DE2029608C3 - Verfahren zum Verbrennen von Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren und Wirbelschichtofen zur Durchführung des Verfahrens - Google Patents

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Verbrennen von in eine Matrix aus Graphit eingebetteten oder eine Beschichtung oder Umhüllung aus Graphit, aufweisenden Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren mittels eines Brenngases in einem Wirbelschichtofen und auf einen Wirbelschichtofen mit einem im unteren Teil des Wirbelschichtofens angeordneten Anströmboden zur Durchführung des Verfahrens.

Durch die Verbrennung will man vor der daran anschließenden Aufarbeitung, bei der es darauf ankommt, den noch verwendungsfähigen Brennstoff oder Brutstoff von den bei der Kernspaltung entstehenden Spaltprodukten abzutrennen, den Graphit entfernen.

Es sind bereits einige Verfahren bekannt, um eine solche Verbrennung durchzuführen. So ist es bekannt. Brenn- und/oder Brutelemente vor der Wiederaufarbeitung in einem Schachtofen zu verbrennen. Dabei werden die Brennelemente ungemahlen in eine innerhalb des Schachtofens angeordneten korbartige Halterung gebracht und unter Anblasen mit Sauerstoff verbrannt. Nachteilig bei diesem Verfahren war jedoch, daß sich dabei eine in weiten Grenzen schwankende Zusammensetzung der Abgase ergab. Um dies zu vermeiden, war es notwendig, bei der Verbrennung einen Überschuß an Sauerstoff zuzuführen, wobei im Abgas neben dem hohen Sauerstoffüberschuli auch ein hoher CO-Gehalt, der bis zu 35% betrug, auftrat. Hierdurch wurde ein Nachverbrennen des Abgases notwendig, was diese Maßnahme unwirtschaftlich und zeitraubend machte. Hinzu kam, daß die zur Durchführung dieses bekannten Verfahrens erforderlichen Temperaturen bei 900⁰C liegen mußten. Außerdem bestand die Gefahr örtlicher Überhitzung mit der Wirkung, daß die den Brenn- und/oder Brutstoff bildenden Schwermetallteilchen zusammensinterten und daß dabei größere Mengen an Spaltprodukten freigesetzt wurden. Da außerdem während des Verbrennungsprozesses, beispielsweise bei der Verwendung von Graphitumhüllungen für den Brenn- und/oder Brutstoff, verhältnismäßig große Stücke der Umhüllungen abplatzten und durch den Rost hindurchfielen, war es ferner erforderlich, an die Verbrennung im Schachtofen eine Nachverbrennung anzuschließen.

Aus der CH-PS 454 294 ist ein vom Brenngas von oben nach unten durchströmter Schachtofen bekannt, bei dem die Brenn- und/oder Brutelemente nach Zerkleinerung über eine der Filterung des Abgases dienenden, inerten Granulatschicht aufgeschüttet werden. Zur Vermeidung von Überhitzungen werden den Brenngasen Inertgase zugemischt, was aber die zu dekontaminierende Abgasmenge unerwünscht vergrößert. Nachteilig ist außerdem, daß die im Schachtofen gewonnenen Brenn- oder Brutstoffe die Granulatschicht durchsetzen und nachträglich abgetrennt werden müssen.

Ein weiteres bekanntes Verfahren zur Verbrennung des bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren verwendeten Graphits besteht in der Verwendung eines Hochfrequenzofens (DT-OS 1 464 647). Wegen der zum Betreiben eines solchen Ofens erforderlichen Einrichtungen, wie Hochfrequenzerzeuger, Spulen usw., sind die Kosten für die zur Durchführung der Verbrennung notwendigen Einrichtungen verhältnismäßig hoch. Hinzu kommt, daß infolge der Zusammensetzung der bei der Verbrennung entstehenden Abgase an die zur Reinigung der Abgase erforderliche Einrichtung verhältnismäßig hohe Anforderungen gestellt werden mußten. Außerdem waren die bei der Verwendung eines Hochfrequenzofens entstehenden Temperaturen so hoch, daß die gleichen Ge-

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iSS bekannte Maßnahme sieht die Verbren-„uä von unter Verwendung von Graphit hergeste.hen Brenn- und/oder Brutelementen im rüeßbett vor. Dabd wird, um innerhalb der dabei gebildeten Wirbel-Sicht eine gleichmäßige Temperatur zu erzeugen, Sn durch Mahlen zerkleinerten Brenn- und/oder Graphits erforderliche Menge an,Brenngasund d.e zur Aufrechterhaltung der ™rWsdncht obe halb de ο sen Schuttung ^εΓ!°^^εΓΐί^^χ^ε"^ S besonderes summen ohne daß ^esJf "^ !_stei den bisher beinertes Gas b™schen w e dies be, ^n b

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oder ein sonstiges inertes Gas beizumischen. Das zu eineⁿm erheblichen Anstieg der Abgasmenge, lih Abii ht Ei

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S zu einem erheblichen Anstieg der Abgg, was die erforderliche Abgasreinigung erschwert. Ein ._s weiterer Nachteil dieser bekannten Maßnahme besteht als 4% ^^^2^^Verfahrens gemäß der Er-Bei der uurcniunrung u« <=

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von Brenn- und/oder Brutelementen fur Kernreaktoren zu schaffen, wobei das bei der Verbrennung entstehen-He Abgas einen praktisch vernachlassigbaren Anteil an Kohlenmonoxid und keinen Sauerstoff enthält und or,-liehe Überhitzungen vermieden werden

Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der oben genannten Art gemäß der Erfindung dadurch gelost, daß das durch eine im Anströmboden des W rbelschichtofens vorgesehene lose Schuttung aus Alum.-„iumoxidkörpern gleichmäßig verteilte Brenngas die η an sich bekannter Weise gemahlenen Brenn- bzw. Brutelemente so durchströmt, daß sich im unteren Te.l des Wirbelschichtofens eine lose Schüttung bildet, aus der die infolge teilweiser Verbrennung verkleinerten festen Teilchen so ausgetragen werden, ^B oberhalb der tosen Schuttung eine diese Teilchen enthaltende Wirbelschicht gebildet wird, daß mittels eines koaxial in dem als Reaktionsraum dienenden zylindrischen unteren Teil des Wirbelschichtofens angeordneten Standrohres S nach der Verbrennung des Graphits verbleibenden festen Produkte abgezogen werden und daß das Standohr zum Abbrennen von gegebenenfalls noch ir, d.eses gelangendem Restkohlenstoff von e.nem Te.l des Brenngasstromes durchstömt w.rd. Dureh diese Maßnahme wird erreicht, daß innerhalb

der im unteren Teil des Wirbelschichtofen^ aus dem Mahlgut gebildeten losen Schüttung, in der der höchste Partialdruck des beispielsweise als Brenngas verwendeten Sauerstoffs herrscht, die Graph.tte.le allmählich ab gebrannt werden. Dadurch verringert sich iht· Gewich . so daß sie mit dem Brenngasstrom in den oberen Teil der Schüttung gelangen und sobald ein der Stromungsgeschwindigkeit des Brenngases und eines gegebenenfalls beigemischten inerten Gases entsprechendes Mindestgewicht erreicht ist, aus der losen Schuttung ausgetragfn werden und in die darüber gebildete W.rbechicht übergehen. Wird das Verfahren gemäß der Eri intermittierenden ^™^«"*^^

m. d.B 3° "»un^er

35 _im Leren Teil des Wirbel-Anströmboden besteht dar-

aus einer in einem Behälter «^ _Ansch,_{üssen zur}

angeordneten losen Schüt-

^^^oVKörnern gebildet wird, wobei der BeUmgau***££™ _Rea ^g _ktionsraum von einer Loch-,

^eSattfod dgl abgedeckt ist und im Boden des BeS.ebplaue oddgL ^abf ^e _{die mehrere Zuleitungen} f_ür das Ringnu _{ehep jst und wobei} je

f^^^Spiatte mit dem oberen Ende eines d.e Loch oder ^D_Pm ^.^ ^

AhO^Schuttung α _geordneten, _gleichf_alls mn

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als sehr ^v°™ Wärmeleiter ist und auch be.

\^ _nicht zusammensintert. Dabei

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_ge finnig mit von innen nach außen zunehmender Ko-

₄₅

^V0Eine^rr XfTe Ausgestaltung d« Verfahrens gemaß der Erfindung; besteht darin, daß das Brenngas ULh einen Teil des bei der Verbrennung des Graphits

_Reaktion_S,um stand, e.ne ge _{vorhanden ist}, _damit fur den P^ ^8 _{eingeleitetcn} Sauerstoff

hinreichende Koniaktmöglichkeiten bestehen, das heißt um eine konstante Höhe des Wirbelbettes sicherzustellen, ist an dem Wirbelschichtofen zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung zur Dosierung der Zufuhr des zu verbrennenden Gutes eine mit dem oberen Teil des Wirbelschichtofens verbundene, in Abhängigkeit von der Differenz des oberhalb der Wirbelschicht bestehenden Druckes und einem vorgegebenen Druck in an sich bekannter Weise einregeibare Dosiereinrichtung vorgesehen.

Der Wirbelschichtofen zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung ermöglicht es somit, die Brennelemente nach dem Mahlvorgang kontinuierlich in den Wirbelschichtofen zuzugeben. Dagegen kann das Schwermetall an der Entnahmestelle so lange zurückgehalten werden, bis der gesamte Graphit verbrannt ist, um dann chargenweise abgezogen zu werden.

Ein Ausführungsbeispiel des Wirbelschichtofens zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt und wird im folgenden näher beschrieben. Es zeigt

F i g. 1 den Wirbelschichtofen im Längsschnitt,

F i g. 2 den Anströmboden des Wirbelschichtofens gemäß F i g. 1 im Längsschnitt.

Bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung werden die Brenn- und/oder Brutelemente zunächst in einer, in der Zeichnung nicht dargestellten, Hammermühle zerkleinert. Das Mahlgut gelangt von dort in den Vorratsbunker 1 mit nachgeschalteter Dosiereinrichtung 2 und von dort in den oberen Teil 3 des Wirbelschichtofen^. Aus dem oberen Teil fällt das Mahlgut in den unteren zylinderförmig ausgebildeten Teil 4 und bildet zunächst oberhalb eines Anströmbodens 5 eine lose Schüttung 6. Der Anströmboden 5 ist mittels eines flanschähnlich ausgebildeten Teiles 7 mit dem Wirbelschichtofen lösbar verbunden. Konzentrisch zu dem flanschartigen Teil 7 ist ein Rohrstück 8 angeordnet, dessen äußerer Durchmesser praktisch dem inneren Durchmesser des unteren Teils 4 des Wirbelschichtofens entspricht. Das Rohrstück 8 und ein konzentrisch dazu angeordnetes Standrohr 9 dienen zusammen mit einem in den flanschartigen Teil 7 einschraubbaren Formstück 10 als Aufnahmebehälter für eine lose Schüttung 11 aus AhCh-Körnern. Zur Zuführung des Brenngases zum Verbrennen des Graphits der Brenn- und/oder Brutelemente im Wirbelschichtofen sind in dem Formstück 10 Rohrleitungen 12 zur Zuführung des Brenngases vorgesehen. Um eine möglichst gleichmäßige Verteilung des Brenngases zu erzielen, münden die Rohrleitungen 12 in eine in der mit der AhCb-Schüttung 11 in Berührung stehenden Fläche des Formstücks 10 angeordnete ringförmige Nut 13 ein. Gegenüber der AlXIb-Schüttung 11 ist die Ringnut 13 durch ein Siebblech od. dgl. abgedeckt Um eine möglichst dichte Verbindung zwischen dem flanschartigen Teil 7 und dem Formstück 10 zu erzielen, überlappt der flanschartige Teil 7 das Formstück 10 zu einem Teil, wobei zwischen den sich überlappenden Teilchen ein Dichtungsring vorgesehen ist. Das Standrohr 9 durchdringt das Formstück 10 und dient zugleich als Abzug für das nach der Verbrennung des Graphits der Brenn- und/oder Brutelemente verbleibende Schwermetall.

Wie aus F i g. 2 hervorgeht, liegt der obere Rand des Standrohres 9 unterhalb des oberen Randes des Rohrstückes 8. Ein zum Abdecken der AhOj-Schüttung 11 vorgesehenes Sieb- oder Lochblech 16 hat daher die Form eines stumpfen Kegels. Für den Fall, daß Graphitteilchen in den Abzug gelangen, sind auf dem Umfang des Standrohres Bohrungen 17 vorgesehen, die gegen ein Eindringen von AhCh-Körnern der Schüttung durch Lochbleche 18 geschützt sind. Durch die Bohrungen 17 kann ein Teil des Brenngases durch die AhCb-Schüttung 11 in das Standrohr 9 gelangen, so daß gegebenenfalls zusammen mit den nach der Verbrennung verbleibenden festen Produkten mit in das Standrohr gelangende Graphitreste hier verbrannt werden. Um den Wirbelschichtofen auf die vorgesehene Temperatur aufzuheizen, ist in an sich bekannter Weise eine den unteren rohrförmigen Teil 4, der den Reaktionsraum bildet, und den oberen Teil 3 umgebende Heizung 19 vorgesehen, die gegen unerwünschte Wärmeabgabe nach außen durch die Isolationsschicht 20 geschützt ist. Die Verbrennung des Graphits der Brenn- und/oder Brutelemente erfolgt dabei so, daß zunächst in der aus dem Mahlgut gebildeten, von dem Brenngas durchströmten Schüttung im unteren Teil 4 des Wirbelschichtofens ein Teil des Graphits verbrennt.

Sobald Teile des gemahlenen Gutes eine bestimmte Mindestgröße unterschreiten, werden sie aus der Schüttung 6 ausgetragen und bilden oberhalb der Schaltung 6 eine Wirbelschicht 21, in der der Rest des Graphits verbrannt wird. Wie aus der Zeichnung erkennbar, ist der obere Teil 3 des Wirbelschichtofens erweitert, so daß infolge der hierdurch verringerten Gasgeschwindigkeit praktisch kein Austragen fester Teilchen in diesen Raum des Wirbelschichtofens erfolgen kann. Die somit praktisch allein in diesen Teil des Wirbelschichtofens gelangenden, bei der Verbrennung gebildeten Abgase werden über einen oder mehrere Abgasfilter 22 abgeführt. Da die Abgase bei Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung keinen Sauerstoff und nur einen für die Praxis vernachlässigbaren Anteil an Kohlenmonoxid enthalten, wird ein Teil der Abgase über die Dosierungsvorrichtung 23 dem Brenngas so beigemischt, daß die Mischung einen für die Verbrennung ausreichenden Anteil an Sauerstoff enthält, zugleich aber die Gasmenge für die BiI-

dung der Wirbelschicht 21 ausreichend ist. Das geschieht zweckmäßig in der Weise, daß die Zuleitung füi die dem Brenngas beizumischenden Abgase ebenso um den Reaktionsraum des Wirbelschichtofens gewendet ist wie die in an sich bekannter Weise vorgesehene

Leitung 24 für das Kühlmittel. In den Wirbelschichtofer in der vorstehend geschilderten Ausführungsform wire das Mahlgut kontinuierlich eingegeben; die nach dei Verbrennung des Graphits verbleibenden festen Be standteile werden chargenweise abgezogen.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (5)

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Verbrennen von in eine Matrix aus Graphit eingebetteten oder eine Beschichtung oder Umhüllung aus Graphit aufweisenden Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren mittels eines Brenngases in einem Wirbelschichtofen, d a durch gekennzeichnet,-daß das durch eine im Anströmboden des Wirbelschichtofens vorgesehene lose Schüttung aus Aluminiumoxidkörnern gleichmäßig verteilte Brenngas die in an sich bekannter Weise gemahlenen Brenn- bzw. Brutelemente so durchströmt, daß sich im unteren Teil (4) des Wirbelschichtofens eine lose Schüttung (6) bildet, aus der die infolge teilweiser Verbrennung verkleinerten festen Teilchen so ausgetragen werden, daß oberhalb der losen Schüttung (6) eine diese Teilchen enthaltende Wirbelschicht (21) gebildet wird, daß mittels eines koaxial in dem als Reaktionsraum dienenden zylindrischen unteren Teil (4) des Wirbelschichtofens angeordneten Standrohres (9) die nach der Verbrennung des Graphits verbleibenden festen Produkte abgezogen werden und daß das Standrohr zum Abbrennen von gegebenenfalls noch in dieses gelangendem Restkohlenstoff von einem Teil des Brenngasstromes durchströmt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Brenngas durch einen Teil des bei der Verbrennung des Graphits im Wirbelschichtofen entstehenden Abgases verdünnt wird.

3. Wirbelschichtofen mit einem im unteren Teil des Wirbelschichtofens angeordneten Anströmboden zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Anströmboden (5) aus einer in einem Behälter mit in der Bodenfläche vorgesehenen Anschlüssen (12) zur Zuführung des Brenngases angeordneten losen Schüttung aus AhCb-Körnern (11) gebildet wird, wobei der Behälter gegenüber dem Reaktionsraum von einer Loch- oder Siebplatte (16) abgedeckt ist, daß im Boden des Behälters eine Ringnut (13), in die mehrere Zuleitungen für das Brenngas einmünden, vorgesehen ist und daß die Loch- oder Siebplatte (16) mit dem oberen Ende eines die AteCb-Schüttung (11) durchdringenden, koaxial zur Achse des Wirbelschichtofens angeordneten, gleichfalls mit einer Loch- oder Siebplatte oder einem Rost abgedeckten Standrohr (9) verbunden ist.

4. Wirbelschichtofen nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die die AhCb-Schüttung (11) abdeckende Lochplatte oder Siebplatte (16) einen Kegelmantel mit von innen nach außen zunehmender Konizität bildet.

5. Wirbelschichtofen nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß zur Dosierung der Zufuhr des zu verbrennenden Gutes eine mit dem oberen Teil (3) des Wirbelschichtofens verbundene, in Abhängigkeit von der Differenz des oberhalb der Wirbelschicht (21) bestehenden Drucks und eines vorgegebenen Drucks in an sich bekannter Weise einregelbarer Dosiereinrichtung (23) vorgesehen ist.