DE1496105A1

DE1496105A1 - Elektrische Versorgungseinrichtung

Info

Publication number: DE1496105A1
Application number: DE19641496105
Authority: DE
Inventors: Manesty East Horsley; Jenkins Jonathan Moubray
Original assignee: Energy Conversion Ltd
Current assignee: Energy Conversion Ltd
Priority date: 1963-10-16
Filing date: 1964-10-15
Publication date: 1969-01-02
Also published as: GB1109314A

Description

EHERGY CONVERSION LIMITED, Britannic House, Pinsbury Circus,

London, E.C.2 England

"Elektrische Versorgungseinrichtung"

Die Erfindung bezieht sich auf elektrische Versorgungseinrichtungen und insbesondere auf Versorgungseinrichtungen, die Brennstoffzellenbatterien verwenden.

Bei elektrischen Versorgungseinrichtungen, bei denen der
Energiebedarf Spitzenbelastungen unterworfen ist, z.B.
um die Spitzenbelastungen im Haushalt aufzunehmen, muss,
wenn nicht kostspielige Spitzenlastgeneratoren für den
vorübergehenden Einsatz vorgesehen sind, die Kapazität der Energieerzeugung so gross sein, dass zur Abdeckung von hohen Belastungsspitzen die Erzeugerkapazität während der Zeiten geringer Belastung den Bedarf zu Zeiten von Belastungsspitzen bei weitem übersteigt. Da diese Perioden geringer Belastung verhältnismässig lange dauern können, arbeiten solche Systeme häufig unwirtschaftlich.. Man hat bereits einen erhöhten Energie-

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Blatt 2 zum schreiben voml3/10/64 W/E_an: E/p 4184 Energy Conversion Ltd

* die Anwendung von η

verbrauch zu Zeiten geringer Belastung angeregt, z.B. durch mit Nachtstrom gespeisten elektrischen Heizgeräten für Haushalte wie auch für industrielle Anwendungsfälle, bis jetzt jedoch sind zur Lösung des Problems nur geringe Erfolge erzielt worden. Neben der Verwendung von zusätzlichen Hilfserzeugungseinrichtungen sind auch bereits aufladbare Einrichtungen vorgesehen worden. Solche aufladbaren Einrichtungen basieren einerseits auf Sekundärbatterien, die feste Reaktionsmittel verwenden, welche zwar mit den Elektroden fest verbunden bleiben, jedoch die Nachteile aufweisen, dass die Menge ah Reaktionsmittel an der Elektrodeneinheit begrenzt ist und die Energiedichte entsprechend der Materialien verhältnismässig niedrig ist, und andererseits auf Brennstoffzellen, wobei aber die einzigen, wirklich aufladbaren Brennstoffzellensysteme bisher einfach aufgrund der Elektrolyse und der Speicherung der sich daraus ergebenden gasförmigen Produkte gearbeitet haben. Die Leistungsfähigkeit der letzteren Einrichtungen kann verhältnismässig hoch sein, die Speicherung von Gas wird jedoch stets unwirtschaftlich sein, wenn nicht eine natürliche Speicherung unter der Erde verwendet werden kann. Im Hinblick auf die betreffenden Gase erscheint auch eine cryogenische Speicherung uninteressant.

Ziel der Erfindung ist eine Brennstoffzellenbatterie, die insbesondere geeignet ist, diese Schwierigkeiten zu beheben.

Gemäss der Erfindung wird eine elektrochemische Zellenanordnung für eine elektrische Versorgungseinrichtung vorge-

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schlagen, bei der der Brennstoff für die Zellenanordnung zur Energieerzeugung aus einer Verbindung erhalten wird, welche bei der Preigabe des Brennstoffes wenigstens eine weitere Verbindung liefert, die gespeichert werden kann und die zu einem geeigneten Zeitpunkt mit entsprechenden Mengen von Brennstoff eine Reaktion eingehen* der durch Verwendung von Energie erzeugt wird, die aus der Versorgungseinrichtung abgenommen wird, sodass speicherbare Mengen einer Verbindung der ursprünglichen Zusammensetzung gebildet werden. Wenn der Brennstoff Wasserstoff ist, können Einspeisungen dieses Gases von jeder beliebigen Anzahl von Verbindungen abgenommen werden, die unter geeigneten Bedingungen zerfallen und zusätzlich wenigstens ein Zerfallsprodukt ausser Wasserstoff liefern, das selbst mit elektrolytischem Wasserstoff zusammenwirkt, welcher in umgekehrter Richtung durch die Elektrode geführt wird, um die ursprüngliche Verbindung unter geeigneten Bedingungen neu zu bilden. Die Erzeugung von Brennstoff (z.B. von elektrolytischem Wasserstoff) zu Zeiten von Belastungstälern braucht nicht notwendigerweise von der Verwendung der gleichen Zellenan-

durch Ordnung wie für die Energieerzeugung auszugehen; *β-¥· Betrieb der letzteren in umgekehrter Weise als Elektrolyser kann das gesamte System jedoch kompakter ausgebildet werden.

G-emäss einem weiteren Merkmal der Erfindung erfolgt die Speicherreaktion in einer elektrischen Versorgungseinrichtung, die eine Primäreinspeisung von Elektrizität und elektrochemische Zellen enthält, welche zusätzlich zur Erzeugung elektrischer Energie auch zur Speicherung von potentieller Energie verweilet werden, ausser Berührung mit dem Elektrolyten.

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Gegenstand der Erfindung ist auch, eine elektrische Versorgungseinrichtung mit einer Primäreinspeisung von elektrischer Energie und elektrochemischen Zellen, bei der ein reversibles Oxydations-Reduktions-Wasserstoff-Kohlenstoff-Brennstoffsystem verwendet wird, das so ausgebildet ist, daß es Wasserstoff frei der Oxydation zur Erzeugung von elektrischem Strom in den elektrochemischen Zellen ergibt, und daß ein anderes oder mehrere Oxydationsprodukte des Systems,die während des Oxydationsvorganges gespeichert sind, mit Wasserstoff reduziert werden können, welcher elektrolytisch aus der Verwendung der Primäreinspeisung erhalten wird, damit Brennstoff erzeugt wird, der für nachfolgende Oxydationsvorgänge gespeichert werden soll.

Ferner besteht ein anderes Merkmal der Erfindung darin, daß eine Brennstoffzellenbatterie elektrochemische Zellen aufweist, deren negative Elektroden einer wasserstoffdurchlässigen Vorrichtung zugeordnet sind, und die Batterie ist so ausgelegt, daß sie bei der Erzeugung von Leistung einen durch Wärme zersetzbaren, kohlenstoffhaltigen Brennstoff bei oder über Zersetzungstemperatur verwendet, damit Wasserstoff freigegeben wiVd; ferner ist eine Vorrichtung zur Steuerung der Temperatur und des Druckes der Zellen vorgesehen und es- eind

damit der
Anordnungen vorhanden, Ensxd-κπ: Wasserstoff, der von der einen oder von mehreren Zellen erzeugt wird, wenn sie als Elektrolyser arbe'iten, mit dem Zersetzungsprodukt oder wenigstens einigen der Zersetzungsprodukte des Brennstoffes zusammenwirkt

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und Brennstoff für einen nachfolgenden Arbeitsvorgang der Zellen neu bildet.

Die Erfindung bezieht sich auf die Erzeugung von Brennstoff für den. Brennstoffzellenbetrieb und verwendet hierbei ein elektrisches Speisesystem nur während der Perioden geringer Belastung und zur Speicherung des Brennstoffes als eine chemische Kombination. Wenn z.B. ein Gas, z.B. Wasserstoff, in der Brennstoffzelle verwendet wird, wird das Gas als Brennstoff in anderer als der elementaren Form gespeichert. Beispielsweise kann bei "Verwendung von Oyklohexan die Anordnung so gewählt werden, daß Brennstoffzellen bei etwa I50 bis 250° 0 z.B. bei 230° 0, arbeiten, wobei bei dieser Temperatur oder bei noch niedrigeren Temperaturen (natürlich auch mit sich daraus ergebenden geringeren Leistungsdichten) und unter entsprechenden Druckbedingungen der Brennstoff zerlegt wird und Wasserstoff zur Verwendung als Brennstoff freigibt, wobei gleichzeitig Benzol gebildet wird. Werden Palladiummembranen oder Membranen aus Silber-Palladium-Legierung in Verbindung mit den Brennstoffelektroden verwendet, durchdringt freiwerdender Wasserstoff die Brennstoffelektroden und steht zum Verbrauch in den Brennstoffzellen zur Verfügung, während Vorkehrungen getroffen werden können, um das Benzol während der Zeit zu speichern, in der die Batterie Energie erzeugt. Auf diese Weise kann die von der Batterie erzeugte Energie zur Ergänzung der no ,alen Energieversorgung und zur Befriedigung des Energiebedarfes ve »-endet

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werden, wobei dann, wenn der Bedarf unter einen bestimmten Pegel fällt, die BrennstoffZellenbatterie aus der Schaltung herausgenommen werden kann; andererseits kann die Batterie so geschaltet werden, daß sie den gesamten Bedarf während bestimmter Zeitperioden deckt. Wenn dann während der Perioden, in denen die Batterie unwirksam ist, oder während anderer Perioden, die Batterie an die Hauptversorgung als ein Elektrolyser angeschlossen wird, und die Temperatur möglicherweise auf einem etwas niedrigeren Wert, z.B. unterhalb des Siedepunktes des Kohlenwasserstoffes gehalten wird, kann der Wasserstoff, der an der negativen Elektrode auftritt, die Membran an der Elektrode in der umgekehrten Richtung durchdringen und mit dem Benzol reagieren, welches gespeichert worden ist und welches nun durch die Zellen zurüekgepumpt wird; zur Unterstützung dieser Keaktion kann ein entsprechender Katalysator verwendet werden. Dabei wird Cyklohexan zur Speicherung für die Verwendung künftiger Energieerzeugung durch die Zellen wiedergewonnen. Der an der positiven Elektrode auftretende Sauerstoff kann in die Atmosphäre entweichen, wenn er nicht konserviert werden soll, z.B. für zusätzliche Zwecke während der Energieerzeugungsperioden.

Geeignete Katalysatoren für die Hydrierung von Benzol sind Nickel, Palladium, Platin und Platinruß j ferner können auch Kobalt und Kupfer als Katalysatoren verwendet werden. Zweifellos gibt es aber auch eine Reihe von anderen Katalysatoren, die ebenso gute Ergebnisse erzielen, wobei in jedem

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Falle unterschiedliche Katalysatoren unterschiedliche Reaktionen begünstigen.

Der Oxydationsvorgang braucht nicht vollständig zu sein, es kann auch eine teilweise Oxydation wirtschaftlieh interessant

vom

oder/thermodynamischen Standpunkt aus in bestimmten Anwendungsfällen sogar erwünscht sein. So können andere Systeme, z.B. Tetralen in Hexahydronaphtalen und umgekehrt, Propen in Propan und umgekehrt, volle oder teilweiseOxydation von Alkylbenzolen in ein Oxydations- oder Teiloxydationsprodukt und umgekehrt, und andere Systeme, die dem Fachmann bekannt sind, zur Anwendung in Anordnungen gemäß der Erfindung dienen. Insbesondere trifft dies zu, wo die einzige erwünschte Eigenschaft darin besteht, Wasserstoff, möglicherweise bei Vorhandensein eines Katalysators, auf einfache Weise zu entfernen und wieder hinzuzufügen. Zusätzlich soll die Möglichkeit nicht ausgeschlossen sein, daß für die beiden Vorgänge ein unterschiedlicher Katalysator verwendet wird.

Da es möglicherweise unzweckmäßig ist, eine flüssige Komponente in direkter Verbindung mit einer Elektrode einer Brennstoffzelle zu verwenden, ist es erwünscht, daß das Brennstoffsystem eine Gas- oder Dampfphase bei wenigstens der Oxydationsreaktion ergibt; Vorzugsweise ist jedoch das Wasserstoff enthaltende Material eine Flüssigkeit oder ein fester-Stoff unter bestimmten Bedingungen, z.B. zur Speicherung, oder das Material kann auch ein sich in einer anderen Flüssigkeit

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auflösendes Gas oder Dampf sein; z.B. löst sich Propen in Alkohol auf.

Vorzugsweise ist das Oxydationsmittel für die Brennstoffzelle Luft, da dann das Oxydationsmittel nicht gespeichert zu werden "braucht.

Für die Anwendung der Erfindung, insbesondere wenn man nukleare Stationen in B_etracht zieht, die als G-rundlastStationen arbeiten, ist es unerheblich, ob das elektrische Speichersystem an der Erzeugerseite an einer Stelle konzentriert angeordnet ist, oder ob es in viele kleine Einheiten am Platz der jeweiligen Verbraucher aufgespalten ist; die Hauptanwendung kann natürlich beispielsweise die· Bereitstellung einer Zugkraft für den Antrieb eines Fahrzeuges sein.

Nachstehend wird ein Ausführungsbeispiel der Erfindung in Verbindung mit der Zeichnung erläutert, die schematisch den Gegenstand der Erfindung in Verbindung mit einer Brennstoffzellenanordnung zeigt, wie sie für jäf ein elektrisches Grundlast-Versorgungssystem verwendet wird.

In der Zeichnung ist die Brennstoffzelle 1, die eine Batterie mit der gewünschten Anzahl von Zellen für das System darstellt, so gezeigt, daß die negative Elektrode 2 und die positive Elektrode 3 in Berührung mit einem Elektrolyten 4 stehen, wobei ein Wasserstoff enthaltender Brennstoff in die

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Kammer 5 hinter der negativen Elektrode 2 und Luft (Sauerstoff) in die Kammer 6 hinter der positiven Elektrode eingeführt wird. Wärmeaustauscher 7 und 8 gewährleisten, daß die miteinander reagierenden Gase die erforderliche Temperatur erhalten, während Pumpen 9 und 10 vorgesehen sind, die eine Zirkulation von Materialien bewirken, wodurch das Brennstoffgas und das Oxydationsmittel ansteigen. Gemäß der Erfindung ist das Material, das in der Generatorperiode durch die Kammer 5 zirkuliert, in diesem Falle GylÜDhexan in gasförmiger Form aufgrund des Wärmeaustausches durch den Wärmeaustauscher 7, es ist aber normalerweise in flüssiger Form im Teil 11 des Behälters 12 enthalten, der durch eine flexible Membran 13 unterteilt ist. Das Ventil 14 ist entsprechend eingestellt. Wenn die Temperatur innerhalb der Kammer 5 oder wenigstens an der Elektrode 2 einen entsprechenden Wert für die Umwandlung erreicht hat, wird Wasserstoff von dem Cyklohexan erzeugt; dieser Wasserstoff durchdringt eine Wasserstoff diffusionsmembran 23, z.B. aus&ilber-Palladiumlegierung, die der Elektrode k zugeordnet ist, und dadurch wird Wasserstoff bei der normalen Generatorreaktion innerhalb der Zelle transportiert. Gleichzeitig wird Benzol, das aufgrund der Reaktion in der Kammer 5 erzeugt wird, durch den Wärmeaustauscher 7 und ein Tentil 15 in die Benzolspeicherkammer 16 hinter der Membran 13 im Behälter 12 geleitet, wenn es in flüssiger Form gespeichert wird. Sauerstoff aus der Luft, die in der Kammer 6 durch die Pumpe 10 zirkuliert, oxydiert die Wasserstoffionen in der normalen Weise j der Wärmeaustauscher

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dient zum Vorheizen der Luft, die zum größten Teil zusammen mit zurückbleibendem Stickstoff aus dem System an einer Stelle 1? austritt. iiJine ent sprechende Vorrichtung Id ist im Jjuftkreis vorgesehen, am unerwünschte G-ase, wie z.B. Kohlendioxid, aus der Luft zu entfernen, bevor diese in die Zelle eingeführt werfen.Wenn "Wasser in den ausströmenden Gasen, Luft und Stickstoff, enthalten ist, gelangt es in einen Wasserbehälter 19·

Die von der durch die Zelle 1 dargestellten Batterie erzeugte elektrische Energie kann zusätzlich zu der Energie, die aus einem Primärversorgungssystem stammt, während der Belastungsspitzenzeiten verwendet werden, sie kann jedoch beispielsweise auch die Hauptversorgung für normale Bedarfsperioden darstellen. Es sind Umwandler-Grleichrichtersysteme erforderlich, um die Brennstoffzellenanordiiung mit der Primärversorgung zu koppeln, wenn es sich um Wechselstrom handelt. Während der Zeiten geringer Belastung kann die Batterie so arbeiten, daß das Hauptversorgungssystem zur Erzeugung von Wasserstoff dient, der für eine spätere Anwendung während der Perioden hohen oder normalen Bedarfes gespeichert wird,

In. solchen Perioden der Wasserstofferzeugung elektrolysiert die Zelle 1 Wasser im Elektrolyten, wobei die ^enge an Wasser mit Hilfe einer Pumpe 2 aufrechterhalten wird, die von dem Behälter 19 gespeist wird, während eine weitere Wasserzufuhr,

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falls erforderlich, bei 21 vorgesehen wird; die Pumpe 20 ist jedoch für diesen Zweck nicht entscheidend. Sauerstoff an der Elektrode 3> der während dea elektrolysierenden Teiles der Periode auftritt, wird von dem System über eine Öffnung 17 abgeführt. Durch den Wärmeaustauscher kann Luft weiter aufgrund der Wirkung einer Pumpe 10 zirkulieren, um den Wärmeaustauscher 8 abzukühlen, falls dies erforderlich ist, und zu diesem Zweck ist ein Ventil 22 vorgesehen, das die Luft direkt mit der Atmosphäre verbindet.

An der negativen Elektrode 2 erzeugter Wasserstoff durchdringt die der Elektrode zugeordnete Membran und kann innerhalb der Kammer 5 eine Reaktion eingehen. Für den elektfo-

auch lysierenden Teil der Periode wird/die Cyklohexanversorgung abgeschaltet und durch geeignete Einstellung der Ventile H und 15 kann die Pumpe 9 oder eine entsprechende Vorrichtung Benzol von der Speicherkammer 16 über den Wärmeaustuascher pumpen, wo es verdampft und auf eine entsprechende Temperatur angehoben wird; dann gelangt es in die Kammer 51 wo es mit dem Wasserstoff eine Reaktion eingeht und Gyklohexan neu bildet; letzteres wird in die Kammer 11 geführt, wo es für' eine künftige Erzeugerstufe gespeichert wird. Die Reaktionen sind so, daß das Cyklohexan und das Benzol in den verschiedenen Teilen der Perioden in gleichen Volumina verwendet oder erzeugt werden, so daß der Behälter 12 zur beiderseitigen Anpassung verwendet werden kann.

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Das beschriebene System kann im Rahmen der Erfindung abgeändert werden, z.B. für den Betrieb mit Cyklohexanbrennstoff ausgelegt sein.

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Claims

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Patentansprüche:

Elektrochemische Zellenanordnung für eine elektrische Versorgungseinrichtung, dadurch gekennzeichnet, dass Brennstoff für die Zellenanordnung zur Energieerzeugung aus einer Verbindung erhalten wird, welche bei der Freigabe des Brennstoffes wenigstens eine weitere Verbindung liefert, die speicherbar ist und die zu einem geeigneten Zeitpunkt mit entsprechenden Mengen von Brennstoff eine Reaktion eingehen kann, wobei der Brennstoff durch Verwendung von Energie erzeugt wird, die aus der Versorgungseinrichtung abjpnommen wird, damit speicherbare Mengen einer Verbindung der ursprünglichen Zusammensetzung gebildet werden.

2. Anordnung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Brennstoff Wasserstoff ist, der als Zersetzungsprodukt aus der Verbindung erhalten wird, und dass das Reaktionsmittel zur Neubildung der Verbindung zu Speicherzwecken elektrolytischer Wasserstoff ist.

5. Anord ning nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die gleiche Zellenanordnung für die Elektrolyse wie für die Energieerzeugung verwendet wird.

4. Stromversorgungseinrichtung, dadurch gekennzeichnet, dass eine Primärstromversorgung und elektrochemische Zellen vorgesehen sind, die zusätzlich zur Erzeugung elektrischer Energie zur Speicherung potentieller Energie dienen, wobei die Speicherreaktion ausser Berührung mit dem Elektrolyten stattfindet.

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Blatt 14 _zumsd,re.b_envoml3/l0/64 W/E_an: W/B 4184 Energy Conversion Ltd,

5. Stromversorgungseinrichtung mit einer Primärstromversorgung und elektrochemischen Zellen nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass ein reversibles Oxydations-Reduktions-Kohlenwasserstoff-Brennstoffsystem verwendet wird, das Wasserstoff bei der Oxydation zur Erzeugung von elektrischem Strom in den elektrochemischen Zellen ergibt, und dass ein anderes oder mehrere Oxydationsprodukte des Systems, die während des Oxydationsvorganges gespeichert sind, mit Wasserstoff reduziert werden, welcher elektrolytisch aus der Verwendung der Primärversorgung erhalten wird, damit Brennstoff erzeugt wird, der für nachfolgende Oxydationsvorgänge gespeichert werden soll.

6. Brennstoffzellenbatterie mit elektrochemischen Zellen, deren negative Elektroden einer wasserstoffdurchlässigen Vorrichtung zugeordnet sind, nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, da durch gekennzeichnet, dass die Batterie so auflegt ist, dass sie bei der Erzeugung von Leistung einen durch Wärme zersetzbaren, kohlenstoffhaltigen Brennstoff bei oder über Zersetzungstemperatur verwendet, damit Wasserstoff ffeigegeben wird, dass eine Vorrichtung zur Steuerung der Temperatur und des Druckes der Zellen vorgesehen ist, und dass Anordnungen vorhanden sind, die bewirken,, dass der Wasserstoff, der von der einen oder von mehreren Zellen erzeugt wird, wenn sie als Elektrolyser arbeiten, mit dem Zersetzungsprodukt oder wenigstens einigen der Zersetzungsprodukte des Brennstoffes zusammenwirkt und Brennstoff für einen nachfolgenden Arbeitsvorgang der Zellen neu bildet.»

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Biati 15 z«mSd,re.benvoml3/lO/64 W/E_an;E/p 4184 Energy Conversion Ltd.

7. Anordnung nach ^nspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, dass der Brennstoff Wasserstoff ist und dass der Wasserstoff in anderer als elementarer Form gespeichert ist.

8. Anordnung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Wasserstoff in Kambination in Cyklohexan gespeichert ist, wobei das bei der Erzeugung von Wasserstoff aus Cyclohexan gebildete Benzol anschliessend mit Wasserstoff eine Reaktion eingeht und öyklohexan neu bildet.

9. Anordnung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Benzol während der Zeit, in der die Anordnung leistung erzeugt, gespeichert wird.

10. Anordnung nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion zur Neubildung der Wasserstoff enthaltenden Verbindung innerhalb der Brennstoffzellen erfolgen kann.

11. Anordnung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass ein Katalysator in den Brennstoffzellen vorgesehen ist, der die Neubildungsreaktion unterstützt.

12. Anordnung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass ein Katalysator vorgesehen ist, der die Zersetzungsreaktion/ unterstützt, wobei dieser Zersetzungskatalysator verschieden von dem Neubildungskatälysator sein kann.

13.Anordnung nach Anspruch 1,4, 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass das wasserstoffenthaltende Material

Biatt 16 zum schreiben vom I5/IO/6 4 W/Ean: E/p 4184 Energy Conversion Ltd.

unter Speicherbedingungen eine feste Verbindung ist.

14. Anordnung nach Anspruch 1, 4, 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasserstoff enthaltende Material ein Gas oder Dampf jst, der sich in einer anderen Flüssigkeit löst.

15· Anordnung r?.ch Anspruch 1 oder einem der folgenden, gekennzeichnet durch die Verwendung als Fahrzeugantrieb.

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