DE2254565A1 - Kondensator - Google Patents
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Description
Patentanwalt
a|tuttg.rtN..llw»taWB·« ■ 2254565
Western Electric Company Inc.
195 Broadway
New York, N.Y. .10007 / USA . ■ A 33 266
17. Nov. 1972
Kondensator
Die Erfindung betrifft Kondensatoren, insbesondere solche, bei
denen der Raumladungs-Polarisationseffekt ausgenützt wird.
Bei der Entwicklung von Kondensatoren hat man stets versucht,
auf geringere Abmessungen zu gelangen und höhere "Verhältnisse
von. Kapazität zu Volumen zu erreichen. Im Verlauf dieser Entwicklung
wurden Kondensatoren, welche Luft als Dielektrikum verwendeten,
schließlich durch Kondensatoren mit Dielektrika aus Glimmer, Papier, Kunststoffolie und dergleichen ersetzt, da
diese Stoffe eine höhere Dielektrizitätskonstante als Luft aufweisen.
Metalloxidfilme der sogenannten "Ventil"-Metalle wurden ebenfalls unter Berücksichtigung dieser Gesichtspunkte angewendet.
In jüngerer Zeit wurde die Erzielung geringerer Kondensatorabmessungen
durch verminderte Spannungen begünstigt, nachdem Transistorschaltungen allgemein in Gebrauch kamen.
Als Ergebnis dieser Überlegungen wurde die Anwendung des Raumladungs-Polarisationseffektes
(auch als Doppelschichteffekt bekannt) in Kondensatoren aktuell., Der Raumladungs- (oder Zwischenflächen-)Polarisationseffekt,
der schon seit einigen Jahren bekannt ist, kann als einsehlußgeladener Träger ■beschrieben werden,
welcher die Fähigkeit hat, durch ein dielektrisches Medium zu wandern. Der Eins-"Miß tritt an der Zwischenfläche zwischen
dem Dielektrikum und der Elektrode auf, da die geladenen
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Träger an den Elektroden nicht frei entladen oder ersetzt werden können. Ein solcher Aufbau von Ladungen führt zur Schaffung
einer Raumladungsschicht und erscheint dem außenseitigen Beobachter als Steigerung der Kapazität der Probe.
Ein Kondensator unter Anwendung des Raumladungs-Kondensationseffektes
wird bereits in technischem Rahmen hergestellt, jedoch verwendet dieser Kondensator einen festen Elektrolyten vom Typ
RbAg^I1-, wobei eine Ionenleitung auftritt. Obgleich hierbei die
gewünschte hohe Kapazität erreicht wird, ist der Kondensator tatsächlich auf eine Durchbruchsspannung von etwa 0,7 Volt beschränkt
.
Die Erfindung schafft einen Kondensator mit Raumladungspolarisation
oder Doppelschicht unter Anwendung besonderer Vereinigungen nichtwässriger Elektrolyten mit anorganischen Salzen und
Elektrodenstoffen, welche eine Durchbruchspannung von 3-5 Volt ermöglichen.
Der flüssige Elektrolyt besteht aus einem nicht ionisierbaren organischen Lösungsmittel und einem löslichen, ionisierbaren
anorganischen Salz. Eine polarisierbare Elektrode wird als Anode verwendet, während eine nichtpolarisierbare Elektrode
als Kathode dient. Eine Kapazität von einigen zehn Farad in Volumen von weniger als 6,5 cnr kann hierbei erzielt werden.
Die Erfindung schafft also einen Kondensator unter Ausnützung
des Raumladungs-Polarisationseffektes, wobei ein flüssiger Elektrolyt verwendet wird, der ein hohes Kapazität-zu-Volumen-Verhältnis
und eine höhere Spannung als gegenüber dem Stand der Technik erzielen läßt. Der Kondensator dient in erster Linie
zur Anwendung bei Filtern in Transistorschaltungen.
Die Erfindung ist nachstehend anhand der Zeichnung näher erläutert
Es zeigen.
Fig. 1 ein Ausführungsbeispiel eines erfindungsgemäßen Doppel-
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schichtkondensators -unter Ausnutzung des Räumladungseffektes in
schematisierter Schnittdarstellung,
Fig. 2 ein Ausführungsbeispiel eines erfindungsgemäßen Kondensators,
welches zur Herstellung in größeren Stückzahlen geeignet ist, in perspektivischer Schnittdarstellung.
Gemäß Fig. 1 sind (nicht veranschaulichte) geladene Träger fähig, über eine gewisse Distanz durch einen blockförmigen Elektrolyten
15 unter der Einwirkung eines Evtischen Elektroden 12, 14 wirksamen
Feldes zu wandern. Derartige Träger können in ihrer Bewegung gehindert werden, indem sie an der Zwischenfläche zwischen
dem Elektrolyten sowie einer Elektrode 12 eingeschlossen werden,
wenn sie an der Elektrode nicht frei entladen oder ersetzt werden
können. Als Ergebnis sammeln sich geladene Träger (oder Ionen)
17, 18 und bilden eine Raumladungsschicht 16. Die Schaffung der Raumladungsschicht oder Doppelschicht führt zu einer Steigerung
der Kapazität der Probe. Hierzu wird beispielsweise verwiesen auf die Broschüre Anodic Oxide Films, Seiten 345 - 34-8 von L. Young,
Academic Press (1961) und die Broschüre mit dem Titel "Dielectrics
and Waves", Seite 228 von Arthur von.Hippie, erschiaien bei John
Wiley & Sons (1954). . ■
Der Kondensator besteht gleich irgendeinem anderen Kondensator ■aus zwei Elektroden und*einem Dielektrikum. Hierbei ist eine
der Elektroden im wesentlichen polaris-ierbar, während die andere Elektrode
im wesentlichen nichtpolarisierbar ist. Obgleich beide Elektroden polarisierbar sein könnten, betrüge"die resultierende
Kapazität die Hälfte derjenigen der erfindungsgemäßen Baueinheit, da ein solcher Aufbau zwei Kondensatoren in Serienschaltung
äquivalent wäre.
Das Dielektrikum xtfird aus der Raumladungsschicht erhalten, die an
der Zwischenfläche zwischen der polarisierbaren Elektrode und
einem Elektrolyten angesammelt ist. Der Elektrolyt besteht aus
einem aprotischen organischen Lösungsmittel mit feiner verhältnismäßig
hohen Dielektrizitätskonstante und einem ionisierbaren anorganischen Salz. Eine apro.tische Verbindung (d.h. eine solche
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ohne irgendwelchen ionisierbaren Wasserstoff) ist erforderlich,
um eine geringe Durchbruchsspannung der Baueinheit zu verhindern,
welche sonst aus der Freisetzung von Vasserstoffgas an der nicht
polarisierbrren Elektrode entstände. Die Vereinigung des
Lösungsmittels und der Lösung bildet einen Elektrolyten, welcher in der Lage ist, sowohl eine Ionenwanderung durch die Lösung als
auch eine Zwischenfläche von eingeschlossenen Ionen (das Dielektrikum) an der polarisierbaren Elektrode aufrecht zu
erhalten.
Die polarisierbare Elektrode ermöglicht im wesentlichen keine elektrochemischen Reaktionen mit irgendeiner der elektrolytisehen
Art über den Betriebsspannungsbereich des Kondensators. Ein gioßer Oberflächenbereich ist am wirksamsten zur Erzielung eines
hohen Kapazität-zu-Volumen-Verhältnisses; der große Oberflächenbereich
kann erzielt werden, indem fein verteilte Stoffe (beispielweise Platin oder Kohlenstoff) oder eine gesinterte Masse
(beispielsweise nichtstöchiometrische elektronisch leitende Metalloxide, insbesondere TiO0 _, VO9 v und NaVK);,, Übergangsmetallnitride,
insbesondere TiN, oder Ubergangsmetallboride, insbesondere ZrBo) verwendet werden. Die maximale annehmbare
Artwiderstandsgrenze für die polarisierbare Elektrode beträgt 1 Ohm-cm; andernfalls sinkt das Frequenzansprechvermögen auf
einen unannehmbar geringen Wert. Die Anwendung von Kohlenstoff, welcher auf diese Weise gebildet wird, um einen großen Oberflächenbereich
für gesteigerte Kapazität vorliegen zu haben, ist wegen dessen geringer Kosten vorzuziehen.
Die nichtpolarisierbare (oder umkehrbare) Elektrode besteht normalerweise
aus einem Metall, welches sich in elektrochemischem Gleichgewicht mit Ionen der gleichen chemischen Identität befindet,
die in dem Elektrolyten gelöst sind. Pur die Zwecke der
Erfindung ist es vorzuziehen, ein Metall mit einem hohen Oxidationspotential anzuwenden, um sich dem ideal nichtpolarisierbaren
Zustand anzunähern. Im Vergleich mit der Standardwasserstoff
elektrode , wo E0, d.h. das Oxidationspotential, 0,00 V beträgt, sind die folgenden metallischen Elemente als nichtpolari-
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sierbare Elektrode in Verbindung mit der Erfindung brauchbar, wobei jeweils E0 in Klammern angegeben ist: Lithium (3,045 V),
Kalium (2,925 V), Rubidium (2,925 V), Cäsium (2,925 V), Barium (2,90 Y)i Strontium (2,89 V), Calzium (2,87 V) und Magnesium
(2,37 V)ο Diese Liste, welche aus dem Buch mit dem Titel
"Theoretical Inorganic Chemistry" von Day und- Seibin, Seiten 226 - 230 entnommen wurde, umfaßt nicht alle anwendbaren EIe- v
mente sondern gibt lediglich einige für die Erfindung- zweckmäßige
Elemente an. Es ist jedoch zu erwarten, daß die verwendeten ■ Metalle-Bestandteile der Gruppe IA oder IIA des Periodensystems
bilden, weil diese Elemente verhältnismäßig hohe Oxidationspotentialwerte
aufweisen., Beschränkungen hinsichtlich der Aus- '
wahl der richtigen Elektrode ergeben sich aus dem verwendeten Elektrolyten und sind nachfolgend näher erläutert»
Der Elektrolyt nach der Erfindung besteht aus einem organischen
Lösungsmittel und einem ionisierbaren anorganischen Salz« Für
die Zwecke der Erfindung muß das Lösungsmittel aprotisch sein und darf Wasser nicht in größerer Menge als etwa 50 ppm enthalten,
und zwar unter Berücksichtigung der geringen Durchschlagsfestigkeit von Wasser (-1,229 V). Das Vorliegen ionisierbaren
Wasserstoffs führt auch zu einer geringen Durchschlagsspannung, während das Vorliegen von Wasser eine zusätzliche Reaktion mit
der aktiven Metallelektrode herbeiführt, um zumindest einen teilweise passivierenden FiIn von Oxid auf diesem Metall zu erzeugen,
wobei dessen Polarisierbarkeit gesteigert wird. Die elektronische Leitfähigkeit des Elektrolyten muß geringer als
10"^ (0hm-cm)~ und vorzugsweise geringer als 10 (Ohm-cm)
sein» Dies ermöglicht den Betrieb des Kondensators" bei Frequenzen von 10-12 KHz ο Bei größeren Werten als den angegebenen Werten
wird die Doppelschicht elektronisch entladen, was analog zum Vorliegen eines Leckstromes in einem normalen Kondensator ist.
Zusätzlich muß die Dielektrizitätskonstante des Lösungsmittels bei zumindest 30 ■ (gegenüber Vakuum) liegen, um eine Isolation
von Ladungsträgern aufrecht zu erhalten. Unterhalb eines Wertes von etwa ,30 beginnen sich die Ionen zu-paaren, wobei bine Abnahme
der Kapazität pro.Doppelschichtdicke entsteht=
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Für die folgenden Lösungsmittel wurde festgestellt, daß sie die
minimalen Erfordernisse nach der Erfindung erfüllen: Propylenkarbonat, Dirnethysulfoxid, Dimethylsulfit, Tetrahydrofuran,
Nitromethan und Butyrolazeton.
Das gewählte anorganische Salz ist zwei Bedingungen unterworfen: Das elementare Kation muß chemisch identisch mit der elementaren
nichtpolarisierbaren Elektrode sein, und das Anion muß elektrochemisch bei dem Betriebspotential des Kondensators inert sein.
Wenn Kohlenstoff als polarisierbare Elektrode verwendet wird, muß eine zusätzlich einengende Bedingung in Betracht gezogen
werden» Das Anion muß genügend Abmessungen aufweisen, um einem Zwischeneinbau in das Graphitgitter zu widerstehen. Der Zwischeneinbau
schafft eine Verzerrung der Gitterstruktur, welche wiederum die Doppelschicht zerstört, so daß der Kondensator
Kapazität verliert» Beispiele von Kationen zur Verhinderung eines Zwischeneinbaus, wo Kohlenstoff als polarisierbare Elektrode
verwendet wird, umfassen PFg">
BF^", BH^", AlH^" und CNS*". Diese
Anionen haben einen effektiven Ionenradius von zumindest 2,4- S
im Vergleich zu anderen Anionen wie beispielsweise Cl" (1,81 Ä),
Br~ (1,96 Ä) und ClO^" (2,36 Ä). Für,andere polarisierbare
Elektroden als Kohlenstoff liegt kein Zwxscheneinbauproblem
vor, so daß dort keine Beschränkung der Anionenabmessungen vorliegen müssen* Demgemäß sind zusätzlich zu den oben erwähnten
Anionen auch Hologenide, Perhalogenide, SuIfata, Phosphate und
dergleichen als Anionen brauchbar»
Die höchste Kapazität des Kondensators wird aus der Anwesenheit
einer großen Anzahl von Ladungsträgern pro Einheitsvolumen erzielt, was wiederum bei verhältnismäßig hohen Konzentrationen
des Elektrolyten auftritt. Die minimale Konzentration wurde als 0,1-fflDlar festgestellt; die bevorzugte Konzentration ist zumindest
1,0-molar. Beispiele vollständiger Kondensatoren sind nachfolgend noch in Einzelheiten erläutert. Diese Beispiele umfassen
die Stoffe, welche für die Elektroden verwendet werden, die Zusammensetzungen und Eigenschaften dos Elektrolyten sowie die erzielbare
Kapazität. „
309820/0775
-?■-■■ -
Das Dielektrikum besteht aus der Doppelschicht der an der Anode
gebildeten Ionenladungen (der ideal polarisierbaren Elektrode' nach der Erfindung), wenn eine Potentialdifferenz an den beiden
Elektroden liegt» Diese DoppelSchicht von Ladungen wird an der
Zwischenfläche der Anode und des Elektrolyten aufgebaut und besteht
aus wechselnden Schichten von negativen und positiven Ladungen., Jedoch ist tatsächlich lediglich die erste dieser
beiden Schichten stark organisiert, während der Rest steigend durch Diffusion, Konvektionsströme und dergleichen verunregelmäßigt
wird» Aus dem Vorliegen dieser ersten beiden Schichten ergibt sich der Name "Doppelschichtkondensator" für auf diesem
Mechanismus beruhende Kondensatoren» · ■
Der in Figo 1 veranschaulichte Kondensator besteht aus einer
Zuleitung 11 in Verbindung mit einer ideal polarisierbaren Elektrode 12, einer Zuleitung 13 in Verbindung mit einer ideal
nichtpolarisiorbaron Elektrode 14 und einem Elektrolyten 15»
Wenn die Leitung 11 positiv und die Leitung 13 negativ vorgespanntsind,
organisieren Ionen 17, 18 in der Masse des Elektrolyten 15 benachbart der Elektrode 12 eine Baumladungsschicht 16
(das Dielektrikum), welche aus wechselnden Schichten,von negativ geladenen Ionen 17 und positiv geladenen Ionen 18 besteht»
In Fig» 1 ist lediglich eine Schicht jedes Typs von Ionen veranschaulicht.
Vermöge der positiven Ladung an der Elektrode 12 werden
negative Ladungen 17 zu dieser angezogen= ' ,
(xcmäß E1Ig0 2 wird ein inertes Ab stands element 21, vorliegend in
Form eines Gewebes, zur "Trennung zu polarisierbaren Elktrode
und der nichtpolarisiorbaren Elektrode IA- verwendet ο Der Elektrolyt
15 füllt vollständig den Raum zwischen den beiden Elektroden
aus ο Die positiv vorgespannte Leitung 11 ist mit einem Metallbehälter
22 verbunden, welcher seinerseits in inniger Berührung zu der Elektrode 12 stehto Die negativ vorgespannte Elektrode
ist mit einem gesonderten Metallbehälter; 23 verbunden« Eine
elektrisch leitende Feder 24 zwischen dem Metallbehälter 23 sowie der Elektrode 14- wird verwendet, um den richtigen Abstand zwischen
den Elektroden 12, 14 aufrecht zu erhalten. Ein nichtleitender,
309820/0725 ♦
22S4565
chemisch inerter Dichtring 25 wird verwendet, um die beiden
Metallbehälter 22, 23 zu trennen und eine hermetische Abdichtung zu bilden. Beispielsweise Kondensatoren wurden unter Verwendung
von Kohlenstoff als im wesentlichen polarisierbare (nicht reagierende) Elektrode 12, Lithium als im wesentlichen nichtpolarisierbare
(reagierende) Elektrode 14 und Propylenkarbonat mit einem löslichen Salz (beispielsweise Lithiumhexafluorophosphat
(LiPFg) als Elektrolyt 15 hergestellt. Das Abstandselement 21 kann in diesem Fall aus gewebten Polypropylenfasern hergestellt
sein. Beispiele des erfindungsgemäßen Haumladungseffekt-Kondensators
sind nachfolgend erläutert.
Es können auch andere Formen von Kondensatoren nach der Erfindung hergestellt werden, beispielsweise in gerollter Form, die an
sich in der Technik bekannt ist.
Die folgende Tabelle gibt die Kapazität pro Volumeneinheit
der polarisierbaren Elektrode an. Die Werte wurden bei 1 KHz für eine Reihe von Lithiumsalzen erzielt, die in verschiedenen
organischen Lösungsmitteln aufgelöst waren. Der Wassergehalt jedes Lösungsmittels war geringer als 20 ppm. Mit Ausnahme von
Nitromethan, in welchem die Konzentration der Lösung weniger als
1-molar war, wurden alle Lösungen bei einer 1-molaren Konzentration
hergestellt. Einai mäßig hohen Oberflächenbereich auf-
weisender Kohlenstoff (0,76 m /g) wurde als polarißierbare Elektrode verwendet, während ein Band mit den Abmessungen
13 x 1,5 mm aus Lithium als nichtpolarisierbare Elektrode diente.
Kapazität in Farad pro cnr für eine Kohlenstoffelektrode
von mäßig großem Oberflächenbereich
Lösungsmittel Lösung
LiCNS
Propylenkarbonat 0,201 0,186 0,209
Dimethylsufloxid 0,186 0,178 0,194
Dimethylsulfit 0,194 0,201 0,201
-309820/07?*
LiPF6 | LiBF4 |
0,201 | 0,186 |
0,186 | 0,178 |
0,194 | 0,201 |
Tetrahydrofuran | 0,183 | 0,170 | 0,163 |
Nitromethan* | 0,110 | 0,093- | • 0,090 |
Butyrolazeton | 0,201 | 0,174 | O,'194 |
*Konzentrierte Lösung von Lösungsmittel in gelöster Substanz
Die folgende Tabelle II umfaßt die unter gleichartigen Bedingungen
wie im vorangehenden Beispiel erhaltenen Kapazitäten, mit der Ausnahme, daß Kohlenstoff mit einem sehr großen
Oberflächenbereich (etwa 100 m /g). als polarisierbare Elektrode verwendet wurde» '
Kapazität in Farad pro cm^ für eine Kohlenstoffelektrode
von sehr großem Oberflächenbereich
Lösungsmittel ^2!!HSS '
LiEP6 LiBF4 - LiCNS
Propylenkarbonat Dimethylsulfoxid
Dimethylsulfat Tetrahydrofuran Nitromethan* Butyrolazeton
♦Konzentrierte Lösung von Lösungsmittel in gelöster Substanz
11,2 | 9,9 | 11,8 |
10,5 | 8,2 | 8,7 |
9,9 | 10,2 | 9,6 |
9,1 | 8,1 | 7,3" |
6,5 : | 6,2 | 6,'2' |
11,5 | 9,3 · | 10,2 |
- 10
3 09 820/0 7?B
Claims (6)
- - 10 A η s_p_ r ü_c_h e :Kondensator mit einer ersten und einer zweiten Elektrode sowie einer zumindest die erste Elektrode berührenden Flüssigkdfc, wobei die erste Elektrode mit zumindest einem Bestandteil der Flüssigkeit zu reagieren vermag, um einen geladenen Bereich zu erzeugen, so daß in dem auf diese Weise gebildeten Kondensator die zweite Elektrode an einer Reaktion mit der Flüssigkeit gehindert wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Flüssigkeit aus einem ionenleitenden nichtwässrigen aprotischen Lösungsmittel/Lösungssubstanz-System zusammengesetzt ist, welches einer elektrischen Entladung bis zumindest 3 Volt zu widerstehen vermag.
- 2. Kondensator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Elektrode eine Kathode ist und im wesentlichen aus zumindest einem Element besteht, das aus der Gruppe bestehend aus den Gruppen IA und HA des Periodensystems gewählt ist,
- 3. Kondensator nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Elektrode aus Lithium besteht.
- 4. Kondensator nach einem der Ansprüche 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Elektrode eine Anode mit einem maximalen Artwiderstand von 1 Ohm-cm ist und im wesentlichen aus zumindest einem Bestandteil besteht, welcher aus der Gruppe bestehend aus Kohlenstoff, nichtstöchiometrischen, elektronisch leitenden Metalloxiden, trbergangsmetallnitriden, Übergangsmetallboriden und fein verteiltem metallischen Platin besteht.
- 5. Kondensator nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Elektrode aus Kohlenstoff besteht.
- 6. Kondensator nach einem der Ansprüche 1-5» dadurch gekennzeichnet, daß das nichtwässrige Lösungsmittel aprotisch int und eim.; Dielektrizitätskonstante von zumindest 30 gegen Vakuum- -11 -309820/07252254SSSaufweist.7ο Kondensator nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Lösungsmittel zumindest ein Bestandteil aus deir GSBu^pe bestehend aus: Propylenkarbonat,. Birne-Sgrlsulf oxid, D'imeitjhylsulfoxid, Dirnethylsulfit, Tetrahydrofuran, Nitromethaii und Butyrolazeton isto " ■ . "8» Kondensator nach einem der Ansprüche 1 - ?,: dadurch gekennzeichnet, daß die Lösung im wesentlichen aus den gleichen Elementen wie die erste Elektrode besteht=9« Kondensator nach Anspruch 8r dadurch gekennzeichnet, daß) die zweite Elektrode aus Kohlenstoff besteht und daß das Aniom der Lösungssubstanz einen wirksamen Ionenradius von zumindest 2,4· 1 aufweist und zumindest einen Bestandteil aus der Gruppe bestehend aus PE6", beVt B]%~' AlH^" und GIFS" enthält»10= Kondensator nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das; Kation Li+ ist«,Le e rs e i i e
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