DE1439115C - Nuclear fuel particles and processes for their manufacture - Google Patents
Nuclear fuel particles and processes for their manufactureInfo
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Description
Die Erfindung betrifft Kernbrennstoffpartikel, die ein oder mehrere Karbide aus spaltbarem Material, enthält und deren Karbidmasse für sich allseitig mit einer gas- und flüssigkeitsdichten Graphithülle umgeben ist.The invention relates to nuclear fuel particles that contain one or more carbides of fissile material, and its carbide mass is surrounded on all sides with a gas- and liquid-tight graphite shell is.
Um bei Reaktoren eine Aktivierung des Kühlkreislaufes zii vermeiden, werden bekanntlich Brennstoffelemente mit gasdichten Hüllen versehen, die den Austritt gas- und dampfförmiger Spaltprodukte verhindern oder zumindest verzögern.In order to avoid activation of the cooling circuit zii in reactors, fuel elements are known to be used provided with gas-tight envelopes that prevent the escape of gaseous and vaporous fission products or at least delay it.
Für die Verwendung in Hochtemperatürreaktoren sind Hüllen aus Kohlenstoff mit verringerter Permeabilität für Gase bekanntgeworden.For use in high-temperature reactors are shells made of carbon with reduced permeability became known for gases.
Die Brennstoffelemente enthalten als Brennstoff Karbide oder Oxyde spaltbaren Materials, die meist in Form eines oder mehrerer Preßkörper in die Graphitmoderatorsubstanz eingesetzt sind. Diese Brennstoffpreßkörper können aus Brennstoffpartikeln oder einer Mischung aus Brennstoff und Kohlenstoff aufgebaut sein. Ihre gasförmigen Zerfallsprodukte werden in der Hülle zum Teil zurückgehalten.The fuel elements contain carbides or oxides of fissile material as fuel, mostly are used in the form of one or more pressed bodies in the graphite moderator substance. This Fuel compacts can be made from fuel particles or a mixture of fuel and carbon be constructed. Some of their gaseous decomposition products are retained in the shell.
Es ist weiterhin bekannt, unmittelbar auf die Kernbrennstoffpartikeln aus Spaltstoffkarbiden eine Graphithülle durch pyrolytische Zersetzung gasförmiger Kohlenwasserstoffe aufzubringen (britische Patentschrift 878 927). Diese bekannten Graphithüllen liegen jedoch unmittelbar auf den Brennstoffpartikeln auf. Zur weiteren Verbesserung der Dichtungswirkung einer solchen Graphitschicht schlägt die Erfindung vor, daß zwischen der Graphithülle und der Karbidmasse bei Zimmertemperatur im Mittel ein Abstand von 20 bis 50 μ vorliegt.It is also known to act directly on the nuclear fuel particles A graphite shell made from fission material carbides through pyrolytic decomposition of gaseous forms Apply hydrocarbons (British patent specification 878 927). These known graphite shells lie however directly on the fuel particles. To further improve the sealing effect of a such graphite layer the invention proposes that between the graphite shell and the carbide mass Room temperature on average there is a distance of 20 to 50 μ.
Bei Kernbrennstoffpartikeln nach der Erfindung, die nach dem später angegebenen Herstellungsverfahren der Graphithülle hergestellt wurden, ist der röntgeno-In the case of nuclear fuel particles according to the invention, according to the manufacturing process given below the graphite shell, the radiographic
graphisch bestimmte Abstand der Schichtebenen Iy] mindestens 3,35 Ä und maximal 3,42 A.graphically determined distance of the layer planes Iy] at least 3.35 A and a maximum of 3.42 A.
Die Vorteile eines Abstandes zwischen Kernbrennstoffpartikel und Graphithülle sind folgende: The advantages of a distance between the nuclear fuel particles and the graphite shell are as follows:
1. Durch das zwischen Brennstoff und dichter Hülle befindliche Volumen wird die Verweilzeit der bei Betriebstemperatur flüchtigen Spaltprodukte erhöht. Der Übertritt in die Moderatorsubstanz oder^gar der Austritt in den Kühlkreislauf wird verhindert oder zumindest so weit verzögert, daß der g'rößte Teil der flüchtigen Primärprodukte noch innerhalb der Hülle in inaktive bzw. nicht flüchtige Sekundärprodukte zerfällt.1. Due to the volume located between the fuel and the tight envelope, the residence time of the Operating temperature of volatile fission products increased. The transfer to the moderator substance or ^ even the exit into the cooling circuit is prevented or at least delayed to such an extent that Most of the volatile primary products are still inactive or not within the shell volatile secondary products break down.
2. Da der karbidische Brennstoff einen höheren thermischen Ausdehnungskoeffizienten besitzt als die Pyrographitschicht, kann eine unmittelbar auf dem Brennstoff aufgebrachte Schicht bei örtlichen Überhitzungen während des Reaktorbetriebes über ihre Zugfestigkeit hinaus beansprucht und somit zerstört werden. Durch die erfindungsgemäße Zwischenschaltung eines Abstandes wird diese Gefähr beseitigt. Der Zwischenraum wirkt als Ausdehnungspuffer.2. Since the carbidic fuel has a higher coefficient of thermal expansion than the pyrographite layer, a layer applied directly to the fuel at local Overheating during operation of the reactor is stressed beyond its tensile strength and thus be destroyed. The inventive interposition of a distance is eliminates this danger. The gap acts as an expansion buffer.
3. Des weiteren wird durch den Abstand die Graphitschicht vor Zerstörung ihrer inneren Bereiche durch Spaltprodukte bewahrt. Da in diesem Fall das Gefüge der Schicht nicht zerstört wird und über den ganzen Querschnitt nach längerer Betriebszeit seine Funktionen behält, ist eine geringere Mindest Wandstärke als bei unmittelbar an der Oberfläche der Brennstoffpartikeln anliegender3. In addition, the distance prevents the graphite layer from destroying its inner areas preserved by fission products. Since in this case the structure of the layer is not destroyed and retains its functions over the entire cross-section after a long period of operation is less Minimum wall thickness than when it is directly adjacent to the surface of the fuel particles
: Hülle ausreichend. Es hat sich ferner gezeigt, daß
aus der Gasphase abgeschiedene Graphithüllen mit einer kristallinen Orientierung der Schichtebenen parallel zur Oberfläche nur dann einheitlich
in genügender Dicke aufgebracht werden können, wenn der Krümmungsradius der zu beschichtenden
Oberfläche genügend groß ist. Der Abstand zwischen der Partikelbrennstoffmasse und der
Hülle kommt einer scheinbaren Vergrößerung des Krümmungsradius gleich. Dadurch kann die
Hülle in einer stärkeren Schicht hergestellt werden. Würde also bei Krümmungsradien unter 100 μ
die aufzubringende Schichtdicke für die Zurückhaltung der Spaltprodukte bei unmittelbar anliegender
Schicht nicht ausreichen, so wird durch die Erzeugung eines Abstandes von etwa 10 μ die
Voraussetzung für die Herstellung der notwendigen Mindestwandstärke gegeben. Es hat sich
gezeigt, daß bei Partikeldurchmessern von etwa 300μ eine maximale Wandstärke der Schicht von
einem Drittel des Durchmessers erhalten wird.
In einer Ausführungsform der Erfindung wird der Zwischenraum zwischen der Brennstoffpartikel und
der Pyrographitschicht durch eine entsprechende thermische Behandlung erzeugt. Dabei wird das unterschiedliche
thermische Ausdehnungsverhalten des karbidischen Brennstoffes und der Hülle zur Abstandsbildung
herangezogen. Der Brennstoffkern hat einen größeren Ausdehnungskoeffizienten als die Pyrographitschicht.
: Envelope sufficient. It has also been shown that graphite shells deposited from the gas phase with a crystalline orientation of the layer planes parallel to the surface can only be applied uniformly in sufficient thickness if the radius of curvature of the surface to be coated is sufficiently large. The distance between the particulate fuel mass and the shell is equivalent to an apparent increase in the radius of curvature. This allows the shell to be made in a thicker layer. If, with radii of curvature below 100 μ, the layer thickness to be applied would not be sufficient to hold back the fission products in the case of a directly adjacent layer, creating a distance of around 10 μ provides the prerequisite for producing the necessary minimum wall thickness. It has been shown that with particle diameters of about 300μ a maximum wall thickness of the layer of one third of the diameter is obtained.
In one embodiment of the invention, the space between the fuel particles and the pyrographite layer is produced by a corresponding thermal treatment. The different thermal expansion behavior of the carbidic fuel and the shell is used to form the gap. The fuel core has a larger coefficient of expansion than the pyrographite layer.
Die Abscheidung der pyrolytischen Kohlenstoffschicht aus der Gasphase erfolgt bei einer solchen Temperatur, daß die Differenz der Kontraktionen von Hülle und Kern bei Abkühlung auf Betriebstemperatur einen Spalt von mindestens 10 μ ergibt. Die Schicht wird beispielsweise bei etwa 20000C erzeugt, wenn mit einer Betriebstemperatur von etwa 800 bis 10000C zu rechnen ist.The deposition of the pyrolytic carbon layer from the gas phase takes place at such a temperature that the difference in the contractions of the shell and core when cooling to the operating temperature results in a gap of at least 10 μ. The layer is generated, for example, at around 2000 ° C. if an operating temperature of around 800 to 1000 ° C. is to be expected.
Damit eine gleichmäßige Ablösung der Innenfläche der Pyrographitschicht von der Oberfläche des Kerns erhalten wird, muß die Abkühlung mit definiertem Temperaturgradienten und gleichmäßig von allen Seiten erfolgen. Es hat sich gezeigt, daß die Schicht dabei unzerstört und gasdicht bleibt.This ensures a uniform detachment of the inner surface of the pyrographite layer from the surface of the core is obtained, the cooling must be with a defined temperature gradient and evenly of all Pages are made. It has been shown that the layer remains undamaged and gas-tight.
Die unter Ziffer 1 genannte Wirkung des Zwischenraums als Speicherraum für Spaltprodukte schließt die Maßnahme in sich, daß dieser Speicherraum sich möglichst unmittelbar an der Karbidpartikel und weit entfernt von der Kühlungsfläche befindet, d. h. daß diese mit Graphit umhüllte Partikel als Brennstoff in einen festen Moderator, z. B. eine Graphitmatrix, eingebettet ist. Eine Schwierigkeit in der Wärmeübertragung entsteht durch den Zwischenraum nicht, da der Wärmeübergang durch Strahlung erfolgt.The effect of the interspace as a storage space for fission products mentioned under item 1 closes the Measure in itself that this storage space is as close as possible to the carbide particles and far away from the cooling surface, d. H. that these graphite-coated particles are used as fuel in a permanent moderator, e.g. B. a graphite matrix is embedded. A difficulty in heat transfer does not arise through the gap, as the heat transfer takes place through radiation.
So haben sich z. B. karbidische Spaltstoffpartikeln in kugelförmiger Ausbildung mit einem Durchmesser
von 200 bis 500 μ bewährt. Es hat sich des weiteren
als vorteilhaft erwiesen, die Karbidmasse in Form von. Plättchen oder Stäbchen bzw. von fadenartigen Gebilden
herzustellen. Es ist auch eine rohrförmige Ausführung der Karbidmasse möglich, die dann ebenfalls
allseitig, also außen und innen, mit der Graphithülle
umgeben ist. Zur Vermeidung allzu hoher Abscheidungstemperaturen,
besonders für den Einsatz bei noch höheren Temperaturen, wird die Brennstoffmasse
der Partikel vor der Pyrographitabscheidung mit einer Zwischenschicht aus gut adsorbierendem
reinem Kohlenstoff versehen.
Durch diese Ausführungsform wird der Zwischen-So have z. B. carbidic fission material particles in spherical design with a diameter of 200 to 500 μ proven. It has also proven advantageous to use the carbide mass in the form of. To produce platelets or rods or of thread-like structures. A tubular design of the carbide mass is also possible, which is then also surrounded on all sides, that is to say outside and inside, with the graphite shell. To avoid excessively high deposition temperatures, especially for use at even higher temperatures, the fuel mass of the particles is provided with an intermediate layer of well adsorbing pure carbon before the pyrographite deposition.
With this embodiment, the intermediate
raum für Spaltprodukte vor Eintritt in die dichte Graphithülle durch Einbringung einer zur Adsorption bzw. Chemiesorption gut geeigneten großoberflächigen Substanz in seiner Wirkung vervielfacht. Besonders die Zersetzungsprodukte, wie sie sich z. B. aus Zuckerlösungen und ähnlichen organischen Verbindungen ergeben, haben sich als Adsorptionsmasse gut bewährt, so z. B. eine durch Anteigung von Ruß und Melasse gebildete Hülle. Es ist nicht notwendig, diesen Kohlenstoff bei hoher Temperatur abzuscheiden. Im allgemeinen liefern Herstellungsbedingungen um 1000°C die besten Lösungen. Bei der nachträglichen Erhitzung auf Abscheidungstemperatur für die erfindungsgemäße Graphithülle unterliegt die aktive Oberfläche derartiger aus sauerstoff haltigen Kohlenstoffverbindungen hergestellter Kohlenstoffmassen keiner Kristallitvergröberung. Es ist daher besonders vorteilhaft, diese aktiven Kohlenstoffbereiche durch thermische Zersetzung oder durch Pyrolyse sauerstoff haltiger Kohlenstoffverbindungen herzustellen.space for fission products before entering the density Graphite shell by introducing a large surface area that is well suited for adsorption or chemisorption Substance multiplied in its effect. Especially the decomposition products, as they are z. B. from sugar solutions and similar organic compounds have proven themselves as adsorption masses, so z. B. a shell formed by adding soot and molasses. It is not necessary to have this carbon to be deposited at high temperature. In general, manufacturing conditions provide around 1000 ° C the best solutions. In the subsequent heating to the deposition temperature for the inventive Graphite shell is subject to the active surface of those made of oxygen-containing carbon compounds produced carbon masses no crystallite coarsening. It is therefore particularly advantageous to use this active carbon areas through thermal decomposition or to produce carbon compounds containing oxygen by pyrolysis.
Zur Herstellung der Zwischenschicht kann auch eine Masse aus Ruß und einem temporären Bindemittel verwendet werden, wobei das Bindemittel vor oder während der Behandlung zur Aufbringung der Graphithülle verdampft bzw. zersetzt wird. Besonders rohrund stabförmige Ausführungen des Karbidbrennstoffs eignen sich dazu, die Karbidmasse auf diese Weise, d. h. mit gering abgebundenen Rußmischungen oder Rußkokskörpern oder ähnlichen Gebilden, mit einer Zwischenschicht aus reinem Kohlenstoff hoher Adsorptionsfähigkeit zu umgeben. Die Zwischenschicht aus stark adsorbierendem Kohlenstoff kann auch durch Abscheidung aus der Gasphase bei niederer Temperatur erfolgen, wobei die Zersetzungsgeschwindigkeit größer ist als die Aufwachsgeschwindigkeit, d.h. durch Abscheidung unter einem großen Partialdruck der zu zersetzenden gasförmigen Kohlenstoffverbindung. A mass of carbon black and a temporary binder can also be used to produce the intermediate layer can be used, the binder before or during the treatment for applying the graphite shell is evaporated or decomposed. Especially tubular and rod-shaped versions of the carbide fuel lend themselves to the carbide mass in this way, i. H. with slightly set soot mixtures or Soot coke bodies or similar structures, with an intermediate layer of pure carbon with high adsorption capacity to surround. The intermediate layer made of strongly adsorbing carbon can also pass through Deposition from the gas phase take place at low temperature, with the rate of decomposition is greater than the growth rate, i.e. by deposition under a high partial pressure the gaseous carbon compound to be decomposed.
Dadurch wird ein lockeres Gefüge mit großer spezifischer Oberfläche erhalten. Die dichte Graphithülle wird dann in einer zweiten Verfahrensstufe bei Temperaturen über 1700° C unter Bedingungen aufgebracht, bei denen die Aufwachsgeschwindigkeit größer ist als. die Zersetzungsgeschwindigkeit.This results in a loose structure with a large specific surface. The dense graphite shell is then applied in a second process stage at temperatures above 1700 ° C under conditions where the growth rate is greater than. the rate of decomposition.
In einem Schaukelrohrofen mit einem lichten Durchmesser von 300 mm werden etwa 20 g UC2-Kügelchen von etwa 300 μ Durchmesser unter Stickstoffatmosphäre auf 2000°C erhitzt. Nun werden dem Schutzgas 3 Volumprozent Propan zugesetzt und das Gasgemisch mit einer Geschwindigkeit von 0,3 l/Min, über das zu begasende Gut geleitet. Durch die Schaukelbewegung des Ofens wird ein Festbacken oder Zusammenbacken der. Karbidkügelchen verhindert. Nach etwa 6 bis 8 Stunden ist eine Pyrographitschicht von etwa 50 μ Dicke aufgedampft. Die einzelnen Kügelchen sind dabei allseitig gleichmäßig umhüllt. Nach beendeter . Abscheidung wird mit einem Temperaturgradienten von l,5°C/Min. unter Schaukeln im Stickstoffstrom abgekühlt. Dadurch erhält die Pyrographithülle einen allseitig gleichen Abstand von der Brennstoffoberfläche. In a rocking tube furnace with a clear diameter of 300 mm, about 20 g of UC 2 beads with a diameter of about 300 μ are heated to 2000 ° C. under a nitrogen atmosphere. Now 3 percent by volume of propane is added to the protective gas and the gas mixture is passed over the material to be gassed at a rate of 0.3 l / min. The rocking motion of the oven causes the. Carbide globules prevented. After about 6 to 8 hours, a pyrographite layer with a thickness of about 50 μ has been vapor-deposited. The individual beads are evenly enveloped on all sides. After finished. Deposition is with a temperature gradient of 1.5 ° C / min. cooled while rocking in a stream of nitrogen. This gives the pyrographite casing an equal distance from the fuel surface on all sides.
UCj-Fäden von 200 μ Durchmesser werden in einen vertikalen Kohlenrohrofen gehängt und unter Inertgas auf 1000C erhitzt. Nach erfolgter Aufheizung werden dem Schutzgas 50 Volumprozent Methan zugemischt. Der Gasstrom wird durch Benzol-Waschflaschen geleitet und auf diese Weise mit Benzoldampf angereichert und mit einer Geschwindigkeit von 0,5 l/Min, über die Karbidfäden geleitet. Dabei scheidet sich allseitig eine gleichmäßige. Schicht von porösem Kohlenstoff mit großer innerer Oberfläche ab. Die Abscheidung wird bis zur Erreichung einer Schichtdicke von 10 μ durchgeführt. Nun wird der Ofenraum evakuiert und die ίο Temperatur auf 1700°C erhöht. Darauf erfolgt die Abscheidung der dichten Hülle unter einem Methanpartialdruck von 2 Torr. Nach beendeter Abscheidung wird mit einem Temperaturgradienten von l,5°C/Min. unter Schaukeln im Stickstoffstrom abgekühlt. Ucj yarns of 200 μ diameter are suspended in a vertical carbon tube furnace and heated under inert gas to 100 0 C. After heating has taken place, 50 percent by volume methane is added to the protective gas. The gas flow is passed through benzene washing bottles and in this way enriched with benzene vapor and passed over the carbide threads at a rate of 0.5 l / min. Thereby a uniform one separates on all sides. Layer of porous carbon with a large internal surface. The deposition is carried out until a layer thickness of 10 μ is reached. Now the furnace chamber is evacuated and the ίο temperature is increased to 1700 ° C. The dense shell is then deposited under a methane partial pressure of 2 Torr. After the deposition has ended, a temperature gradient of 1.5 ° C./min. cooled while rocking in a stream of nitrogen.
B e i s ρ i e 1 3B e i s ρ i e 1 3
UC2-Röhrchen werden mit Rußpech bestrichen und bei 1300°C verkokt. Darauf wird eine Pyrographitschicht von etwa 50 μ Dicke dadurch aufgedampft, daß ein Gasgemisch von Stickstoff mit 3 Volumprozent Propan mit einer Geschwindigkeit von 0,3 l/Min, über das zu begasende, auf 2000°C erhitzte Gut geleitet wird.UC 2 tubes are coated with carbon black and coked at 1300 ° C. A pyrographite layer about 50μ thick is vapor-deposited thereon by passing a gas mixture of nitrogen with 3 percent by volume propane at a rate of 0.3 l / min over the material to be fumigated, which is heated to 2000 ° C.
Nähere Einzelheiten der Erfindung ergeben sich an Hand der nachstehenden F i g. 1 bis 3.Further details of the invention emerge from the following FIG. 1 to 3.
F i g. 1 zeigt eine Brennstoffpartikel mit einer Graphithülle bei Abscheidungstemperatur;F i g. 1 shows a fuel particle with a graphite shell at deposition temperature;
F i g. 2 zeigt eine Brennstoffpartikel nach F i g. 1 bei Betriebstemperatur;F i g. 2 shows a fuel particle according to FIG. 1 at operating temperature;
F i g. 3 zeigt eine Kernbrennstoffpartikel mit einer Zwischenschicht bei Abscheidungstemperatur.F i g. 3 shows a nuclear fuel particle with an intermediate layer at deposition temperature.
In F i g. 1 ist ein Brennstoffkern 1 aus spaltbarem Material dargestellt, auf dem eine allseitige Graphithülle 2 beispielsweise pyrolytisch aufgebracht wurde.In Fig. 1 shows a fuel core 1 made of fissile material, on which a graphite shell on all sides 2 was applied pyrolytically, for example.
Bei der Abscheidungstemperatur des Kohlenstoffs liegt die Hülle 2 unmittelbar an der Oberfläche des Brennstoffkerns an. Nach Abkühlung dieser in F i g. 1 gezeigten Brennstoffpartikel auf Betriebstemperatur bildet sich zwischen dem Brennstoff kern 1 mit dem Radius r ^ 150 μ und der Graphithülle 2 der Dicke h ^z 50 μ ein Zwischenraum 3 aus, so daß der Abstand d zwischen der Graphithülle 2 und dem Brennstoff kern 1 etwa 10 μ beträgt, wie aus F i g. 2 zu ersehen ist.At the deposition temperature of the carbon, the shell 2 is in direct contact with the surface of the fuel core. After cooling this in FIG. 1 fuel particles shown at operating temperature is formed between the fuel core 1 with the radius r ^ 150 μ and the graphite shell 2 of the thickness h ^ z 50 μ, a gap 3, so that the distance d between the graphite shell 2 and the fuel core 1 about 10 μ, as shown in FIG. 2 can be seen.
In F i g. 3 ist eine Kernbrennstoffpartikel dargestellt, wie sie bei der Abscheidungstemperatur der Graphithülle vorliegt, wenn vor der Abscheidung von Kohlenstoff eine Zwischenschicht 4 hoher Adsorptionsfähigkeit in einer Schichtdicke von etwa 5 bis 10 μ aufgebracht wurde.In Fig. 3 shows a nuclear fuel particle as it is at the deposition temperature of the Graphite shell is present if an intermediate layer 4 of high adsorption capacity is present before the deposition of carbon was applied in a layer thickness of about 5 to 10 μ.
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