DE19516920A1 - Material und Verfahren zur Adsorprtion und Desorption von Stickoxiden in Abgasen - Google Patents
Material und Verfahren zur Adsorprtion und Desorption von Stickoxiden in AbgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Material zur Adsorption und Desorp
tion von Stickoxiden in Abgasen, insbesondere von Kraftfahrzeug
verbrennungsmotoren, mit einem d-elementhaltigen Mischoxid, so
wie ein Verfahren zur Adsorption und Desorption dieser Stick
oxide
Aus der EP 0 540 280 A1 ist eine Einrichtung zur Reduzierung von
Stickoxiden in Abgasen von Verbrennungsmotoren bekannt, die ein
Material zur Adsorption und Desorption der Stickoxide aufweist.
Als Adsorptions- und Desorptionsmaterial ist ein Mischoxid auf
Ba-Cu-O-Basis vorgesehen. Das beschriebene Verfahren dient ins
besondere zur Entstickung der Abgase magerbetriebener Otto-Moto
ren. Dabei folgt die Speicherung der Stickoxide im Magerbetrieb
in Form von Nitraten, indem in einem vorgeschalteten Oxidations
schritt NO zu NO₂ oxidiert wird. Im fetten Betrieb mit λ 1
werden die Nitrate mit Kohlenwasserstoffen umgesetzt. Dazu sind
Edelmetallzusätze notwendig.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Material und ein Verfahren der
eingangs genannten Art zu schaffen, die einen verringerten Ko
stenaufwand sowie eine verbesserte Umweltverträglichkeit gewähr
leisten.
Diese Aufgabe wird für das Material dadurch gelöst, daß das
Mischoxid eine sauerstoffreiche orthorhombische Struktur auf
weist, die temperaturabhängig in eine sauerstoffarme tetragonale
Struktur übergeht. Für das Verfahren wird die erfindungsgemäße
Aufgabe dadurch gelöst, daß für die Adsorption und Desorption
der Stickoxide ein solches Material verwendet wird. Durch das
gewählte Material ist es möglich, die Stickoxide direkt in das
Mischoxid einzubinden, ohne daß eine Oxidationsstufe und damit
eine Nitratbildung vorgeschaltet wird. Dadurch wird auch kein
Edelmetall benötigt, um in der Desorptionsphase die Nitrate mit
Kohlenwasserstoffen umsetzen zu können. Der Verzicht auf Edelme
tallzusätze bewirkt eine Kostenersparnis. Da Edelmetall bei dem
Vorhandensein von Schwefel im Abgas diesen Schwefel leicht zu
Sulfat oxidiert, könnte das Katalysatormaterial vergiftet wer
den. Der erfindungsgemäße Verzicht auf Edelmetallzusätze sorgt
daher auch für eine verringerte Sulfatbildung, die eine bessere
Umweltverträglichkeit und eine geringere Vergiftung des Kataly
satormaterials bewirkt.
In Ausgestaltung der Erfindung ist als Mischoxid ein Cuprat vor
gesehen. Bei derartigen Verbindungen ist es möglich, die Adsorp
tion und Desorption über eine Veränderung des Sauerstoffgehalts
im Abgas zu beeinflussen.
In weiterer Ausgestaltung der Erfindung ist als Mischoxid
YBa₂Cu₃O7-x mit 0 X 1 vorgesehen. Dieses Yttrium-Barium-Kup
fer-Oxid ist besonders geeignet für die erfindungsgemäße Lösung,
da es nach einer Beladung mit Stickoxiden aus einer sauerstof
freichen orthorhombischen Struktur YBa₂Cu₃O₇ in eine sauer
stoffarme tetragonale Struktur YBa₂Cu₃O₆ übergeht. Das Material
zersetzt sich dabei im beladenen Zustand nicht und das gespei
cherte NO wird nahezu vollständig wieder desorbiert. Die Ände
rung der orthorhombischen Struktur in die tetragonale Kristall
struktur führt dabei zu einer formalen Verringerung des Oxidati
onszustandes von Kupfer, der von +3 bei YBa₂Cu₃O₇ über +2 bei
YBa₂Cu₃O6,5 auf +1 bei YBa₂Cu₃O₆ übergeht. Dabei weist die Kri
stallstruktur für X zwischen 0 und 0,64 orthorhombische Symme
trie und für X < 0,64 tetragonale Symmetrie auf.
Weitere Vorteile und Merkmale der Erfindung ergeben sich aus der
nachfolgenden Beschreibung eines bevorzugten Ausführungsbeispie
les der Erfindung, das anhand der Zeichnungen dargestellt ist.
Fig. 1 zeigt ein Funktionsprinzip einer Anlage zur Abgasreini
gung eines Magermotors für ein Kraftfahrzeug, und
Fig. 2 ein Schaubild mehrerer Adsorptions- und Desorptionsphasen
einer Testanlage gemäß dem Funktionsprinzip nach Fig. 1.
Ein mager betriebener Verbrennungsmotor (1) eines Kraftfahrzeugs
ist mit einer Abgasanlage (2) versehen, in der in Serienschal
tung ein Adsorber (3) sowie ein nachgeschalteter Dreiwegekataly
sator (4) angeordnet ist. In einer entsprechenden Testanlage mit
einem anstelle der realen Abgase des Verbrennungsmotors (1) vor
gesehenen Testgas wurde die Eignung von Yttrium-Barium-Kupfer-
Oxid YBa₂Cu₃O7-x für eine NOx-Reduktion bei einem solchen Mager
motor in Kombination mit einem Dreiwegekatalysator überprüft. Da
bei λ = 1 die Abgastemperatur höher ist als bei λ < 1, wurde im
Testbetrieb für die Desorptionsphase eine um 180°C höhere Tempe
ratur angesetzt. In den Adsorptionsphasen A lagen 370°C und 10%
O₂ im Gasgemisch vor. In den Desorptionsphasen D betrug die Tem
peratur 550°C und es war kein O₂ vorhanden. Aus den aufgetragenen
Nox und CO₂-Kurven ergibt sich, daß bei der Verwendung von
YBa₂Cu₃O7-x als Adsorbermaterial für den Adsorber (3) sowie einem
konventionellen Dreiwegekatalysator (4) sich eine deutliche NOx-
Verminderung im Magerbetrieb realisieren läßt. Dabei werden die
Stickoxide direkt in dem Material YBa₂Cu₃O7-x gespeichert, so daß
kein vorgeschalteter Oxidationsschritt benötigt wird, um NO in
NO₂ zu oxidieren. Die Ursache liegt in der sauerstoffreichen
orthorhombischen Struktur YBa₂Cu₃O₇ die nach der Beladung mit
den Stickoxiden in die sauerstoffarme tetragonale Struktur
YBa₂Cu₃O₆ übergeht. Mit dem Sauerstoffgehalt verknüpft ist dabei
die Oxidationsstufe des Kupfers. Die Änderung der orthorhombi
schen Struktur in die tetragonale Kristallstruktur führt zu ei
ner formalen Verringerung des Oxidationszustandes von Cu aus +3
für YBa₂Cu₃O₇ über +2 für YBa₂Cu₃O6,5 zu +1 für YBa₂Cu₃O₆. Das Ad
sorptionsmaximum ergibt sich bei einer Temperatur von 350°C.
Das zuvor beschriebene Adsorbermaterial ist insbesondere auch
für ein Verfahren gemäß der DE 43 19 294 C1 einsetzbar.
Durch die erfindungsgemäße Lösung ist es möglich, die Desorption
isotherm über die Veränderung des Sauerstoffgehalts im Abgas zu
schalten. Die erfindungsgemäße Lösung eignet sich insbesondere
für den Einsatz in einem Katalysatorsystem eines Magermotors,
dessen erhöhte Abgastemperatur einen sinnvollen Einsatz von
Perowskiten, wie insbesondere YBa₂Cu₃O7-x, ermöglicht.
Claims (4)
1. Material zur Adsorption und Desorption von Stickoxiden in
Abgasen, insbesondere von Kraftfahrzeugverbrennungsmotoren, mit
einem d-elementhaltigen Mischoxid,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Mischoxid eine sauerstoffreiche orthorhombische Struktur
aufweist, die temperaturabhängig in eine sauerstoffarme tetrago
nale Struktur übergeht.
2. Material nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß als Mischoxid ein Perowskit insbesondere als Cuprat vorgese
hen ist.
3. Material nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß als Perowskit YBa₂Cu₃O7-x mit 0 X 1 vorgesehen ist.
4. Verfahren zur Adsorption und Desorption von Stickoxiden in
Abgasen, insbesondere von Kraftfahrzeugverbrennungsmotoren,
dadurch gekennzeichnet,
daß zur Adsorption und Desorption der Stickoxide ein Material
nach einem der Ansprüche 1 bis 3 verwendet wird.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| OP8 | Request for examination as to paragraph 44 patent law | ||
| 8127 | New person/name/address of the applicant |
Owner name: DAIMLERCHRYSLER AG, 70567 STUTTGART, DE |
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