DE1596230B2 - Elektrochemische Zelle zur Speicherung elektrischer Energie - Google Patents
Elektrochemische Zelle zur Speicherung elektrischer EnergieInfo
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Description
Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle zur Speicherung elektrischer Energie durch Wasserelektrolyse,
Aufbewahrung und anschließende Rekombination der Elektrolysegase unter Rückgewinnung von
elektrischer Energie mit einer Ventilelektrode zur Ab-
ao scheidung und Auflösung von Wasserstoff, einer Elektrode zur Abscheidung von Sauerstoff und einer Gasdiffusionselektrode
zur Auflösung von Sauerstoff sowie eine aus derartigen elektrochemischen Zellen gebildete
Speicherbatterie.
Aus der USA.-Patentschrift 3 201 282 ist es bereits bekannt, daß man mit Hilfe sogenannter Ventilelektroden
die bei der Elektrolyse von Wasser entstehenden Gase trennen und speichern kann. Auf diese Weise lassen
sich die gespeicherten Gase bis zu einem Überdruck von einigen Atmosphären gegenüber dem unter
Atmosphärendruck stehenden Elektrolyten komprimieren. Ventilelektroden bestehen jeweils aus einer grobporösen,
hochaktiven Arbeitsschicht, an der die Abscheidung des Gases erfolgt, und einer feinporigen,
dem Elektrolyten zugewandten Deckschicht. Als Material für die Deckschicht sind elektrisch leitende Stoffe
geeignet, die eine hohe Überspannung für das abzuscheidende Gas besitzen, so daß unter den gegebenen
Bedingungen an ihnen eine Gasentwicklung nicht stattfinden kann. Als Deckschichtmaterial in Wasserstoffventilelektroden
ist beispielsweise Kupfer gut geeignet Als hochaktives Material der Arbeitsschicht wird in
Wasserstoffventilelektroden mit Vorteil DSK-Material verwendet, das aus einem Gemisch von Raney-Nickel
und Carbonylnickel besteht.
Bemerkenswert an derartigen Wasserstoffelektroden ist, daß sie sowohl zur Abscheidung als auch zur
Auflösung des Wasserstoffs hervorragend geeignet sind, d. h., sie können in Zellen verwendet werden, in
denen sowohl die Elektrolyse als auch die anschließende kalte Verbrennung, d. h. die elektrochemische Rekombination,
der entwickelten Gase durchgeführt wird. Prinzipiell können als Sauerstoffelektroden in
Speicherzellen ebenfalls Ventilelektroden verwendet werden, jedoch ergeben sich bei der Auswahl des Arbeitsschichtmaterials
insofern Schwierigkeiten, als die optimalen Eigenschaften für die elektrochemische Abscheidung
bzw. Auflösung des Sauerstoffs nicht in einem Material kombiniert vorliegen. So ist beispielsweise
Raney-Nickel infolge seiner geringen Polarisation für die Sauerstoffabscheidung sehr gut geeignet,
jedoch nicht im gleichen Maße für die Sauerstoffauflösung. Die elektrochemische Auflösung des Sauerstoffs
wird bekanntlich von Silber weit besser katalysiert als von Nickel.
Um die Vorzüge von Nickel und Silber in einer Elektrode
einer Knallgaszelle zu vereinen, wird in der deutschen Patentschrift 1 200 903 beschrieben, in der Sauer-
Stoffelektrode Raney-Nickel und Raney-Silber in Form
von DSK-Material nebeneinander zu verwenden. Ein Nachteil solcher Elektroden besteht darin, daß trotz
der niedrigen Sauerstoffüberspannung am Nickel bei der Sauerstoffabscheidung Silber im alkalischen Elektrolyten
gelöst und damit die Lebensdauer der Elektrode beträchtlich herabgesetzt wird.
Zur Vermeidung der Auflösung des Silbers wurde bereits eine elektrochemische Anordnung zur Speicherung
von elektrischer Energie durch Wasserelektrolyse, Aufbewahrung und anschließende Rekombination der
Elektrolysegase unter Rückgewinnung von elektrischer Energie mit wenigstens einer Zelle, in der Nickel und
Silber als Katalysatoren für die Sauerstoffumsetzung dienen, vorgeschlagen, bei der die Zelle aus einer doppelseitig
arbeitenden Wasserstoffelektrode mit beidseitig davon angeordneten Elektrolyträumen und Sauerstoffelektroden
besteht, von denen die eine den Nickelkatalysator und die andere, ausschließlich als Sauerstoffauflösungselektrode
betriebene, den Silberkatalysator enthält (deutsches Patent 1 571 942). Gemäß weiterem
Vorschlag können die nickelhaltige Sauerstoffanode und die Wasserstoffelektrode als Ventilelektrode
ausgebildet sein; die silberhaltige Sauerstoffkathode ist eine Gasdiffusionselektrode. Wird nun bei einer solchen
Zelle die silberhaltige Elektrode ausschließlich als Sauerstoffkathode betrieben, so unterbleibt die unerwünschte
Auflösung des Silbers im Elektrolyten.
Diese Anordnung besitzt jedoch den Nachteil, daß die doppelseitige Wasserstoffelektrode bei der Elektrolyse
und bei der Rekombination der gespeicherten Gase nur zur Hälfte bzw. nicht optimal ausgelastet
wird. Im ersten Fall arbeitet die eine Seite der Wasserstoffelektrode
mit der ihr gegenüber angeordneten nikkelhaltigen Sauerstoffelektrode zusammen, wobei die
andere Seite und die silberhaltige Sauerstoffelektrode unbelastet sind. Im zweiten Fall arbeitet die andere Seite
der Wasserstoffelektrode mit der ihr gegenüberliegenden silberhaltigen Sauerstoffelektrode zusammen,
wobei die erste Seite und die nickelhaltige Sauerstoffelektrode nicht optimal belastet werden, da für diesen
Prozeß Nickel nicht der bestgeeignetste Katalysator ist. Diese Arbeitsweise hat nachteilige Folgen für den
Preis und die Leistungsdichte derartiger Anordnungen.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine elektrochemische Zelle zur Speicherung elektrischer Energie durch Wasserelektrolyse,
Aufbewahrung und anschließende Rekombination der Elektrolysegase unter Rückgewinnung
von elektrischer Energie mit einer Ventilelektrode zur Abscheidung und Auflösung von Wasserstoff,
einer Elektrode zur Abscheidung von Sauerstoff und einer Gasdiffusionselektrode zur Auflösung von Sauerstoff
hinsichtlich Preis und Leistungsdichte wesentlich zu verbessern.
Dies wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß die Sauerstoffabscheidungselektrode ionendurchlässig ist
und im Elektrolytraum zwischen der Sauerstoffauflösungselektrode und der Wasserstoffventilelektrode angeordnet
ist
Als Sauerstoffabscheidungselektrode nach der Erfindung
kann ein Metallnetz bzw. ein metallisches Lochblech, insbesondere aus Nickel, verwendet werden, dessen
Oberfläche durch entsprechende Vorbehandlung aktiviert worden ist Die Vorbehandlung kann beispielsweise
in der Weise geschehen, daß man ein aus einer Aluminium-Nickel-Legierung bestehendes Pulver
mit Hilfe eines Plasma-Jets auf die Oberfläche aufgesprüht und anschließend das Aluminium mit KOH herauslöst.
Hierbei muß ein Verschließen der öffnungen des Netzes bzw. Lochbleches unbedingt verhindert
werden, da sonst der Ionentransport durch die Elektrode unterbunden wird. Größe und Zahl der öffnungen
wird man zweckmäßigerweise so wählen, daß der Widerstand der Elektrode während der Rückumwandlung
der gespeicherten Gase, bei der die Elektrode gewissermaßen ein Diaphragma darstellt, gering bleibt
Nach einer besonders günstigen Ausführungsform der Erfindung kann als Sauerstoffabscheidungselektrode
ein mit Löchern versehenes Waffelblech verwendet werden. Durch eine derartige Elektrode wird nämlich
nicht nur der Ionendurchtritt, sondern auch die Elektrolytzirkulation senkrecht dazu sowie die Einhaltung des
für den Elektrolytraum nötigen Abstandes zwischen der Wasserstoffventilelektrode und der Sauerstoffauflösungselektrode
in sehr einfacher Weise gewährleistet Zur Stützung besonders instabiler Deckschichten können
zu beiden Seiten der Sauerstoffabscheidungselektrode zusätzliche Netze oder Geflechte angeordnet
werden. Im Falle metallischer Deckschichten müssen sie zur Verhinderung eines Kurzschlusses eingesetzt
werden und aus isolierendem Material, wie Kunststoff, bestehen. Bei nichtmetallischen Deckschichten können
Netze aus Metall verwendet werden.
Vorteilhafterweise verwendet man als Träger des Katalysators der Sauerstoffabscheidungselektrode ein
in KOH beständiges Material, insbesondere Nickel. Es sind jedoch auch Kunststoffnetze oder Kunststoffgerüste
geeignet, beispielsweise aus PVC oder Polyamiden; die Oberflächen dieser Netze und Gerüste werden
dann beispielsweise durch Aufbringen von Raney-Nikkel aktiviert.
Als Wasserstoffventilelektrode und als Gasdiffusionselektrode
zur Sauerstoffauflösung werden in der erfindungsgemäßen Zelle bekannte und für den vorgesehenen
Zweck geeignete Elektroden verwendet Die Arbeitsschicht der Wasserstoffventilelektrode kann
vorteilhaft aus Raney-Nickel bestehen und die der Gasdiffusionselektrode für die Auflösung des Sauerstoffs
aus Raney-Silber. Die feinporöse Deckschicht der Wasserstoffventilelektrode
kann aus elektrisch nichtleitendem Material bestehen oder aus elektrisch leitendem
Material, dessen Wasserstoffüberspannung so hoch ist, daß keine nennenswerte Wasserstoffabscheidung erfolgt.
Um die für die Energieerzeugung erforderliche Dreiphasengrenze einstellen zu können, wird man die
Sauerstoffauflösungselektrode ebenfalls als Doppelschichtelektrode
gestalten, wobei die feinporige Deckschicht sowohl aus einem Metall als auch aus einem
Nichtleiter bestehen kann. Die Verwendung von Asbestpapier hat sich dabei als besonders geeignet erwiesen.
An Hand eines Ausführungsbeispieles und zweier Figuren soll die Erfindung noch näher erläutert werden.
F i g. 1 stellt eine Speicherzelle mit den erfindungsgemäß angeordneten drei Elektroden dar. Mit der Bezugsziffer
1 ist die Wasserstoffventilelektrode, mit 2 die Sauerstoffauflösungselektrode und mit 3 die Sauerstoffabscheidungselektrode
bezeichnet. Die Wasserstoffventilelektrode 1 setzt sich zusammmen aus einer grobporigen
Arbeitsschicht 4 und einer feinporigen Deckschicht 5, die Sauerstoffauflösungselektrode weist entsprechend
eine Arbeitsschicht 6 und eine Deckschicht 7 auf. Mit 8 ist der Wasserstoffgasraum und mit 9 der
Sauerstoffgasraum der Elektroden 1 und 2 bezeichnet Der Sauerstoff wird dem Gasraum 9 über eine Leitung
10 zugeführt. Der bei der Elektrolyse entwickelte
Sauerstoff wird zusammen mit dem Elektrolyten durch eine Leitung 12 aus dem Elektrolytraum 18 abgeführt
Die Wasserstoffzuleitung bzw. -ableitung zum und vom Gasraum 8 erfolgt über eine Leitung 11 und der Elektrolytzufluß
zum Elektrolytraum 18 über eine Leitung 13.
Mit 14 und 15 sind Stütznetze bezeichnet, die im Falle einer elektrisch leitenden Deckschicht, beispielsweise
aus Kupfer, aus Kunststoff bestehen müssen. Die Netze 14 und 15 werden zweckmäßigerweise dann eingebaut,
wenn mechanisch wenig stabile Deckschichten verwendet werden, beispielsweise aus Asbestpapier.
Werden an Stelle kompakter, beispielsweise gepreßter Arbeitsschichten in den Elektroden solche aus pulverförmigem
Material verwendet, beispielsweise Raney-Nickelpulver,
so müssen die geschütteten Schichten mit feinen und groben Netzen 16 bzw. 17 aus Metall
oder Kunststoff gestützt werden, wobei die groben Netze damit gleichzeitig die Aufrechterhaltung der
Gasräume 8 und 9 beim Zusammenbau von Speicherbatterien gewährleisten.
Der Betrieb einer vorteilhaften Ausführungsform einer aus erfindungsgemäßen elektrochemischen Zellen
bestehenden Speicherbatterie wird an Hand von F i g. 2 erläutert.
In Fig.2 sind die Wasserstoffventilelektroden mit
20, die Sauerstoffauflösungselektroden mit 21 und die Sauerstoffabscheidungselektroden mit 22 bezeichnet.
Die Elektroden 20 und 21 bestehen, entsprechend F i g. 1, jeweils aus einer Arbeitsschicht und einer
Deckschicht Mit 23 und 24 sind die Gasräume für Wasserstoff bzw. Sauerstoff bezeichnet. Außer den endständigen
Gasräumen der Batterie gehören diese Gasräume jeweils zwei gleichartigen Elektroden gemeinsam
an. Eine derartige Anordnung eignet sich besonders für die elektrische Parallelschaltung mehrerer Zellen. Dabei
sind dann jeweils zwei Wasserstoffventilelektroden und zwei Sauerstoffauflösungselektroden benachbarter
und elektrisch parallel geschalteter Zelle zu einer doppelseitig arbeitenden Elektrode vereinigt.
Sollen die Zellen der Batterie elektrisch in Reihe geschaltet werden, so müssen die in den Gasräumen 23
und 24 als Stützgerüst verwendeten Netze aus Isoliermaterial bestehen. Bei einer derartigen Speicherbatterie
sind demnach jeweils zwei Wasserstoffventilelektroden und zwei Sauerstoffauflösungselektroden benachbarter
und elektrisch in Serie geschalteter Zellen — elektrisch voneinander isoliert — zu doppelseitig arbeitenden
Elektroden vereinigt.
Eine elektrische Reihenschaltung der Zellen kann auch bei einer Anordnung erfolgen, bei der jeweils eine
Wasserstoffventilelektrode und eine Sauerstoffauflösungselektrode benachbarter Zellen zu einer Elektrode
vereinigt und die Gasräume durch ein Metallblech oder eine gasdichte Platte getrennt sind. Bei Verwendung
von Metallblechen als Trennfläche kann diese zusammen mit den in den Gasräumen angeordneten Metallstütznetzen
den elektrischen Kontakt herstellen, so daß bipolare Elektroden entstehen.
In F i g. 2 sind mit 25 und 26 die den Abschluß der Batterie bildenden Druckplatten bezeichnet, die mit
Hilfe von Zugankern die Zellen zusammenhalten. Der Elektrolyt tritt durch ein Ventil 27 in eine Leitung 28
ein und wird von einer Pumpe 29 zeitweise oder ständig im Kreislauf durch die Elektrolyträume 45 geführt.
Der bei der Elektrolyse gebildete Wasserstoff wird über eine Leitung 30 aus den Gasräumen 23 der Ventilelektroden
20 in einen Druckbehälter 31 geführt. Der gleichzeitig an den Sauerstoffabscheidungselektroden
22 entwickelte Sauerstoff wird zusammen mit dem Elektrolyten in einen Gasabscheider 32 geleitet und gelangt
von dort über eine Leitung 33 in einen Druckbehälter 34. Die Gasräume 24 der Sauerstoffauflösungselektroden
21 stehen über eine Leitung 35 mit einem Behälter 36 in Verbindung, der seinerseits über eine
Sperrflüssigkeit 37 mit dem Druckbehälter 31 verbunden ist. Bei der Speicherung der Gase sind die Ventile
ίο 38, 39 und 40 geschlossen, und das Ventil 41 ist geöffnet.
Bei steigendem Wasserstoffdruck im Druckbehälter 31 wird die Luft bzw. Sauerstoff im Behälter 36
durch die Sperrflüssigkeit im gleichen Maße komprimiert, so daß die Gasräume der Wasserstoffventilelektroden
und der Sauerstoffauflösungselektroden stets unter annähernd gleichem Druck stehen. Dieser Druck
wird mit Hilfe einer Differenzdruckwaage 42 mit dem Druck im Gasabscheider 32 bzw. den Elektrolyträumen
45 verglichen: Er muß jeweils größer sein als der Druck
ao im Gasabscheider bzw. den Elektrolyträumen, und zwar bei den meisten Elektroden um 0,2 bis 1 atü.
Weicht die Druckdifferenz von den genannten Werten in der einen oder anderen Richtung ab, so wird über
eine Regeleinrichtung das Ventil 38 oder 39 kurzzeitig
as bis zur Wiedereinstellung des Sollwertes geöffnet. Die
Drücke in den Behältern 31 und 36 werden mit Hilfe einer Differenzdruckwaage 43 verglichen. Entsteht im
Behälter 31 dadurch ein Überdruck, daß das Schwimmerventil 44 die Verbindungsleitung zwischen
den Behältern 31 und 36 schließt, so wird automatisch das Ventil 38 geöffnet Durch das Schwimmerventil 44
soll ein Übertreten des Wasserstoffes aus dem Behälter 31 in den Behälter 36 verhindert werden, was beispielsweise
dann der Fall wäre, wenn die Sperrflüssigkeit zur Komprimierung des Sauerstoffs im Behälter 36 nicht
ausreichen würde.
Soll die eben beschriebene Anlage zur Rückgewinnung der elektrischen Energie eingesetzt werden, so
wird das Ventil 41 geschlossen und das Ventil 40 geöffnet Dadurch wird der Druck des im Sauerstoffdruckbehälters
34 angesammelten Sauerstoffs dem Druck des Wasserstoffs im Druckbehälter 31 angeglichen. Durch
die Differenzdruckwaage 42 wird weiterhin der beim Verbrauch der Gase sich einstellende Druckunterschied'zwischen
den Behältern 34, 36 und 31 auf der einen Seite und dem Gasabscheider 32 auf der anderen
Seite geregelt.
Für das Funktionieren von Gasdiffusions- und Ventilelektroden ist die Druckdifferenz zwischen Gas- und
Elektrolytraum maßgebend. Steht der Elektrolytraum unter Atmosphärendruck, so ist bei der Verwendung
von zwei Ventilelektroden, einer Wasserstoff- und einer Sauerstoffventilelektrode, die Speicherung der
Gase bisher nur bis zu einem Absolutdruck von 4 ata möglich. Bei der Verwendung der vorliegenden Anordnung
mit einer Sauerstoffabscheidungselektrode im Elektrolytraum stehen aber sowohl die Gasräume als
auch der Elektrolytraum beim Elektrolysebetrieb unter steigendem Druck, wobei die nötige Druckdifferenz
zwischen den Gasräumen und dem Elektrolytraum eingehalten wird. Umgekehrt fällt bei der Rekombination
der gespeicherten Gase der Druck in den Gasräumen bis zum vollständigen Verbrauch der Gase allmählich
ab, wobei durch Ventilsteuerung der Druck im Elektrolytraum — wieder unter Einhaltung der erforderlichen
Differenz zu den Gasräumen — ebenfalls sinkt Es ist deshalb weiterhin bemerkenswert, daß mit Hilfe der
vorliegenden Erfindung eine Speicherung der Gase bis
zu wesentlich höheren Absolutdrucken als den obengenannten möglich ist, wobei im Gegensatz zur normalen
Druckelektrolyse dieselbe Anordnung auch die Rekombination der Gase unter Lieferung elektrischer Energie
übernimmt.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen
Claims (8)
1. Elektrochemische Zelle zur Speicherung elektrischer Energie durch Wasserelektrolyse, Aufbewahrung
und anschließende Rekombination der Elektrolysegase unter Rückgewinnung von elektrischer
Energie mit einer Ventilelektrode zur Abscheidung und Auflösung von Wasserstoff, einer
Elektrode zur Abscheidung von Sauerstoff und einer Gasdiffusionselektrode zur Auflösung von
Sauerstoff, dadurch gekennzeichnet, daß die Sauerstoffabscheidungselektrode (3) ionendurchlässig
ist und im Elektrolytraum (18) zwischen der Sauerstoffauflösungselektrode (2) und der Wasserstoffventilelektrode
(1) angeordnet ist.
2. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Sauerstoffabscheidungselektrode
(3) aus einem Nickelnetz oder einem Nickel-Lochblech besteht, dessen Oberfläche
durch Aufbringen von Raney-Nickel aktiviert ist
3. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß zur Stützung benachbarter
Elektrodendeckschichten (5 bzw. 7) der Wasserstoffventilelektrode (1) und der Sauerstoffauflösungselektrode
(2) auf beiden Seiten der Sauerstoffabscheidungselektrode (3) ein Netz oder
Geflecht (14, 15) aus isolierendem Material angeordnet ist
4. Elektrochemische Zelle nach einem der Ansprüche I bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die
grobporöse Arbeitsschicht (4) der Wasserstoffventilelektrode (1) aus Raney-Nickel besteht und die
feinporöse Deckschicht (5) aus einem elektrisch nichtleitenden Material oder aus einem elektrisch
leitenden Material, dessen Wasserstoffüberspannung so groß ist, daß keine nennenswerte Wasserstoffabscheidung
erfolgen kann.
5. Zelle nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Sauerstoffauflösungselektrode
(2) eine Arbeitsschicht (6) aus Raney-Silber aufweist
6. Speicherbatterie aus elektrochemischen Zellen nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet, daß jeweils zwei Wasserstoffventilelektroden
(20) und zwei Sauerstoffauflösungselektroden (21) benachbarter und elektrisch in
Serie geschalteter Zellen elektrisch voneinander isoliert zu doppelseitig arbeitenden Elektroden vereinigt
sind.
7. Speicherbatterie nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasräume (23) der Wasserstoffventilelektroden
(20) mit einem Druckbehälter (31) zur Speicherung des bei der Wasserelektrolyse gebildeten Wasserstoffes verbunden sind, daß die
Gasräume (24) der Sauerstoffauflösungselektroden (21) mit einem Speicherbehälter (36) für Sauerstoff
verbunden sind, daß der Druckbehälter (31) für Wasserstoff durch eine Sperrflüssigkeit (37) vom
Speicherbehälter (36) für Sauerstoff getrennt ist, daß die die Sauerstoffabscheidungselektroden (22)
enthaltenden Elektrolyträume (45) mit einem Gasabscheider (32) verbunden sind und daß der Gasabscheider
(32) mit einem Druckbehälter (34) zur Speicherung des bei der Wasserelektrolyse gebildeten
Sauerstoffes und der Druckbehälter (34) für Sauerstoff mit dem Speicherbehälter (36) für Sauerstoff
verbunden ist
8. Verfahren zum Betrieb einer Speicherbatterie nach den Ansprüchen 6 und 7, dadurch gekennzeichnet,
daß die bei der Wasserelektrolyse gebildeten Gase in den Druckbehältern (31 und 34) gespeichert
werden und daß zur Rekombination dieser Gase der Speicherbehälter (36) für Sauerstoff an
den Druckbehälter (34) für Sauerstoff angeschlossen und die Verbindung des Druckbehälters (34) für
Sauerstoff zum Gasabscheider (32) unterbrochen wird.
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E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
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