DE1943557C3 - Schutzüberzugsmittel im Bauwesen - Google Patents
Schutzüberzugsmittel im BauwesenInfo
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Description
30
Die Erfindung betrifft die Verwendung von in Wasser dispergieren Beschichtungsmischungen zur
Erzeugung dicker Schutz- oder Isolierüberzüge im Bauwesen, beispielsweise bei industriellen Anlagen
oder für einzelne Bauteile.
Es ist bekannt, in Fabriken oder chemischen Betrieben die der Atmosphäre ausgesetzten Anlagen,
Rohrleitungen, Gefäße oder Behälter, wie Heiz- oder Kühlanlagen, mit einer thermischen Isolierung zu
versehen. Diese beispielsweise bei Heizanlagen aus Calciumsilikat, Glasfasern oder Mineralwolle oder bei
Kühlanlagen aus Zellglas, Glasfasern oder Kunststoffen mit zellförmiger Struktur bestehenden Isolierungen
haben nur eine begrenzte Wetterbeständigkeit und müssen mit einem äußeren Schutzüberzug oder
einem Mastixanstrich versehen werden. Diese Schutzoder Isolierüberzugsmittel sind meist halbflüssige und
in einer Naßdicke von 0,7 mm und mehr aufzutragende Produkte, die als flüssigen Bestandteil entweder Wasser
oder ein organisches Lösungsmittel enthalten.
Die bislang bekannten Schutzanstriche auf Basis wäßriger Emulsionen von Mischpolymerisaten oder
anderen Latizes werden jedoch bei 00C fest, lassen
sich dann nicht mehr aufbringen und sind nach dem Auftauen nicht mehr einsatzfähig, da die Eiskriställdien
der wäßrigen Phase die hydrophile Umhüllung des Schutzkolloides um die Kunststoffteilchen zerstören
und damit die Stabilität des Latex-Systems auflösen und eine Koagulation der Polymerteilchen
bewirken. Wenn wäßrige Dispersionen nach dem Aufbringen bei normalen Temperaturen anschließend vor
der vollständigen Verdampfung des Wassers Temperaturen unter 0cC ausgesetzt werden, ergeben sich
Risse, Abblätterungen oder anderweitig ungeeignete Überzüge. Aus diesen Gründen hat man wäßrige Dispersionen
für Beschichtungen in Industrieanlagen oder Gebäuden immer dann als ungeeignet angesehen, wenn
mit Temperaturen unter 0 C zu rechnen ist.
Zur Behebung dieser Schwierigkeiten wurden Mischungen auf Basis organischer Lösungsmittel vorgeschlagen,
weiche sich jedoch bei niedrigen Temperaturen verdicken und schwierig aufzubringen sind. Darüber
hinaus greifen die organischen Lösungsmittel den Untergrund, beispielsweise aufgeschäumte Kunststoffe,
an und sind feuergefährlich.
Bei Beschichtungsmitteln auf Basis wäßriger Dispersionen hat man zwar versucht, durch stabilisierende
Zusätze eine Zerstörung der wäßrigen Dispersion oder eine Verfestigung der Beschichtungsmassen in ihren
Behältern zu verhindern und somit beständige Produkte zu erhalten, die auch nach mehrmaligem Einfrieren
und Auftauen lagerbeständig sind. Derartige tieftemperaturbeständige, wäßrige Latex-Mischungen
sind zwar unterhalb des Gefrierpunktes stabil, lassen sich aber nur weit oberhalb des Eispunktes und vorzugsweise
oberhalb von 4°C verarbeiten. Sie lassen sich aber nicht bei Frost aufbringen und härten, da
nach wie vor ein gleichmäßiges Verlaufen der aufgebrachten Beschichtung durch die Bildung von Eiskristallen verhindert wird. Durch Verdampfung dieser
Eiskristalle unterhalb der Gefriertemperatur werden die Beschichtungen entwässert, so daß die Polymerteilchen
keine Beweglichkeit haben und kein Spannungsausgleich erfolgen kann, der sonst bei der Verdampfung
von Wasser oberhalb von O0C zu einer Volumenyerminderung führt. Durch diese Spannung
in dem Überzug bilden sich Risse und Fehlstellen in dem Überzug, wobei die koagulieren Latexteilchen
als unterbrochene Agglomerate vorliegen und der Überzug nicht die erwünschte Festigkeit besitzt.
Darüber hinaus sind polymere Latex-Emulsionen nur dann als Außenanstrich geeignet, wenn sie einen
kontinuierlichen, gleichmäßig verlaufenden Film bei 4°C ergeben und fest genug sind, einen nicht klebenden
Überzug zu bilden, nachdem das Wasser verdampft ist. Man kann davon ausgehen, daß durch eine normale
Wasserverdampfung aus einem aufgebrachten Überzug kapillare Kanäle in der Oberfläche des Überzuges entstehen,
die ihrerseits eine Zusammenballung der dispergieren Teilchen innerhalb des Überzuges verursachen,
indem diese Teilchen in die Leerstellen hineingezogen werden, je mehr Wasser verdampft. Eine homogene
Überzugsbildung erfolgt vollständig, wenn die Eigenschaften des polymeren Bindemittels hinreichend viskoelastisch
sind, so daß eine Deformation und ein Zusammenfließen der Teilchen im aufgebrachten Überzug
möglich sind. Bei Temperaturen unter dem Gefrierpunkt sind die Polymerteilchen in üblichen wäßrigen
Überzugsmassen nicht viskoelastisch, sondern glashart, so daß ein gleichmäßiges Verlaufen des Überzuges
nicht erfolgt. Zusatzstoffe zur Verbesserung der Fließfähigkeit von Überzugsmassen beheben diese Nachteile
nur gering, da bei größeren Zusätzen ein Ausflocken der Pigmente erfolgt und ferner die Stabilität bei mehrmaligem
Einfrieren und Auftauen verlorengeht und die Gesamtstabilität der Überzugsmasse verringert
wird.
Die vorliegende Erfindung hat sich die Aufgabe gestellt, die obigen Nachteile von wäßrigen Überzugsmassen
zu vermeiden und auch bei Temperaturen unter O0C einen wirksamen Schutzüberzug zu ermöglichen,
und zwar unabhängig davon, ob derartig tiefe Temperaturen während der Aufbringung des Überzugs
und/oder während des anschließenden Trocknens vorherrschen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch
die Verwendung einer wäßrigen Emulsion aus 24 bis 38 Gewichtsprozent eines in an sich bekannter Weise
durch Emulsionsmischpolymerisation hergestellten und dabei in wäßriger Emulsion mit einem Gehalt
von 50 bis 60 Gewichtsprozent an Mischpolymerisat anfallenden Äthylenvinylacetat-Mischpolymerisates,
0,5 bis 3,0 Gewichtsprozent Alkylenglycol, 0,5 bis 2,5 Gewichtsprozent Diäthylenglycolmonoalkylacetat
mit einer Gesamtkohlenstoffatomzahl von 10 oder weniger als Koalesziermittel, 0,5 bis
2,0 Gewichtsprozent eines oberflächenaktiven Alkylarylpolyätheralkohols,
25 bis 45 Gewichtsprozent Pigmente oder Füllstoffe und 20 bis 35 Gewichtsprozent
Wasser als Schutz- oder Isolierüberzugsmittel im Bauwesen.
Derartige Emulsionen werden in einem Temperaturbereich von —20 bis 50° C aufgebracht und
zeigen zusätzlich das Fließverhalten NLht-Newtonscher
Flüssigkeiten und können demzufolge in einer Schichtdicke bis zu 3,2 mm aufgebracht werden, so daß Ver- ao
bindungsstellen und Hohlstellen in der Unterlage, beispielsweise in der thermischen Isolierschicht, überbrückt,
aufgefüllt oder ausgeglichen werden. Die wäßrigen Emulsionen haben eine Mindestlagerdauer von
6 Monaten, sind nach mehrfachem Einfrieren und Auftauen stabil und können mit den verschiedensten
Farben abgemischt werden. Nach Aufbringung und Trocknen wird ein Schutzüberzug erhalten, der wasserunempfindlich
und wetterbeständig ist, d. h. bei Regen, Hagel, Schnee, Wind, scharfen Temperaturwechseln
und Sonneneinstrahlung keine Rißbildung, Abblättern, Brüchigwerden, Blasenbildung oder sonstige Verfallerscheinungen
zeigt. Darüber hinaus haften die Emulsionen an allen Unterlagen, die man zur thermischen
Isolierung verwendet. Die erhaltenen Schutzüberzüge sind schlagfest und gegenüber schwachen Industriesäuren,
Alkalien, Salzen und Industriedämpfen beständig und können auch als flammfest oder feuerverhindernd
angesprochen werden.
Es sind zwar beispielsweise gemäß britischer Patentschrift 1 068 976 Farbanstrichmittel auf Basis wäßriger
Dispersionen von Äthylen-Vinylacetat-Mischpolymerisaten bekannt, die oberflächenaktive Alkylarylpolyätheralkohole,
Alkylenglycole und Koalesziermittel neben anderen Zusätzen enthalten. Diese Dispersionen
sind jedoch nicht zur Erzeugung von Schutzüberzügen im Bauwesen geeignet und können insbesondere nicht
bei tiefen Temperaturen eingesetzt werden, da ihr Gesamtfeststoffgehalt zu gering bzw. der Wassergehalt
zu groß ist und diese Produkte auf Grund ihrer geringen Viskosität von 1000 bis 500OcP als Beschichtungsmittel
ungeeignet sind. Gegenüber diesen bekannten als Farbanstrichen gedachten Dispersionen
ist es überraschend, daß man mit der erfindungsgemäßen Verwendung von Emulsionen der eingangs
erwähnten Art gute, Hohlstellen oder Spalten überdeckende Überzugsmittel erhält.
Die erfindungsgemäß zu verwendenden Emulsionen können noch zusätzlich Zink-natriumhexametaphosphat
als Pigmentdispergiermittel und Asbestfasern als Füllstoff enthalten. Ferner können auch andere Zusätze
verwendet werden, um die Farbe oder die Konsistenz zu verändern, ferner Mittel zum Flammfestmachen,
Entschäumungsmittel, Schutzstoffe, Fungizide, Mittel gegen Schimmelbildung, Verdickungsmittel oder
andere übliche Zusätze.
Das in den Emulsionen verwendete Äthylenvinylacetat-Mischpolymerisat
wird durch Emulsionsmischpolymerisation von Vinylacetat mit Äthylen auf an sich bekannte Weise hergestellt; man erhält hierbei
stabile wäßrige Emulsionen oder Lalizes, die 50 bis 60 Gewichtsprozent des Äthylenvinylacetat-Mischpolymerisates,
gleichmäßig in Wasser dispergiert, enthalten. Im allgemeinen haben diese Mischpolymerisate
einen Gesamtfeststoffgehalt von mindestens 55 Gewichtsprozent, eine bei 25° C gemessene
Brookfield-Viskosität von 100 bis 60OcP, eine durchschnittliche
Teilchengröße von weniger als 0,3 μΐη,
einen pH-Wert von 4,5 bis 5,7 und eine ausgezeichnete Lichtbeständigkeit, mechanische Stabilität, Hitzebeständigkeit
und Borax-Toleranz. Vorzugsweise haben die verwendeten Mischpolymerisate ein niedriges Molverhältnis
von Äthylen zu Vinylacetat; der freie Monomerengehalt an Vinylacetat in dem Mischpolymerisat
liegt bei weniger als 1 °/o uvi£l vorzugsweise bei weniger
als 0,5 Gewichtsprozent.
Das Alkylenglycol und insbesondere Äthylen- oder HexyJengJyco) dient bei den erfindungsgemäß verwendeten
Emulsionen als Weichmacher.
Als Koalesziermittel dienen für die erfindungsgemäß verwendeten Emulsionen Diäthylenglycolmonoalkylacetate,
und zwar solche mit einer Gesamtkohlenstoffatomzahl von nicht mehr als 10.
Als oberflächenaktive Stoffe dienen Alkylarylpolyätheralkohole, die aus der Reaktion von Alkylarylalkohol
mit Äthylenoxyd in einem Molverhältnis von etwa 1:9 bis 1:40 erhalten werden. Vorzugsweise
beträgt das Molverhältnis von Alkohol zu Äthylenoxyd 1: 30. Besonders geeignete oberflächenaktive
Stoffe werden durch Umsetzung von t-Octylphenol
mit Äthylenoxyd in einem Molverhältnis von 1: 20 bis 1:40 erhalten. Andere geeignete Verbindungen
werden auf ähnliche Weise z. B. aus Nonylphenol oder anderen aliphatischen Phenolen hergestellt. Auf jeden
Fall wird durch die Anwesenheit des oben beschriebenen Alkylarylpolyätheralkohols in Kombination mit
einem geeigneten Latex und vorzugsweise durch Äthylenglyccl oder Hexylenglycol und einem Koalesziermittel
eine Mischung erhalten, die als Träger für wäßrige Beschichtungen zur Verwendung und Härtung
oder Trocknung unter 00C besonders geeignet ist.
Als Flammschutzmittel werden vorzugsweise harzartige chlorierte paraffinische Kohlenwasserstoffe, vorzugsweise
in einer Konzentration von 5 bis 13 Gewichtsprozent des Überzuges, eingesetzt.
Die Mittel zur Verhindung des Schäumens, die vorzugsweise kein Silicon enthalten, werden in Mengen
von 0,1 bis 0,6% oder mehr, bezogen auf das Gewicht
des Überzuges, eingesetzt.
Das Pigmentdispergierungsmittel wird vorzugsweise in Mengen von 0,3 bis 1,5 Gewichtsprozent des Überzuges
eingesetzt.
Andere Schutzstoffe, wie Fungizide oder Mittel zur Verhinderung der Schimmelbildung, werden in Mengen
von 0,1 bis 1 Gewichtsprozent der Beschichtung eingesetzt.
Verdickungsmittel, und zwar vorzugsweise Methylcellulose oder Hydroxymethylcellulose, werden bevorzugt
in Mengen von 0,1 bis 0,5 Gewichtsprozent des Überzuges eingesetzt.
Als Pigmente und Füllstoffe können ferner Antimonoxyd,
Aluminiumpaste, Farbstoffe, Calciumcarbonat, Talcum, Glimmer, Titandioxyd und faserige Stoffe,
wie Asbest und andere Füllstoffe, wie Magnesiumsilikat, Ton oder absorbierende Mineralien in entsprechenden
Mengen eingesetzt werden.
5 6
Die erfindungsgemäß zu verwendenden Emulsionen ausbreitungsindex etwa 15 bei einem etwa 3 mm
können hergestellt werden, indem man die anderen dicken nassen Überzug auf einem stwa 6 mm dicken
Bestandteile in dem Mischpolymerisat dispergiert. Die Asbestzementbrett gemäß ASTM E162-67 unter Ver-Mischungen
können 18 Monate und langer auch bei Wendung einer Strahlungsheizquelle.
Temperaturen unter 0=C gelagert und auf die ver- 5 In der folgenden Tabelle I sind die Eigenschaften schiedensten Unterlagen bei Temperaturen von —20 einer erfindungsgemäßen Mischung auf Basis eines bis 5O0C aufgebracht werden; sie halten Temperaturen Äthylen-Vinylacetat-Mischpolymeren mit denen zweier von —46 bis +82°C ohne weiteres aus. Die Mischun- konventioneller Mischungen (Mastix A und B) der gen können auf die Unterlagen aufgesprüht, aufge- folgenden Zusammensetzung vergleichsweise zusambürstet oder aufgestrichen werden, und zwar gewöhn- io mengestellt:
lieh in Schichtdicken zwischen 0,5 bis 2 mm, insbesondere zwischen 1,5 und 1,8 .um Trockendicke. Mastix A
Temperaturen unter 0=C gelagert und auf die ver- 5 In der folgenden Tabelle I sind die Eigenschaften schiedensten Unterlagen bei Temperaturen von —20 einer erfindungsgemäßen Mischung auf Basis eines bis 5O0C aufgebracht werden; sie halten Temperaturen Äthylen-Vinylacetat-Mischpolymeren mit denen zweier von —46 bis +82°C ohne weiteres aus. Die Mischun- konventioneller Mischungen (Mastix A und B) der gen können auf die Unterlagen aufgesprüht, aufge- folgenden Zusammensetzung vergleichsweise zusambürstet oder aufgestrichen werden, und zwar gewöhn- io mengestellt:
lieh in Schichtdicken zwischen 0,5 bis 2 mm, insbesondere zwischen 1,5 und 1,8 .um Trockendicke. Mastix A
Die folgende Tabelle 1 zeigt die Festigkeitsindizes Gewichtsbekannter Polyvinylacetat-Beschichtungsmassen und Prozent
der erfindungsgemäß verwendeten Emulsion, auf Basis 15 Polyvinylacetat 50,67
von Äthylenvinylacetat-Mischpolymerisat. Nach voll- Chloriertes Paraffinöl 24,05
ständiger Härtung bei Zimmertemperatur behalten Netzmittel 1,87
die erfindungsgemäß verwendeten Schuf überzüge ihre Butylcarbitolacetat 0,34
ursprüngliche Reißfestigkeit und Dehnvermögen, wäh- Konservierungsmittel 0,49
rend eine handelsübliche PVA-Beschichtungsmasse ao Titandioxid 6,15
deutliche Änderungen der Reißfestigkeit und des Caiciumcarbonat 4,23
Festigkeitsindex zeigt, was auf den nachteiligen Ein- Wasser 1,05
fluß des Frierens im ungehärteten Zustand zurück- Schaumverbindungsmittel 0,10
zuführen ist. Athylenglycol 1,70
Ein wesentlicher Unterschied im Verhalten der 25 Zerkleinerte Asbestfasern 9,35
erfindungsgemäß verwendeten Emulsion gegenüber 100 00 den bekannten PVA-Mastizes zeigt sich beim Einfrieren
nach Aufbringung: Die erfindungsgemäß ver- Mastix B
wendeten Emulsionen binden auch unterhalb des Gewichts-Gefrierpunktes ab, während die PVA-Beschichtüngs- 30 Prozent massen frieren und keine Härtung, sondern vielmehr Äthylenglyco) 2 74 eine Desorientierung zeigen, die durch Zerstörung des Carboxymethylceliuloseiösung ".'.'.'.'. is',53 zusammenlaufenden Filmes hervorgerufen wird. Die Wasser 4 74
wendeten Emulsionen binden auch unterhalb des Gewichts-Gefrierpunktes ab, während die PVA-Beschichtüngs- 30 Prozent massen frieren und keine Härtung, sondern vielmehr Äthylenglyco) 2 74 eine Desorientierung zeigen, die durch Zerstörung des Carboxymethylceliuloseiösung ".'.'.'.'. is',53 zusammenlaufenden Filmes hervorgerufen wird. Die Wasser 4 74
erfindungsgemäß verwendete Emulsion verfestigt sich Titandioxid
1157
unterhalb des Gefrierpunktes, härtet aber weiter aus 35 Siliziumdioxid/Antimonietrox'id
und verflüssigt sich nicht wieder, wenn die Proben /5Q. jq\ q o,g
auf Zimmertemperatur erwärmt werden. Calciumsilicate ................... 20^01
Die Vergleichswerte wurden nach dem Verfahren Dispergiermittel 102
gemäß ASTM D 638-64 T erhalten, wobei Proben mit Glasfaser .................. 1^69
Beschichtungen von 3 mm Naßdicke gemäß ASTM 40 Asbestfaser 151
C419-65 untersucht wurden; die Beschichtungen wur- Asbestschwemmfaser "'.
1*51
den auf feste Polyäthylenfolien an Stelle von mit Polyvinylacetat/Harz-Gemisch
Dextrin beschichtetem Papier aufgegossen. /67 30/ PVA-Emulsion 29 5°/
Die erfindungsgemäß verwendeten Emulsionen bzw. chloriertes Paraffinharz in Xylol,
die mit diesen erzeugten Schutzüberzüge sind in 45 12 °/ Biozid) 35,70
feuchtem Zustand nicht entflammbar und zeigen kei- ' "' :
nen Flammpunkt. Nach Trocknen beirug der Flamm- 100,00
Tabelle 1
Belastbarkeit und Festigkeitsindex
Belastbarkeit und Festigkeitsindex
Mastix A | Mastrix B | crnndungs- gemäße Mischung |
16,5 24,6 +48,9 |
24,6 34,5 +40,0 |
13,0 14,1 + 8,1 |
1,57 0,38 -76 |
8,9 4,4 -50 |
14,6 14,0 -4,4 |
129,99 | 1084,21 | 941,50 |
46,47 | uo,yj |
Reißfestigkeit in kg/cm2
Ursprünglich
Nach 96 Stunden Härtung bei —12°C ..
Änderung in %
Maximale Belastbarkeit in cm
Ursprünglich
Nach 96 Stunden Härtung bei -12°C
Änderung in %
Festigkeitsindex in erg ■ 10-* je Quadratzoll
Ursprünglich
Nach 96 Stunden Härtung bei —12"C ..
Im folgenden soll die Erfindung an Hand von Beispielen
näher erläutert werden, wobei der Wassergehalt in den angegebenen Mischungen noch erhöht
werden kann, um fließfähigere Massen zu erhalten. Der Wassergehalt soll jedoch nicht 35 Gewichtsprozent
übersteigen. Man kann helle Farbstoffe zusetzen oder, falls ein weißes Produkt gewünscht wird,
als einziges Pigment Titandioxyd verwenden. Natürlich können die Fungizide, die Entschäumungsmi
und die Pigmentdispergiermittel weggelassen werd oder es kann ein Verdickungsmittel, wie Met!
cellulose, zugesetzt werden. Die Zusammensetzuni gemäß Beispiel 1 bis 4 enthalten im Gegensatz
den Mischungen gemäß Beispiel 5 bis 8 kein Mi zum Flammfestmachen.
Il
III
Mischpolymerisat
Weichmacher
ICoalesziermittel
Oberflächenaktiver Stoff Pigmente
TiO2
Calciumcarbonat Asbest
Wasser
Pigmentdispergiermittel
Entschäumer
Fungizid
34,99
1,05
1,59
1,06
1,05
1,59
1,06
4,21
19,71
6,97
28,62
1,06
0,21
0,53
31,39
0,95
1,42
0,95
0,95
1,42
0,95
3,77
27,97
6,26
25,68
0,95
0,19
0,47
29,95
0,90
1,36
0,90
0,90
1,36
0,90
3,60
31,28
5,97
24.50
0,91
0,18
0,45
34,27 1,55 2,07 1,55
100,00
100,00
100,00
100,00
Mischpolymerisat
Weichmacher
Koalesziermittel
Oberflächenaktiver Stoff
Pigmente
Wasser
Pigmentdispergiermittel
Entschäumer
Fungizid
Harzartiges Mittel zum Flammfestmachen 30,71 1,39 1,86 1,39
25,13 1,39 0,18 0,46
100,00
Gewichtsprozent
Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat 31,39
Athylenglycol 0,95
Butylcarbitolacetat 1,42
t-Octylphenolpolyätheralkohol 0,95
Stabilisierte organische Zinnverbindung 0,47
Entschäumungsmittel 0,19
Wasser 25,68
Gesamtpigment (Calciumcarbonat,
Titandioxyd, Antimonoxyd) 38,00
Zn/Na-hexametaphosphat 0,95.
Die Mindesthärtetemperatur lag für zufriedenstellende
Überzüge bei —12° C.
Claims (3)
1. Verwendung einer wäßrigen Emulsion aus 24 bis 38 Gew.-°/o eines in an sich bekannter
Weise durch Emulsionsmischpolymerisation hergestellten und dabei in wäßriger Emulsion mit
einem Gehalt von 50 bis 60 Gewichtsprozent an Mischpolymerisat anfallenden Äthylenvinylacetat-Mischpolymerisates,
0,5 bis 3,0 Gewichtsprozent Alkylenglycol, 0,5 bis 2,5 Gewichtsprozent Diäthylenglycolmonoalkylacetat mit einer Gesamtkohlenstoffatomzahl
von 10 oder weniger als Koalesziermittel, 0,5 bis 2,0 Gewichtsprozent
eines oberflächenaktiven Alkylarylpolyäther- '5 alkohols, 25 bis 45 Gewichtsprozent Pigmente
oder Füllstofie und 20 bis 35 Gewichtsprozent Wasser als Schutz- oder Isolierüberzugsmittel im
Bauwesen, das bei Temperaturen zwischen —20 und+50° C aufgebracht wird.
2. Verwendung der Emulsion nach Anspruch mit zusätzlich Zink-natriumhexametaphosphat als
Pigmentdispergiermittel.
3. Verwendung der Emulsion nach Anspruch und 2 mit Asbestfasern als Füllstoff. 2S
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US75640868A | 1968-08-30 | 1968-08-30 | |
US75640868 | 1968-08-30 |
Publications (3)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE1943557A1 DE1943557A1 (de) | 1970-04-02 |
DE1943557B2 DE1943557B2 (de) | 1973-08-16 |
DE1943557C3 true DE1943557C3 (de) | 1978-02-23 |
Family
ID=
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