DE2110571A1 - Process for the production of spherical solid particles, in particular oxide ceramic particles - Google Patents

Description

Patentanwälte DIpl.-Ing. R. EJ E E T Z san. DIpI-In7. '.<-. LA".:? CiZCHTPatent Attorneys DIpl.-Ing. R. EJ EETZ san. DIpI-In7. '. <-. LA ".:? CiZCHT

Di-.-lr.-;;. «". :.! „ L" Γ 2 jr. 8 Münchens 2, Steinsdorfstr, 10Di -.- lr .- ;;. «".:.! "L" Γ 2 jr. 8 Munich's 2, Steinsdorfstr, 10

410-16.734p 5. 3. 1971410-16.734p March 5, 1971

SOCIETE DE FABRICATION d'ELEMENTS CATALYTIQUES, Bollene (Frankr.SOCIETE DE FABRICATION d'ELEMENTS CATALYTIQUES, Bollene (Frankr.

Verfahren zur Hers-teilung kugeliger Feststoff-, insbesondereProcess for the production of spherical solids, in particular

OxidkeramikteilchenOxide ceramic particles

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung kugeliger !Teilchen, das insbesondere für die Herstellung gesinterter kugeliger Körner bzw. Granulate brauchbar ist. Sie betrifft in diesem Zusammenhang insbesondere die Herstellung von kugeligen Teilchen ausgehend von Pulver von einem oder mehreren Oxiden spaltbarer oder brütbarer Elemente und insbesondere von Uran, Plutonium oder Thorium oder Mischungen derselben, sowie die Anwendung auf die Herstellung von Kernbrennstoffen in Porm von gesinterten Keramikkörnern.The invention relates to a process for the production of spherical particles, which is particularly suitable for the production of spherical particles sintered spherical grains or granules is useful. In this context, it relates in particular to production of spherical particles starting from powder of one or more oxides of fissile or breeding elements and in particular uranium, plutonium or thorium or mixtures thereof, as well as the application to the production of nuclear fuels in the form of sintered ceramic grains.

Verfahren zur Herstellung kugeliger Teilchen sind bereits 410-(B31 89. 70) NoHe (6)Processes for the production of spherical particles are already 410- (B31 89. 70) NoHe (6)

109839/1569109839/1569

bekannt und werden insbesondere für die Herstellung von gesinterten Granulatkörnern aus Kernbrennstoffen angewandt. Herkömmlicherweise wird dabei insbesondere von agglomerierten Teilchen ausgegangen, die aus Pulver und Bindemittel hergestellt und anschließend einer sogenannten "Sphäroidisation" in einer Drehtrommel unterworfen werden. Es wurde auch vorgeschlagen, diese Umwälzbehandlung in mehreren, durch aufeinan-. derfolgenden Zusatz von Pulver getrennten Phasen vorzunehmen, um so eine fortschreitende Vergrößerung der Teilchen zwischen den Sphäroidisierungsphasen zu erreichen.known and used in particular for the production of sintered Granules from nuclear fuel applied. Conventionally, agglomerated in particular Particles started out that are made from powder and binder and then undergo a so-called "spheroidization" be subjected in a rotating drum. It has also been suggested this circulation treatment in several, by one on top of the other. the subsequent addition of powder to make separate phases so as to achieve a progressive enlargement of the particles between to achieve the spheroidization phases.

In allen diesen Fällen wird jedoch bei den bekannten Verfahren ein Bindemittel für die Bildung der als Ausgangsmaterial dienenden Agglomeratteilchen benötigt, wobei als Bindemittel insbesondere Zink- oder Aluminiumpalmitat (behenate) oder -stearat, Alkohole, wie Decanol oder auch Kohlepulver empfohlen werden» Auch wurden diese Verfahren in der Praxis - abgesehen von der Herstellung keramischer Brennstoffe aus Uranoder Plutoniumcarbid - kaum angewandt.In all of these cases, however, a binder for the formation of the as a starting material is used in the known processes serving agglomerate particles is required, wherein as a binder in particular zinc or aluminum palmitate (behenate) or stearate, alcohols such as decanol or even carbon powder are recommended »These processes were also not used in practice from the production of ceramic fuels from uranium or plutonium carbide - hardly used.

Durch den Zusatz von Bindemittel werden nämlich ganz allgemein Verunreinigungen eingeschleppt, die mit den hohen Reinheitsforderungen der Kerntechnik unvereinbar sind» Darüber hinaus hat das Bindemittel den Nachteil, die Festlegung von Verfahrensbedingungen zur Erzielung von endgültigen Granulatkörnern mit bestimmter Porosität zu stören und das Problem der Rückführung von insbesondere aus Gründen der Form und Abmessungen aussortierten Teilchen zur Sinterbehandlung zu komplizieren» The addition of binders means that impurities are generally brought in, which are subject to the high purity requirements the nuclear technology are incompatible »In addition, the binder has the disadvantage of fixing To interfere with process conditions for obtaining final granules with a certain porosity and the problem to complicate the return of particles sorted out for reasons of shape and dimensions to the sintering treatment »

Die vorliegende Erfindung soll hier Abhilfe schaffen und die praktischen Erfordernisse besser berücksichtigen als dieThe present invention is intended to remedy this and take into account the practical requirements better than that

109839/1569109839/1569

bekannten Verfahren, insbesondere hinsichtlich der Verwendung von Bindemittel und der weiteren vorstehend aufgezeigten
Schwierigkeiten. Dabei sollen insbesondere auch die bei der
Herstellung von gesinterten Oxidgranulaten, wie sie in der
Kerntechnik gebraucht werden, £4re zwisehengeschalteten Operationen der Homogenisierung und Vorsinterung vermieden werden, die bei den bekannten Verfahren vor der eigentlichen Sinterbehandlung für die einheitliche Verteilung des oder der Bindemittel im Pulver und die Wiederabtrennung des oder der Bindemittel vorgenommen werden müssen<>known methods, in particular with regard to the use of binders and the others indicated above
Trouble. In particular, the
Production of sintered oxide granules, as used in
Nuclear technology is needed, the intermediate operations of homogenization and pre-sintering are avoided, which in the known processes must be carried out before the actual sintering treatment for the uniform distribution of the binder (s) in the powder and the re-separation of the binder (s)

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung kugeliger Teilchen, das insbesondere auf die Herstellung von Kernbrennstoffen in Form von gesinterten Oxidgranulaten anwendbar ist, ist im Wesentlichen gekennzeichnet durch eine Sphäroidisierungsbehandlung, indem man Kerne aus verdichtetem Pulver auf
ein erstes vibrierendes, relativ grobmaschiges Sieb bringt,
dessen Maschenweite jedoch kleiner ist als die Abmessungen der Kerne und daß man fortlaufend in der Weise "Feinkorn" aus dem zur Vergrößerung der Kerne vorgesehenen Material auf dieses
erste Sieb fallen läßt, daß ein Wachstum der Kerne nach einem sogenannten "Schneeball"-Effekt gleichzeitig mit der Sphäroidisierung der erhaltenen Teilchen erreicht wirdoThe method according to the invention for the production of spherical particles, which is particularly applicable to the production of nuclear fuel in the form of sintered oxide granules, is essentially characterized by a spheroidization treatment in which cores are made from compacted powder
brings a first vibrating, relatively wide-meshed sieve,
the mesh size of which, however, is smaller than the dimensions of the cores and that "fine grain" of the material provided for enlarging the cores is continuously applied to the cores
The first sieve drops, so that the cores grow according to a so-called "snowball" effect at the same time as the spheroidization of the particles obtained

Dabei wird das erste Sieb vorzugsweise unter einem zweiten, das "Feinkorn" enthaltenden, vibrierenden, feinmaschigen Sieb vorgesehen.The first sieve is preferably placed under a second vibrating, fine-meshed sieve containing the "fine grain" Sieve provided.

Zu Merkmalen der Erfindung gehören auch die folgenden
verschiedenen vorzugsweise in Verbindung mit den vorgenannten einzeln oder in Kombination anzuwendenden Schritte;Features of the invention also include the following
various steps to be used, preferably in connection with the aforementioned individually or in combination;

109839/1569109839/1569

- Die Kerne werden durch Verdichten ("Kompaktieren") eines Pulvers, das ausschließlich durch keramisches Material gebildet wird, vorzugsweise unter einem Druck zwischen 100 und 2o000 bar und anschließendes (Grob)Brechen erhalten;- The cores are made by compressing ("compacting") a Powder formed exclusively by ceramic material, preferably under a pressure between 100 and 2o000 bar and subsequent (coarse) crushing obtained;

- die Kerne haben eine Korngröße zwischen 40 und 800 ju;- the kernels have a grain size between 40 and 800 ju;

- vor der Sphäroidisierungsbehandlung (Behandlung zur Erzielung der Kugelgestalt) werden die Kerne ausgesiebt, so daß ausschließlich Kerne einer bestimmten Korngröße erhalten werden; - Before the spheroidization treatment (treatment to achieve the spherical shape), the nuclei are sieved out so that only cores of a certain grain size are obtained;

- die Rückstände dieser Siebbehandlung werden zur Verdichtungsstufe oder als "Feingut" zur Sphäroidisierungsstufe gegebenenfalls nach Pulverisierung zurückgeführt.- The residues of this sieve treatment become the compression stage or as "fine material" for the spheroidization stage, if applicable returned after pulverization.

Nachfolgend wird die Erfindung durch Beschreibung einer als nicht einschränkendes Beispiel gewählten besonderen Ausführungsart näher erläutert» Bei diesem Beispiel wird das erfindungsgemäße Verfahren auf die Herstellung kugeliger Teilchen angewandt, die dann nach dem Sintern Kernbrennstoffkörner oder -granulate bilden, wobei das als Ausgangsmaterial verwendete Pulver durch Oxide von spaltbaren oder brütbaren Materialien insbesondere Uran, Plutonium oder Thorium einzeln oder in Mischung gebildet wird_e The invention is explained in more detail below by describing a particular embodiment chosen as a non-limiting example. In this example, the method according to the invention is applied to the production of spherical particles which then form nuclear fuel grains or granulates after sintering, the powder used as starting material being replaced by oxides from fissile or incubable materials in particular uranium, plutonium or thorium is formed individually or in a mixture _e

Das rohe Pulver hat gegebenenfalls nach einem Pulverisieren eine Korngröße zwischen 10 und 50 μ und beispielsweise in der Gegend von JO μ. Es wird in einer mechanischen, hydraulischen oder isostatischen Presse je nach gewünschter Dichte unter Drucken zwischen 100 und 2₀000 bar verpreßt bzw. verdichtet ("kompaktiert").After pulverization, the raw powder has a grain size between 10 and 50 μ and, for example, in the region of JO μ. It is pressed bar in a mechanical, hydraulic or isostatic press according to the desired density under pressures 100-2 ₀ 000 compressed or ( "compacted").

Das verdichtete Produkt wird manuell oder mechanisch ge-The compacted product is manually or mechanically

109839/1569109839/1569

broehen bzw.. zerkleinert, bis Kerne erhalten werden, deren Abmessungen je nach Dichte und/oder Zusammensetzung der zu erzielenden (Teilchen um einige u oder mehrere 100 μ unter den endgültigen Abmessungen dieser Teilchen liegen« Die in kugelförmige Teilchen umzuwandelnden Kerne werden dann durch Sieben ausgesondert. Die mittleren Abmessungen dieser Kerne werden meist auf Werte zwischen 40 und 800 μ festgelegt» Die eliminierten (bzw. als solche nicht interessierenden) Kerne werden pulverisiert, um dann direkt zur Verdichtung oder nach vorangehendem Mischen mit frischem Pulver in den Verfahrensgang rüekgeführt zu werden.Broehen or. comminuted until cores are obtained, the dimensions of which, depending on the density and / or composition of the particles to be achieved (particles are a few u or several 100 μ below the final dimensions of these particles. ”The cores to be converted into spherical particles are then sieved The mean dimensions of these cores are usually set at values between 40 and 800 μ »The eliminated cores (or cores that are not of interest as such) are pulverized in order to be returned to the process cycle directly for compaction or after prior mixing with fresh powder .

Die ausgewählten Kerne werden der Sphäroidisierungsbehandlung unterworfen, die mit Hilfe von zwei übereinander angeordneten vibrierenden Sieben erfolgt» Das erste grobmaschige Sieb hat eine Maschenweite, deren Abmessungen allgemein um 10 bis 30% kleiner sind als die der behandelten Kerne. Das zweite über dem ersten angeordnete Sieb hat dagegen feine Maschen, deren Maschenweite meist unter 40 μ liegt. Die zu behandelnden Kerne werden auf das erste Sieb gegeben, während das zweite mit Peinkorn beschickt wird, das durch frisches . Pulver (oder pulverisierte Rückstände vom Aussieben) gebildet wird, so daß fortlaufend eine gleichmäßige Zufuhr von Feinkorn auf das erste Sieb gewährleistet ist. Auf diese Weise wird ausgehend von den Kernen ein Wachstum durch sog. "Schneeball"-Effekt hervorgerufen, während gleichzeitig eine Sphäroidisierung der erhaltenen Teilchen stattfindet« Der Durchsatz des Feinkorns wird durch Auswahl der Maschenweite des zweiten Siebes gesteuert, und das erste relativ grobmaschige Sieb eliminiert automatisch den möglichen Überschuß an Feinkorn.The selected cores are subjected to the spheroidization treatment carried out with the aid of two superimposed vibrating sieves. The first large-mesh sieve has a mesh size, the dimensions of which are generally 10 to 30% smaller than those of the treated cores. The second sieve arranged above the first, on the other hand, has fine meshes, the mesh size of which is usually less than 40 μ . The kernels to be treated are placed on the first sieve, while the second is loaded with fine grain, which is fed through fresh. Powder (or pulverized residues from sieving) is formed, so that a continuous even supply of fine grain to the first sieve is guaranteed. In this way, starting from the cores, growth is caused by the so-called "snowball" effect, while at the same time spheroidization of the particles obtained takes place automatically the possible excess of fine grain.

Während der Sphäroidisierung kann es nützlich sein, denDuring spheroidization it can be useful to use the

109839/1569109839/1569

um die Kerne "angepappten" Feinteilchen den nötigen Anhalt zu geben, indem man der gesamten Apparatur Stöße erteilt, so daß die Kerne beispielsweise mit einer Frequenz von 10 Stoßen pro Minute und einer Amplitude von einigen Zentimetern frei springen.in order to give the cores "attached" fine particles the necessary support by applying shocks to the entire apparatus, see above that the cores, for example, with a frequency of 10 impacts per minute and an amplitude of a few centimeters free leap.

Uach der Sphäroidisierung ist es auch möglich, die angepappten Feinteilchen durch Zentrifugieren gegen die "Wände" ihres in Planetenbewegung befindlichen Kügelchens zu konsolidieren,. After the spheroidization it is also possible to use the attached Fine particles by centrifugation against the "walls" to consolidate their spheres in planetary motion.

Die eine Konsolidierung der Feinteilchen während der Sphäroidisierung ermöglichen Stoßwirkungen können auch vorzugsweise zur Vereinfachung der gesamten Apparatur herangezogen werden, indem nur ein einzelnes Sieb verwendet wird; dieses Sieb wird dann mit den zu agglomerierenden Kernen in einen die Feinteilchen enthaltenden Behälter gebracht, die unter der Wirkung von Stoßen durch die Maschen des Siebs hindurchtreten und mit den zu agglomerierenden Kernen in Berührung kommen» Der kontinuierliche Nachschub von Feinkorn hängt dann nur noch vom Volumen des Behälters ab, der die Feinkörner enthält. Diese Vereinfachung hat im übrigen den Vorteil, die industrielle Durchführung des Verfahrens zu begünstigen.Impact effects that enable the fine particles to consolidate during spheroidization can also be preferred can be used to simplify the entire apparatus by using only a single sieve; this Sieve is then placed with the cores to be agglomerated in a container containing the fine particles, which is located under the Effect of pushing through the mesh of the sieve and coming into contact with the cores to be agglomerated » The continuous supply of fine grain then only depends on the volume of the container that contains the fine grain. These Simplification also has the advantage of favoring the industrial implementation of the process.

Die erhaltenen Teilchen, die bereits eine gute Kugelgestalt aufweisen, werden nach ihrer geometrischen Form auf einer gegebenenfalls in Vibration versetzten, geneigten, glatten Platte und durch Sieben nach der Korngröße sortiert. Der"Ausschuß" kann nach Pulverisation entweder direkt oder nach Mischen mit frischem Pulver rückgeführt werden.The particles obtained, which already have a good spherical shape, are based on their geometric shape on a if necessary, vibrated, inclined, smooth plate and sorted by grain size by sieving. The committee" can be recycled after pulverization either directly or after mixing with fresh powder.

Zur Erzielung von Kernbrennstoffkörnern bzw. -granulatenTo obtain nuclear fuel grains or granulates

109839/1569109839/1569

werden die so ausgewählten kugelförmigen Teilchen einer abschließenden Verdichtung durch Sintern unter Schutzatmosphäre (allgemein reduzierend oder neutral) bei einer je nach dem oder den Bestandteile en) und der gewünschten Enddichte zwischen 1550 und 17500c liegenden Temperatur unterworfen»the spherical particles thus selected become a final one Compaction by sintering in a protective atmosphere (generally reducing or neutral) with one depending on the or the components en) and subjected to the desired final density between 1550 and 17500c »

Nach dem Sintern und vor der Verwendung kann man die erhaltenen gesinterten Körner erneut nach ihrer geometrischen Form und ihren Abmessungen sortieren,in gleicher Weise, wie es für die nach Zentrifugieren erhaltenen "ungebrannten" Teilchen bereits vorgesehen wurdeoAfter sintering and before use, the obtained Sort the sintered grains again according to their geometric shape and dimensions, in the same way as it for the "unfired" particles obtained after centrifugation has already been provided o

Die Herstellung von Körnern erfolgt so ohne jeden Zusatz von organischem Bindemittel, und mit diesem Verfahren können industriell mit relativ einfachem Material kugelförmige Körner mit der Nuklearreinheit des Grundmaterials erhalten werden, und es bietet sehr vereinfachte Möglichkeiten für die Rückführung, wobei gleichzeitig die Homogenisierungs- und Vorsinterungsoperationen der bekannten Verfahren entfalleneThe production of grains takes place in this way without any addition of organic binders, and with this process you can spherical grains with the nuclear purity of the base material are industrially obtained with relatively simple material, and it offers very simplified possibilities for recirculation, with simultaneous homogenization and presintering operations the known processes were omitted

Dieses Verfahren erleichtert außerdem die Erzielung von Körnern mit bestimmten Merkmalen, nicht nur was ihre Form betrifft, sondern auch hinsichtlich der Abmessungen, Dichte und gegebenenfalls Zusammensetzung. Die Größe der Körner wird vorzugsweise auf einen Wert zwischen 80 und I₀500 μ festgelegt. Die bestimmten Dichten, die insbesondere zwischen 1 und 10 g pro cm* liegen, können dadurch erhalten werden, daß man den Verdichtungsdruck für die Herstellung der Kerne variiert und ein geeignetes Abmessungsverhältnis zwischen den Endkörnern und den der Sphäroidisierung unterworfenen Kernen auswählteThis method also makes it easier to obtain grains with certain characteristics, not only in terms of their shape, but also in terms of dimensions, density and, where appropriate, composition. The size of the grains is preferably set to a value between 80 and I ₀ 500 μ . The specific densities, in particular between 1 and 10 g per cm *, can be obtained by varying the compaction pressure for the manufacture of the cores and choosing a suitable dimensional ratio between the final grains and the spheroidized cores

Beispielsweise führen Kerne, die durch Verdichten einesFor example, cores produced by compacting a

109839/1569109839/1569

Pulvers mit spezifischer Oberfläche von 2m /g bei 700 bar und Auswählen von Korngrößen zwischen 75 und 150 # erhalten werden, bei einer Sphäroidisierungsbehandlung bis zur Erzielung von Teilchen von I₀OOO bis 1<,250 u nach dem Sintern bei 165O⁰C unter Wasserstoff zu Körnern mit einer Porosität von etwaPowder having a specific surface area of 2 m / g at 700 bar and selecting particle sizes between 75 and are obtained 150 # at a spheroidization to obtain particles of I ₀ OOO to 1 <250 u after sintering at 165o ⁰ C under hydrogen to grains with a porosity of about

Andere Kerne, die ausgehend von einem mit dem vorstehend genannten identischen Pulver, Verdichten bei 1.000 bar und Auswählen von Korngrößen zwischen etwa 300 und 500 u erhalten und unter genau den gleichen Bedingungen wie beim vorstehenden Beispiel behandelt wurden_y führen zu Körnern einer Porosität von 15$oOther cores which have been obtained starting at 1.000 bar and selecting grain sizes between about 300 and 500 u of an identical with the above-mentioned powder, compacting and treated under exactly the same conditions in the preceding example _y lead to granules having a porosity of 15 $ O

Beim vorstehenden Beispiel wurde als Ausgangspulver ein Material vorausgesetzt, das durch ein einzelnes Oxid, wie beispielsweise UO2 oder eine homogene Mischung von Oxiden zur Erzielung von Mischoxiden wie (U,Pu)Ö2 oder (U₁Th)O₂ gebildet wird ο Jedoch ist eine andere Durchführungsweise des erfindungsgemäßen Verfahrens in dem Fall besonders vorteilhaft, wenn Körner von Mischoxiden, beispielsweise von UOg und PuO₂ in bestimmten Mengenverhältnissen hergestellt werden sollen. Gemäß dieser Durehführungsweise wird die Herstellung einer homogenen Mischung der UO₂- und PuO₂- Pulver mit den üblichen Verfahrensschritten der Vorverdichtung, dem Grobbrechen, der Granulation und Aussiebung vor der eigentlichen Herstellung der kugelförmigen Teilchen vermieden.»In the above example, a material was assumed as the starting powder that is formed by a single oxide, such as UO2 or a homogeneous mixture of oxides to achieve mixed oxides such as (U, Pu) O2 or (U ₁ Th) O ₂ ο However, is one Another way of carrying out the process according to the invention is particularly advantageous when grains of mixed oxides, for example UOg and PuO ₂ , are to be produced in certain proportions. According to this procedure, the production of a homogeneous mixture of the UO ₂ and PuO ₂ powders with the usual process steps of pre-compression, coarse breaking, granulation and sieving before the actual production of the spherical particles is avoided. "

Das Uranoxidpulver (UO₂) wird dabei wie vorstehend beschrieben verdichtet und gebrochen für die Herstellung von Kernen mit bestimmten Abmessungen. Diese Kerne werden dann der Sphäroidisierungsbehandlung und gleichzeitigen Vergrößerung durch "Schneeball"-Effekt unterworfen, und zwar unter Verwen-The uranium oxide powder (UO ₂ ) is compressed and broken as described above for the production of cores with certain dimensions. These nuclei are then subjected to the spheroidization treatment and simultaneous enlargement by the "snowball" effect, using

109839/1589109839/1589

dung von Feinkorn, das durch Plutoniumoxid gebildet wird. Die UOg-Kerne werden so mit PuO₂ von bestimmter Dicke umhüllt, indem man das Gewicht der "angepappten" PuOg-Feinkörner in der Weise reguliert, daß das gewünschte Mengenverhältnis zwischen IJO₂ und PuO₂ in den erhaltenen kugeligen Teilchen sicher erreicht wird οproduction of fine grains formed by plutonia oxide. The UOg cores are so covered with PuO ₂ of a certain thickness by regulating the weight of the "attached" PuOg fine grains in such a way that the desired ratio between IJO ₂ and PuO ₂ in the spherical particles obtained is reliably achieved ο

Die Körnchen werden in herkömmlicher Weise gesintert. Im Falle, daß Körner von geringer Dichte oder Körner, die durch einphasige gemischte Oxide gebildet werden, erhalten werden sollen, ist es zu empfehlen, die erhaltenen Teilchen nach der Sphäroidisierung in einem in kontinuierliche Drehbewegung versetzten Ofen beispielsweise bei einer Temperatur von 700⁰O zu brennenoThe granules are sintered in a conventional manner. In the case that grains are to be of low density or grains which are formed by single-phase mixed oxides, obtained, it is recommended that the particles obtained after the spheroidization in an offset in continuous rotational movement furnace for example at a temperature of 700 ⁰ O to brenneno

In gleicher Weise kann das Verfahren auf die Umhüllung von Kernen aus spaltbaren oder brütbaren Oxiden mit einem Material angewendet werden, das eine Matrix bzw· ein G-rundmaterial für eingebettete Brenn- oder Brutstoffteilchen bilden soll, -a»- ot In the same way, the method can be applied to the coating of cores made of fissile or incubable oxides with a material be used, which is a matrix or a base material should form for embedded fuel or fuel particles, -a »- ot

Unabhängig von der gewählten Durchführungsweise kann durch die erfindungsgemäße Herstellung von Körnern aus Mischoxiden wie (U₁Pu)Op oder (U,Th)O₂ oder von UOg-Körnern der Fabrikationszyklus für die Herstellung von Pastillen aus Mischoxiden oder UOp-Oxid vereinfacht werden; dieses Granulat kann nämlich direkt in einer Formpresse weiterverarbeitet werden, da es sehr gute Fließeigenschaften besitzt und die Beschickung von mechanischen oder hydraulischen Pressen, die mit konstantem Volumen arbeiten, in industriellem Arbeitsrhythmus ermöglicht.Regardless of the chosen method of implementation, the production cycle for the production of pastilles from mixed oxides or UOp oxide can be simplified by the production according to the invention of granules from mixed oxides such as (U ₁ Pu) Op or (U, Th) O _{2 or from UOg granules;} This granulate can namely be further processed directly in a compression molding press, as it has very good flow properties and enables mechanical or hydraulic presses that work with constant volume to be fed at an industrial pace.

109839/1569109839/1569

Claims (1)

- ίο -- ίο - PatentansprücheClaims 1β Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Teilchen, gekennzeichnet durch eine Sphäroidisierungsbehandlung, indem man Kerne aus verdichtetem Pulver auf ein 'erstes vibrierendes, relativ grobmaschiges Sieb bringt, dessen Maschenweite jedoch kleiner ist als die Abmessungen der Kerne und fortlaufend in der Weise feinkörniges Material auf das erste Sieb fallen läßt, daß ein Wachstum der Kerne nach dem "Schneeball"-Effekt gleichzeitig mit der Sphäroidisierung der erhaltenen Teilchen bewirkt wird.1β process for the production of spherical particles, characterized by a spheroidization treatment by placing cores of compacted powder on one 'Brings the first vibrating, relatively wide-meshed sieve, the mesh size of which, however, is smaller than the dimensions of the Cores and continuously fine-grained material drops onto the first sieve in such a way that the cores continue to grow the "snowball" effect at the same time as the spheroidization of the obtained particles. 2» Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das erste Sieb unter einem zweiten vibrierenden Sieb mit feinen Maschen gehalten wird, das die Peinkörner enthält.2 »Method according to claim 1, characterized in that the first sieve is held under a second fine mesh vibrating sieve containing the fine grains. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das erste Sieb in einen Behälter angeordnet ist, der die Peinkörner enthält und wiederholten Stößen unterworfen wird, die ausreichen, um die Peinkörner auf das erste Sieb zu werfen»3. The method according to claim 1, characterized in that the first sieve is arranged in a container which holds the fine grains contains and is subjected to repeated jolts sufficient to throw the punishing grains onto the first sieve » 4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3» dadurch gekennzeichnet, daß die Kerne durch Verdichten eines ausschließlich durch keramisches Material gebildeten Pulvers und nachfolgendes Brechen bzw« Verkleinern der verdichteten Masse erhalten werden,4. The method according to claim 2 or 3 »characterized in that the cores by compressing one exclusively by ceramic Material formed powder and subsequent breaking or reduction of the compacted mass are obtained, 5o Verfahren nach Anspruch 4» dadurch gekennzeichnet, daß die Verdichtung unter einem Druck zwischen 100 und 2a000 bar stattfindet. 5o method according to claim 4 »characterized in that the Compression takes place under a pressure between 100 and 2a000 bar. 6o Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5_t dadurch ge-6o method according to one of claims 1 to 5 _t thereby 109839/1569109839/1569 kennzeichnet, daß die Kerne eine Korngröße zwischen 40 und -800 μ haben.indicates that the cores have a grain size between 40 and -800 μ . 7. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Kerne vor der Sphäroidisierungsbehandlung ausgesiebt werden und ausschließlich Kerne bestimmter Korngröße ausgewählt werden.7. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the cores prior to the spheroidization treatment are screened out and only kernels of a certain grain size are selected. 8o Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die "Siebabfälle" gfs. nach Pulverisation zur Verdichtung rückgeführt oder als Feinkorn bei der Sphäroidisierungsstufe verwendet werden.8o method according to any one of the preceding claims, characterized marked that the "sieve waste" gfs. returned to compression after pulverization or as fine grain in the spheroidization stage be used. 9. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch eine zusätzliche Pritt- oder Sinterbehandlung der erhaltenen kugelförmigen Teilchen«9. The method according to any one of the preceding claims, characterized by an additional pritt or sintering treatment of the spherical particles obtained « 1O₀ Anwendung des Verfahrens nach Anspruch 9 für die Herstellung von Kernbrennstoffen in Form von gefritteten bzw. gesinterten Oxidkörnern insbesondere von Uran-, Plutonium- und/oder Thoriumoxidenο1O ₀ Application of the method according to claim 9 for the production of nuclear fuels in the form of fritted or sintered oxide grains, in particular uranium, plutonium and / or thorium oxides o 109839/1569109839/1569