DE1567853A1 - Verfahren und Behaelter zum Spalten kohlenstoffhaltiger Brennstoffe - Google Patents
Verfahren und Behaelter zum Spalten kohlenstoffhaltiger BrennstoffeInfo
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Description
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WfL^HTS. HABCKUt
α «κ inc u Z»TUTTOAin:·*,UHtANDSTR-W
29» De*. 1966
Sexas Instruments Incorporated Dallas Texas, U.S.A.
Verfahren und Behälter zum Spalten kohlenstoffhaltiger Brennstoffe
Die Erfindung betrifft ein Verfahren vcaa eisen Behälter zum Spel
ten von insbesondere auch Schwefel enthaltenden kohlenstoffhaltigen
Brennstoffen in nicht ausschließlich Wasserstoff enthaltend©
Brennstoffe für Brennstoffsellen Kittels Wasserdampf sowie
unter Verwendung eines seisliisahim Katalysstore.
Es ist sohon versucht v?orden? aus kohienstoffiialtigerL Brennstoffen
direkt elektrische Energie mittels Brennstoffisellsn su erssugen.
Die meisten Brennstoffzellen arbeiten jedooh lediglich mit
reinem Wasserstoff als Brennstoff.
In jüngster Zeit gelang nun die Konstruktion von Brennstoffzellen,
die sich auch mit nicht ausschliessllch Wasserstoff enthaltenden Brennstoffen betreiben lassen; jedooh waren mit solchen Brennstoffzellen
immer noch die umständliehen und teueren bekannten ' Verfahren zur Umwandlung kohlenstoffhaltiger Brennstoffe in geeignete,
nicht aussohlleselich Wasserstoff enthaltende Brennstoffe
verbunden. Ein· solche
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tJmwandlung gasförmiger Kohlenwasserstoffe In unreinen Wasserstoff kann beispielsweise durch eine teilweise Oxydation der
Kohlenwasserstoffe ersielt werden. Die sich dabei abspielende
Reaktion muß jedoch außerordentlich genau gesteuert werden, um die Bildung von Sohlenstoff zu verhindern, und außer den
läuft sie nur bei Temperaturen überhalb 12000O ab.
Ein weiteres, beicanntes Umwandlungsverfahren, das sogenannte
' Dampf-Spalten oder -Reformieren der Kohlenwasserstoffe wurde ebenfalls angewendet. Dabei wird Wasserdampf mit den Kohlenwasserstoffen zu molekularem Wasserstoff und Kohlenmonoxid
umgesetzt« Jedoch ist diese Reaktion endotherm und lauft nur in Anwesenheit eines Katalysators und bei Temperaturen ungefähr
zwischen 350° und 75O0C ab. SIn erheblioher Nachteil
dieses bekannten Verfahrens besteht darin, daß die üblichen
Katalysatoren aus Hickel und Nickellegierungen durch diejenigen
Verunreinigungen leicht vergiftet werden, die in den üblichen Kohlenwasserstoff-Brennstoffen vorhanden sind! eine
besonders gefährliche Verunreinigung stellt 4er Schwefel dar.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren '
der eingangs erwähnten Art zu schaffen, bei dem sich die üblicherweise in den Kohlenwasserstoff-Brennstoffen vorhandenen
Verunreinigungen« insbesondere der Schwefel» nicht störend
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beBerkbar «achen. Diese Aufgabe wird genäß der Erfindung
daduroh gelöst, daß der kohlenstoffhaltige Brennstoff mit Waaeerdaapf aittele durchlässiger, als Katalysator wirkender
Metallplatten reraieoht wird, die Bit einen anorganischen
Sale» inebesondere nit Sulfat und/oder Karbonaten von
M&ua und/oder Hatriua und/oder Kalium benetst werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich bei verhältnismäßig tiefen Temperaturen durchführen, und eine Vergiftung
dee Katalysatometalls durch Schwefel und andere Verunreinigungen der Kohlenwaseerstoffe tritt nicht ein· Sin weiterer
Torteil dee erfindungsgeaäSen Verfahrene besteht darin, daß
eine Apparatur mn» Durohführung dieeee Verfahrene außerordentlich leicht ait einer firemetoffselle gekoppelt und
nach «inen weiteren Mertmal Busamien Bit dieser in eines
wftraeleolierenden öehäuee angeordnet sein kann, so daß die
von der Brennstoffzelle entwickelte Warne zur Aufrechterhaltung der endothermen Reaktion bei dem erfindungagem&ßen Verfahren verwendet werden kann·
Ein besonderer Vorteil des erfindungsgeaaBen Verfahrens
besteht darin» daß nit höhe« Wirkungsgrad bei
<. verhältnismäßig tiefen Tenperaturen gearbeitet und trotzdem ein Ver-
giften des Katalysators verhindert werden kann·
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Weitere, vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung darstellende Merkmale ergeben sich aus den Patentansprüchen und/oder
aus der nachfolgenden Besehreibung, die der Erläuterung eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispieles der
ErfLndung dient; es zeigen:
eine
Fig« 1 /perspektivische Ansicht eines erfindungsgemäßen
Fig« 1 /perspektivische Ansicht eines erfindungsgemäßen
Spaltbehälters, der teilweise aufgebrochen ist, und Fig. 2 eine schematische Barstellung einer Einheit aus Brenn-,
stoffzelle und Spaltbehälter.
Öemäß der Erfindung wird verunreinigter Wasserstoff aus
Kohlenwasserstoff-Brennstoffen mit Hilfe einer Dampfspaltung
erzeugt. Zu diesem Zweck wird eine Mischung aus Dampf und
Kohlenwasserstoff-Brennstoff durch ejten Spaltbehälter g#-
leitet, der ein geschmolzenes, anorganisches Salz und einen Katalysator enthält. Bei dem bevorzugten AusführungsbeispieJL :
der Erfindung weist der Spaltbehälter ein Gehäuse auf, in dem
mehrere perforierte Platten oder Zwischenwände sowie ein \.
Salzbad angeordnet sind,und diese Zwischenwände sind mit dem
anorganischen Salz benetzt. Torzugsweise bestehen sie aus mehreren zusammengesetzten Gittern« Sie letzteren werden
zweckmäSigerweise aus Hiekel oder Chromstahl gefertigt, so daß
sie die erforderliche Katalysatoroberfläche bilden. Die miteinander reagierenden Gase werden zwischen diesen perforie-
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ten Zwischenwänden hindurchgeleitet? um eine maximale
Kontaktfläche zwischen ihnen und dem Katalysator zu
erreichen« Bei dem geschmolzenen anorganischen Salz handelt es sich mit Vorteil um Karbonate und /oder Sulfate des
Natriums und/oder Kaliums und/oder Lithiums0 Diese geschmolzenen
Salze wirken nicht nur als wärmetransportierendes Medium zur Wärmeabgabe an das Brennstoff gemisch, sondern sie unterstützen das Aufbrechen der aromatischen oder verzweigte
Ketten bildenden Kohlenwasserstoffe , so daß sie leichter mit dem Dampf umgesetzt werden können» Außerdem spülen sie
aber auch Schwefel- und Bleiverbindungen hinweg und verhindern so die Vergiftung des Katalysators·.
Die Fig, 1 zeigt ein Gehäuse 10 eines erfindungsgemäßen Spalt-·.,,
.behält^rs» das .mit. einem Sinlaß- und einem Auslaßrohr 11
bzw. 12 versehen isto Dieses Gehäuse ist ferner teilweise
mit einem anorganischen Salzbad 13 aus einem geschmolzenen . Karhonat und/oder Sulfat von Natrium, Lithium oder Kalium
oder einer Mischung dieser Elemente gefüllt« Mehrere Zwischenwände
14 bis 19 sind im wesentlichen vertikal in das Gehäuse 10 zwischen Einlaß- und Außlaßrohr eingesetzt, und sie bestehen
aus mehreren zusammengefügten Gittern,, welche zweckmäßigerweise
aus Nickel, einer Nickellegierung oder Chromstahl sind* Wie bereits erwähnt ,ist das anorganische Salz bei der Betriebs-»
temperatur des Spaltbehälters geschmolzen und klettert infolge
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der Oberflächenspannung an den Zwischenwänden bzw· deren
Gittern hoch und bildet dabei eine dünne Schicht geschmolzenen Salzes auf deren Oberfläche*
Wie die Fig. 1 ferner zeigt, können die Zwischenwände 14 bis
19 zum Teil aus Gittern und zum feil aus undurchbrochenen
Blechen bestehen, die zueinander so angeordnet sind, daß
die den Spaltbehälter durchströmenden Gase einen gewundenen Weg durchlaufen und somit mit einer möglichst groSen Oberfläche
des Katalysators und des geschmolzenen Salzes in Berührung kommen« Sie letzte Zwischenwand 19 - in Sichtung
der Gasströmung - setzt sich zweekmäßigerweise zur Hälfte aus Gittern und zur anderen Hälfte aus einem unperforierten
Blech zusammen, wobei die Gitter erst über dem Spiegel des Salzbades 13 begteen, wie dies die Pig. 1 zeigt· Wegen
der fehlenden Kapillaren klettert das schmelzflüssige Salz an dieser Zwischenwand nicht empor, so daß der Gitterteil
der Zwischenwand das vom Gasstrom mitgerissene Salz sammeln und zurückhalten kann. Bas im Gitterbereich der Zwischenwand
19* gesammelte. Salz fließt dann nach unten zum nicht- f
perforierten Seil dieser Zwischenwand und in das Salzbad abc Im niehtperforierten Teilbereich der Zwischenwand 19 sind
mehrere Löcher 20 vorgesehen, die unterhalb des Spiegels des
Salzbades liegen, so daS hinter der Zwischenwand nach unten
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fließendeo, geschmolzenes Salz nicht zu einer ffiveauerhöhung
im AuBlaßbereich des Gehäuses 10 führt, da es durch die
Löcher 20 abfließen kann«
An das Auslaßrohr 12 schließt sich ein Ebcpanaionsabsoheider
21 an, so daß sich abströmende Gase in diesem auadeh-nen
und sioh mitgerissenes schmelzflüseiges Salz abscheidet*
Bas gehaltene oder reformierte Gas strömt dann über ein
Auslaßrohr 22 in eine nachgeschältete Brennstoffzelle ab.
Bei dem bevorzugten Ausführungsbeispiel der Erfindung bestehen
die Gitterbereiche der Zwischenwände aus Hickel,
einer nickellegierung oder Chromstahl und bilden so die Eatalyeatorobarflache» die für das Spalten oder Reformieren
erforderlieh ist«, Wie bereits erwähnt 9 setzen sich die Gitterbereiche
vorzugsweise aus zwei oder mehr, fest miteinander verbundenen Gittern zusamat-en.» Ein weiteres«wesentliches Merkmal
der Erfindung besteht darin, daß Gitter verschiedener MsBchengrösse aufeinander gelegt werden, um eine mindestens
zweiströhnige Zwischenwand zu bilden« Hit Erfolg wurde eine
aus zwei Gittern mit 50 mesh bzw, 120 mesh zusammengesetzte Zwischenwand in Kombination mit einem SaLiCO^-FiIm verwendet,
wobei sich dieser Film bei der Betriebstemperatur ungefähr 10 cm Über den Spiegel des Salzbades erstreckte. Die Dicke
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und Höhe des Filmes aus geschmolzenem Salz auf den Gittern
hängt von der Maschengröße der letzteren und vom verwendeten Salzbad ab, so daß durch eine entsprechende Auswahl der Maschengröße
ein Film mit den gewünschten Eigenschaften hergestellt werden kann.
Heben Nickel und Nickellegierungen eignen sich besondere rostfreie Stähle, wie die 430-^46- und 416-Stähle, die
20 bis 30 fo Chroia enthalten. Es lassen sich aber auch alle
anderen Materialien verwenden, die die gewünschten katalytischen Eigenschaften haben und dem geschmolzenen, anorganischen Salz
standhalten können <>
Bei dem Salz des Salzbades 13 kann es sich um jedes geeignete
Salz handeln, das bei der Betriebstemperatur des Spaltbehälters flüssig ist, jedoch wurden die bevorzugten Salze
bereits erwähnt. Die letzteren haben eine verhältnismäßig hohe Wärmekapazität und sind über den ganzen Temperaturbereich
zwischen 350 ° und 750° 0 stabil. Die hohe Wärmekapazität dieser Salze trägt dazu bei, die Temperatur der Brennstoffmiselmng
sowie aeg Katalysators auf der erforderlichen Reaktionstempera
tür su halten. Außerdem unterstützen diese Salze
das Aufspalten dar komplexen aliphatischen und aromatischen Kohlenwasserstoffe„ Die Mischungen dieser Salze" können ent-
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sprechend der gewünschten Betriebstemperatur eingestellt
werden. Beispielsweise schmilzt eine ternäre Mischung
BTa0 4Ii0 8K0^8CO5 bei ungefähr 35O0O0 Natrium-Lithium-Karbonat
(STaMCO-) schmilzt bei ungefähr 50O0O. Biese Mischungen
sind ideal für ein !Reformieren von Schwefel- oder Bleihaltigen Brennstoffen bei niederen Temperaturen· Wenn der zu
spaltende Kohlenwasserstoff-Brennstoff verhältnismäßig wenig Schwefel enthält, Tcönnea Salze, wie beispielsweise die
Sulfate des Natriums9 Lithiums oder Kaliums verwendet werden«
So schmilzt natrium-Lithium-Sulfat ( FaLiSO4) bei ungefähr
55O0O und es kann dazu benutzt werden, Blei aus wenig
Schwefel enthaltenden Brennstoffen auszuschwemmen, wobei es gleichzeitig .in der beschriebenen Weise noch als Wärraetranspdrtmedittra
dient <·
Der erfindungsgemäße Spaltbehalter für Kohlenwasserstoffe
eignet sich besonders zur Kombination mit einer oder mehreren Brennstoffzellen zur Verarbeitung unreinen Wasserstoffes, !Typisch für eine solche Brennstoffzelle ist die
mit geschmolzenem Karbonat betriebene Zelle, wie sie in "Electrode Processes in Molten Carbonate Fuel Cells,11 Advances
in Chemistry Series, Ho«, 47, Seite 232 ,veröffentlicht
durch !he American Chemioal Society, Washington D,C
(1965) ,beschrieben ist*
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Der "Betrieb eines erfindungsgeaaßen Spaltbehälters zusammen
mit einer solchen Brennstoffzelle ist graphisch in KLg. 2
schematised, dargestellt« Gasförmiger Kohlenwasserstoff -Brennatoff
wird mit verbrauchtem Brennstoff! hinter einor Brennstoffzelle
oder mit HgO vermischt und cjfjera vorstehend beschriebenen
Spaltbehälter zugeführt. J$der geeignete Kohlenwasserstoff-Brennstoff, wie Kerosin, Hs-fenol, JP-4 unt
d jrgleiclieu kann verwendet werden* DeB -Spaltbehälter w.'.rd
auf der geeigneten !Temperatur zwischen 550° und 750° 0
gehalten, die von dem verwendeten, anorganischen Salz und dem zu reformierenden Brennstoff abhängt· Die komplexen,
verzweigten Ketten und aromatischen Kohlenwasserstoffe werden in Anwesenheit des heißen anorganischen Salzes aufgespalten
und bilden einfachere Kohlenwasserstoffe und freien Wasseiv
stoffe Die niedereren Kohlenwasserstoffe reagieren mit Damj»f
n?ich der klassischen Gleichung
x· (-0H2*)+ xHgO^xCOf- ZrH2, .
sofern ein geeigneter Katalysator verwendet wird. In Anwesenheit eines H2O»0berschusses reagiert das Kohlenaonoxyd
mit dem Dampf nach der folgenden Gleichung
GO + HgO ^CO2 -j- H2, . i '
so daß noch mehr freier Wasserstoff entsteht. Beide Reaktionen
laufen bei einer Temperatur ungefähr zwischen 350° ial 75O0C
ab. Höhere !Temperaturen begünstigen die Bildung freien Wasser-
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stoffe.
Zum Bampf . Reformieren, wird nicht nur ein Katalysator, wie
Uickel oder Chromstahl, sondern,da die Reaktion endotherm
ist, auch eis Wärmezufuhr benötigt, während die beiden
miteinander reagierenden Stoffe in Berührung mit dem Katalysator ,sind· Zur Zufuhr der Wärme an die als Katalysatoren
dienenden Gitter wird das schmelzflüesige» anorganische
Salz mit hoher Wärmekapazität benutzt» Ternäre Mischungen
der Sulfate und Karbonate des Kaliums, Lithiums und Natriums
haben eine ausreichend hohe Wärmekapazität und einen Schmelzpunkt, der so eingestellt werden kann, daß er an
beliebiger Stelle innerhalb des Betriebstemperaturenbereichs liegt. Der Spaltbehälter wird vorzugsweise auf einer Temperatur
gehalten, die geringfügig über dem Schmelzptskt des
anorganischen Salzes liegt, so daß dessen Wirkungsgrad
eis Wärmetransportraedium ein Maximum annimmt.
Wie bereits erwähnt, erleichtsfc das geschmolzene Salz auch
das Aufbrechen der komplexen Kohlenwasserstoffketten und
aromatischen Kohlenwasserstoffe . Außerdem schwemmt es
Blei und Schwefel durch Bildung von Blei- und Schwefelverbindungen aus der Brennstoffströmung, ao daß dieser gereinigt ■
und ein Vergiften des Katalysators verhindert wird»
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Besonders vorteilhaft Ist eine Betriebstemperatur des
Spaltbehälters zwischen 350° und ungefähr 75O0C. Durch Kombination des Spaltbehälters mit einer Brennstoffzelle
31 innerhalb einer Isolierkammer 30, wie dies die Fig. 2
zeigt, kann der Spaltbehälter mit der Abwärme der Brennstoffzolle betrieben werden*
IH;Z· Wirkungsgrad des erfindungsgemäßen Spaltbehälters hängt
! -von der Ai't und der Reinheit des verwendeten Kohlenwasserstoff-Brennstoffes,
der Reaktionsteaperatur und vom verwendeten W&rmetransportmedium ab* Wird der Spaltbehälter gemäß KLg β 2
mit einer Bre2?nst off zelle kombiniert, so kann das HgO für das
Reformieren aus den Endreaktionsprodukten der Brennstoffzellen
entnommen werden» wodurch sich ein Brennstoffzellensystem ergibt, dem vcn außen lediglich noch der Brennstoff selbst zugeführt
werden :·ιαιΓ:« In einem solfen System können bis zu 80 # V
t-.l'licher Bre^xs^cffe, wi? beispielsweise des Brennstoffs
trP-4, dirokt in einen in einer Brennstoffzelle vorarbeitbaren
Brennstoff umgewandelt werden„ Außerdem ermöglicht eine solche
Kombination die Rückführung und nochmalige Verarbeitung miver "bracht en Brennstoff a, um so einen noch höheren Wirkungsgrad
zu erzielen,. In dem System nach FIg. 2 wird der
roforinierte Li-assist off avzs dem Spaltbehälter direkt der
Brennstoffzelle 31 znseflihrt J er lcann Wasserstoff, Zohlenmon-O2:yd,
Kohlenln.O"':~d uiiö Zi»hlen>/a3serstoffe enthalten. Die
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Endreaktlonaprodukt * auf der Brennstoffseite der Brennstoffzelle 31 enthalten H2O, CO2 und unverbrauchte Kohlenwasserstoffe» Ein Teil dieser Endreaktioneprodukte wird wieder
über das Einlaßrohr 11 dem Spaltbehälter zugeführt, um diesen
mit Wasserdampf für die Reaktion zu versorgen. Der Rest der Endreaktionsprodukte wird auf der Luftseite der Brennstoffzelle wieder in diese eingeleitet» um ihr mit Hilfe von
CO2 oder anderer Verbrennungsprodukte Wärme zuzuführen.
Obwohl das erfindungsgemäße Verfahren im Zusammenhang mit der Reformierung von Kohlenwasserstoff-Brennstoffen für
Brennstoff zellen beschrieben wurde, so kann die Erfindung doch auch auf andere Prozesse angewandt werden, in deen :
verunreinigter Wasserstoff verwendet wird. Außerdem ist die
Anwendung der Erfindung nicht auf das Reformieren gasförmiger
Kohlenwasserstoffe beschränkt, da sich das erfindungsgemäfle
f erfahren für ganz beliebige Kohlenwasserstoff-Brennstoffe
eignat,' .
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Claims (1)
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29. Dez. 1966Patentansprüche:1. Verfahren sum Spalten von insbesondere auch Schwefel enthaltenden kohlenstoffhaltigen Brennstoffen in nicht ausschlie&s-vorzugswelselioh Wasserstoff enthaltende Brennstoff e, Tür Brennstoffzellen, mittels Wasserdampf sowie unter Verwendung eines metallischen, Katalysators, dadurch gekennzeichnet, daß der kohlenstoffhaltige Brennstoff mit Wasserdanpf aittels durchlässiger, als Katalysator wirkender Hetallplatten vermischt wird, die mit einem anorganischen Salz, insbesondere Bit Sulfaten und/ oder Karbonaten von Lithiua und/oder latriue und/oder XaliuB oenetzt werden·2· Verfahren nach Anspruch 2» dadurch gekennzeichnet, daQ die Platten mit HaLiCOu benetzt werden.3. Spaltbehälter zur Durchführung des Verfahren-a nach Anspruch 1 oder 2, nit einea 3InIaQ für ein Gemisch aus Wasserdampf und kohlenstoffhaltigem Brennstoff sowie einen Auslas, dadurch gekennzeichnet, da8 in Behälter (10) Mehrere ait i Burchbrüden versehene und Bit einen schBelzflüssigen,- anorganischen Salz getränkte Platten (14 bis 19) angeordnet ; sind· '-15-009834/0196BAD ORIGINALb - 93 '29· Dazember 1966 .— -Behälter nach Anspruch 3, dadurch gekennzeicbne\y daß die Platten (14-19) aus Hickel, einer Nickellegierung Ohrorastakl besteheii, ,5· Behälter nach Anspruch 3 oder 4, dadurch die Platten aue mehreren Gittern ausamjnens6t25cnBehälter nach einem oder mehreren der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten an fro ent stehend tiid im Abstand voneinander zwischen Einlaß (11) und Auslaß (12) angeordnet, und teilweise in eine Schmelz* (13) des anorganischen Salzes eingetaucht sind.7c Behälter nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnett daß die Platten in gewissen Bereichen undurchlässig si'.nd, die gegen liter dan Bereichen der benachbarten Platten seitli-oh versetzt p.8β Behälter, nach Anspruch 7 1 dadurch gekennzeichnet» daß die dem Auslaß (12) benachbarte.Platte in dem in die Schmelze (13) eiligstaucht ©!Bereich im wesentlichen undurchlässig ist. .fläDOO 9 834/Öftf<r " - 16~ BAD ORIGINALA 35 496 b"b - 9329. Dezember 19669· Behälter nach einem oder mehreren der Ansprüche 3 bis 8, dessen Auslaß mit den Einlaß einer Brexmtoffzelle verbunden ist, dadurch gekennzeichnet, daß ein AuslaS der Brennstoffzelle 01) für H2O mit dem Einlaß (11) des Spaltbehälters (10) verbunden ist·10· Behälter nach einem oder mehrere-n der Ansprüche 3 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter (10) zusammen mit der Brennstoffzelle (31) in einem wärmeisolierenden Gehäuse (30) angeordnet ist·009834/0196Leer seite
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