DE19731546C2 - Verfahren und Mittel zur selektiven Reduktion von Stickoxiden in Rauchgasen von Kesselanlagen - Google Patents
Verfahren und Mittel zur selektiven Reduktion von Stickoxiden in Rauchgasen von KesselanlagenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und ein Mittel zur
selektiven Reduktion von Stickoxiden in Rauchgasen von
Kesselanlagen, bei dem ein Ammoniak enthaltendes oder
freisetzendes Reduktionsmittel in die heißen
Verbrennungsgase eingedüst wird. Das Verfahren und das
Mittel eignen sich sowohl für die selektive katalytische
als auch für die selektive nicht-katalytische Reduktion
der Stickoxide in den Rauchgasen.
Zur Reduzierung von Stickoxiden, der sogenannten
Entstickung, ist unter anderem die selektive nicht-
katalytische Reduktion, das SNCR-Verfahren bekannt. Bei
dem SNCR-Verfahren wird Ammoniak oder ein Ammoniak
freisetzendes Reduktionsmittel hinter der Flamme in die
heißen Verbrennungsgase der Kesselanlage eingegeben, um
die Stickoxide zu reduzieren. Es ist beispielsweise aus
der US-PS 4,208,386, der US-PS 4,325,924 und EP 0 426 978 A1
bekannt, als Reduktionsmittel wäßrige Harnstofflösung
in die heißen Verbrennungsgase einzudüsen. Durch die
Wärme wird Ammoniak freigesetzt, das die Entstickung
bewirkt. Aus der DE-PS 37 22 523 und der DE-PS 35 02 788
ist bekannt, unmittelbar Ammoniak in die heißen
Verbrennungsgase einzudüsen. Bei niedrigeren Temperaturen
wird bei der selektiven katalytischen Reduktion, dem
sogenannten SCR-Verfahren, für die Reduktion ein
Katalysator verwendet.
Es hat sich gezeigt, daß das Eindüsen von
Harnstofflösungen oder Ammoniak allein wegen der immer
strenger werdenden Vorschriften und der zum Teil
schlechter werdenden Brennstoffqualitäten häufig nicht
mehr ausreicht, die zulässigen Grenzwerte einzuhalten.
Dies trifft insbesondere für das Rückstandsöl, das
sogenannten Heizöl S. zu. Durch die immer stärkere
Ausdestillierung verbleiben immer mehr Schadstoffe in
diesem Schweröl, die dann selbstverständlich aus den
Rauchgasen entfernt werden müssen.
Es ist weiterhin aus der WO 91/17814 bekannt, der
wäßrigen Harnstofflösung sogenannte Enhancer, wie Zucker,
zuzuführen, um die Rauchgasentstickung zu verbessern. Es
handelt sich hierbei um organische Verbindungen. Aus der
WO 92/02450 ist es bekannt, die Harnstofflösung vor dem
Eindüsen durch Druck und Temperatur zu hydrolisieren und
in diesem Zustand in die heißen Verbrennungsgase
einzudüsen. Hier werden teilweise Metalle, Metallsalze
und Metalloxide eingesetzt, um die Hydrolyse zu
beschleunigen bzw. die Produkte zu stabilisieren.
Andere Möglichkeiten der Reduzierung von Stickoxiden
werden in der JP 53100170 und der JP 62193631 offenbart.
Die JP 53100170 beschreibt die Verwendung von
Übergangsmetallkomplexen in einem zweistufigen Verfahren.
Der Übergangsmetallkomplex befindet sich in einer
wässrigen Lösung und dient zur katalytischen Umsetzung
von NO in NO2. Anschließend wird dieses NO2 zusammen mit
NH3 über einen Katalysator geführt. Die JP 62193631
beschreibt ein Verfahren, bei welchem FeEDTA zusammen mit
einer hochmolekularen hydrophilen Substanz oder
Aktivkohle die Stickoxide in Luft absorbieren oder
zersetzen. Der Einsatz bei der Reduktion von Stickoxiden
in heißen Verbrennungsgasen wird nicht offenbart.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein anderes
Verfahren zur Reduktion von Stickoxiden in
Verbrennungsgasen zu schaffen, bei dem ein anderes
Reduktionsmittel eingesetzt wird, um die NOX-Emission
weiter zu reduzieren.
Die Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß
dem Reduktionsmittel vor dem Eindüsen ein Zusatzmittel
zugegeben wird, das einen Übergangsmetallkomplex oder
Mischungen von verschiedenen Übergangsmetallkomplexen
enthält. Es hat sich in überraschender Weise gezeigt, daß
durch die Zugabe eines solchen Zusatzmittels zum
eigentlichen Reduktionsmittel die NOX-Reduzierung
deutlich verbessert werden kann. Insbesondere hat sich
eine wesentliche Verbesserung der NOX-Reduktion bei der
Feuerung von schwerem Heizöl ergeben.
Es hat sich herausgestellt, daß Komplexe mit
Übergangsmetallen aus der Gruppe Eisen, Cobalt und/oder
Nickel besonders wirksam sind. Der Komplexbildner des
Zusatzmittels kann aus der Gruppe der Polycarbonsäuren
und/oder Aminopolycarbonsäuren bzw. deren Salze z. B. mit
Natrium oder Kalium ausgewählt sein.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist
der Komplexbildner Ethylendiamintetraessigsäure (EDTA)
und/oder Nitrilotriessigsäure (NTA). Das Zusatzmittel kann
hierbei Eisen-Ethylendiamintetraacetat (Fe-EDTA) enthalten.
Die Menge des zuzuführenden Zusatzmittels kann von der
Brennstoffqualität, den einzuhaltenden Grenzwerten und/oder
der Kessellast abhängen. Dem Reduktionsmittel können bis zu
10,0 Gew.-%, beispielsweise 0,01-5,0 Gew.-%, Zusatzmittel
zugegeben werden.
Es kann vorgesehen werden, daß das Zusatzmittel in einen
Vorratsbehälter des Reduktionsmittels eingeführt wird. Das
tatsächlich eingedüste Reduktionsmittel hat dann immer die
gleiche Zusammensetzung, d. h. immer den gleichen Gehalt an
Zusatzmittel.
Es kann aber auch gemäß einer bevorzugten Ausführungsform
der Erfindung vorgesehen werden, daß das Zusatzmittel vor
dem Eindüsen dem Reduktionsmittel zumindest teilweise
kontinuierlich zugegeben wird. Insbesondere ist es
zweckmäßig, wenn das Zusatzmittel last- und/oder
emissionsabhängig dem Reduktionsmittel zugegeben wird.
Dadurch wird erreicht, daß das Zusatzmittel nur dann
zugeführt wird, wenn beispielsweise die zulässigen
Grenzwerte überschritten werden. Damit kann der
Chemikalieneinsatz reduziert werden.
Die Wahl des Reduktionsmittels ist grundsätzlich beliebig.
Aufgrund der einfachen Handhabbarkeit und der
Ungefährlichkeit ist es jedoch zweckmäßig, wenn das
Reduktionsmittel eine wäßrige Harnstofflösung ist.
Die Erfindung betrifft auch ein Reduktionsmittel zur
selektiven Reduktion von Stickoxiden in heißen Rauchgasen
einer Kesselanlage. Das Reduktionsmittel weist ein
Zusatzmittel auf, das einen Übergangsmetallkomplex oder
Mischungen von verschiedenen Übergangsmetallkomplexen
enthält. Das Übergangsmetall ist vorzugsweise aus der
Gruppe Eisen, Cobalt und/oder Nickel ausgewählt.
Der Komplexbildner des Zusatzmittels ist aus der Gruppe der
Polycarbonsäuren und/oder Aminopolycarbonsäuren bzw. deren
Salze z. B. mit Kalium oder Natrium ausgewählt und kann
beispielsweise Ethylendiamintetraessigsäure (EDTA) und/oder
Nitrilotriessigsäure (NTA) sein. Vorzugsweise enthält das
Zusatzmittel Eisen-Ethylendiamintetraacetat (Fe-EDTA).
Das Zusatzmittel kann beispielsweise in Form einer Lösung
vorliegen. Es kann vorgesehen werden, daß als Zusatzmittel
eine Lösung mit 1,0-20,0 Gew.-% Metallanteil verwendet
wird. Die Handhabung und Dosierung kann somit vereinfacht
werden.
Es hat sich gezeigt, daß eine wirksame Reduktion von
Stickoxiden im Rauchgas erreicht wird, wenn das
Reduktionsmittel bis zu 10,0 Gew.-%, insbesondere 0,01-
5,0 Gew.-%, Zusatzmittel enthält.
Die Erfindung wird im folgenden anhand von Beispielen näher
erläutert. Es wurden an zwei Kesselanlagen bei
unterschiedlichen Laststufen Messungen ohne und mit
Zusatzmittel durchgeführt. Als Reduktionsmittel wurde eine
40-%ige wäßrige Harnstofflösung eingesetzt. Als Brennstoff
wurde schweres Heizöl eingesetzt.
Das Zusatzmittel enthält Eisen-Ethylendiamintetraacetat
(Fe-EDTA) und wurde als Lösung mit 5 Gew.-% Metallanteil,
gemischt mit 4 Teilen Wasser zugegeben. In den Tabellen
bezieht sich die Angabe Gew.-% auf die gesamte eingedüste
Menge Reduktionsmittel, Wasser und Zusatzmittel
Die Tabellen der Beispiele zeigen, daß nur durch den
Einsatz des einfachen Reduktionsmittels ohne Zusatzmittel
die Grenzwerte nicht eingehalten werden konnten. Erst durch
die Zugabe des Zusatzmittels sind die Grenzwerte von zur
Zeit 450 mg/m3 NOX deutlich unterschritten worden.
Die Erfindung wird weiterhin anhand der schematischen
Zeichnung näher erläutert, deren einzige Figur ein
Blockschaltbild einer Kesselanlage zeigt, die mit einer
Enstickungseinrichtung für das SNCR-Verfahren versehen ist.
Die Kesselanlage weist ein Flammrohr 11 auf, das
beispielsweise Bestandteil eines Dreizugkessels sein kann.
An dem dem Brenner 12 abgekehrten Ende 13 des Flammrohres
ist eine Düseneinrichtung 14 vorgesehen, mit der ein
Reduktionsmittel zur Entstickung in die heißen Rauchgase
und/oder direkt in die Flamme 15 eingedüst werden kann. Im
einzelnen ist hierzu eine Lanze 16 vorgesehen, die über
eine Dosiereinrichtung 17 mit dem Reduktionsmittel aus
einem Vorratsbehälter 18 gespeist wird.
Die Dosiereinrichtung kann beispielsweise lastabhängig
gesteuert sein. Hierzu ist ein entsprechendes Steuergerät
20 vorgesehen, um die Kessellast, beispielsweise mittels
der Menge des zugeführten Brennstoffs 19, ermitteln zu
können. Grundsätzlich ist es auch möglich, die Lanze
verschiebbar auszuführen, um den Eindüsungsort zu
verändern.
Die Dosiereinrichtung 17 der Entstickungseinrichtung ist
ferner mir einer Zuführeinrichtung 21 versehen, über die
ein Zusatzmittel der oben beschriebenen Art aus einem
Vorratsbehälter 22 in das Reduktionsmittel eingegeben
werden kann. Die Zuführeinrichtung 21 wird entsprechend der
Dosiereinrichtung 17 ebenfalls lastabhängig über das
Steuergerät 20 gesteuert.
Es ist aber auch alternativ oder zusätzlich möglich, die
Dosiereinrichtung 17 und/oder die Zuführeinrichtung 21
emissionsabhängig zu steuern. Hierzu ist in dem Kamin 23
der Kesselanlage ein Meßfühler 24 vorgesehen, der mit einem
weiteren Steuergerät 25 zusammenwirkt. Das Steuergerät 25
steuert die Dosiereinrichtung 17 und/oder die
Zuführeinrichtung 21. Diese Möglichkeit der Steuerung ist
in der Zeichnung mit gestrichelten Linien dargestellt.
Grundsätzlich ist es natürlich auch möglich, das
Zusatzmittel unmittelbar in den Vorratsbehälter 18 für das
Reduktionsmittel einzuführen. Dadurch könnten die
Zuführeinrichtung und die entsprechenden Steuer- und
Regeleinrichtungen entfallen. Diese Möglichkeit ist in der
Zeichnung der Übersichtlichkeit halber nicht dargestellt.
11
Flammrohr
12
Brenner
13
Ende
14
Düseneinrichtung
15
Flamme
16
Lanze
17
Dosiereinrichtung
18
Vorratsbehälter
19
Brennstoff
20
Steuergerät
21
Zuführeinrichtung
22
Vorratsbehälter
23
Kamin
24
Meßfühler
25
Steuergerät
Claims (18)
1. Verfahren zur selektiven Reduktion von Stickoxiden in
Rauchgasen von Kesselanlagen, bei dem ein Ammoniak
enthaltendes oder freisetzendes Reduktionsmittel in die
heißen Verbrennungsgase eingedüst wird, dadurch
gekennzeichnet, daß dem Reduktionsmittel vor dem Eindüsen
ein Zusatzmittel zugegeben wird, das einen
Übergangsmetallkomplex oder Mischungen von verschiedenen
Übergangsmetallkomplexen enthält.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
das Übergangsmetall aus der Gruppe Eisen, Cobalt und/oder
Nickel ausgewählt ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß der Komplexbildner des Zusatzmittels
aus der Gruppe der Polycarbonsäuren und/oder
Aminopolycarbonsäuren bzw. deren Salze ausgewählt ist.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß
der Komplexbildner Ethylendiamintetraessigsäure (EDTA)
und/oder Nitrilotriessigsäure (NTA) ist.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß
das Zusatzmittel Eisen-Ethylendiamintetraacetat (Fe-EDTA)
enthält.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet, daß dem Reduktionsmittel bis zu 15,0 Gew.-%
Zusatzmittel zugegeben werden.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß
dem Reduktionsmittel 0,01-6,0 Gew.-% Zusatzmittel
zugegeben werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch
gekennzeichnet, daß das Zusatzmittel in einen
Vorratsbehälter des Reduktionsmittels eingeführt wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß das Zusatzmittel vor dem Eindüsen dem
Reduktionsmittel zumindest teilweise kontinuierlich
zugegeben wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß
das Zusatzmittel last- und/oder emissionsabhängig dem
Reduktionsmittel zugegeben wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch
gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel eine wäßrige
Harnstofflösung ist.
12. Ammoniak enthaltendes oder freisetzendes
Reduktionsmittel zur selektiven Reduktion von Stickoxiden
in heißen Rauchgasen einer Kesselanlage, gekennzeichnet
durch ein Zusatzmittel, das aus einem
Übergangsmetallkomplex oder aus Mischungen von
verschiedenen Übergangsmetallkomplexen besteht.
13. Reduktionsmittel nach Anspruch 12, dadurch
gekennzeichnet, daß das Übergangsmetall aus der Gruppe
Eisen, Cobalt und/oder Nickel ausgewählt ist.
14. Reduktionsmittel nach Anspruch 12 oder 13, dadurch
gekennzeichnet, daß der Komplexbildner des Zusatzmittels
aus der Gruppe der Polycarbonsäuren und/oder
Aminopolycarbonsäuren bzw. deren Salze ausgewählt ist.
15. Reduktionsmittel nach Anspruch 14, dadurch
gekennzeichnet, daß der Komplexbildner
Ethylendiamintetraessigsäure (EDTA) und/oder
Nitrilotriessigsäure (NTA) ist
16. Reduktionsmittel nach Anspruch 15, dadurch
gekennzeichnet, daß das Zusatzmittel Eisen-
Ethylendiamintetraacetat (Fe-EDTA) enthält.
17. Reduktionsmittel nach einem der Ansprüche 12 bis 16,
dadurch gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel bis zu
15,0 Gew.-% Zusatzmittel enthält.
18. Reduktionsmittel nach Anspruch 17, dadurch
gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel 0,01-6,0 Gew.-%
Zusatzmittel enthält.
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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DE1997131546 DE19731546C2 (de) | 1997-07-23 | 1997-07-23 | Verfahren und Mittel zur selektiven Reduktion von Stickoxiden in Rauchgasen von Kesselanlagen |
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Country Status (1)
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- 1997-07-23 DE DE1997131546 patent/DE19731546C2/de not_active Expired - Fee Related
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JP 53100170 In: Derwent Referat No.73358 A/41 * |
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