DE1567473A1 - Hydrogen generator - Google Patents

Hydrogen generator

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DE1567473A1
DE1567473A1 DE19651567473 DE1567473A DE1567473A1 DE 1567473 A1 DE1567473 A1 DE 1567473A1 DE 19651567473 DE19651567473 DE 19651567473 DE 1567473 A DE1567473 A DE 1567473A DE 1567473 A1 DE1567473 A1 DE 1567473A1
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steam generator
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Green Robert B
Geissler Hugo H
Kurpit Stanley S
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Engelhard Industries Inc
Original Assignee
Engelhard Industries Inc
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Description

Die Erfindung besieht sich, auf eine Vorrichtung zur Erzeugung von Wasserstoffe Insbesondere betrifft die Erfindung eine gedrängt gebaute, Wasserstoff erzeugende Vorrichtung, welche leicht als in sich abgeschlossener Wasserstoff— erzeuger ausgebildet sein kann, der bei wirtschaftlichen und industriellen Verfahren zur Wasserstofferzeugung brauchbar ist. Die Erfindung befaßt sich insbesondere mit einer Vorrichtung zur Wasserstofferzeugung, welche vollständig in sich abgeschlossen ist und als tragbarer Wasserstofferzeuger mitThe invention relates to an apparatus for generating of Hydrogen In particular, the invention relates a compactly built, hydrogen-producing device, which can easily be called self-contained hydrogen- generator can be designed, which can be used in economical and industrial processes for hydrogen production is. The invention is particularly concerned with a device for generating hydrogen, which is completely self-contained is complete and as a portable hydrogen generator with

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»567473 I»567473 I.

beträchtliches wirtschaftlich·« und militärisch·* Wert
verwendet werden kann«considerable economic and military value
can be used"

Xn der USA-Patentanmeldung Serial No. 217 012 ist ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Wasseretofferzeugung unter ' Verwendung von Daaspf zur Bückbildung von Kohlenwasserstoff-Brennstoffen als Wasseratoffquelle «owie der Diffusionsreinigung von dadurch erzeugtem Wasserstoff beschrieben. In der genannten Anmeldung aind die Vorteile des Abzuges von Wasserstoff aus einer Daapfrückbildungsreaktion mittels Diffusion zusammen alt der Verwendung von undiffundierten Gasen als Verbrennungsgase zur Zuführung von Wärme, um die endotherme Rückbildungereaktion aufrechtzuerhalten, dargelegt.Xn of US patent application serial no. 217 012 is a procedure and a device for generating hydrogenated water under ' Use of Daaspf to back up hydrocarbon fuels as a source of water, like diffusion purification of hydrogen generated thereby. In the application mentioned, the advantages of the withdrawal of hydrogen are aind from a Daap regeneration reaction by means of diffusion together alt the use of undiffused gases as combustion gases to add heat to the endothermic regression reaction to maintain set out.

Vorliegende Erfindung verbessert das Verfahren und die Vorrichtung gemäß der genannten Anmeldung. Ein wichtiges Merkmal der vorliegenden Erfindung besteht in der Verwendung der restlichen, nicht diffundierten ö&se, welche aus der Rückbildungsreaktios&ssone abgetrennt wurden, als Quelle zur Erzeugung der gesamten, in der Anlage erforderlichen Energie. Die durch die Verbrennung dieser uicht diffundierten Gase erhaltene Wärme ergibt die für die Verdampfung vor* Brennstoff und Wasser erforderliche Wärme sowie die für die endotherme Kohlenwasserstoff-Dampf-Rückbildungereaktion erforderliche
Wärme. Sie kann auch die Antriebskraft sum Unterdrucksetzen der Anlage durch Benutzung der Verdampfung de* Wassers fürThe present invention improves the method and the device according to the said application. An important feature of the present invention is the use of the remaining, undiffused loops separated from the recovery reaction as a source for generating all of the energy required in the plant. The heat obtained from the combustion of these undiffused gases provides the heat required for the evaporation of fuel and water, as well as the heat required for the endothermic hydrocarbon-vapor regeneration reaction
Warmth. It can also provide the driving force to pressurize the system by using the evaporation of the water for

O O 9 8 3 21 O 2~8 1OO 9 8 3 21 O 2 ~ 8 1

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diesen Zweck erzeugen. Ein weiterer Vorteil der verliegenden Erfindung beruht in der Verwendung ein»© neuen, in Abteile
unterteilten Wasser-Brennstoff-Gefäßes, in welchem der durch Verwendung solcher Verbrennungsabgas® erzeugte Dampf den zur Einspeisung von Brennstoff unter Druck in die Anlage nötigen Druck liefert. Ein weiterer Erfindungsgodanke besteht in der Verwendung des Druckes und/oder der Temperatur des Dampferzeugers zur Steuerung der Wärmemenge, welche von den Verbresasmngsabgasen zum Dampferzeuger übertragen wird, um eine zuverlässige Steuerung der Gesamtanlag· bei jedem gewünschten Betriebswert zu erhalten. Ein weiteres Merkmal der Erfindung beruht in der Verwendung des Druckes des Dampferzeugers, welcher durch Regler und Bsscliiekungsdtlsen gegen eine Endaus β trömdüee arbeitet, zur Steuerung des Qesamtbetriebeβ des Wasserstofferzeugers. Ein weiterer Gedanke besteht in der Ansaugung der erforderlichen Brennluft in die Brennkammer mittels des Druckes ubb Reaktors.generate this purpose. Another advantage of the present invention is the use of a new one in compartments
subdivided water-fuel vessel in which the steam generated by using such combustion exhaust gas provides the pressure required to feed fuel under pressure into the system. Another inventive idea consists in the use of the pressure and / or the temperature of the steam generator to control the amount of heat which is transferred from the combustion exhaust gases to the steam generator in order to obtain reliable control of the entire system at any desired operating value. A further feature of the invention is based on the use of the pressure of the steam generator, which works against an end flow nozzle through regulators and control valves, to control the overall operation of the hydrogen generator. Another idea is to suck in the required combustion air into the combustion chamber by means of the pressure ubb reactor.

Erfindungsgemäße Wasserstofferzeuger können mit Kapazitäten
von etwa 28 - 57 l/h (i - 2 SCFH) und größer ausgebildet werden. Zweckmäßigerweise kann bei Einheiten mit einer Kapazität von etwa 189 - 283.l/h (6 - 10 SCFH) das Verhältnis von Oberfläche zu Volumen des Dampfboilers und die mit dem Erhitzen der großen Wassermasse in einem solchen Boiler erforderliche Aufheizzeit wunschgemäß eine andere Einrichtung zur Druckerzeugung und
Durchführung der Verdampfung verwendet werden. Xn diesem Fall kann zur Druckerzeugung eine Handpumpe oder Miniaturpumpen oderHydrogen generators according to the invention can with capacities
of about 28 - 57 l / h (i - 2 SCFH) and larger. Appropriately, in units with a capacity of about 189-283 l / h (6-10 SCFH), the ratio of surface to volume of the steam boiler and the heating time required to heat the large amount of water in such a boiler can be another device for pressure generation, if desired and
Can be used to carry out evaporation. In this case, a hand pump or miniature pumps or

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ander· geeignete Einrichtungen verwendet werden, wobei die durch die Restgase erhaltene Warne für die Verdampfung verwendet wird. other suitable facilities are used, whereby the warning obtained by the residual gases is used for the evaporation.

Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden Kohlenwasserstoff- Brennstoff und Wasser in einen geeigneten Verhältnis in Gegenwart eines die Rückbildung katalysierenden Dampfes zur Reaktion gebracht. Die Rückbildungsreaktion erzeugt Wasserstoff, Kohlenmonoxyd, Kohlendioxyd und Methan. Der Wasserstoff wird teilweise durch ein Diffusionselement abgezogen und die verbleibenden heißen Reaktorgase liefern, wenn sie direkt als Brennstoff verwendet werden, die für das Verfahren einschließlich der Dampferzeugung und für die ausreichende Möglichkeit von Strahlunge- und Konvektionsverlusten und Verlusten im Abgas erforderliche Wärme. Wie oben beschrieben, kann die Wärme auch die Antriebskraft für das Uhterdruckeetzen der Anlage liefern. Weiter ist, da nur Wasserstoff durch das Diffusionselement diffundiert, keine Reinigung oder Behandlung der erzeugten Waeserstoffetrdmung erforderlich. Die erhaltene Vorrichtung kann daher außerordentlich gedrängt sowie mit hohem Wirkungsgrad ausgeführt werden und läßt sich gut als Kleingerät herstellen.When carrying out the method according to the invention Hydrocarbon fuel and water in a suitable ratio in the presence of a regression catalyzing Reacted with steam. The regression reaction produces hydrogen, carbon monoxide, carbon dioxide and methane. The hydrogen is partly through a diffusion element withdrawn and supply the remaining hot reactor gases, if they are used directly as fuel, for the Process including steam generation and for sufficient Possibility of radiation and convection losses and losses in the exhaust gas. As described above, the heat can also provide the driving force for the underpressure the system. Further, since only hydrogen diffuses through the diffusion element, there is no purification or treatment the generated hydrogen permeation is required. The received Apparatus can therefore be extremely compact and made with high efficiency and can be done well as a small device.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung arbeitet kurz folgendermaßent Brennstoff und Dampf strömen aus ihren jeweiligen Behältern, werden bemessen,vorgemischt und durch eine Verdampfer-Vorerhitzer«The device according to the invention works briefly as follows Fuel and steam flow from their respective containers, are sized, premixed and passed through an evaporator preheater «

" k ~ 009832/0281" k ~ 009832/0281

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•Chiang« geleitet) bevor sie in den Rückbilder eintreten. Abgase, welche über die Unterseite des Wasser-Brennstoffbehälters, welcher zur Verbesserung des Wärmeübergangs mit Rippen versehen sein kann, oder anstatt dessen durch eine Wärmetauscher-Schlange, welche im Wasserbehälter angeordnet sein kann, geleitet werden, ergeben eine zur Dampferzeugung ausreichende Wärme. Der flüssige Brennstoff wird mittels eines Hilfsluftdruckes oder vorzugsweise durch eine biegsame Membran, welche zwischen der Brennstoff- und Dampfkammer angeordnet ist, unter Druck gesetzt.• Chiang «) before entering the back images. Exhaust gases coming through the underside of the water-fuel tank, which can be provided with ribs to improve the heat transfer, or instead by a heat exchanger coil, which can be arranged in the water tank, result in sufficient heat to generate steam. Of the liquid fuel is by means of an auxiliary air pressure or preferably pressurized by a flexible membrane positioned between the fuel and vapor chambers.

Abgase, welche über die Verdampfer-Vorerhitzerspule geleitet werden, liefern die Wärme, um die Verdampfung des Brennstoffes zu vervollständigen und die Brennstoff-Dampfmischung auf die Reaktor-Eintrittetemperatur vorzuhitzen. Die Brennstoff-Dampfmischung tritt in den Reaktor ein, wo sie in Gegenwart eines Dampf-Rückbildungekatalysators und unter Verwendung der aus der Verbrennungszone übertragenen Wärme zu Kohlendioxyd, Kohlen» monoxyd, Wasserstoff und Methan rückgebildet wird. Der erhaltene Wasserstoff wird durch die Diffusionselemei&te abgezogen und durch die Wasserstoffabgabeleitung, wahlweise durch eine abschließende Kühlschlange, geleitet.Exhaust gases, which are routed through the evaporator preheater coil, provide the heat to evaporate the fuel to complete and add the fuel-steam mixture to the Preheat reactor inlet temperature. The fuel-steam mixture enters the reactor, where it exits in the presence of a vapor recovery catalyst and using the heat transferred to the combustion zone to form carbon dioxide, coals » monoxide, hydrogen and methane are re-formed. The received Hydrogen is withdrawn and passed through the diffusion element the hydrogen delivery line, optionally through a final one Cooling coil, piped.

Das restliche Brennstoffgas tritt in einen Betriebsbrenner, wo es verbrannt wird. Luft wird in die Verbrennungszone durch die Druckenergie des restlichen Brennstoffgases angesaugt,The remaining fuel gas enters an operating burner, where it is burned. Air is passed through to the combustion zone the pressure energy of the remaining fuel gas is sucked in,

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welches -lurch eine SaugmUndung strömt, die den Systendruok aufrecht erhält. Die Verbrennungeprodukte strömen durch den Reaktor, die Vorheizspule, den Dampferzeuger und durch den Ab5Ug nach außen.which flows through a suction opening that feeds the systendruok maintains. The combustion products flow through the reactor, the preheating coil, the steam generator and through the Ab5Ug to the outside.

Anhand der Figur, welche einen Querschnitt durch ein AusfUhrungsbeispiel der Erfindung mit schematisoh eingezeichneten Strömungsleitungen und zugehörigen Steuerungen zeigt, wird die Erfindung beispielsweise näher erläutert.Using the figure, which shows a cross section through an exemplary embodiment of the invention with flow lines and associated controls shown schematically, the invention becomes for example explained in more detail.

In der Figur ist ein einheitlicher Wasserstofferzeuger 11 dargestellt, welcher aus einem Reaktor-Diffusorgefäß 12 und einem Brennstoff», Wasser» und Dampferzeugerbehälter 13 besteht, welcher im Erzeuger angeordnet ist und mit dem mittleren Rohr "\k des Reaktor-Diffusors in Wärmeaustausch steht.In the figure, a uniform hydrogen generator 11 is shown, which consists of a reactor diffuser vessel 12 and a fuel, water and steam generator container 13, which is arranged in the generator and is in heat exchange with the central tube "\ k of the reactor diffuser.

Der Reaktor-Diffusor 12 besteht aus ringförmigen, konzentrischen Abteilen. Das innere Abteil ist eine Reaktionszone 21, welche gegen die Wasserstoffsamnelzone 17 durch die Wand 20 und das Kopfstück 16 abgedichtet ist. Das Diffusionselement 15 ist in der Wasseretoffsammelzone 17 angeordnet. Bei einem bevorzugten Ausführungebeispiel besitzt das Diffusionselement 15 die Form einer hängenden Spirale. Das Diffusionselement 15 kommuniziert mit der Katalysatorkammer 21, ist durch das Kopfstück 16 an seinem Einlaßende abgedichtet und kommuniziert an seinem Aus» laßende mit der Leitung 27. Zweckmäßigerweise besteht dieThe reactor diffuser 12 consists of annular, concentric compartments. The inner compartment is a reaction zone 21, which against the hydrogen collection zone 17 through the wall 20 and the Head piece 16 is sealed. The diffusion element 15 is arranged in the hydrogen collection zone 17. With a preferred one Exemplary embodiment, the diffusion element 15 has the shape of a hanging spiral. The diffusion element 15 communicates with the catalyst chamber 21 is through the head piece 16 on is sealed at its inlet end and communicates with the line 27 at its outlet end

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Dif fuelonszplral» «us dünnwandiger, beispielsweise O0I - O9Z mm (4-8 nils) dicker, Legierung aus Pd-25# Ag, es wird jedoch bemerkt, daß jedes nicht poröse, wasserstoffdurchläs-sige Metall oder jede derartige Legierung verwand©t vordem tonn, welche bei den Betriebstemperaturen stabil sind» lsi B©a!stor erzeugter reiner Wasserstoff, welcher infolg® durch die Diffusiorasrohre abgetrennt und in der gesammelt wurde, tritt durch die Leitung 18 aas« 18 ist mit einem Druck®ntspanaraigeventil 19 und eiae« ¥®sit;il S3 versehen, welches geöffnet «nd gesebloeeen werdestDif fuelonszplral "" us thinner-walled, for example 0 0 I- O 9 Z mm (4-8 nils) thicker, alloy of Pd-25 # Ag, but it is noted that any non-porous, hydrogen-permeable metal or any such alloy related © t before tonn, which are stable at the operating temperatures »lsi B © a! stor generated pure hydrogen, which was then separated by the diffuser tubes and collected in the line 18 aas« 18 is with a pressure relief valve 19 and eiae «¥ ®sit; il S3 provided, which will be opened and blown

In der Reaktionasone 21 ist ein Katalysator 2k welcher in Dampf Kohlenwasserstoff·® beiepielsweioo Petroleum JP-U9 su einer ¥&@&®rmt®tt «athalteadiosi f surttckbildet.In the Reaktionasone 21, a catalyst which is 2k su a ¥ & @ & ®rmt®tt "athalteadiosi f surttckbildet in steam hydrocarbon · ® beiepielsweioo Petroleum JP-U. 9

Der Auslaß der Diffusions spirale 15 koammnisiert mit der Auslaßleitung 27, durch welche Restgase aus der Rilekbildungsreaktion, nachdea innen der entstandene Wasserstoff durch Diffusion in die Diffueionskasser 17ehfesogen wurde, zur Saugeinrichtung 28 geleitet werden. Die Saugeinriefet«ng 28 •nthält eine öffnung, welche den Rückdruck erzeugt, gegen welchen der geaaste Wasserstofferzeuger arbeitet. Weiter erzeugt die Strunung der Gase durch diese Saugeinriohtung die Antriebskraft zum Ansaugen der Brennluft in die Anlage. Die Verbrennung findet sodann in der Brennkammer ih statt. DieThe outlet of the diffusion spiral 15 coammnisiert with the outlet line 27, through which residual gases from the Rilekbildungreaktion, after which the hydrogen was sucked inside by diffusion into the diffusion tank 17ehfesions, are conducted to the suction device 28. The suction groove 28 holds an opening which generates the back pressure against which the gassed hydrogen generator works. Furthermore, the flow of gases through this suction device generates the driving force for sucking the combustion air into the system. The combustion then takes place in the combustion chamber ih . the

.7 . 009832/0281. 7th 009832/0281

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Verbrennung dieser Oase In Rohr 14 erzeugt Wärme, in das Katalysatorbett auf der gewünschten Rüekbildungstemperatur zu halten, und erzeugt die nötige Wärme, üb die Beschickung in der Spule 53 vorzuheizen und Dampf ia Behälter 13 zu erzeugen, welcher nachfolgend näher erläutert wird« Sine Isolierung 25 umgibt den Reaktor-Diffusor.Combustion of this oasis in pipe 14 generates heat in that Catalyst bed at the desired recovery temperature to hold, and generates the necessary heat via the charging to preheat in the coil 53 and to generate steam in general container 13, which is explained in more detail below «Sine Insulation 25 surrounds the reactor diffuser.

Zu den Brennstoff-, Wasser- und Dampferzeugerbehälter 13 wird bemerkt, daß dieser Behälter innerhalb des einheitlichen Erzeugers in Wärmeaustausch mit dem heißen, im Reaktor-Diffusor erzeugten Verbrennungsgas angeordnet ist. Wie in der Figur dargestellt, ist bei einem zweckmäßigen Ausführungsbeispiel der Dampferzeugungsbehälter im Erzeuger so angeordnet, daß heißes Abgas auf die Unterseite 31 des Behälters 13 auftrifft, welcher, wenn gewünscht, mit Rippen versehen sein kann, um die Wärmeübertragung zu verbessern. In der Erzeugerwand, beispielsweise bei 32, sind öffnungen vorgesehen, aus welchen Abgas in die Atmosphäre strömt. Anstatt dessen können heiße Abgase aus dem Rohr i4 mittels einer Leitung durch eine nicht gezeigte Spule geleitet werden, welche innerhalb der Wasserkammer 33 des Dampferzeugers angeordnet ist, um das Wasser zu erhitzen und den nötigen Dampfdruck zu erzeugen. Die auf den Behälter 13 übertragene Wärmemenge wird durch die Temperatur; abtasteinrichtung 78 gesteuert, welche die Drossel 77 betätigt. Wenn die Temperatur über einen vorgegebenen Einstellwert ansteigt, wird ein Teil des Abgases umgeleitet. Anstatt der .To the fuel, water and steam generator container 13 it is noted that this container within the unitary Generator in heat exchange with the hot one, in the reactor diffuser generated combustion gas is arranged. As shown in the figure, in an expedient embodiment, the steam generating tank is arranged in the generator in such a way that that hot exhaust gas impinges on the underside 31 of the container 13, which, if desired, can be finned to improve heat transfer. In the producer wall, for example at 32 openings are provided from which Exhaust gas flows into the atmosphere. Instead, hot exhaust gases from the pipe i4 by means of a conduit through a non Coil shown are passed, which is arranged within the water chamber 33 of the steam generator, to the water to heat and generate the necessary steam pressure. The amount of heat transferred to the container 13 is determined by the temperature; controlled scanning device 78, which actuates the throttle 77. If the temperature rises above a preset value, part of the exhaust gas is diverted. Instead of the.

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Temperafeurabtasteinrichtung 78 kann.eine Druckabtasteinrichtung im Dampfraum des Behälters 13 angeordnet werden.Temperature sensing device 78 can be a pressure sensing device be arranged in the vapor space of the container 13.

Der Brennstoff-, Wasser- und Dampferzeugungsbehälter 13 ist in zwei Abteile, ein Wasserabteil 33 und ein Brennstoffabteil 3h, durch eine biegsame Membran 36 geteilt, welche dampfundurchlässig und für die Einwirkung von benzin- oder petroleumartigen Brennstoffen widerstandsfähig ist» Zweckmäßigerweise besteht die biegsame Membran 36 aus Metall, beispielsweise dünnem, rostfreiem Stahlblech, Kunststoff, wie Teflon oder dergleichen, oder gegen Kohlenwasserstoffe widerstandsfähigem Gummi, beispielsweise Neopren. Das Brennst of fabteil 34 is* mit einem Brennstoffeinfüllstutzen 37 und mit einem druckfesten Verschluß 38 versehen. Die Wasserkammer 33 ist mit einem Wassereinfüllstutzen 39 zur Einbringung von Wasser in die Kammer und mit einen druckfesten Verschluß 41 versehen.The fuel, water and steam generation vessel 13 is 3H in two compartments, a water compartment 33, and a fuel compartment, divided by a flexible membrane 36 which is impermeable and resistant to the action of gasoline or kerosene-type fuels "Appropriately, the flexible membrane 36 made of metal, for example thin, stainless steel sheet, plastic, such as Teflon or the like, or rubber which is resistant to hydrocarbons, for example neoprene. The fuel compartment 34 is provided with a fuel filler neck 37 and a pressure-tight closure 38. The water chamber 33 is provided with a water filler neck 39 for introducing water into the chamber and with a pressure-tight closure 41.

Xn Abhängigkeit von der Härte und Unreinheit des verwendeten Wassers muß der kombinierte Wasser-Dampferzeugungsbehälter periodisch geleert werden, indem der in ihm zurückgebliebene Wasserrest herausgenommen wird. Diese Entleerung wird vorzugsweise am Ende jedes Arbeitsganges durchgeführt. Wenn die
Qualität des Wassers schlecht ist, schlägt sich auf den
Seiten und dem Boden des Dampferzeugers über eine lange Zeitdauer Kesselstein nieder. Wenn die Kesaelsteinablagerung so dick wird, daß sie die Wirksamkeit des WasserstofferzeugersDepending on the hardness and impurity of the water used, the combined water-steam generating tank must be periodically emptied by removing the water remaining in it. This emptying is preferably carried out at the end of each operation. If the
The quality of the water is poor, it affects the
Sides and the bottom of the steam generator for a long period of time. When the Kesaelstein deposit becomes so thick that it reduces the effectiveness of the hydrogen generator

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unter «inen zulässigen Wert drückt, wird der Kesselstein aus dem Dampferzeuger entfernt. Dies ist leicht durch Abnahme des schnell zu befestigenden Verschlusses 42, welcher die obere und untere Kammer zusammenhält, und Abnahme der oberen Kammer und der Membran durchzuführen, wodurch die untere Kammer für die Reinigung freigelegt wird.below a permissible value, the scale will be removed from the steam generator. This is easily done by removing the quick-fit fastener 42, which holding the upper and lower chambers together, and removing the upper chamber and the membrane to perform the lower chamber is exposed for cleaning.

Der bei Betrieb des Erzeugers in der Kammer 33 erzeugte Dampf wird durch die Leitung 43, welche mit einem Druckanzeiger 44 und einem Ventil 45 versehen ist, zum Drucksteuerventil46 geleitet, welches von Hand eingestellt werden kann, um den gewünschten Dampfdruck in der Dampfauslaßleitung zu erzeugen. Der Dampf wird sodann durch die Leitung 47» welche mit dem Druckmesser 48 versehen ist, zu der festen geeichten Düse 49, durch welche die gewünschte Dampfströmung bemessen wird, indem der Druckabfall an der Düse gesteuert wird, und sodann zum Mischer 51 geleitet, aus welchem eine Mischung von Dampf und Brennstoff durch die Leitung 52 zur Vorerhitzungsspule 53 geleitet wird, welche innerhalb des Rohres 14 angeordnet ist. Die vorerhitzte Mischung aus Dampf und Brennstoff wird durch die Leitung 54 in die Reaktionskammer geleitet, um die Brennstoff-Dampfmischung über die ganze Reaktionszone zu verteilen. In der Leitung 52 ist einThe one generated in the chamber 33 when the generator was in operation Steam is passed through line 43, which is connected to a pressure gauge 44 and a valve 45 is provided to the pressure control valve46 which can be manually adjusted to the desired steam pressure in the steam outlet line to create. The steam is then passed through line 47 » which is provided with the pressure gauge 48, to the fixed calibrated nozzle 49 through which the desired steam flow is measured by controlling the pressure drop across the nozzle, and then passed to the mixer 51, from which a Mixing steam and fuel through line 52 for Preheating coil 53 is passed, which is inside the Tube 14 is arranged. The preheated mixture of steam and fuel is passed through line 54 into the reaction chamber to disperse the fuel-steam mixture over the to distribute whole reaction zone. In line 52 is a

Druckmesser 56 vorgesehen, um den Druck der Einlaßströmung in den Reaktor zu überwachen.Pressure gauge 56 is provided to measure the pressure of the inlet flow to monitor the reactor.

~10~ 00983 2/0281~ 10 ~ 00983 2/0281

Xn Verbindung mit der Brennstoffkammer Jk ist aua der Figur ersichtlich, daß die Leitung 6\ für die Leitung von Brennstoff in flüssiger Form und unter Druck sum Drucksteuerventil 62 vorgesehen ist, welches Ventil von Hand steuerbar ist® Die Leitung 61 ist weiter mit einem Auf-Zu-Ventil 63 versehen. Brennstoff unter gesteuerten Druck, wie durch den Daraekaiiseiger 64 angegeben, strttnt durch die Leitung 65 zu der geeichten Düse 66 und von dort durch die Leitung 67 zum Brenn·» stoff-Danpfnisoher 51· In connection with the fuel chamber Jk it can also be seen from the figure that the line 6 \ is provided for the line of fuel in liquid form and under pressure to the pressure control valve 62, which valve can be controlled by hand. To valve 63 is provided. Fuel under controlled pressure, as indicated by the Daraekaiiseiger 64, flows through the line 65 to the calibrated nozzle 66 and from there through the line 67 to the fuel outlet 51

Der in der Figur dargestellte Vasserstoffersseuger ist welter nit einen Hilfe- oder Anheisbrenner 71 in Art einer versehen, welcher mit einen Handkolben J2 sum dee aus einen Kohlenwasserstoff bestehenden 73 und nit einer BrennstoffeinfUlltiffnung 7k sowie einer einstellbaren LufteinlaOeinrichtung 76 versehen ist.The hydrogen suction device shown in the figure is also provided with an auxiliary or heating burner 71 in the form of a, which is provided with a hand piston J2 sum dee 73 consisting of a hydrocarbon and with a fuel inlet 7k and an adjustable air inlet device 76.

Bin typischer Vaeserstofferzeuger der hier beschriebenen Art kann als auf den Rücken tragbares Gerät zur Abgabe von etwa 113 l/h (k SCFH) Wasserstoff, besogen auf ein at und 13,60C (60°f) betrieben werden. Eine derartige Einheit wurde nit einen Oesamtvolunen von 56»6 1 (2 cubic feet) und einen Gewicht von etwa 9»O7 kg (20 pounds) entwickelt. Brennstoff und Wasser für das Anheisen und einen Betrieb von 10 Stunden wiegen etwa 2,72 kg (6pounds).Bin Vaeserstofferzeuger typical of the type described here can be operated as besogen on the back portable device for the delivery of approximately 113 l / h (k SCFH) hydrogen, and to an at 13.6 0 C (60 ° F). Such a unit was designed to have a total volume of 56 »6 1 (2 cubic feet) and a weight of about 9» O7 kg (20 pounds). Fuel and water for start-up and operation for 10 hours weigh about 2.72 kg (6 pounds).

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00 98 32/028100 98 32/0281

BAD ORIGINALBATH ORIGINAL

Ee wird festgestellt, daß eine derartig· Einheit aus Baumaterial hergestellt werden kann, welches in bezug auf Druck- und Temperaturerfordernisse dem Fachmann als geeignet bekannt ist. Bei eine» Aueführungebeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist die Verbrennungskammer aus einem Inconel X-75O-Rohr mit einer Länge von 30,5 cm (12N) und einer Wanddicke von 0,819 nm (0,0322 inch) hergestellt. Ein Rohr mit einem Außendurchmeeeer von 7,62 cm (3 inches) aus rostfreiem Stahl 30k mit einer Vanddicke von 0,13 mm (0,05 inch), welches konzentrisch zur inneren Verbrennungskammer angeordnet ist, bildet die ringförmige Reaktionskammer. Die gewundenen Diffusionsrohre mit einem Außendurohmesser von 3,17 ium (1/8 inch) bestehen aus Palladium-Silberlegierung mit einer Yanddioke von 0,10 ma (k mils). Der Reaktor-Diffusor ist mit einer 5,OB cm (2 inches) dicken Lage von "Kaowool* isoliert, welche die erforderliche Isolation bei minimalem Gewicht und Volumen erzeugt. In der erfindungegemäß aufgebauten Vorrichtung wird eine biegsame Membran aus dem kunststoffbeschichteten Elastomer "Fairprene" verwendet.It is found that such a unit can be made from building material known to those skilled in the art to be suitable with respect to pressure and temperature requirements. In a "Aueführungebeispiel the device according to the invention the combustion chamber of an Inconel X-75O-tube having a length of 30.5 cm is (12 N) was prepared and a wall thickness of 0.819 nm (0.0322 inch). A tube having a Außendurchmeeeer of 7, 62 cm (3 inches) of stainless steel with a 30k Vanddicke of 0.13 mm (0.05 inch), which is arranged concentrically to the inner combustion chamber, forms the annular reaction chamber. The coiled diffusion tubes with an outer diameter of 3.17 µm (1/8 inch) are made of palladium-silver alloy with a yanddioke of 0.10 ma (k mils). The reactor diffuser is insulated with a 5, OB cm (2 inches) thick layer of "Kaowool *", which creates the required insulation with minimal weight and volume. In the device constructed according to the invention, a flexible membrane made of the plastic-coated elastomer "Fairprene" used.

Betrieb und Steuerung der beschriebenen Vorrichtung sind einfach und vielseitig. Das anfängliche Anheizen wird durchgeführt, indem der Anheizbrennetoff im Anheizbrenner 71 mittels eines Handkolbene 72 unter Druck gesetzt wird. Es wird bemerkt, daß andere Startverfahren vorgesehen werden können, beispielsweise durch Schaffung einer Brennstoffleitung vom Brennstoffabteil des Brennstoff-Dampfdrucker zeuger β zum Anheizbrenner. Operation and control of the device described are simple and versatile. The initial heating up is done by the heating fuel in the heating burner 71 by means of a hand piston 72 is pressurized. It is noted that other starting methods can be provided, for example by creating a fuel line from the fuel compartment of the fuel-steam pressure generator β to the heating burner.

009832/0281 - 12 · ■009832/0281 - 12 · ■

BAD ORiGfNAt,BAD ORiGfNAt,

/3/ 3

Die Verbrennung dee Brennetoffes im Anheizbrenner erzeugtThe combustion of the fuel is generated in the preheating burner

um den Reaktor auf die Anheiztemperatur zwischen etwa 538° und 815°C (1000° und 150O0P) zubringen. Während dieser Anheizzeit wird das Wasser im Dampferzeugungsbehälter 33 verdampft und durch die Leitungen kj, 52 und $k in Abwesenheit Von Brennstoff zum Rückbildungekatalysator geleitete Dadurch ermöglicht die Vorrichtung eine kurze Reinigung mit Dampf und Luft(aus der Unterdrucksetzung) des Rückbildungekatalysators, um Kohleablagerungen aus früheren Arbeitsgängen zu beseitigen und dadurch die Aktivität des Katalysators zu regenerieren.to bring the reactor to the heating temperature between about 538 ° and 815 ° C (1000 ° and 150O 0 P). During this heating-up time, the water in the steam generation tank 33 is evaporated and conducted through the lines kj, 52 and $ k in the absence of fuel to the regeneration catalyst Eliminate operations and thereby regenerate the activity of the catalyst.

Wenn Druck auf den Brennstoff im Brennstoffabteil 3k übertragen und das Ventil 63 geöffnet wird, wird der Brennstoff vermischt mit Dampf in den !Reaktor gedrückt. Die Brennstoff-Dampfbeschickung, welche zur Verdampfung des Brennstoffes in der Schlange 53 vorerhitzt wird» wird durch die Leitung 54 zum Katalysator geleitet, woraufhin die Rückbildungereaktion in Gang gesetzt wird« Rückständiges Brennstoffgae wird durch die Saugeinrichtung 28 durch die Leitung 27 geleitet und in der Brennkammer 14 durch die Flamme des Anheizbrenners gezündet„ Wenn eine merkliche Menge Wasserstoffgas erzeugt wird, beispielsweise nach 5-15 Minuten Betriebszeit nach dem Anheizen, was von der Brennstoffbeschickung abhängt, wird der Anheizbrenner abgeschaltet und die in sich ab» geschlossene Einheit ist in Betrieb.When pressure is applied to the fuel in the fuel compartment 3k and the valve 63 is opened, the fuel, mixed with steam, is forced into the reactor. The fuel vapor feed, which is preheated to evaporate the fuel in the coil 53 "is passed through the line 54 to the catalyst, whereupon the regression reaction is started." Residual fuel gas is passed through the suction device 28 through the line 27 and into the combustion chamber 14 ignited by the flame of the preheating burner "If a noticeable amount of hydrogen gas is generated, for example after 5-15 minutes of operation after heating, which depends on the fuel charge, the preheating burner is switched off and the self-contained unit is in operation.

Bei Betrieb der Einheit werden Reaktordrücke in derWhen operating the unit, reactor pressures are in the

' ' ' - 13 -■' ' 009832/02'' '- 13 - ■' '009832/02

BAD ORIQINAUBAD ORIQINAU

Ordnung von 10,55 atü (15O psig) angewendet. Wenn der Reaktordruck in dieser Weise festgelegt ist, so wird eine ausreichende BrennstoffströBung und die proportionale Dampfströmung in die Einheit eingeleitet, um den Reaktordruck aufrechtzuerhalten. Dies wird ausgeführt, indem der Druckabfall an den geeichten Düsen 49 und 66 mit festgelegter Fläche gesteuert wird. Die vom Erzeuger gelieferte Wasserst offmenge kann von Hand gedrosselt werden, indem die Druckabfälle an den Brennstoff» und Dampfbeschickungsdüsen vermindert werden. Wenn weniger Substanz in den Reaktor und durch die Abströmöffnung strömt, ergibt sich ein niedrigerer Reaktordruck und daher eine niedrigere Wasserstoff-Abgabegeschwindigkeit. Bei normalem Betrieb mit einem Reaktordruck von 10,55 atü (150 psig) wird die Dampfbeschickung unter einem Druck von etwa 11,25 atü (16O psig), angezeigt durch den Druckanzeiger 48, und die Brennstoffbeschickung unter einem Druck von 11,25 atü (i60 peig), angezeigt durch den Druckanzeiger 64, gehalten. Unter diesen Drücken und in Anbetracht der Wahl der geeichten Düsen 49 und 66 und in der Ansaugeinrichtung 28 liegt die Strömungsgeschwindigkeit des Dampfes zum Erzeuger im Bereich von 1,36 bis 1,81 kg (3 bis 4 pounds) je Stunde je 0,45 kg (i pound) Katalysator bei einem Verhältnis Dampf/Brennstoff von etwa 3t1.Order of 10.55 atmospheres (150 psig) was applied. With the reactor pressure set in this manner, sufficient fuel flow and proportional steam flow will be introduced into the unit to maintain reactor pressure. This is done by controlling the pressure drop across the fixed area calibrated nozzles 49 and 66. The amount of hydrogen supplied by the generator can be throttled manually by reducing the pressure drops across the fuel and steam feed nozzles. If less substance flows into the reactor and through the discharge opening, the result is a lower reactor pressure and therefore a lower hydrogen release rate. In normal operation with a reactor pressure of 10.55 atmospheres (150 psig), the steam feed will be under a pressure of about 11.25 atmospheres (160 psig) as indicated by pressure gauge 48 and the fuel feed will be under a pressure of 11.25 atmospheres ( i60 peig) indicated by the pressure indicator 64. At these pressures, and given the selection of the calibrated nozzles 49 and 66 and in the aspirator 28, the rate of flow of steam to the generator is in the range of 1.36 to 1.81 kg (3 to 4 pounds) per hour per 0.45 kg (i pound) catalyst at a steam / fuel ratio of about 3t1.

Der zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrene verwendete Kohlenwasserstoff-Brennstoff kann ein normalerweiseThe hydrocarbon fuel used to carry out the process of the present invention can be a normally

"14~ 009832/0281 "14 ~ 009832/0281

IS67473IS67473

flüssiger Kohlenwasserstoff wie auch ein verflUssigbarer, natürlicherweise gasförmiger Kohlenwasserstoff sein, wie Propan- und Butan-Sorten. Flüssiger Kohlenwasserstoff, welcher in Siedebereich von Benzin, Petroleum und Gasöl siedet, bei« spielsweise BTX-Udex-Raffinat, JP-4-Brennstoff, Petroleum und dergleichen, kann als Brennstoff verwendet werden«liquid hydrocarbon as well as a liquefiable, be naturally gaseous hydrocarbon, such as Propane and butane types. Liquid hydrocarbon, which boils in the boiling range of gasoline, petroleum and gas oil, at « for example BTX-Udex raffinate, JP-4 fuel, petroleum and the like, can be used as fuel «

Geeignete Katalysatoren für die Erzeugung von Wasserstoff durch katalytische Dampf-Rückbildung von Kohlenwasserstoffbeschickungen sind bekannt und sollen allgemein hohe Aktivität und gute physikalische Festigkeit besitsen. Metallkatalysatoren aus der Platingruppe« beispielsweise Pt, Pd, Rh, Ru9 Oe, Ir, insbesondere Pt und Rh und Kombinationen derselben» tiaben sich als wirksame Katalysatoren erwiesen. Die Katalysatoraetalle werden von schwer schmelzenden Oxyden getragen, beispielsweise Aluminiumoxyd, Silioiumdioxyd, Thoriumdioxyd und Kombinationen derselben. Kalzium- und Magnesiumoxyde können beigefügt werden, um Katalysatoren mit größerer Festigkeit bei höheren Temperaturen sicherzustellen. Es hat eich herausgestellt, daß Edelmetall-Katalysatoren infolge der niedrigen Daepf-/Kohlenstoff-Verhältnisse, welche angewendet werden können, besonders zweckmäßig sind, wodurch weiter die Verwendung einer gedrängten, leichten Anlage ermöglicht wird.Suitable catalysts for the production of hydrogen by catalytic steam regeneration of hydrocarbon feeds are known and are generally said to have high activity and good physical strength. Metal catalysts from the platinum group "for example Pt, Pd, Rh, Ru 9 Oe, Ir, especially Pt and Rh and combinations thereof" have proven to be effective catalysts. The catalyst metals are supported on refractory oxides such as alumina, silicon dioxide, thorium dioxide, and combinations thereof. Calcium and magnesium oxides can be added to ensure catalysts with greater strength at higher temperatures. It has been found that noble metal catalysts are particularly useful because of the low Daepf / carbon ratios which can be employed, which further enables the use of compact, lightweight equipment.

Bei Betrieb der erfindungsgemäßen Vorrichtung wird die WahlWhen operating the device according to the invention, the choice is made

00 9 832/028100 9 832/0281

BAD OHKSiWAtBAD OHKSiWAt

4·· B· trieb »druck·· dureb 41· Angab· 4·· Aus**rtfa4rttelt·· 4·· erMUftan Wasserstoff·· rwgmmthri^bmn. 01··· Β·4ϋφΐαβ wird durch 41· tür 41· Diffusion netw«ndlf· Antrl*fcik*mft 4··, Vm»—rutoft-T»ildruoifmtm»tgml9gt. Im *11·»1η·η ylrd 41· Vorrlehtunc b«l Irgend «in·» B*trl«b»druok swl«oh«ai 7*^3 und 14,06 atu (100 bl· 200 pil«) Y»rv»nd*t, na ·1η· Γ·1η· Vai*«r-4 ·· B · trieb »pressure ·· dureb 41 · Specification · 4 ·· Aus ** rtfa4rttelt ·· 4 ·· ErMUftan Hydrogen ·· rwgmmthri ^ bmn. 01 ··· Β · 4ϋφΐαβ is through 41 · door 41 · Diffusion netw «ndlf · Antrl * fcik * mft 4 ··, Vm» --rutoft-T »ildruoifmtm» tgml9gt. Im * 11 · »1η · η ylrd 41 · Vorrlehtunc b« l Any «in ·» B * trl «b» druok swl «oh« ai 7 * ^ 3 and 14.06 atu (100 bl · 200 pil «) Y »Rv» nd * t, na · 1η · Γ · 1η · Vai * «r-

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009832/0281009832/0281

Claims (4)

f 15 67 W. *-*» lh 15. Juii 1969 JSngelhard Industries, mo. /> B-850/B 26 952 Heue Patentansprüchef 15 67 W. * - * »lh June 15, 1969 JSngelhard Industries, mo. /> B-850 / B 26 952 Heue patent claims 1. Vorrichtung zur Erzeugung von Wasserstoff aus kohlen wasseret off hai ti gen Oasen» mit einer Brennstoffquelle, einen Dampferzeuger, einer Brennkammer und einer Beaktionskammer, welche einen Rüokbildungs-Katalyeator enthält, mit einem nur für Wasserstoff durchlässigem Diffusionselement, und mit Einrichtungen, um Brennstoff und Dampf in die Reaktionbkammer zur Umwandlung in eine Wasserstoff enthaltende Gas* mischung einzuleiten« dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffquelle (34) und der Dampferzeuger (33) in einem in Abteile unterteilten Behälter angeordnet sind und duroh eine biegsame, für Dampf undurchlässige Membrane (36) getrennt werden, und dass die Brennkammer in indirektem War* meauatauech mit einem Reaktor steht, der neben der Beaktionskammer eine Wasserstoffdiffueionskammer aufweist, in der das Diffusionselement angeordnet 1st, und mit einer Ein« richtung, um Wärme aue.der Brennkammer in den Dampferzeuger au liefern, wobei der erzeugte Dampfdruck an der biegsamen Membrane angreift, um die Strömung des Brennstoffes aufrechtzuerhalten a 1. Device for the production of hydrogen from kohlenwasset off hai ti gene oases »with a fuel source, a steam generator, a combustion chamber and a reaction chamber, which contains a Rüokbildungs-Katalyeator, with a diffusion element that is only permeable for hydrogen, and with devices to fuel and to introduce steam into the reaction chamber for conversion into a hydrogen-containing gas mixture, characterized in that the fuel source (34) and the steam generator (33) are arranged in a compartment divided into compartments and have a flexible, steam-impermeable membrane (36 ) and that the combustion chamber is in indirect heat exchange with a reactor which, in addition to the reaction chamber, has a hydrogen diffusion chamber in which the diffusion element is arranged, and with a device for drawing heat from the combustion chamber into the steam generator deliver, with the generated vapor pressure on the flexible membrane e attacks to maintain the flow of fuel a 009832/0281009832/0281 BAD ORIGINAl.BATHROOM ORIGINAL. 2. Vorrichtung naoh Anepruoh 1, gekennzeichnet durch Einrichtungen» üb die Lieferung von Wärme aue der Brennkamme* »um Dampferzeuger zu steuern.2. Device according to Anepruoh 1, characterized by devices for the supply of heat from the combustion chamber Control steam generator. 3ο Vorrichtung naoh Anepruoh 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Einrichtung zur Steuerung der Lieferung von Wärme zum Dampferzueger eine Abgas-Drossel aufweist, deren Bineteilung duroh die Temperatur und/oder den Druck des Dampferzeugers gesteuert wird.3ο device naoh Anepruoh 2, characterized in that the device for controlling the supply of heat to the steam generator has an exhaust gas throttle, the bin division of which by controlling the temperature and / or pressure of the steam generator. 4. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet duroh eine Binrichtung zur Einleitung dee Brennstoffes und des Dampfes in die Beaktionskammer, die ein erstes Düseneystern aufweist, dessen Düsen festgelegte Flächen besitzen, und eine Einrichtung zum Einleiten der rückständigen Gasprodukte in die Brennkammer eine weitere Düse mit einer festgelegten DUsenflttohe aufweist, woduroh der Brennstoff und der Dampf unter Druck duroh das erste Dttsensystern mit festgelegten !lachen in die Reaktionskamaer zugemessen werden, wobei die Reaktionskammer duroh die Strömung der Gaerückstände duroh die Düse mit festgelegter fläche, welche die Gasrüclcstände zumisst, unter Druok gesetzt wird.4. Apparatus according to claim 1, characterized duroh a bin direction for introducing the fuel and the steam into the reaction chamber, which has a first nozzle star, whose nozzles have defined areas, and a device for introducing the residual gas products into the combustion chamber has a further nozzle with a fixed nozzle flow, where the fuel and the steam are used under pressure duroh the first Dttsensystern with fixed ! Laughs are measured into the reaction chamber, with the Reaction chamber through the flow of gas residues by placing the nozzle with a fixed area, which measures the gas residue, under pressure. Vorrichtung naoh Anepruoh 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Düse, we lohe die Oas rückstände zumisst, als Saug-Device naoh Anepruoh 4, characterized in that the nozzle, where the Oas residues are measured, is used as a suction 009832/0281 - 2 -009832/0281 - 2 - ΒΛ& ORIGINALΒΛ & ORIGINAL ftft •Inrlohtung arbeitet und daduroh für die Verbrennung in dar Brasnkaner «u rerwendendβ luft anaaugt.• Inrlohtung works and daduroh for the incineration in because Brazilian people use air to take in air. 6· Toxzlohtang naoh Anepxuoh 1, dadaroh gekennselohnet, daee dar RUokbildung akataljaator aln Metall aue dar Platingruppe iatv welohea ron einen aohweraohi inenden Oxyd getragen wird.6 · Toxzlohtang NaOH Anepxuoh 1, dadaroh gekennselohnet, daee represents RUokbildung akataljaator aln aue metal is platinum group iat v welohea ron a aohweraohi inenden oxide is worn. 7· Torrlohtang naoh Anapruob 6, daduroh gakennsalobnet, daee dar Katalyeator aua Bhodlua besteht·7 · Torrlohtang naoh Anapruob 6, daduroh gakennsalobnet, daee the Katalyeator aua Bhodlua consists 009832/0281009832/0281 BAD ORKSlNAUBAD ORKSlNAU LeerseiteBlank page
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