DE1464972B1 - Nuclear reactor fuel element - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Kernreaktor-Brennstoffelement mit einem Hochtemperatur-Kernbrennstoff, der aus einem Spaltstoffoxid und aus einem Oxid eines Elementes der V. Nebengruppe des Periodischen Systems besteht.The invention relates to a nuclear reactor fuel element having a High-temperature nuclear fuel, which consists of a fissile oxide and an oxide of a Element of the V subgroup of the periodic system.

Unter die bekannten Kernreaktor-Brennelemente, die die Anwendung hoher Temperaturen in der Spaltzone gestatten und korrosionsbeständig sind, gehören insbesondere solche mit keramischen Kernbrennstoffen.Among the well-known nuclear reactor fuel assemblies that the application of high Allow temperatures in the crevice zone and are corrosion-resistant belong in particular those with ceramic nuclear fuel.

Es ist ein Brennelement-Herstellungsverfahren bekannt, bei welchem als Kernbreimstoff ein physikalisches Gemenge jeweils mindestens eines der Spaltstoffoxide Uranoxid, Thoriumoxid, Plutoniumoxid und mindestens eines der Oxide der Elemente Beryllium, Magnesium, Caleium, Aluminium, Cer, Zirkonium verwendet wird und bei welchem nach Zumischen eines organischen Binders das Oxidgemisch durch Brennen zu einem keramischen, wasserundurchlässigen Körper verarbeitet wird (USA.-Patentschrift 3 081249).A fuel element manufacturing process is known in which a physical mixture of at least one of the fissile oxides uranium oxide, thorium oxide, plutonium oxide and at least one of the oxides of the elements beryllium, magnesium, calcium, aluminum, cerium, zirconium is used as the pulp and which is mixed in an organic binder, the oxide mixture is processed into a ceramic, water-impermeable body by firing (USA.-Patent 3,081,249 ).

Die keramischen Kernbrennstoffe haben den großen Vorteil, daß hohe Temperaturen in der Spaltzone angewandt werden können. Hierbei baut sich jedoch innerhalb der Brennelementhülle ein erheblicher Spaltgasdruck (bis 100 at und mehr) auf, was zu Deformationen und Hüllschäden führen kann.The ceramic nuclear fuels have the great advantage that high temperatures can be used in the fission zone. Here, however, a considerable fission gas pressure (up to 100 atm and more) builds up inside the fuel element cladding, which can lead to deformations and cladding damage.

Um die genannten Schwierigkeiten mit dem Spaltgas zu umgehen, sind auch schon Hochtemperaturreaktoren bekanntgeworden, bei denen der Kernbrennstoff in flüssiger metallischer Form, insbesondere in Form von Metall-Legierungen vorgesehen ist. Dabei hat sich jedoch gezeigt, daß diese flüssigen Metalle stark korrosiv auf ihre Metallhülle einwirken, wobei insbesondere geringste Sauerstoffanteile im Metall die Korrosion wesentlich erhöhen.In order to circumvent the difficulties mentioned with the cracked gas, are High-temperature reactors have also become known, in which the nuclear fuel provided in liquid metallic form, in particular in the form of metal alloys is. However, it has been shown that these liquid metals are highly corrosive their metal shell act, in particular the slightest amount of oxygen in the metal significantly increase corrosion.

Weiterhin ist bei der Herstellung von Kernbrennstoffen bekannt, dem Urandioxid Oxide der Elemente Vanadium, Titan und Niob als Sinterhilfe in sehr geringen Mengen zuzusetzen. Durch diese Zusätze wird jedoch lediglich die Sinterung auch weniger gut sinterbarer UO.-Pulver erleichtert und die Si#ntertemperatur emiedrigt (G. H. C h a I d e r, N. F. H. Bright, D.L. Paterson, L.C. Watson: »Proceedings of the Second United Nations International Conference on the Peaceful Usees of Atomic Energy«, Vol. 6, 1958, S. 590 bis 604).It is also known in the production of nuclear fuels to add oxides of the elements vanadium, titanium and niobium to uranium dioxide in very small quantities as sintering aids. These additives, however, only facilitate the sintering of RO powders that are less readily sinterable, and lower the sintering temperature (G. H. C ha I d er, N. FH Bright, DL Paterson, LC Watson: Proceedings of the Second United Nations International Conference on the Peaceful Usees of Atomic Energy ", Vol. 6, 1958, pp. 590 to 604).

Aufgabe der Erfindung ist es, ein Kernreaktorbrenneleinent miteinein Hochtemperatur-Kernbrennstoff zu schaffen, bei dem die genannten Nachteile vermieden werden.The object of the invention is to provide a nuclear reactor burner element To create high-temperature nuclear fuel in which the disadvantages mentioned are avoided will.

Das wird in überraschend wirkungsvoller Weise bei einem Kernreaktor-Brennelenient mit Hochtemperatur-Kernbrennstoff der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß der Keinbrennstoff aus einem Me-X-Doppeloxid besteht, wobei Me eines der Elemente Thorium, Uran, Plutonium und X eines der Elemente Vanadium, Niob, Tantal bedeutet. Besonders vorteilhaft ist im Falle schneller Reaktoren Plutonium-X-Doppeloxid als Kernbrennstoff. Die Spaltstoffdichte läßt sich in sehr einfacher Weise den jeweiligen technischen Anforderungen anpassen, indem dem Me-X-Doppeloxid zusätzlich ein oder mehrere Oxide eines oder mehrerer der Elemente Vanadium, Niob und Tantal beigeinischt ist. Weiterhin können selbstverständlich Me-X-Doppeloxide verschiedener Elemente der Gruppe Thorium, Uran, Plutonium und der Gruppe Vanadium, Mob, Tantal miteinander vermischt sein.This is surprisingly effective in a nuclear reactor fuel cell with high-temperature nuclear fuel of the type mentioned according to the invention thereby achieves that the non-fuel consists of a Me-X double oxide, Me being one the elements thorium, uranium, plutonium and X one of the elements vanadium, niobium, tantalum means. In the case of fast reactors, plutonium-X double oxide is particularly advantageous as nuclear fuel. The density of the fissile material can be changed in a very simple manner Adjust technical requirements by adding one or more to the Me-X double oxide mixed in with several oxides of one or more of the elements vanadium, niobium and tantalum is. Furthermore, of course, Me-X double oxides of various elements can be used the group thorium, uranium, plutonium and the group vanadium, mob, tantalum with each other be mixed.

Es wurde nämlich gefunden, daß sich die obigen Verbindungen, die keramischen Charakter aufweisen, mit großem Erfolg als flüssige Kernbrennstoffe verwenden lassen, da sie einen genügend niedrigen Schmelzpunkt besitzen, geringe Korrosivität aufweisen und außerdem eine Spaltstoffdichte besitzen, die nicht zu hoch ist, so daß die Wärmeerzeugung in diesen Kernbrennstoffen gut beherrscht werden kann.It has been found that the above compounds, the ceramic Have character, can be used with great success as liquid nuclear fuel, since they have a sufficiently low melting point, they have little corrosiveness and also have a fuel density which is not too high, so that the heat generation can be well controlled in these nuclear fuels.

Fernerhin kann durch Zugabe der einfachen Oxide der Schmelzpunkt des Kernbrennstoffes erniedrigt worden, was noch vorteilhafter für dessen Anwen, dung als flüssiger Kernbrennstoff ist. Beispielsweise wird durch Beimischung äquivalenter Mengen von Nb205 ZU PU02 - 2 NbA, der Schmelzpunkt des letzteren um etwa 100' C herabgesetzt.Furthermore, the melting point of the nuclear fuel can be lowered by adding the simple oxides, which is even more advantageous for its use as a liquid nuclear fuel. For example, equivalent amounts of Nb205 TO PU02 is by admixing - 2 NBA, the melting point of the latter reduced by about 100 'C.

Ein weiterer Vorteil liegt in der hervorragenden Stabilität der Kernbrennstoffe des erfindungsgemäßen Kernreaktor - Brennelements, da zum Beispiel Pu0 2 - 2 Ta 2 0 5 bei. Erhitzung auf 14001 C keinen Sauerstoff abgibt, sondern diesen chemisch gebunden festhält, während Pu02 bei derselben Temperatur bereits Sauerstoff abgibt und damit die Korrosion in Hüllstoffen fördert und einen unerwünschten Druck in der den Brennstoff umgebenden Hülle aufbaut.Another advantage is the excellent stability of the nuclear fuel of the nuclear reactor according to the invention - the fuel assembly, as for example Pu0 2 - 2 Ta 2 0 5 at. Heating to 14001 C does not give off oxygen, but keeps it chemically bound, while Pu02 already gives off oxygen at the same temperature and thus promotes corrosion in the shell materials and builds up an undesirable pressure in the shell surrounding the fuel.

Die Herstellung deT Doppeloxide des'Plutoniums z. B. mit Niob und Tantal kann sowohl durch thermische Reaktion mit dem dem Plutoniumoxid (PUO,) beigemischten Moboxid (Nb 20.) bzw. Tantaloxid (Ta20.) etwa oberhalb von 11001 C als auch durch Verglühen gemeinsam gefällter oder auch getrennt gefällter und danach gemischter Hydroxide der Elemente Pu, Nb, Ta im Sauerstoffstrom oder in sauerstoffhaltigen Gasen zwischen etwa 800' C und 1600" C erfolgen.The production of double oxides des'Plutonium z. B. with niobium and tantalum can both by thermal reaction with the plutonium oxide (PUO,) admixed mob oxide (Nb 20.) or tantalum oxide (Ta20.) Above 11001 C as well as by annealing jointly precipitated or separately precipitated and then mixed hydroxides of the elements Pu, Nb, Ta in an oxygen stream or in oxygen-containing gases between about 800 ° C and 1600 ° C.

Claims (2)

Patentansprüche: 1. Kernreaktor-Brennstoffelement mit einem Hochtemperatur-Kernbrennstoff, der aus einem Spaltstoffoxid und aus einem Oxid eines Elementes der V. Nebengruppe des Periodischen Systems besteht, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff aus einem Me-X-Doppeloxid besteht, wobei Me eines der Elemente Thorium, Uran, Plutonium und X eines der Elemente Vanadium, Niob, Tantal bedeutet. Claims: 1. Nuclear reactor fuel element with a high-temperature nuclear fuel, which consists of a fissile oxide and an oxide of an element of the V subgroup of the periodic system, characterized in that the nuclear fuel consists of a Me-X double oxide, Me being one of the elements thorium, uranium, plutonium and X means one of the elements vanadium, niobium, tantalum. 2. Kernreaktor-Brennstoffelement nach An- spruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß dem Me-X-Doppeloxid zusätzlich ein oder mehrere Oxide eines oder mehrerer der Elemente Vanadium, Niob und Tantal beigemischt ist. 3. Kernreaktor-Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Me-X-Doppeloxide verschiedener Elemente der Gruppe Thorium, Uran, Plutonium und der Gruppen Vanadium, Niob, Tantal miteinander vermischt sind.2. Nuclear reactor fuel element according to demanding 1, characterized in that the Me-X-double oxide additionally one or more oxides of one or more of the elements added to vanadium, niobium and tantalum. 3. Nuclear reactor fuel element according to claims 1 and 2, characterized in that Me-X double oxides of different elements of the group thorium, uranium, plutonium and the groups vanadium, niobium, tantalum are mixed with one another.