DE1211341B - Device for measuring the activity of low-energy beta emitters in a liquid scintillator - Google Patents

Description

Gerät zum Messen der Aktivität niederenergetischer Betastrahler in einem flüssigen Szintillator Zur Messung niederenergetischer Betastrahlung hat sich die Verwendung flüssiger Szintillatoren bewährt. Hierbei werden die zu untersuchenden radioaktiven Substanzen im flüssigen Szintillator gelöst oder suspendiert und in lichtdurchlässige Probefläschchen abgefüllt. Die von der radioaktiven Substanz emittierten Betateilchen regen dabei den flüssigen Szintillator zum Aufleuchten an. Die Szintillationsblitze werden von Photomultipliern registriert und in elektrische Signale umgesetzt. Eine nach folgende Zähleinrichtung dient dann zur Anzeige der registrierten Szintillationsblitze. Auf ein Meßgerät der geschilderten Art bezieht sich die vorliegende Erfindung.Device for measuring the activity of low-energy beta emitters in a liquid scintillator has been used to measure low-energy beta radiation the use of liquid scintillators has proven successful. Here are the to be examined radioactive substances dissolved or suspended in the liquid scintillator and in translucent sample bottles filled. Those emitted by the radioactive substance Beta particles stimulate the liquid scintillator to light up. The scintillation flashes are registered by photomultipliers and converted into electrical signals. One the following counter then serves to display the registered scintillation flashes. The present invention relates to a measuring device of the type described.

Bei der Aktivitätsmessung niederenergetischer Betastrahler ist dielichtstärke der Szintillationsblitze im Gegensatz zu anderen Szintillationszählermessungen nur äußerst gering. So sind die am Multiplierausgang verfügbaren Impulse im Mittel so klein, daß sie in ihrer Höhe weder von den Rauschimpulsen der Vervielfacher, noch von den durch das Eigenleuchten des Szintillators und des Gefäßmaterials entstehenden Einelektronenimpulsen zu unterscheiden sind. When measuring the activity of low-energy beta emitters, the luminous intensity is of scintillation flashes unlike other scintillation counter measurements only extremely low. The impulses available at the multiplier output are on average like this small that they are neither affected by the noise pulses of the multipliers nor in their height of those caused by the self-luminosity of the scintillator and the vessel material One-electron pulses are to be distinguished.

Dies gilt in unbeschränktem Maße für Tritium, bei den anderen niederenergetischen Betastrahlern, wie t4C und 35S, trifft es für einen sehr wesentlichen Teil von Impulsen zu.This applies to an unlimited extent for tritium, for the other low-energy ones It hits beta emitters like t4C and 35S for a very substantial part of pulses to.

Zur Reduzierung des Nulleffektanteiles ist es bekannt, zwei Multiplier vorzusehen und deren Ausgang in Koinzidenz zu schalten. Szintillationen, die durch Betateilchen entstehen, werden dabei durch beide Multiplier registriert. In einem nachfolgenden Koinzidenzgerät wird daher ebenfalls ein Impuls abgegeben. Anders verhält es sich mit den statistisch verteilten Rauschimpulsen, die einen Teil des Nulleffektes in den beiden Multipliern ausmachen. Da keine Koinzidenz zwischen diesen Rauschimpulsen in den beiden Multipliern besteht, registriert die Koinzidenzstufe nur zufällig zeitlich zusammenfallende Rauschimpulse, wodurch der Gesamtnulleffekt entsprechend reduziert wird. To reduce the background component, it is known to use two multipliers and to switch their output in coincidence. Scintillations caused by Beta particles are formed and are registered by both multipliers. In one a subsequent coincidence device is therefore also emitted a pulse. Different It is the case with the statistically distributed noise pulses that form part of the Identify the background in the two multipliers. Since there is no coincidence between these If there is noise in the two multipliers, the coincidence level is registered only randomly coincident noise pulses, which creates the overall background effect is reduced accordingly.

Anordnungen mit drei oder mehr in Koinzidenz betriebenen Multipliern wurden bereits zusammen mit festen und gasförmigen Szintillatoren, jedoch nicht zur Messung niederenergetischer Betastrahler in flüssigen Szintillatoren benutzt. Arrangements with three or more multipliers operated in coincidence have already been used along with solid and gaseous scintillators, however not used to measure low-energy beta emitters in liquid scintillators.

Bei der Anordnung mit zwei Multipliern ist die Zahl der am Ausgang der Koinzidenzstufe noch auftretenden zufälligen Koinzidenzen vor allem abhängig von der Koinzidenzaufiösungszeit dieser Stufe. Es sind nun zwar preiswerte, schnelle Koinzidenzstufen in Form sogenannter Diodenkoinzidenzstufen be- kannt. Diese können aber nur höher-energetische Szintillationen registrieren, da die Multiplier-Ausgangsimpulse zu ihrer Ansteuerung eine bestimmte Höhe haben müssen. In the arrangement with two multipliers, the number is at the output the coincidence level still occurring random coincidences mainly dependent on the coincidence resolution time of this level. They are now cheap and fast Coincidence levels in the form of so-called diode coincidence levels knows. these can but only register higher-energetic scintillations because the multiplier output pulses must have a certain height to control them.

Bei den niederenergetischen Betastrahlern, für die die Erfindung vorgesehen ist, sind aber die Multiplier-Ausgangsimpulse zu klein, um eine derartige Diodenkoinzidenzstufe anzusteuern. Es sind daher Zwischenverstärker erforderlich. Diese bedingen aber wegen der hohen Grenzfrequenz, die infolge der erforderlichen kurzen Koinzidenzauflösungszeit notwendig ist, einen ganz erheblichen Aufwand. Mit beträchtlichem, für die Praxis gerade noch vertretbarem Aufwand kann man Koinzidenzstufen mit einem Auflösungsvermögen von 10-8 Sekunden aufbauen. Handelsübliche, für derart niedrige Beta-Energien verwendbare Multiplier haben eine Rauschimpulsdichte von 105 Impulsen pro Minute. Hinzu kommt das Eigenleuchten der Szintillationsgefäße und der Szintillationsflüssigkeit. Am Multiplierausgang ist daher mit einer Rauschimpuisrate von größenordnungsmäßig 106 Impulsen pro Minute zu rechnen. Diese aus der Praxis stammenden Faktoren ergeben, wie auch rechnerisch dargelegt werden kann, am Ausgang der Koinzidenzstufe eine zufällige Impulsrate von etwa 300 Impulsen pro Minute. Diese Zahl ist für die Praxis vollkommen undiskutabel. With the low-energy beta emitters for which the invention is provided, but the multiplier output pulses are too small to such To control diode coincidence stage. Repeaters are therefore required. However, because of the high cut-off frequency, these are required as a result of the required short coincidence resolution time is necessary, a very considerable effort. With considerable effort that is justifiable in practice can be achieved by coincidence levels build up with a resolution of 10-8 seconds. Commercially available, for such Multipliers that can be used with low beta energies have a noise pulse density of 105 pulses per minute. In addition, there is the self-luminosity of the scintillation vessels and the scintillation fluid. The multiplier output is therefore at a noise impulse rate of the order of magnitude of 106 pulses per minute can be expected. These from practice originating factors result, as can also be shown arithmetically, at the output the coincidence stage a random pulse rate of about 300 pulses per minute. This number is completely out of the question in practice.

Um diese recht hohe Zahl der zufälligen Koinzidenzen weiter zu verringern, ist es bekannt, zusätzlich zur schnellstmöglichen Koinzidenzschaltung die Zahl der Rauschimpulse pro Multiplier dadurch zu verringern, daß man deren Kathoden von außen kühlt. Weiter ist es zur Reduzierung des Eigenleuchtens von Szintillatorgefäß und Szintillationsflüssigkeit bekannt, die Proben - vbr der Messung längere Zeit im Dunkeln zu lagern. Es ist offensichtlich, daß dies einmal einen erheblichen, bei einem elektrischen Meßgerät dieser Art nicht angemessenen Aufwand bedeutet. Zum anderen ^werden die Meßmöglichkeiten eingeschränkt, beispielsweise bei Szintillatoren auf Dioxanbasis (Erstarrungspunkt von Dioxan +100 C). In order to further reduce this rather high number of random coincidences, it is known, in addition to the fastest possible coincidence switching, the number of Reduce noise impulses per multiplier by removing their cathodes from the outside cools. Next it is to reduce self-luminosity from scintillator vial and scintillation fluid known to the samples - vbr the measurement longer time to store in the dark. It is obvious that this would be a considerable in the case of an electrical measuring device of this type, this does not mean a reasonable expense. On the other hand, the measuring possibilities are restricted, for example in the case of scintillators based on dioxane (freezing point of dioxane +100 C).

Außerdem steht die Dunkellagerung einer zügigen Auswertung einer Probenserte hindernd entgegen.In addition, the dark storage is a quick evaluation of a sample rate hindering against.

Hiervon ausgehend ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Meßgerät zur Messung niederenergetischer Betastrahler in flüssigen Szintillatoren anzugeben, welches den Nulleffekt weit stärker als beim Stand der Technik bei wesentlich geringerem Aufwand als beim Stand der Technik reduziert. Proceeding from this, it is the object of the present invention to provide a Measuring device for measuring low-energy beta emitters in liquid scintillators indicate which the background effect is much stronger than in the prior art at significantly less effort than in the prior art.

Das neue Gerät zum Messen der Aktivität niederenergetischer Betastrahler in einem flüssigen Szintillator, bei dem die zum Nachweis der Szintillationen dienenden Photomultiplier zur Unterdrückung von Rauschimpulsen in Koinzidenz geschaltet sind, ist erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß zur Verringerung des durch Rauschimpulse verursachten Nulleffektes auch bei Anwendung einer größeren Koinzidenz-Auflösungszeit, als sie bei Einrichtungen mit Zweifachkoinzidenz erforderlich ist, der Szintillatorprobe drei Photomultiplier zugeordnet und mit einer Dreifachkoinzidenzeinrichtung zusammengeschaltet sind. Durch das Gerät nach der Erfindung wird eine ganz erhebliche Reduktion des durch Rauschimpulse und Eigenleuchten von Szintillatorflüssigkeit und Szintillatorgefäß verursachten Nulleffekts bei vergleichsweise einfachem Aufbau der Zwischenverstärker erzielt. The new device for measuring the activity of low-energy beta emitters in a liquid scintillator, which is used to detect scintillations Photomultipliers are connected in coincidence to suppress noise pulses, is characterized according to the invention in that to reduce the noise impulses caused background effect even when using a larger coincidence resolution time, than is required in devices with double coincidence, the scintillator sample assigned three photomultiplier and interconnected with a triple coincidence device are. The device according to the invention is a very significant reduction in due to noise impulses and self-luminosity of the scintillator liquid and scintillator vessel caused background effect with a comparatively simple structure of the intermediate amplifiers achieved.

Bei einer Impulsdichte am Ausgang der Detektoren von wieder 106 Impulsen pro Minute und einer Koinzidenz-Auflösungszeit von nur 10-7 Sekunden erhält man ohne Kathodenkühlung und Dunkellagerung der Proben eine Zahl von zufälligen Koinzidenzen von unter 10, die also um den Faktor30 geringer ist gegenüber einer Zweifachkoinzidenz ohne Kühlung, wie oben angegeben. Dies bedeutet einen ganz erheblichen Vorteil gegenüber den bisher bekannten Ausführungen. With a pulse density at the output of the detectors of again 106 pulses per minute and a coincidence resolution time of only 10-7 seconds is obtained without cathode cooling and dark storage of the samples, a number of random coincidences of less than 10, which is lower by a factor of 30 compared to a double coincidence without cooling, as stated above. This means a very significant advantage over the previously known designs.

Das neue Meßgerät erlaubt nun in weiterer Ausgestaltung der Erfindung auf einfache Weise eine Bestimmung des Wirkungsgrades der Messung und der wahren Zerfallsrate in der zu untersuchenden Probe. The new measuring device now allows in a further embodiment of the invention in a simple way a determination of the efficiency of the measurement and the true Decay rate in the sample to be examined.

Hierzu ist die Koinzidenzeinrichtung so ausgebildet, daß sowohl die Dreifachkoinzidenzrate als auch die Zweifachkoinzidenzrate gleichzeitig oder nacheinander registriert werden können. For this purpose, the coincidence device is designed so that both the Triple coincidence rate as well as the double coincidence rate simultaneously or one after the other can be registered.

Zur Bestimmung der Meßempfindlichkeit und damit der wahren Aktivität der Probe ist gegenwärtig hauptsächlich ein Verfahren bekannt, welches darin besteht, daß der untersuchten Probe nach der Messung eine gleichartige Substanz bekannter Radioaktivität zugefügt wird. Nach nochmaliger Messung läßt sich dann aus der zusätzlichen Zählrate auf die Meßempfindlichkeit schließen und damit die ursprüngliche wahre Aktivität berechnen. To determine the measurement sensitivity and thus the true activity the sample is currently mainly known to a method which consists in that the examined sample after the measurement a substance of the same kind is known Radioactivity is added. After another measurement, the additional Counting rate on the measurement sensitivity and thus the original true Calculate activity.

Diese Methode liefert zwar brauchbare Ergebnisse. This method delivers useful results.

Sie erfordert aber nachteiligerweise in jedem Fall eine zusätzliche Präparation jeder Meßprobe und zusätzliche Messungen. Dieses Verfahren ist deshalb sehr umständlich, aufwendig sowie zeitraubend und daher auch teuer.However, it disadvantageously requires an additional one in each case Preparation of each measurement sample and additional measurements. This procedure is therefore very cumbersome, time-consuming and therefore expensive.

Das erfindungsgemäß ausgebildete Meßgerät erlaubt demgegenüber, die Meßempfindlichkeit während der eigentlichen Messung zu bestimmen. Aus den Meßraten in Dreifach- und Zweifachkoinzidenzschaltung kann die Meßempfindlichkeit und die wahre Aktivität berechnet werden. Die erfinderische Erkenntnis beruht dabei darauf, daß ein Szintillations impuls im flüssigen Leuchtstoff von einem Photovervielfacher nur mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit a o; L 1) registriert wird. Verwendet man mehrere gleichartige Vervielfacher, die den gleichen Leuchtstoff betrachten, schaltungsmäßig aber unabhängig sind, so ist die Wahrscheinlichkeit, daß zwei Vervielfacher die gleiche Szintillation registrieren a2, bei n Vervielfachern a (n = 1, 2, 3...). Registriert man nun gleichzeitig die Zählraten in n-fach- und in (n + 1)-fach-Koinzidenz, so erhält man Meßwerte, die proportional Ocn und cxn + t sind, nämlich m,=NoL" und m + 1 = Na +1. N bedeutet dabei die wahre Zerfallsrate. Durch Quotientenbildung mn+1 mn läßt sich a bestimmen, und die wahre Zerfallsrate N ergibt sich aus mn+i und a zu N mn+ an+l Diese Ableitung gilt exakt nur für Szintillationen gleicher Lichtstärke. Da die beim Betazerfall ausgestrahlten Betateilchen jedoch sehr unterschiedliche Energie haben, ist a von Szintillation zu Szintillation - auch bei einheitlichem radioaktivem Nuklid -verschieden. So muß zur Bestimmung der wahren Zerfallsrate N zusätzlich eine empirisch ermittelte Korrekturkurve Mn+1 f mn herangezogen werden. In contrast, the measuring device designed according to the invention allows the To determine the measurement sensitivity during the actual measurement. From the measuring rates in triple and double coincidence circuit, the measurement sensitivity and the true activity can be calculated. The inventive knowledge is based on that a scintillation pulse in the liquid phosphor from a photomultiplier only with a certain probability a o; L 1) is registered. Used you have several multipliers of the same type, which consider the same phosphor, but are circuit-wise independent, the probability is that two multipliers the same scintillation register a2, with n multipliers a (n = 1, 2, 3 ...). If one now simultaneously records the counting rates in n-fold and in (n + 1) -fold coincidence, in this way one obtains measured values which are proportional to Ocn and cxn + t, namely m, = NoL "and m + 1 = Na +1. N means the true rate of decay. By forming a quotient mn + 1 mn a can be determined, and the true decay rate N results from mn + i and a to N mn + an + 1 This derivation is only valid exactly for scintillations of the same type Light intensity. However, since the beta particles emitted during beta decay are very different Having energy is a from scintillation to scintillation - even with uniform radioactive nuclide -different. So must be used to determine the true rate of decay N an empirically determined correction curve Mn + 1 f mn can also be used.

Die besondere Ausführungsform des Gerätes, um in der vorstehend beschriebenen Weise arbeiten zu können, besteht in einem lichtdichten Gehäuse, in das durch eine Lichtschleuse automatisch oder manuell Probefläschchen mit flüssigem Szintillator eingeführt werden können. Die lichtelektrischen Elemente sind dabei so zusammengeschaltet, daß eine Zweifach- [allgemein n-fach]- und eine Dreifach-[allgemein (n + 1)-fach] -Koinzidenz entsteht. Es werden gleichzeitig oder nacheinander in Zweifach-und in Dreifachkoinzidenz die Impulsraten ermittelt. The particular embodiment of the device in order in that described above Way to work consists in a light-tight housing, in which by a Light lock automatic or manual sample vial with liquid scintillator can be introduced. The photoelectric elements are interconnected in such a way that that a double [generally n-fold] and a triple [generally (n + 1) -fold] -Coincidence arises. It will be done simultaneously or sequentially in duplicate and in Triple coincidence determines the count rates.

Eine automatische Rechenmaschine an sich bekannt ter Bauart übernimmt die Werte und führt die Berechnung der wahren Zerfallsrate durch.An automatic calculating machine known per se takes over the values and performs the calculation of the true rate of decay.

Claims (2)

Patentansprüche: 1. Gerät zum Messen der Aktivität niederenergetischer Betastrahler in einem flüssigen Szintillator, bei dem die zum Nachweis der Szintillationen dienenden Photomultiplier zur Unterdrückung von Rauschimpulsen in Koinzidenz geschaltet sind, dadurch gekennzeichnet, daß zur Veringerung des Nulleffektes auch bei Anwendung einer größeren Koinzidenz-Auflösungszeit, als sie bei Einrichtungen mit Zweifachkoinzidenz erforderlich ist, der Szintillatorprobe drei Photomultiplier zugeordnet und mit einer Dreifachkoinzidenzeinrichtung zusammengeschaltet sind. Claims: 1. Device for measuring the activity of low-energy Beta emitters in a liquid scintillator, which is used to detect scintillations used photomultiplier for the suppression of noise pulses switched in coincidence are, characterized in that to reduce the background effect even when used a greater coincidence resolution time than for devices with double coincidence necessary is assigned to the scintillator sample three photomultiplier and with a triple coincidence device are interconnected. 2. Gerät nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Koinzidenzeinrichtung so ausgebildet ist, daß zur Bestimmung des Wirkungsgrades der Messung und der wahren Zerfallsrate in der Probe sowohl die Dreifachkoinzidenzrate als auch die Zweifachkoinzidenzrate gleichzeitig oder nacheinander registriert werden können. 2. Apparatus according to claim 1, characterized in that the coincidence device is designed so that to determine the efficiency of the measurement and the true Decay rate in the sample is both the triple coincidence rate and the double coincidence rate can be registered at the same time or one after the other. In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschriften Nr. 2 590 867, 2 884 529; »International Journal of Applied Radiation and Isotopes«, Bd. 14, 1963, Nr. 2, S. 65 bis 70; »Nucleonics«, Bd. 21, 1963, Nr. 6, S. 90 bis 94, und Nr. 9, S. 50 bis 53; »l'Onde Electrique«, Bd. 39, Nr. 382, 1959, S.40 bis 45; E. Fünfer, H. Neuert, »Zählrohre und Szintillationszähler«, 1959, S. 307/308. References considered: U.S. Patents No. 2,590 867, 2,884,529; "International Journal of Applied Radiation and Isotopes", Vol. 14, 1963, No. 2, pp. 65 to 70; "Nucleonics", Vol. 21, 1963, No. 6, pp. 90-94, and No. 9, pp. 50 to 53; "L'Onde Electrique", Vol. 39, No. 382, 1959, pp. 40 to 45; E. Fünfer, H. Neuert, "Counting tubes and scintillation counters", 1959, pp. 307/308.