DE1282234B - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von laenglichen Koerpern aus einem nicht isolierenden Material - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. α.:

F27d

Deutsche KL: 31 _a3 -11/06

Nummer: 1 282 234

Aktenzeichen: P 12 82 234.3-24 (C 34306)

Anmeldetag: 6. November 1964

Auslegetag: 7. November 1968

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung von länglichen Körpern, wie Langstäben, aus einem nicht isolierenden, durch induktives Zonenschmelzen verdichteten Material, ausgehend von vorgeformten Stücken dieses Materials. Mit dem Ausdruck »nicht isolierend« sind Stoffe mit einem spezifischen elektrischen Widerstand von höchstens einigen 100 Ohm · cm^a/cm in der Nähe ihrer Schmelztemperatur bezeichnet.

Die Erfindung ist insbesondere anwendbar auf nicht isolierende keramische Materialien, d. h. mit einer Schmelztemperatur von mindestens 1900° C, und gestattet die Herstellung von Langstäben gesteigerter Dichte, ausgehend von durch Pressen von Pulvern dieser Stoffe hergestellten Tabletten.

Die Erfindung hat eine wichtige Anwendung auf dem Gebiet der keramischen Kernbrennstoffmaterialien: Bisher wurden diese Stoffe (insbesondere Urandioxid UO₂) im allgemeinen in Form von gesinterten Tabletten verwendet; dieses Verfahren ist ao jedoch leider kostspielig. Ein wirtschaftlicheres Verfahren besteht darin, das Material direkt in einer Brennstoffelementhülle durch Schütteln und Einhämmern zu verdichten; die Pulverkörner müssen jedoch sehr dicht sein, um ein befriedigendes Element zu erhalten. Ein solches Dioxid kann durch Lichtbogenschmelzen, anschließendes Erstarren und Zerkleinern erhalten werden, jedoch bringt dieses Verfahren eine nicht zu vernachlässigende Verunreinigung mit sich.

Die Erfindung bezweckt insbesondere die Herstellung eines Materials hoher Reinheit, das genügend dicht ist, um nach dem Zerkleinern direkt in einer Hülle verdichtet zu werden.

Aus der französischen Patentschrift 1358 438 ist ein Verfahren zum Schmelzen von keramischen nicht isolierenden Stoffen durch Induktion bekannt, das insbesondere auf die Verdichtung dieses Materials durch Zonenschmelzen anwendbar ist und darin besteht, das Material in die Form eines im wesentliehen zylindrischen Formstücks zu bringen und durch eine um dieses Formstück herum angeordnete Induktionsspule einen Wechselstrom solcher Frequenz zu leiten, daß das Verhältnis zwischen Radius und Eindringtiefe des Stroms in den Körper in der Nähe des Schmelzpunkts mindestens gleich 1,5 und vorzugsweise zwischen 1,5 und 3 beträgt. Bei einer besonderen Ausführungsform nach dieser Patentschrift gibt man dem Formstück die Form eines zylindrischen Stabs und verschiebt diesen Stab durch die Heizwicklung, um die Verdichtung des Mittelteils des Stabs durch Zonenschmelzen zu bewirken, wobei Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von
länglichen Körpern aus einem nicht isolierenden
Material

Anmelder:

Commissariat ä l'Energie Atomique, Paris

Vertreter:

Dr. H. U. May, Patentanwalt,

8000 München 2, Ottostr. 1 a

Als Erfinder benannt:

Bernard Gayet,

Jean Holder Ballancourt, Seine-et-Oise

(Frankreich)

Beanspruchte Priorität:

Frankreich vom 6. November 1963 (952 795)

der äußere Teil eine feste Hüllschicht darstellt, die nicht geschmolzen wird.

Dieses Verfahren hat jedoch den Nachteil, daß es diskontinuierlich ist. Da man jeden Stab bis zu einer solchen Temperatur vorwärmen muß, daß sein spezifischer elektrischer Widerstand genügend gering ist, bevor man ihn durch die Wicklung führt, muß man besondere Heizvorrichtungen (z. B. einen Susceptor) vorsehen.

Die Erfindung bezweckt ein kontinuierliches Verfahren, wodurch längliche Körper (Langstäbe), ausgehend von Tabletten mit gleichem Querschnitt und gegenüber dem Durchmesser geringerer oder auch größerer Höhe, hergestellt werden können.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung derartiger Körper aus einem nicht isolierenden, durch induktives Zonenschmelzen verdichteten Material, bei dem das vorgeformte Material durch eine Induktionsheizspule geführt und durch entsprechende Wahl von Frequenz und Stärke des Induktionsstroms nur ein innerer Bereich des Materials geschmolzen wird, zeichnet sich dadurch aus, daß vorgeformte, insbe-

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sondere zylindrische Materialstücke, Fläche an Fläche aneinandergefügt, durch die Induktionsheizspule geschoben und durch das Zusammenschmelzen ihrer inneren Bereiche zu einem längeren Körper, insbesondere einem Stab, vereinigt werden.

Vorzugsweise wird das erste, in die Induktionsheizspule eintretende Materialstück vor dem direkten Induzieren der Heizströme vorgewärmt, insbesondere durch eine um das erste Materialstück herum angeordnete Susceptorvorrichtung.

Die Begrenzung der Länge des hergestellten Körpers erfolgt vorzugsweise dadurch, daß beim Erreichen der gewünschten Länge der Induktionsstrom herabgesetzt wird, um das Anschmelzen des nächstfolgenden Materialstücks zu verhindern.

Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens dient vorzugsweise eine Vorrichtung, welche eine abgedichtete Kammer, eine darin angeordnete Induktionsheizspule, Einrichtungen zum kontinu-

der Tabletten 6 wird durch die in F i g. 1 und 2 gezeigte Ladevorrichtung C besorgt. Diese Vorrichtung besteht aus einer Hubstange 24, die in der Verlänge-

Die Heizvorrichtung B besteht aus einer Wicklung 14 mit senkrechter Achse, die in der Kammer 7 in der Höhe des aus Quarz oder feuerfestem Glas bestehenden Rings 1O₄ angeordnet ist.

Diese Wicklung 14 ist mit einem Hochfrequenzgenerator 16 durch Leiterl8 (Fig. 1 und 2) verbunden, die in einer dichten und isolierenden Abdichtung 20 (Fig. 2) durch die Wand des Rings 1O₃ geführt sind.

Die Heizvorrichtung B umfaßt noch eine Susceptormanschette 22 aus einem bei gewöhnlicher Temperatur elektrisch leitenden Material (z. B. Graphit) und eine Susceptorbetätigungsstange 23, die durch die Wand des Rings 1O₅ geführt ist. Mittels der Stange is kann man den Susceptor zwischen der in F i g. 1 gezeigten Stellung (die er im normalen Betrieb einnimmt) und einer Startstellung verschieben, in der der Susceptor vom Kopf her über die in der Höhe der Heizwicklung 14 befindliche obere Tablette geschoierlichen Einführen einer aus aufeinandergesetzten so ben ist.

Materialstücken bestehenden Säule und zum Durch- Die nach oben gerichtete senkrechte Verschiebung

schieben der Säule durch die Induktionsheizspule
und Einrichtungen zum Abziehen der durch das
Zusammenschmelzen mehrerer Materialstücke gebildeten Körper aufweist, as rung der Achse der Wicklung 14 angeordnet ist. Die Erfindung wird erläutert durch die folgende Diese Hubstange ist dicht gleitend durch den Boden Beschreibung einer nur als Beispiel angegebenen 10, geführt; sie trägt eine Platte 26, deren tiefste Stel-Ausführungsform. Die Beschreibung bezieht sich auf lung in F i g. 2 ausgezogen und deren höchste Steldie Zeichnungen. Hierin ist lung strichpunktiert gezeigt sind. Die senkrechte Ver-Fig. 1 ein sehr schematischer Aufriß eines Ofens ₃₀ Schiebung der Hubstange wird durch einen Motor 28 zur Durchführung der Erfindung zur Herstellung von bewirkt, der überfein Untersetzungsgetriebe den verdichteten Stäben aus Urandioxid UO₂, ausgehend durch den Wellenbund 32 gegen seitliche Verschievon zylindrischen Tabletten von UO₂, bung gesicherten Schneckentriebkranz 30 antreibt; Fig. 2 eine Teilansicht der Einführungs- und dieser Schneckenkranz ist auf.den mit Gewinde ver-Ladevorrichtung für die Tabletten, dargestellt im ₃₅ sehenen Endabschnitt "der- Hubstange 24 aufge-Schnitt längs einer durch die senkrechte Achse des schraubt, und seine Drehung-bewirkt daher die VerOfens gehenden Ebene, ' Schiebung der Stange 24.

F i g. 3 ein Schnitt längs der Linie III-III der F i g. 2. Die Ladevorrichtung C umfaßt ferner eine in:

Der in Fig. 1 dargestellte Ofen, der als Beispiel, Fig. 2 gezeigte .Rückfallsperre, die das Zurückfallen ohne die Erfindung damit zu begrenzen, gegeben ist, ₄o der Tabletten 6 verhindern soll, nachdem sie von der dient zur Behandlung von Tabletten 6 aus Uran- Platte 26 angehoben worden sind. Die Rückfallsperre dioxid, die durch Pressen von Pulver erhalten wur- besteht aus mehreren Klemmbacken 36, die in einem den; Durchmesser und Höhe dieser Tabletten liegen Kegel 38 gleitend befestigt sind, der von einer zwivorzugsweise zwischen 30 und 100 mm. Der Ofen. sehen den Ringen 1O₁ und 1O₃ eingespannten Platte weist eine dichte Kammer 7 auf, die begrenzt wird 45 40 getragen wird,. Die Klemmbacken 36 öffnen und durch eine aus einer zylindrischen Kolonne mit senk- heben sich unter dem Schub der Tabletten, wenn rechter, Achse bestehende Kammer A und ein oberes diese durch die Platte 26 nach oben gedrückt werden, Gehäuse 8 mit waagerechter Achse. Die Kolonne ist und lassen die Tabletten hochsteigen; im Gegensatz aus mehreren Stücken mittels nicht dargestellter Vor- dazu gleiten die Klemmbacken unter ihrem Eigenrichtungen, wie Bolzen, zusammengesetzt; sie besteht 50 gewicht nach unten, klemmen, die Tabletten ein und aus einem Metallring 1O₁, der durch einen Boden 10, halten sie durch Reibung zurück, wenn die Tabletten abgeschlossen ist, einem Ring 10_3r einem Ring 1O₄ nicht mehr von der Platte 26 gestützt werden, aus Quarz oder feuerfestem Borglas und einem obe- Das Hochziehen der aus den miteinander verbun-

ren Ring 1O₅ mit einer Verlängerung 1O₆; die Metall- denen Tabletten 6 bestehenden Stäbe 42 wird durch ringe können aus einer Leichtmetallegierung oder ₅₅ eine in der Fig. 1 schematisch gezeigte Vorrich-Stahl, vorzugsweise rostfreiem Stahl, bestehen. tung D bewirkt. Diese Vorrichtung besteht im wesent-

Der Ring 1O₃ und der untere, mit einem Flansch
ausgebildete Teil des Rings 1O₅ sind doppelwandig
ausgebildet (Fig. 2), und durch die Räume zwischen
den beiden Wänden wird ein Kühlwasserstrom geführt, der in F i g. 1 schematisch strichpunktiert gezeigt ist; das Wasser tritt in diese Räume durch Rohre
H₁ ein und durch Rohre 12₂ aus (Fig. 1 und 2).

Der Ofen umfaßt eine Heizvorrichtung B, eine

Ladevorrichtung C für die Dioxidtabletten 6, eine 6g notwendig ist, und aus von außerhalb der Kammer A Ziehvorrichtung D für die verdichteten Stangen und betätigten Vorrichtungen zur Verschiebung der Ta

uchen aus einem Paar Spannbacken 44 und den die Öffnung und senkrechte Verschiebung der Spannbacken regelnden Vorrichtungen.

Die Einführungsvorrichtung F für die Tabletten 6 ist schematisch in den F i g. 1, 2 und 3 gezeigt. Diese Vorrichtung besteht aus einer Schleusenkammer, die zur Aufrechterhaltung einer bestimmten geregelten Atmosphäre in der Kammer 7 während des Betriebs

Einführungs- und Austragvorrichtungen F und F',
die im folgenden beschrieben werden.

bletten. Die in Fig. 3 gezeigte Schleusenkammer umfaßt ein festes Gehäuse 66, das mit dem Ring 1O₁

fest verbunden ist. Durch ein Schauloch 67 kann man die Einführung überwachen. Die Außentür 68 der Schleusenkammer wird direkt von außen betätigt. Die Innentür besteht aus einer einfachen Platte 70, die auf das Gehäuse zu und von ihm weg beweglich und mit einer Ringdichtung 72 versehen ist. Diese Platte 70 trägt ferner eine den Boden der Schleusenkammer darstellende Scheibe 74. Mittels einer Schubstange 76, die mit Hilfe einer Dichtungspackung durch den Ring 1O₁ geführt ist, kann die Platte 70 zwischen einer äußeren Schließstellung der Schleusenkammer (in F i g. 3 strichpunktiert gezeigt) und einer Innenstellung (ausgezogen gezeichnet) verschoben werden, wo die Platte 70 einem Schieber 78 gegenüberliegt. Mittels dieses Schiebers kann man, wenn sich die Platte 26 auf der Höhe der Platte 70 befindet, eine Tablette von der einen auf die andere Platte schieben.

Als Beispiel wird nunmehr eine Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens entsprechend der Betriebsweise des in den Figuren gezeigten Ofens beschrieben, wobei die Stäbe, ausgehend von drehzylindrisch geformten Tabletten von 50 mm Durchmesser und 50 mm Höhe, hergestellt werden. Diese Tabletten werden durch Pressen von Urandioxidpulver UO₂ gewonnen und besitzen eine Dichte in der Größenordnung von 7.

Bei offener Kammer A beginnt man damit, auf dei Platte 26 eine genügende Anzahl Tabletten aufeinanderzusetzen, daß die oberste Tablette die Höhe der Wicklung 14 erreicht. Die Kammer wird dann geschlossen und die darin enthaltene Luft durch Wasserstoff unter geringem Überdruck gegenüber der Atmosphäre (z. B. 50 g/cm²) ersetzt. Anschließend wird in der Kammer ein Wasserstoffspülstrom aufrechterhalten.

Man stülpt dann über die oberste Tablette 6 den Graphitsusceptor 22 und läßt durch die Wicklung 14 einen Strom geeigneter Frequenz und Stärke fließen; die Temperatur des Graphits steigt ebenso wie die der vom Susceptor umgebenen Tablette 6 immer mehr an. Wenn die Temperatur des Graphits 1300° C erreicht, dunkelt man den Susceptor 22 ab, vorzugsweise durch Unterbrechen der Erregung, was die Temperatur des UO₂ geringfügig erniedrigt. Anschließend stellt man die Erregung wieder her (wenn sie unterbrochen worden ist): Im betrachteten Fall beträgt die Leistung des Generators in der Größenordnung von 20 kW und seine Frequenz 3,5 MHz.

Die Temperatur des Dioxids steigt rasch bis zum Schmelzen des mittleren Teils der obersten Tablette. Die Hubvorrichtung wird dann in Gang gesetzt, um die Tablettensäule mit einer Geschwindigkeit von größenordnungsmäßig 10 mm/Min, zu heben; in fast allen Fällen bleibt diese Geschwindigkeit zwischen 1 und 40 mm/Min.

Wenn die senkrechte Verschiebung der Säule einen Wert gleich der Höhe einer Tablette 6 erreicht hat, muß eine weitere Tablette 6 durch die Vorrichtung F in die Kammer eingeführt und unten an die Säule angefügt werden. Dazu wird die Platte 26 in die untere Stellung gebracht (F i g. 2), wobei die Säule von den Klemmbacken 36 gehalten wird. Die Schubstange 76 wird genügend weit vorgeschoben, daß die Ringdichtung 72 gegen das Gehäuse 66 abdichtet. Dann wird die Außentür 68 geöffnet, eine Tablette 6 auf die Scheibe 74 gestellt und die Tür 68 wieder geschlossen. Nach Austausch der Atmosphäre wird die Schubstange in die in F i g. 3 gezeigte Stellung wieder zurückgebracht und der Schieber 78 seinerseits vorgeschoben (die in F i g. 3 strichpunktiert gezeigte Stellung), um die Tablette 6 von der Scheibe 74 auf die Platte 26 zu schieben. Die Vorrichtung C nimmt dann ihre Aufwärtsbewegung wieder auf, und dieser Betriebszyklus wird dann, sooft notwendig, wiederholt. Sobald die oberste Tablette eine genügende Höhe in der durch den Ring 1O₅ mit Wasserkühlung begrenzten Kühlzone erreicht hat, wird sie durch die Spannbacken 44 ergriffen, die sie im folgenden führen.

Solange die Wicklung 14 mit Strom versorgt wird, wird der Mittelteil der sie durchquerenden Tabletten im Kern nach dem »Zonenschmelzverfahren« geschmolzen. Insbesondere wird die Berührungsstelle zweier übereinanderstehender Tabletten beim Durchgang durch die Wicklung in ihrem Mittelteil geschmolzen. Wenn dann dieser Bereich erstarrt, sind

ao die beiden Tabletten in ihrem Mittelteil miteinander verschweißt. Die seitliche Fläche der Tabletten bleibt fest und stellt so eine »Hüllschicht« oder einen Tiegel für den verflüssigten Mittelteil dar. Trotz der Unterbrechungen der Hüllschicht zwischen den aufeinanderfolgenden Tabletten tritt kein Lecken der Flüssigkeit in der Höhe der Berührungsstellen auf, da gegebenenfalls auftretende Lecke wegen des zwischen dem Äußeren und Inneren der Tabletten vorhandenen erheblichen Temperaturgradienten sofort erstarren.

Wenn eine genügende Zahl Tabletten durch die Wicklung 14 hindurchgeführt worden ist, setzt man die Stromstärke und damit die von dieser erzeugte Heizleistung beim Durchtritt einer Berührungsstelle zwischen zwei Tabletten durch die Wicklung herab. Man verhindert so das Schmelzen dieser Zone unter gleichzeitiger Aufrechterhaltung einer über der Vorwärmtemperatur liegenden Temperatur. Nachdem dann diese Zone die Wicklung durchlaufen hat, bringt man die Heizung wieder auf ihre volle Leistung.

Die Gesamtheit der endweise aneinandergeschweißten Tabletten bildet so einen im wiedergegebenen Beispiel aus fünf Tabletten bestehenden Stab 42.
Die so erhaltenen Stäbe bestehen aus einer gesinterten dichten Hülle (die nicht geschmolzen wurde), die einen aus groben Urandioxideinkristallen gebildeten inneren Teil enthält. Die Urandioxideinkristalle sind voneinander getrennt, wobei das Volumen jedes Einkristalls in der Größenordnung von Kubikzentimetern und seine Dichte in der Nähe von 10,93 liegt. Die gesamten Stäbe (oder nur die Kristalle) werden dann, gegebenenfalls nach Abschneiden der beiden Enden, zerkleinert und gegebenenfalls gesiebt, um ein Pulver geeigneter Korngröße zu erhalten. Dieses Pulver wird durch Vibrieren in einer Metallhülse verdichtet, um mit sehr dichtem Urandioxid gefüllte Brennstoffelemente zu erhalten.

Besonders zu erwähnen ist die Anpassungsfähigkeit der beschriebenen Vorrichtung an verschiedene Verwendungszwecke und ihre Sicherheit. Insbesondere kann beim Versagen des oberen Teils die Entnahme mittels der Vorrichtung F vorgenommen werden. Zu diesem Zweck ist eine Gabel 92 vorgesehen, um die Rückfallsperre unwirksam zu machen (Fig. 2).

Offensichtlich sind verschiedene Abwandlungen des beschriebenen Verfahrens und der beschriebenen Vorrichtung möglich. Insbesondere kann die senk-

rechte Verschiebung der Tablettensäule absteigend, statt aufsteigend vorgenommen werden, obgleich die zweite Verfahrensweise bevorzugt wird.

Claims (5)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von Körpern aus einem nicht isolierenden, durch induktives Zonen' schmelzen verdichteten Material, bei dem das vorgeformte Material durch eine Induktionsheizspule geführt und durch entsprechende Wahl von Frequenz und Stärke des Induktionsstroms nur ein innerer Bereich des Materials geschmolzen wird, dadurch gekennzeichnet, daß vorgeformte, insbesondere zylindrische Materialstücke, Fläche an Fläche aneinandergefügt, durch die Induktionsheizspule geschoben und durch das Zusammenschmelzen ihrer inneren Bereiche zu einem längeren Körper, insbesondere einem Stab, vereinigt werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- so kennzeichnet, daß das erste in die Induktionsheizspule eintretende Materialstück vor dem direkten Induzieren der Heizströme vorgewärmt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorwärmung durch eine um das erste Materialstück herum angeordnete Susceptorvorrichtung erfolgt.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß bei Erreichen der gewünschten Länge des Körpers der Induktionsstrom herabgesetzt wird, um das Anschmelzen des nächstfolgenden Materialstücks zu verhindern.

5. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet durch eine abgedichtete Kammer (7), eine darin angeordnete Induktionsheizspule (14), Einrichtungen zum kontinuierlichen Einführen (F) einer aus aufeinandergesetzten Materialstükken (6) bestehenden Säule und zum Durchschieben (C) der Säule durch die Induktionsheizspule und Einrichtungen zum Abziehen (D) der durch das Zusammenschmelzen mehrerer Materialstücke gebildeten Körper (42).

In Betracht gezogene Druckschriften:
Französische Patentschrift Nr. 1 358 438.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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