DE10352798A1 - Kraftstoffreformer für die Wasserstoffproduktion, insbesondere zum Betrieb einer Brennstoffzelle - Google Patents

Kraftstoffreformer für die Wasserstoffproduktion, insbesondere zum Betrieb einer Brennstoffzelle Download PDF

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft einen Kraftstoffreformer, insbesondere zum Betrieb einer Brennstoffzelle, für die Erzeugung von wasserstoffhaltigem Reformat aus dem Reformer (1) zugeführten Kraftstoff auf der Basis partieller Oxidation (POX) und/oder autothermer Reformierung, mit einem Katalysator für wenigstens eine katalytische Reaktion. Ihr liegt die Aufgabe zugrund, einen Kraftstoffreformer vorzuschlagen, durch den bei der Reformierung von Wasserstoff mittels partieller Oxidation und/oder autothermer Reformierung die lokalen Reaktionstemperaturen im Reformer besser beeinflussbar sind, der den Umsatz des Kohlenwasserstoffs erhöht, den verbleibenden Kohlenmonoxidanteil im Reformat senkt und gleichzeitig die Ausbeute an Wasserstoff erhöht. Gelöst wird diese dadurch, dass für die verteilte Zufuhr von Edukten, z. B. Luft und/oder Sauerstoff, in den Reformer (1) entlang des Strömungspfades (9) des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats ein Gaszuführelement (2) mit mehreren Auslässen (4, 5, 6) vorhanden ist.

Description

  • Die Erfindung betrifft einen Kraftstoffreformer nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
  • Stand der Technik:
  • Zur Zeit werden Brennstoffzellentechnologien basierend auf Wasserstoff für mobile und stationäre Anwendungen entwickelt. Die Niedertemperatur Polymer-Elektrolyt-Membran(PEM)Brennstoffzelle und die Hochtemperatur (Solid-Oxide)Brennstoffzelle sind dabei zwei mögliche Technologien, die das Prototypstadium erreicht haben.
  • Der für den Betrieb der Brennstoffzellen benötigte Wasserstoff wird durch die Reformierung der Reaktanten, Wasser und Luft oder gegebenenfalls auch reiner Sauerstoff sowie Brennstoff, wie z.B. flüssiger und/oder gasförmiger Kohlenwasserstoff mittels eines Kraftstoffreformers, insbesondere unter Verwendung eines katalytischen Reaktors erzeugt. Je nach dem, welches Reformationsverfahren angewendet wird, entstehen dabei sogenannte Heißbereiche (hotspots), in denen exotherme Reaktionen ablaufen, und Kaltbereiche (coldspots), in denen endotherme Reaktionen ablaufen.
  • Die Betriebstemperatur katalytischer Reaktoren liegt im allgmeinen bei Temperaturen über 1200°C aufgrund der stark exothermen Reaktion. Hierbei findet eine "totale Oxidation" (TOX) des eingesetzten Kraftstoffs (z.B. Isooktan C8H18) zu Wasser und CO2 statt, sofern ausreichende Sauerstoffmengen vorhanden sind. C8H18 + 12,5O2 = 8CO2 + 9H2O
  • Bei der Erzeugung von Wasserstoff aus Kraftstoffen unterscheidet man verschiedene Verfahren:
    • 1.) Wird die Sauerstoffmenge im Vergleich zur TOX reduziert spricht man von einer "partiellen Oxidation" (POX). Dazu werden Kohlenwasserstoff und Luft oder Sauerstoff zur Reaktion gebracht. Es wird dabei lediglich eine Teiloxidation des Brennstoffs herbeigeführt. C8H18 + 6O2 = 4CO2 + 4CO + 9H2 Dieses Reformierungsverfahren ist exotherm und es entstehen Temperaturen von etwa 900-1100°C. Der CO-Gehalt ist sehr hoch und liegt bei ca. 10-20%. Die Reaktionen im Reformer können bei diesem Prozess durch mehrere Parameter beeinflusst werden. Anzuführen sind in diesem Zusammenhang beispielsweise die Mengen- und Druckverhältnisse der Reaktinnen und die Wahl des Katalysators.
    • 2.) Ein weiteres Reformierungsverfahren ist die "Dampfreformierung" (STR, steam reformation). Dazu werden Kohlenwasserstoff und Wasser bzw. Dampf bei Temperaturen zwischen 600°C und 900°C zur Reaktion gebracht. Diese Temperatur wird dem Reformer von außen mittels eines Brenners extern aufgeprägt. Dadurch wird eine relativ homogene Temperaturverteilung im Reformer erreicht. C8H18 + 14H2O = 6CO2 + 2CO + 23H2 Die Dampfreformierung ist ein endothermer Prozess und es wird im Gegensatz zur partiellen Oxidation Energie für die Reformierung benötigt. Diese Energie muss i.a. von außen über Wärmeübertrager zugeführt werden. Der CO-Anteil bei diesem Reformierungsverfahren liegt bei etwa 1-5%. Die Wasserstoffausbeute ist gegenüber der partiellen Oxidation deutlich erhöht, da auch Wasserstoff aus dem zugeführten Dampf entzogen wird.
  • Die Kombination beider Verfahren wird als "autotherme Reformierung" bezeichnet. In einem solchen Reaktor finden beide Reaktionen, die partielle Oxidation und die Dampfreformierung statt.
  • Die exotherme Reaktion der partiellen Oxidation hat eine sehr hohe Reaktionsrate und findet deshalb sehr schnell, vor allem im Einlassbereich derartiger Reaktoren statt. Die Temperaturen in diesen "Heißbereichen" (Hot Spots) können bis zu 900°C betragen. Aufgrund begrenztem Wärmetransfer und geringen Reaktionsraten findet die Wärme benötigende Dampfreformierung eher im hinteren Bereiche derartiger Reaktoren statt und erzeugt sogenannte "Kaltbereiche" (Cold Spots). Zur Vermeidung zu starker Cold Spots kann zusätzlich Wärme von außen zugeführt werden. Als "autotherme Reformierung" wird im Folgenden der gesamte Bereich zwischen reiner "Dampfreformierung und partieller Oxidation" verstanden.
  • Am Auslass der Reaktoren die in diesem autothermen Bereich betrieben werden herrschen Temperaturen von ca. 500-700°C. Hierbei handelt es sich um die Gastemperatur des aus dem Reformer austretenden Reformats. Der niedrige Temperaturwert gilt insbesondere für den Fall, dass von außen keine zusätzliche Wärme zugeführt wird. Der CO-Gehalt bei der autothermen Reformierung beträgt ca. 5-10%.
  • Der Anteil an verbliebenem Kohlenmonoxid CO ist jedoch bei allen Reformierungsverfahren für derzeitige Niedertemperatur-Brennstoffzellen schädlich. Es müssen deshalb Gasreinigungsstufen für das Reformatgas nachgeschaltet werden, um auf einen akzeptablen CO-Anteil von beispielsweise 50ppm CO zu kommen, was i.a. mehrstufige Reinigungsverfahren erforderlich macht. Je höher die CO-Ausgangskonzentration, desto höher ist der Reinigungsaufwand.
  • Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung liegt nun darin, einen Kraftstoffreformer vorzuschlagen, durch den bei der Reformierung von Wasserstoff mittels partieller Oxidation und/oder autothermer Reformierung die lokalen Reaktionstemperaturen im Reformer besser beeinflussbar sind, der den Umsatz des Kohlenwasserstoffs erhöht, den verbleibenden Kohlenmonoxidanteil im Reformat senkt und gleichzeitig die Ausbeute an Wasserstoff erhöht.
  • Diese Aufgabe wird durch die technische Lehre des Anspruchs 1 gelöst.
  • Aus den Unteransprüchen gehen vorteilhafte Weiterbildungen und zusätzliche Merkmale der Erfindung hervor.
  • Erfindungsgemäß wird ein Kraftstoffreformer nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1 so weitergebildet, dass für die verteilte Zufuhr von Edukten, wie Luft und/oder Sauerstoff in den Reformer entlang eines Strömungspfades des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats ein Gaszuführelement mit mehreren Auslässen vorhanden ist.
  • Dadurch ergibt sich der erfindungsgemäße Vorteil, dass entlang des Strömungspfades des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats im Kraftstoffreformer mehrere, verteilt auftretende Reaktionsbereiche ausgebildet werden, bei denen lokal geringere Energiemengen in den entsprechenden Reaktionsbereichen durch die ablaufende Reformierung freigesetzt werden. Dadurch ergibt sich über den Strömungspfad hinweg eine gleichmäßigere Verteilung einzelner Reaktionen und der damit verbundenen Reaktionstemperaturen, so dass dadurch eine kontrolliertere Reformierung ermöglicht wird.
  • Die Erfindungsidee liegt nun darin, dass entgegen der zu erwartenden vollständigen Oxidation durch die Beimengung weiteren Sauerstoffs entlang des Strömungspfades des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats eine Erhöhung des Kraftstoffumsatzes und des Wasserstoffanteils und eine Verringerung des Kohlenmonoxidanteils erreicht wird. Dies ist unter anderem dank der gegenüber den bisher bekannten Verfahren verringerten Temperaturen in den sogenannten "hotspots" möglich.
  • Durch die verringerten Temperaturdifferenzen und auch niedrigeren Temperaturspitzen ergibt sich ein sehr positiver Reaktionsverlauf entlang des Strömungspfades des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats, so dass dadurch gegenüber den bisher bekannten Verfahren eine deutlich höhere Ausbeute an Wasserstoff und eine deutliche Reduzierung des im Reformat verbleibenden Kohlenmonoxids sowie eine Verringerung des HC-Durchbruchs auch bei niedrigeren Reformertemperaturen erreicht wird.
  • Je nach Aufbau der Brennstoffzelleneinheit kann dadurch sogar eine Gasnachreinigungsstufe beim Betrieb einer Brennstoffzelle eingespart werden.
  • In einer ersten Ausführungsform eines Kraftstoffreformers kann es dabei vorgesehen sein, dass ein quer zum Strömungspfad mehrfach wirksamer Auslass vorhanden ist. Dadurch wird eine gleichmäßigere Verteilung der Luftzufuhr bzw. der Sauerstoffzufuhr entlang des Strömungspfades im Reformer erreicht.
  • In einer demgegenüber verbesserten Ausführungsform kann es vorgesehen sein, dass der durch die Auslässe gebildete, offene Querschnitt des Gaszuführelements in Strömungsrichtung ansteigend ausgebildet ist. Dadurch kann z.B. dem Druckabfall entlang der zugeführten Luft bzw. dem zugeführten Sauerstoff Rechnung getragen werden.
  • In einer weiteren Ausführungsform ist es möglich, dass die einzelnen Auslässe entlang des Strömungspfades im Querschnitt zunehmen. Auch durch diese Maßnahme kann erreicht werden, dass dem Reaktionsprozess ein relativ gleichmäßiger Volumenstrom an Luft oder Sauerstoff entlang des ganzen Strömungspfades zugeführt werden kann. Dies kann auch durch das Merkmal erfolgen, dass die Anzahl der Auslässe entlang des Strömungspfades zunimmt.
  • In einer weiteren Ausführungsform ist es vorgesehen, dass das Gaszuführelement in einen Strömungspfad mündet, in dem sich das Katalysatormaterial befindet. Dies kann so realisiert sein, dass das Gaszuführelement durch eine Trennwand mit Öffnungen von dem Strömungspfad des Kraftstoffs bzw. Reformats getrennt ist. Dadurch ergibt sich die Möglichkeit, dass für die Reformation eine optimale Luft- bzw. Sauerstoffverteilung über die Katalysatorfläche erreicht werden kann. Dadurch ist wiederum eine gleichmäßigere, entlang des Strömungspfades nacheinander ablaufende Reaktion möglich, die eine deutliche Verbesserung der Wasserstoffausbeute und eine deutliche Reduzierung des Kohlenmonoxidanteils im Reformatgas bewirkt.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform ist es vorgesehen, dass das Gaszuführelement innerhalb des Strömungspfades ausgebildet ist. Dadurch kann beispielsweise mittels einer rohrförmigen Vorrichtung Luft bzw. Sauerstoff gleichmäßig entlang des Strömungspfades dem Reformierungsprozess zugeführt werden.
  • Eine demgegenüber abgewandelte Ausführungsform kann beispielsweise vorsehen, dass das Gaszuführelement außerhalb des Strömungspfades ausgebildet ist. Auch dadurch ist es möglich, Luft bzw. Sauerstoff entlang des Strömungspfades gleichmäßig dem Reformierungsprozess zuzuführen. Hierbei kann beispielsweise wiederum eine rohrförmige Vorrichtung vorgesehen sein, welche von außen nach innen Luft bzw. Sauerstoff dem Prozess zuführt.
  • In einer weiteren gegenüber den beiden vorangehenden Beispielen abgewandelten Ausführungsform kann es vorgesehen sein, dass das Gaszuführelement und der Strömungspfad nebeneinander angeordnet sind, so dass Luft bzw. Sauerstoff wiederum auf vorteilhafte Weise entlang des Strömungspfades entsprechend dosiert dem Prozess zugeführt werden kann.
  • In einer weiteren Ausführungsform können an oder bei den Auslässen oder am Einlass des Gaszuführelementes zum Dosieren der Luft oder des Sauerstoffs steuerbare Dosierkomponenten vorgesehen sein. Die Ansteuerung dieser Dosierkomponenten kann beispielsweise elektrisch erfolgen, es ist aber auch jede andere Ansteuerung denkbar, wie z.B. eine Stößel- oder Hydrauliksteuerung.
  • In einer Ausführungsform ist es z.B. denkbar, dass die Dosierkomponenten als Magnetventile ausgebildet sind. Beispielsweise in der Form von Lochblenden, in denen "Nadeln" den wirksamen Querschnitt der Bohrung beeinflussen. Die Nadeln können mittels Magnetfeld axial verschoben werden, gegebenenfalls unter zusätzlicher Beeinflussung durch eine Federkraft und/oder die Fließkraft des dosierten Mediums.
  • Dabei ist es denkbar, dass die Dosierkomponente entweder im Inneren des Gaszuführelementes oder auch Außen an ihm oder einer anderen Komponente angeordnet sind, wobei sie aber auf die Auslässe wirken. Die Einwirkung auf die jeweilige Dosiermenge kann auch am Einlass des Gaszuführelementes erfolgen, wenn für die einzelnen Auslässe jeweils eine eigene Verbindung, z.B. ein Kanal oder eine Bohrung, vom Einlass bis zum Auslass des Gaszuführelementes besteht.
  • Das Gaszuführelement kann dazu als einstückiges oder auch als mehrstückiges Element ausgebildet sein. Im einstückigen Fall beispielsweise als ein zylinderförmiges Element mit entsprechend angeordneten Bohrungen. Als mehrstückiges Element beispielsweise in der Form mehrerer einzelner entsprechend ausgebildeter und angeordneter Rohre bzw. Röhrchen, deren Auslassenden den Positionen der Auslässe des einstückigen Elementes entsprechen. Diese Ausführungen sind beispielhaft, es sind durchaus weitere Ausführungsformen mit entsprechender Wirkung im Rahmen der Erfindung denkbar.
  • In einer gegenüber den bisherigen Ausführungsformen weiter entwickelten Ausführungsform kann es vorgesehen sein, dass das Gaszuführelement an einem Ende mit einem Abschluss verschlossen ist. Dadurch kann beispielsweise am Ende des Gaszuführelements ein entsprechender Gaswiderstand aufgebaut werden, so dass eine weitere Verbesserung der Luft- bzw. Sauerstoffverteilung bei der Zufuhr in den Strömungspfad möglich ist.
  • In einer besonderen Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer zur Verarbeitung von Kohlenwasserstoffen mit geraden oder verzweigten Ketten von 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise 1 bis 10 Kohlenstoffatomen als Kraftstoff geeignet ist. In einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer zur Verarbeitung von Kohlenwasserstoffen mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise 1 bis 10 Kohlenstoffatomen aus der Klassifizierung der Paraffinen, Olefinen, Naphthenen und Aromaten (PONA) geeignet ist.
  • In einer weiteren Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer zur Verarbeitung von Kraftstoffen geeignet ist, der aus Kohlenwasserstoffen Methan, Ethan, Propan, Butan, Pentan, Hexan, Heptan, Oktan und Isomeren, Erdgas, Naphtha, verflüssigten Raffineriegasen (liquid petroleum gas (LPG)), Isomerat, Platformat und anderen Raffineriezwischenprodukten vorzugsweise mit Research Oktan Nummern (RON = 80 bis 100) zusammengesetzt ist.
  • In einer nächsten Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer zur Verarbeitung von Sauerstoff enthaltendem Gas in der Form von Luft oder mit sauerstoffangereicherter Luft mit einem Sauerstoffgehalt größer als 20 vol% und kleiner als 80 vol% oder reinem Sauerstoff geeignet ist.
  • In einer nächsten Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer zur Verarbeitung eines Gemisches im Verhältnis von Dampf zu Kohlenstoff zwischen 1,0 und 10,0, vorzugsweise zwischen 1,0 und 4,0 geeignet ist.
  • In einer wiederum weiteren Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer zur Verarbeitung eines Gemisches im Verhältnis von Sauerstoff in den Edukten zum Sauerstoffbedarf für Totaloxidation des Kohlenwasserstoffs zwischen 0,1 und 0,5, vorzugsweise zwischen 0,1 und 0,3 geeignet ist.
  • In einer nächsten Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer für den Betrieb bei Temperaturen zwischen 300 °C und 700 °C, vorzugsweise zwischen 450 °C und 600 °C geeignet ist.
  • In einer wiederum nächsten Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer für den Betrieb bei Drücken zwischen 1 und 20 bar, vorzugsweise zwischen 1,5 und 10 bar geeignet ist.
  • In einer nächsten Ausführungsform ist es vorgesehen, dass der Reformer für den Betrieb mit einer Raumgeschwindigkeit (GHSV) zwischen 20.000 und 200.000 1/Stunde geeignet ist.
  • Die Erfindung offenbart zusätzlich ein Verfahren zum Betrieb eines Kraftstoffreformers zur katalytischen Herstellung von Wasserstoff, insbesondere zum Betrieb einer Brennstoffzelle, für die Erzeugung von wasserstoffhaltigem Reformat aus einem dem Reformer zugeführten Kraftstoff oder Kohlenwasserstoffgemisch auf der Basis partieller Oxidation (POX) und/oder autothermer Reformierung, mit einem Katalysator für wenigstens eine katalytische Reaktion, wobei durch die in der Beschreibung offenbarten Merkmale vorteilhafte Verfahrensschritte erzielt werden können.
  • Das Verfahren ergänzt somit den Kraftstoffreformer, so dass die durch die einzelnen Ausführungsformen des Kraftstoffreformers hervorgehenden Vorteile auch für das Verfahren gelten.
  • Das Wesentliche der Erfindung liegt also darin, dass erkannt wurde, dass durch wiederholte, dosierte Zufuhr von Reaktanden, z.B. Luft bzw. Sauerstoff in den Strömungspfad des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats zum einen eine gleichmäßigere Temperaturverteilung über den gesamten Prozess der Wasserstoffreformierung möglich wird, und dass zum anderen verblüffenderweise keine Oxidation des Wasserstoffs zu Wasser erreicht wird, sondern eine massive Verbesserung der Wasserstoffausbeute, eine Verbesserung des Umsatzes des Kraftstoffs und gleichzeitig auch noch eine Reduzierung des Kohlenmonoxidanteils im erzeugten Reformatgas. Wider Erwarten ist dieser Effekt deshalb, da nach den bisherigen Erfahrungen eine weitere Zufuhr von Luft bzw. Sauerstoff in wasserstoffenthaltendes Reformatgas bei Temperaturen von ca. 600 °C eine vollständige Oxidation des Brennstoffs zu Wasser bewirken würde.
  • Bei der Kombination sowohl exothermer als auch endothermer Reformerprozesse bewirkt die erfindungsgemäß verteilte Zufuhr von Luft bzw. Sauerstoff entlang des Strömungspfades des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats ebenfalls die bereits beschriebenen Vorteile. Dadurch werden sowohl den bisher bekannten Nachteilen im exothermen Prozessablauf als auch den bisher bekannten Nachteilen bei endothermen Prozessabläufen erfolgreich entgegengewirkt.
  • Insbesondere wird in der vorliegenden Erfindung der Vorteil gesehen, dass dadurch die bei großen Reformern automatisch einhergehenden Änderungen der Reaktionsbedingungen durch die Aufteilung einzelner, großer Reaktionsbereiche in viele kleine Reaktionsbereiche deutlich besser in den Griff zu bekommen sind.
  • Durch die Aufteilung der Luft entlang der Strömungsrichtung kann die gewünschte Reaktortemperatur besser eingeregelt werden. Die Temperatur entlang der Achse wird homogener, ohne dass ein vermehrter lokaler Temperatureintrag bzw. -austrag von/nach außen erfolgen muss.
  • Bezüglich der Katalysatoren wird angeführt, dass diese in den bisher bekannten Formen angewendet werden können. Das heißt, es können sowohl Pulverkatalysatoren verwendet werden, die in einem fixierten Bett angeordnet sind, als auch monolithische Katalysatoren mit Metall- oder Keramikgrundkörper.
  • Die Zufuhr der Luft bzw. des Sauerstoffs durch entlang des Strömungspfads verteilt angeordnete Öffnungen und die damit verbundene bessere Kontrolle der Reaktionstemperatur bei der Reformierung des Brennstoffs hat zusätzlich den Vorteil, dass die verwendeten Katalysatormaterialien eine deutlich höhere Lebensdauer erfahren. Dies ergibt sich beispielsweise daraus, dass Katalysatoren bei hohen Temperaturen zum Versintern neigen. Dadurch reduziert sich jedoch die wirksame Oberfläche des Katalysators, wodurch er nach einem bestimmten Verschleißvorgang nicht mehr wirksam für die Reformierung des Kraftstoffs eingesetzt werden kann.
  • Durch die erfindungsgemäße Luft- bzw. Sauerstoffführung und die damit erreichte Kontrolle über die Reaktionstemperatur wird dieser Nachteil vermieden, so dass die Katalysatoren entsprechend in ihrem Betriebsmodus betrieben werden können und keinen Schaden durch überhöhte Reaktionstemperaturen erfahren.
  • Als idealer Aufbau erwies sich bei Versuchen eine poröse Katalysatorkonfiguration, wodurch sich eine möglichst gleichmäßige Verteilung der Luft bzw. des Sauerstoffs entlang des Strömungspfades ergibt.
  • Bei verschiedenen, dazu durchgeführten Versuchsreihen wurde eine rohrförmige Vorrichtung für die entlang des Strömungspfades verteilte Zufuhr der Luft bzw. des Sauerstoffs verwendet, welche beispielsweise einen Bohrungsdurchmesser von 2 mm entlang ihrer Längsachse aufwies. Diese rohrförmige Vorrichtung war am Ende verschlossen und wies entlang ihrer Längsachse an drei voneinander beabstandeten Stellen jeweils vier radial symmetrisch angeordnete Bohrungen auf.
  • Die erste Gruppe von vier Bohrungen wies dabei beispielsweise einen Durchmesser von 0,15 mm auf. Die zweite Gruppe wies beispielsweise einen Durchmesser von 0,2 mm auf, und die dritte Gruppe beispielsweise einen Durchmesser von 0,25 mm. Die Länge der rohrförmigen Vorrichtung betrug etwa 350 mm.
  • Die axiale Position der letzten vier radial symmetrisch angeordneten Querbohrungen lag etwa 80 mm vor dem geschlossenen Ende der rohrförmigen Vorrichtung. Die Position der vier davor angeordneten Bohrungen war etwa 100 mm davon beabstandet. Und die erste Gruppe von vier Bohrungen war wiederum etwa 150 mm axial davor angeordnet. Der Druckbereich für die zugeführte Luft bzw. den zugeführten Sauerstoff lag bei ≤ 10 bar. Der Temperaturbereich im Reaktor lag zwischen etwa 550 und 600° Celsius.
  • Über mehrere Versuchsreihen hinweg wurde eine Verbesserung des Ertrags an Wasserstoff, abhängig von den eingestellten Parametern, gegenüber bisher bekannten Verfahren zwischen 25 % und 65 % erreicht. Dieser überraschende Effekt wird auf die verteilte Zufuhr von Luft bzw. Sauerstoff entlang des Strömungspfades des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats zurückgeführt. Dadurch wird der Brennstoff bzw. das daraus entstehende Reformatgas entlang des Strömungspfades immer wieder mit Sauerstoff in einer ganz bestimmt dosierten Menge vermischt, wodurch sich die im Grunde nicht zu erwartende massive Verbesserung des Wasserstoffertrags und damit einhergehend auch eine Erhöhung des Kraftstoffumsatzes zwischen 11 % und 24 % ergeben.
  • Zur Verdeutlichung des Sachverhalts wird an dieser Stelle das Ergebnis einer Versuchsreihe mit den dokumentierten Versuchsbedingungen angeführt.
  • Ein katalytisches Festbett-Reaktorsystem zur Reformierung eines Raffinerie-Benzingemisches (Research Octane No. (RON) 95, <1ppm Schwefel) mit axialem, gestuften, Reaktantenzuführsystem wurde wie folgt betrieben.
  • In einem geheizten Laborreaktor mit 10 mm Durchmesser, 4 g Katalysator mit 0,5 mm bis 1,0 mm Partikelgröße und bei einem Druck von 5 bar absolut, wurde der Katalysator in Stickstoff bei 300 °C entgast und in Wasserstoff bei 550 °C reduziert. Das Benzingemisch wurde zusammen mit Luft und Wasser mit verschiedenen Durchsätzen über den Katalysator bei Temperaturen zwischen 550 °C bis 600 °C geleitet. Die autotherme Reaktionsgleichung ist von Ahmed et al. (Quelle: S.Ahmed, A.Krumpelt, Int. J. Hydrogen Energy, 26, (2001), 291-301) angegeben (Gl. 1). C7H12 ist die Summenformel für ein Benzingemisch. C7H12 + 10 H2O + 2 O2 + 8 N2 = 7 CO2 + 16 H2 + 8 H2 (1)
  • Die Axialtemperaturprofile des Reaktors wurden kontrolliert. Produktanalysen wurden mit GC-TCD-FID (Gas Chromatographie-Thermo Conductivity Detector-Flame Ionisations Detector) Methoden durchgeführt um die Massenbilanzen (C,H,O) zu berechnen.
  • Figure 00140001
  • Figure 00150001
    • WHSV:
    Weight Hourly Space Velocity, Masse Brennstoff / Zeit / Masse Katalysator
    GHSV:
    Gas Hourly Space Velocity, Gasvolumen der Edukte / Zeit / Reaktorvolumen
    Lambda:
    molares Verhältnis von O2 und H2O im Verhältnis zu Gl. (1) oben
    Hot/Coldspot:
    Maximale (Minimale) Temperaturen im Reaktor im Verhältnis zu Temp. Heizeinheit
    Umsatz:
    Umgesetzter Brennstoff / Einfliessender Brennstoff über bestimmte Zeit
    STY:
    Space Time Yield, Wasserstoffproduktionsrate in Liter H2 / Stunde / Liter Reaktorvolumen.
  • Für die gleiche Verweilzeit (GHSV konstant), zeigen die Resultate (Versuch Nr. 1,2) eine deutlich höhere Wasserstoffproduktion (STY= 11570 oder +65 %) wenn Zusatzluft über das innere Rohr im Reaktor verteilt wird. In allen Fällen ist die Wasserstoffproduktion (25-65 %) ebenso wie die Konzentration von H2 im trockenen Reformatgas (8-31 %) erhöht. Auch die Temperaturhomogenität ist verbessert (Versuch Nr. 3, 4) weil der Coldspot (–14 °C) mit Zusatzluft eliminiert ist.
  • Auch in der chemischen und petrochemischen Industrie gibt es eine Vielzahl von Reaktionen, bei denen ausgeprägte Hot oder Cold Spots zu einer Deaktivierung bzw. zum Verlust an Selektivität bzgl. eines gewünschten Reaktionsproduktes führen. In keiner dieser Reaktionen ist eine komplette Oxidation angestrebt, die bei zu hoher lokaler Temperatur (Hot Spot) auftreten könnte, sondern nur eine teilweise Oxidation der Edukte (E. Newson, T.B. Truong, Int. Journal of Hydrogen Energy Vol. 28 (2003) 1379-1386).
    •
  • Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird in der Zeichnung dargestellt und anhand der Figuren näher erläutert.
  • Es zeigen:
  • 1 einen Längsschnitt durch einen Reformer und
  • 2 eine Querschnittsansicht entlang des Schnittes I-I in der 1.
  • Die 1 zeigt einen Reformer 1 mit einem Gaszuführelement 2, welches für die Zufuhr von Luft und/oder Sauerstoff in den Strömungspfad 9 des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats vorgesehen ist. Die Luft 12 strömt dabei eingangsseitig in den Gasraum 10 des Gaszuführelements 2 und verteilt sich über die Auslässe 4, 5, 6 und dringt in den zwischen dem Gaszuführelement 2 und dem Außenrohr 8 angeordneten Katalysator 7, der sich innerhalb des Strömungspfades 9 befindet. Im Strömungspfad 9 vermischt sich die Luft bzw. der Sauerstoff mit den weiteren zugeführten Reaktanten 11. Dabei entsteht bei entsprechender Reaktionstemperatur der reformierte Wasserstoff zusammen mit dem ebenfalls dabei anfallenden Kohlenmonoxid sowie weiteren Reaktionsgasen. Am Ausgang des Reformers 1 verlässt das Reformatgas 14 diesen.
  • Im gezeigten Beispiel ist der Reformer durch ein Außenrohr 8 begrenzt, welches den Strömungspfad 9 radial nach außen abschließt. Zusätzlich kann um das Außenrohr 8 zu einer kontrollierten Temperatureinstellung entlang der Achse eine benötigte zylindrische Heizeinheit oder ein Wärmeübertrager 13 vorgesehen sein. Unter Umständen kann diese Heizeinheit 13 nur Teilbereiche des Außenrohrs umschließen.
  • Durch die entlang der Längsachse des Gaszuführelements 2 verteilt zugeführte Luft 12 bzw. den verteilt zugeführten Sauerstoff kann entlang des Strömungspfades 9 der Reformierungsvorgang für den Brennstoff immer wieder neu angestoßen werden. Dies geschieht erfindungsgemäß in einem kontrollierten Reaktionstemperaturbereich, so dass dadurch eine deutlich verbesserte Wasserstoffgewinnung mit einer deutlich reduzierten Kohlenmonoxidverunreinigung erreicht wird.
  • Die 2 zeigt nun einen Querschnitt entlang des Schnittes I-I in der 1, bei der der Reformer 1 durch den Wärmeübertrager 13 und das Außenrohr 8 radial kreisförmig nach außen hin begrenzt ist. Innerhalb des Außenrohres 8 ist der Strömungspfad 9 dargestellt. Innerhalb dieses Strömungspfades 9 ist wiederum ein Katalysator 7 dargestellt, innerhalb welchem wiederum das Gaszuführelement 2 mit dem axial längs verlaufenden Gasraum 10 und den davon radial abgehenden Öffnungen 4 zu sehen ist.
  • Diese Ausführungsform ist lediglich beispielhaft dargestellt. Es ist selbstverständlich auch möglich, dass das Gaszuführelement außerhalb des Strömungspfades 9 angeordnet sein könnte. Ebenfalls könnte in einer weiteren Ausführungsform eine nebeneinander verlaufende Ausführungsform von Strömungskanal und Gaszuführelement vorgesehen sein.
  • Die gegebenen Beispiele sind lediglich erläuternd angegeben und nicht in begrenzendem Sinne. So ist es durchaus möglich, noch weitere Ausführungsformen darzustellen, die jedoch sinngemäß immer noch in den Umfang der vorliegenden Erfindung fallen.

Claims (21)

  1. Kraftstoffreformer, insbesondere zum Betrieb einer Brennstoffzelle, für die Erzeugung von wasserstoffhaltigem Reformat aus einem dem Reformer (1) zugeführten Kraftstoff oder Kohlenwasserstoffgemisch, auf der Basis partieller Oxidation (POX) und/oder autothermer Reformierung, mit einem Katalysator für wenigstens eine katalytische Reaktion, dadurch gekennzeichnet, dass für die verteilte Zufuhr von Edukten, wie Luft und/oder Sauerstoff in den Reformer (1) entlang eines Strömungspfades (9) des Kraftstoffs bzw. des daraus gewonnenen Reformats ein Gaszuführelement (2) mit mehreren Auslässen (4, 5, 6) vorhanden ist.
  2. Kraftstoffreformer nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein quer zum Strömungspfad (9) mehrfach wirksamer Auslass (4, 5, 6) vorhanden ist.
  3. Kraftstoffreformer nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der durch die Auslässe (4, 5, 6) gebildete, offene Querschnitt des Gaszuführelements (2) in Strömungsrichtung ansteigend ausgebildet ist.
  4. Kraftstoffreformer nach Anspruch 1, 2 oder 3 dadurch gekennzeichnet, dass die einzelnen Auslässe (4, 5, 6) entlang des Strömungspfades (9) im Querschnitt zunehmen.
  5. Kraftstoffreformer nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Anzahl der Auslässe (4, 5, 6) entlang des Strömungspfades (9) zunimmt.
  6. Kraftstoffreformer nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Gaszuführelement (2) in einen Strömungspfad (9) mündet, in dem sich das Katalysatormaterial befindet.
  7. Kraftstoffreformer nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Gaszuführelement (2) innerhalb des Strömungspfades (9) ausgebildet ist.
  8. Kraftstoffreformer nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Gaszuführelement (2) außerhalb des Strömungspfades (9) ausgebildet ist.
  9. Kraftstoffreformer nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Gaszuführelement (2) und der Strömungspfad (9) nebeneinander angeordnet sind.
  10. Kraftstoffreformer nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass an den Auslässen (4, 5, 6) oder dem Einlass des Gaszuführelementes (2), steuerbare Dosierkomponenten vorgesehen sind.
  11. Kraftstoffreformer nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass das Gaszuführelement (2) an einem Ende mit einem Abschluss (3) verschlossen ist.
  12. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) zur Verarbeitung von Kohlenwasserstoffen mit geraden oder verzweigten Ketten von 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise 1 bis 10 Kohlenstoffatomen als Kraftstoff geeignet ist.
  13. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) zur Verarbeitung von Kohlenwasserstoffen mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise 1 bis 10 Kohlenstoffatomen aus der Klassifizierung der Paraffinen, Olefinen, Naphthenen und Aromaten (PONA) geeignet ist.
  14. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) zur Verarbeitung von Kraftstoff geeignet ist, der aus den Kohlenwasserstoffen Methan, Ethan, Propan, Butan, Pentan, Hexan, Heptan, Oktan und Isomeren, Erdgas, Naphtha, verflüssigten Raffineriegasen (liquid petroleum gas (LPG)), Isomerat, Platformat und anderen Raffineriezwischenprodukten vorzugsweise mit Research Octane Nummern (RON= 80 bis 100) zusammengesetzt ist.
  15. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) zur Verarbeitung von Sauerstoff enthaltendem Gas in der Form von Luft oder mit Sauerstoff angereicherter Luft mit einem Sauerstoffgehalt grösser als 20 vol% und kleiner als 80 vol% oder reinem Sauerstoff geeignet ist.
  16. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) zur Verarbeitung eines Gemisches im Verhältnis von Dampf zu Kohlenstoff zwischen 1,0 und 10,0 vorzugsweise zwischen 1,0 und 4,0 geeignet ist.
  17. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) zur Verarbeitung eines Gemisches im Verhältnis von Sauerstoff in den Edukten zum Sauerstoffbedarf für Totaloxidation des Kohlenwasserstoffs zwischen 0,1 und 0,5, vorzugsweise zwischen 0,1 und 0,3 geeignet ist.
  18. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) für den Betrieb bei Temperaturen zwischen 300 °C und 700 °C, vorzugsweise zwischen 450 °C bis 600 °C geeignet ist.
  19. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) für den Betrieb bei Drücken zwischen 1 und 20 bar, vorzugsweise zwischen 1,5 und 10 bar geeignet ist.
  20. Kraftstoffreformer nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (1) für den Betrieb mit einer Raumgeschwindigkeit (GHSV) zwischen 20.000 und 200.000 1/Stunde geeignet ist.
  21. Verfahren zum Betrieb eines Kraftstoffreformers zur katalytischen Herstellung von Wasserstoff, insbesondere zum Betrieb einer Brennstoffzelle, für die Erzeugung von wasserstoffhaltigem Reformat aus einem dem Reformer (1) zugeführten Kraftstoff oder Kohlenwasserstoffgemisch, auf der Basis partieller Oxidation (POX) und/oder autothermer Reformierung, mit einem Katalysator für wenigstens eine katalytische Reaktion nach einem der Ansprüche 1 bis 20.
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