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Die Erfindung betrifft ein Brennstoffzellensystem
mit mindestens einer Brennstoffzelle und einem katalytischen Brenner.
Die Erfindung betrifft weiter ein Verfahren zum Betreiben eines
solchen Brennstoffzellensystems.
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Brennstoffzellen sind elektrochemische
Batterien, die chemische in elektrische Energie umwandeln und einen
Anodenraum und einen Kathodenraum besitzen. Im einfachsten Fall
wird Wasserstoff in ihren Anodenraum und ein Sauerstoff enthaltendes Gas,
bevorzugt Umgebungsluft, in ihren Kathodenraum zugeführt. Der
Wasserstoff wird an der Anode oxidiert, während der Sauerstoff an der
Kathode reduziert wird. Die beiden Räume sind durch eine protonenleitende
Membran getrennt, durch die Protonen aus dem Anodenraum in den Kathodenraum
gelangen, wo sie mit Sauerstoff-Ionen zu Wasser reagieren. Bei dieser
elektrochemischen Reaktion entsteht zwischen den beiden Elektroden
eine Spannung. Da eine einzelne Brennstoffzelle in der Regel nur
eine Spannung von etwa einem Volt erzeugt, werden daher für sehr viele
technische Anwendungen mehrere Einzelzellen in Reihe zu einem Brennstoffzellen-Stapel
(BZ-Stapel) zusammengeschaltet,
wodurch sich die Spannung der einzelnen Zellen addiert. Für eine Anwendung
in einem Fahrzeug, insbesondere einem Kraftfahrzeug, sind die Brennstoffzellen
Teil eines Brennstoffzellensystems, das beispielsweise Verdichter,
Reformer, katalytische Brenner, Wärmetauscher und andere Peripheriekomponenten
beinhalten kann. Dieses Brennstoffzellensystem muss fahrzeugspezifische
Anforderungen erfüllen,
beispielsweise im Hinblick auf das Kaltstartverhalten, und in den
vorgesehen oder möglichen
Betriebsweisen des Fahrzeugs, beispielsweise im Frostbetrieb, sicher funktionieren.
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Da im Inneren der Brennstoffzellen
durch die Reaktion von Sauerstoff und Wasserstoff Wasser entsteht
und auch ein Teil der andere Peripheriekomponenten des Brennstoffzellensystems
von wasserhaltigem Gas durchströmt
wird, müssen
Maßnahmen vorgesehen
werden, um ein Einfrieren dieses Wassers im Frostbetrieb des Fahrzeugs
und Ansammlungen von Wasser innerhalb des Systems zu verhindern.
Ein Einfrieren des Wassers würde
einen erneuten Start des Fahrzeugs verhindern und könnte darüber hinaus
im Inneren von sensiblen Komponenten, wie dem Flussfeld einer an
die Membran angrenzenden Bipolarplatte, zu irreversiblen Schäden führen.
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Aus der
DE 198 02 490 C2 , der
DE 101 07 596 A1 ,
der
DE 100 35 756
A1 und der WO 01/52339 A1 sind bereits einige Maßnahmen
bekannt, um das Einfrieren von Wasser in Komponenten von Brennstoffzellensystemen
zu verhindern, u.a. die Verwendung eines Paraffins als Kühlmittel
in einem frostgeschützten
Kühlkreislauf,
die Verwendung einer Heizeinrichtung oder eines Wärmespeichers
zur Beheizung frostgefährdeter
Komponenten, sowie bei einer Direkt-Methanol-Brennstoffzelle die
dosierte Zufuhr eines Brennmittels in den Anodenraum.
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Eine weitere bekannte Maßnahme besteht darin,
einem Einfrieren von Restwasser in Komponenten von Brennstoffzellensystemen
durch "Freispülen" der Komponenten
während
der Abschaltphase vorzubeugen. Auf der von Luft durchströmten Kathodengasseite
der Brennstoffzelle kann dies verhältnismäßig einfach mit Hilfe eines
Verdichters erfolgen, der Umgebungsluft durch den Kathodenraum bzw. vor-
oder nachgeschaltete Komponenten bläst. Auf der von wasserstoffhaltigem
Gas durchströmten
Anodengasseite kann jedoch nicht ohne weiteres mit Luft gespült werden,
da insbesondere zu Beginn der Spülphase
aus dem restlichen Wasserstoff und der zugeführten Luft ein explosionsfähiges Knallgasgemisch
entstehen kann, das sich besonders bei höheren Temperaturen und dem
Vorhandensein eines Katalysators entzünden und die gespülten Komponenten
zerstören
kann. Im Labor werden der Anodenraum und/oder andere, beim Betrieb
des Systems von wasserstoffhaltigem Gas durchströmte Komponenten deshalb gewöhnlich mit
Stickstoff gespült, was
jedoch in einem Fahrzeug äußerst unpraktikabel wäre, da dies
das Mitführen
eines Stickstoffbehälters erforderlich
machen würde.
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Ausgehend hiervon liegt der Erfindung
die Aufgabe zugrunde, bei einem Brennstoffzellensystem und einem
Verfahren der eingangs genannten Art beim Abschalten des Systems
als Frostschutzmaßnahme
Wasser aus dem Anodenraum der Brennstoffzelle und/oder anderen beim
Betrieb des Systems von wasserstoffhaltigem Gas durchströmten Komponenten
des Systems zu entfernen, ohne dass wesentliche zusätzliche
Mittel erforderlich sind und/oder die Gefahr einer Entstehung von
brennbaren Gasgemischen besteht.
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Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch
gelöst,
dass der Anodenraum der Brennstoffzelle und/oder diese anderen,
beim Betrieb des Systems von wasserstoffhaltigem Gas durchströmten Komponenten
der Brennstoffzelle bei einer Abschaltung des Systems mit Abgas
aus dem katalytischen Brenner gespült werden, um darin enthaltenes
Wasser und darin enthaltenen Wasserstoff zu verdrängen. Dieses
Abgas besteht hauptsächlich
aus Stickstoff und Kohlendioxid und enthält etwas Wasserdampf, ist jedoch
im wesentlichen frei von Sauerstoff.
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Während
durch die Verdrängung
von Wasser frostbedingte Schäden
an empfindlichen Komponenten verhindert werden können, wird durch die Verdrängung von
Wasserstoff in den Komponenten ein Gaspolster aus nicht-reaktiven
Gasen gebildet, so dass die Komponenten anschließend bei Bedarf mit Umgebungsluft
gespült
werden können,
ohne dass die Gefahr einer Bildung eines explosionsfähigen Knallgasgemischs
besteht. Eine derartige nachfolgende Spülung mit Umgebungsluft kann
gegebenenfalls erforderlich sein, um auch die im Abgas des katalytischen
Brenners enthaltene Feuchtigkeit aus den Komponenten zu entfernen.
Die Verdrängung
des Wasserstoffs aus den Komponenten und insbesondere aus dem Anodenraum
bietet darüber
hinaus den Vorteil, dass dort beim Abschalten des Brennstoffzellensystems
kein Restwasserstoff in den Verteilerkanälen und im Kontakt mit dem
Katalysator zurückbleibt.
Wie entsprechende Untersuchungen gezeigt haben, kann zurückbleibender
Wasserstoff nämlich zu
einer Beschleunigung des Alterungsprozesses der Brennstoffzellen
führen.
Außerdem
können
bei Vorhandensein von Restwasserstoff im System Verlustströme auftreten,
da weiterhin eine Spannung zwischen der Anode und der Kathode anliegt.
Diese Spannung stellt darüber
hinaus auch ein Sicherheitsrisiko dar, weshalb von einigen Brennstoffzellenherstellern
vorgeschlagen wird, den verbleibenden Wasserstoff durch einen definierten
Strom ohne weitere Gaszufuhr zu verbrauchen. Im Vergleich zu der
vorgeschlagenen Spülung
mit Abgas aus dem katalytischen Brenner weist diese Vorgehensweise
jedoch den Nachteil auf, dass im Anodenraum ein Unterdruck entsteht.
Dennoch kann es auch bei dem erfindungsgemäßen Verfahren von Vorteil sein,
vor der Spülung
mit dem Abgas einen Teil des Restwasserstoffs auf diese Weise zu
verbrauchen und die dabei erzeugte elektrische Energie für den Antrieb
von Aggregaten des Systems zu nutzen, zum Beispiel zum Antrieb der
zur Spülung
benötigten
Pumpen oder Verdichter.
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Die Spülung mit dem Abgas erfolgt
zumindest so lange, bis der gesamte Wasserstoff aus dem Anodenraum
und/oder den anderen, beim Betrieb von wasserstoffhaltigem Gas durchströmten Komponenten,
wie beispielsweise einem anodengasseitigen Rohrleitungssystem und/oder
einer Reformeranlage des Systems, verdrängt worden ist. Das ggf. noch vorhandene
Restwasser bzw. das zusammen mit dem Abgas als Wasserdampf zugeführte Wasser kann
anschließend
bei Bedarf durch eine Spülung
mit Umgebungsluft restlos entfernt werden, ohne dass die Gefahr
einer Bildung eines reaktiven Knallgasgemischs besteht.
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Somit wird erfindungsgemäß eine Art
von Abgasrückführung vorgeschlagen,
die dazu dient, beim Abschalten des Systems die zuvor von wasserstoffhaltigem
Gas durchströmten
Komponenten und speziell den Anodenraum der Brennstoffzellen mit
einem nicht-reaktiven Gas zu spülen,
das vorhandenen Restwasserstoff aus dem Anodenraum und den gasführenden
Kanälen
der Bipolarplatte verdrängt und
somit erstens aufgrund einer geringeren Korrosion eine Erhöhung der
Langzeitstabilität
und der Lebensdauer der Brennstoffzellen erreicht, das zweitens
im Falle einer nachfolgenden Spülung
mit Umgebungsluft die Bildung von Knallgas im Anodenraum und in
den gasführenden
Kanälen
oder Rohrleitungen verhindert und das drittens ggf. zusammen mit
der anschließend
zugeführten
Umgebungsluft das im Anodenraum, in den Kanälen der Bipolarplatte oder
in anderen Komponenten des Systems vorhandenes Restwasser verdrängt und
so für
einen sicheren Frostschutz sorgt.
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Eine bevorzugte Ausgestaltung der
Erfindung sieht vor, das Abgas direkt aus dem katalytischen Brenner
zu entnehmen und nach einer Temperaturabsenkung in den Anodenraum
bzw. in die anderen, beim Betrieb von wasserstoffhaltigem Gas durchströmten Komponenten
zuzuführen.
Um die im Abgas enthaltene Wärmeenergie
mindestens teilweise auszunutzen, erfolgt zweckmäßig zumindest eine erste Temperaturabsenkung
in einem Wärmetauscher,
der mit einem Luft-/Wassergemisch beaufschlagt wird, das anschließend zusammen
mit einem Brennstoff in die Reformeranlage des Systems zugeführt wird.
Eine weitere Temperaturabsenkung kann in einem Wärmetauscher erfolgen, der in
eine Verbindungsleitung zwischen der Reformeranlage und den Brennstoffzellen
angeordnet ist und von einem Kühlmedium
durchströmt
wird.
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Dort, wo bei einer Abschaltung des
Brennstoffzellensystems der Anodenraum und/oder andere beim Betrieb
des Systems von wasserstoffhaltigem Gas durchströmte Komponenten nach der Abgasspülung mit
Umgebungsluft gespült
werden, muss diese Umgebungsluft bei einer erneuten Inbetriebnahme
des Systems wieder aus diesen Komponenten verdrängt werden, bevor dort gefahrlos
Wasserstoff zugeführt
(Anodenraum) oder erzeugt (Reformeranlage) werden kann. Die erneute
Verdrängung der
Umgebungsluft bei der Inbetriebnahme des Systems erfolgt gemäß einer
bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ebenfalls mit Hilfe von
Abgas aus dem katalytischen Brenner, das dazu zweckmäßig vor oder
während
der Abschaltung unter Überdruck
in einem Speicherbehälter
zwischengespeichert wird, so dass es bei einer erneuten Inbetriebnahme
des Systems sofort zur Verfügung
steht. Alternativ kann das Abgas während der Inbetriebnahme des
Systems erzeugt werden, indem im katalytischen Brenner Wasserstoff
oder Brennstoff für
die Reformeranlage mit Umgebungsluft umgesetzt wird. Das gespeicherte oder
unmittelbar zuvor erzeugte Abgas wird dann durch die gewünschten
Komponenten geleitet, wobei durch die Zufuhr des erwärmten Abgases
gleichzeitig eine Aufheizung des Systems ermöglicht wird.
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In Brennstoffzellensystemen ohne
Reformeranlage erfolgt die Spülung
bei der Abschaltung bzw. bei der erneuten Inbetriebnahme des Systems
in entsprechender Weise. Zur Erzeugung des Abgases kann hier dem
katalytischen Brenner aus einem Wasserstoffspeicherbehälter Wasserstoff
zugeführt
werden, um das zur Spülung
der Anodenseite benötigte inerte
Abgas zu erzeugen.
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Im folgenden wird die Erfindung anhand
eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert.
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1 zeigt
eine schematische Darstellung eines erfindungemäßen Brennstoffzellensystems.
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Das Brennstoffzellensystem 2 besteht
im wesentlichen aus einer Reformeranlage 4, in der durch autotherme
Reformierung eines kohlenwasserstoffhaltigen Brennstoffs 6 Wasserstoff
erzeugt wird, einem nachgeschalteten Brennstoffzellenstapel 8 mit einer Mehrzahl
von Brennstoffzellen 10, in denen der in der Reformeranlage 4 erzeugte
Wasserstoff zur Stromerzeugung mit Sauerstoff umgesetzt wird, sowie
einem katalytischen Brenner 12, in dem Anodenrestgas aus
den Brennstoffzellen 10 bzw. der im Anodenrestgas enthaltene
Wasserstoff katalytisch exotherm verbrannt wird, um seine Energie
in Form von Wärmeenergie
für die
Reformeranlage 4 zu nutzen.
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Zur Versorgung des Brennstoffzellenstapels 8 mit
Wasserstoff könnte
an Stelle der Reformeranlage 4 auch ein Speicherbehälter (nicht
dargestellt) mit Wasserstoff dienen, der sowohl den Brennstoffzellen 10 als
auch bei Bedarf dem katalytischen Brenner 12 zugeführt wird.
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Die schematisch dargestellte Reformeranlage 4 besteht
im wesentlichen aus einem ATR(Autothermal Reforming)-Reaktor 14,
einer Entschwefelungseinheit 16, einer Hochtemperatur-Shifteinheit 18,
einer Niedertemperatur-Shifteinheit 20, einem zwischen
den beiden Shifteinheiten 18 und 20 angeordneten
Wärmetauscher 22,
sowie einer der Niedertemperatur-Shifteinheit 20 nachgeschalteten
selektiven Oxidationseinheit 24.
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Der zu reformierende Brennstoff 6,
beispielsweise Methanol, wird in den ATR-Reaktor 14 zugeführt, nachdem
er zuvor in einer vorgeschalteten Zuführ- und Mischeinheit 26 mit
einem Wasserdampf-/Luft-Gemisch 28 vermischt worden ist. Das beim
Vermischen des Brennstoffs 6 mit dem Wasserdampf-/Luft-Gemisch
28 gebildete Gasgemisch 30 durchströmt den Reaktor 14,
wobei ein Reformatgas 32 gebildet wird, das zum Großteil aus
Wasserstoff besteht, jedoch auch Kohlenmonoxid enthält.
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Dieses Reformatgas 32 wird,
soweit erforderlich, der Entschwefelungseinheit 16 zugeführt, nachdem
ihm zuvor noch Wasserdampf 34 für die nachfolgend in den Shifteinheiten 18 und 20 ablaufende
Shiftreaktion zugeführt
worden ist. Nach dem Hindurchtritt durch die Entschwefelungseinheit 16 wird
das Reformatgas 32 zunächst
in die Hochtemperatur-Shifteinheit 18 zugeführt, in
der ein Teil des enthaltenen Kohlenmonoxids zu Kohlendioxid reagiert.
Anschließend
wird das Reformatgas 32 durch den Wärmetauscher 22 geleitet,
in dem es seine durch die exotherme Shiftreaktion erzeugte Wärme teilweise
an das Wasserdampf-/Luft-Gemisch 28 abgibt, das zuvor durch Verdichtung
von Umgebungsluft 36 in einem Verdichter 38 und
Vermischung mit Wasserdampf 40 erzeugt worden ist. Das
im Wärmetauscher 22 erwärmte Wasserdampf-/Luft-Gemisch 28
wird in einem anderen Wärmetauscher 42 weiter aufgeheizt,
bevor es in die Zuführ-
und Mischeinheit 26 zugeführt wird.
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Das durch den Wärmeaustausch abgekühlte Reformatgas 32 tritt
in die Niedertemperatur-Shifteinheit 20 ein, wo weiteres
Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid reagiert und weiterer Wasserstoff
erzeugt wird.
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Nach dem Hindurchtritt durch die
nachgeschaltete selektive Oxidationseinheit 24 wird das
aus dieser Einheit 24 austretende wasserstoffreiche Gasgemisch 44 über einen
Leitungsstrang 50 durch einen von einem Kühlmedium 46 durchströmten Wärmetauscher 48 geleitet,
bevor es dann den Brennstoffzellen 10 des Brennstoffzellenstapels 8 zugeführt wird.
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Jede dieser Brennstoffzellen 10 besteht
aus einem Anodenraum 52 und einem Kathodenraum 54, die
durch eine protonenleitende Membran 56 voneinander getrennt
sind. Während
die Anodenräume 52 der
Brennstoffzellen 10 mit dem in der Reformeranlage 4 erzeugten
Gasgemisch 44 gespeist werden, werden ihre Kathodenräume 54 gleichzeitig
mittels eines Verdichters 58 mit verdichteter Umgebungsluft 36 gespeist,
die zur Befeuchtung mit Wasserdampf 34 versetzt wird.
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In den Brennstoffzellen 10 wird
ein Teil des Wasserstoffs aus dem Gasgemisch 44 über eine elektrochemische
Reaktion mit Sauerstoff aus der Umgebungsluft 36 umgesetzt,
wie eingangs beschrieben, und die dabei frei werdende elektrische Energie
in bekannter Weise über
einen äußeren Stromkreis
(nicht dargestellt) nutzbar gemacht.
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Den Anodenräumen 52 bzw. den Kathodenräumen 54 des
Brennstoffzellenstapels 8 ist jeweils ein Wasserabscheider 64 bzw.
66 nachgeschaltet, in denen Wasser 68 aus dem Anodenrestgas 70 und dem
Kathodenrestgas 72 abgeschieden und einem Wassertank (nicht
dargestellt) zugeführt
wird.
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Da das Anodenrestgas 70 noch
nutzbaren Wasserstoff enthält,
wird es anschließend
in den katalytischen Brenner 12 zugeführt, der im Inneren oberflächlich mit
einem Oxidationskatalysator beschichtet ist, um das Anodenrestgas 70 mit
Hilfe eines gleichförmig
zudosierten, Sauerstoff enthaltenden Oxidationsmittels katalytisch
exotherm zu verbrennen. Bei dem dargestellten Ausführungsbeispiel wird
das Oxidationsmittel von einem Teil 74 des entwässerten
Kathodenrestgases 72 gebildet, das vom übrigen, an die Umgebung abgeführten Kathodenrestgas 72 abgezweigt
und in den katalytischen Brenner 12 zugeführt wird.
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Bei Bedarf kann der katalytische
Brenner 12 in an sich bekannter Weise statt mit oder zusätzlich zum
Anodenrestgas 70 mit Wasserstoff gespeist werden, der durch
eine Leitung 76 aus der Reformeranlage 4 in den
katalytischen Brenner 12 zugeführt wird.
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Bei der exothermen Verbrennung des
Anodenrestgases 70 im katalytischen Brenner 12 entsteht
ein Stickstoff, Kohlendioxid und Wasserdampf enthaltendes Abgas 78,
das im wesentlichen frei von Sauerstoff ist. Dieses Abgas 78 wird
nach seinem Austritt aus dem Brenner 12 durch den Wärmetauscher 42 geleitet,
in dem ein Teil der enthaltenen Wärmeenergie auf das zur Speisung
der Reformeranlage 4 dienende Wasserdampf-/Luft-Gemisch
28 übertragen
wird, bevor das Abgas 78 beim Betrieb des Brennstoffzellensystems 2 an
die Umgebung abgeführt
wird.
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Beim Abschalten des Brennstoffzellensystems
wird das Abgas 78 hingegen ganz oder teilweise durch die
Anodenräume 52 der
Brennstoffzellen 10 hindurch geleitet, um diese zu spülen und
dadurch den darin enthaltenen Wasserstoff und zumindest einen ausreichend
großen
Teil des darin enthaltenen Wassers zu verdrängen, so dass Schäden durch
gefrierendes Wasser sicher verhindert werden können. Dazu ist eine Verbindungsleitung 80 zwischen
dem Ausgang des katalytischen Brenners 12 und dem von der
Reformeranlage 4 zu den Brennstoffzellen 10 führenden
Leitungsstrang 50 vorgesehen, welche Leitung 80 hinter
dem Wärmetauscher 42 abzweigt und
mittels eines Ventils 82 geöffnet werden kann.
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Eine entsprechende Verbindungsleitung (nicht
dargestellt) kann zwischen dem Ausgang des katalytischen Brenners 12 und
einem Einlass der Reformeranlage 4 vorgesehen sein, so
dass diese und die von feuchtem Reformatgas 36 bzw. vom
Gasgemisch 44 durchströmten
Rohrleitungen, wie zum Beispiel dem Leitungsstrang 50,
ebenfalls mit dem Abgas 78 gespült werden können.
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Nachdem der Wasserstoff vollständig aus den
Anodenräumen 52 verdrängt worden
ist, wird das Anodenrestgas 70, das keine brennbaren Bestandteile
mehr enthält,
nach dem Austritt aus dem Wasserabscheider 64 bei 84 an
die Umgebung abgeführt.
Soweit noch weiteres Abgas 78 erzeugt werden soll, kann
der katalytische Brenner 12 dann durch die Leitung 76 mit
Wasserstoff aus der Reformeranlage 4 oder alternativ auch
mit Brennstoff 6 gespeist werden.
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Da das Abgas 78 jedoch ebenfalls
Wasserdampf enthält,
ist es günstiger,
die Anodenräume 52 der
Brennstoffzellen 10 und/oder die Reformeranlage 4 anschließend mit
Umgebungsluft 36 zu spülen,
die weniger Feuchtigkeit enthält
und zum Beispiel mittels des Verdichters 58 und einer mit
einem Ventil 86 versehenen Leitung 88 in die Anodenräume 52 bzw.
mittels des Verdichters 38 und entsprechender Leitungen
(nicht dargestellt) in die Reformeranlage 4 oder andere
zu spülende
Komponenten, wie zum Beispiel den Leitungsstrang 50, zugeführt werden
kann.
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In diesem Fall müssen die bei der Abschaltung
des Systems 2 mit der Umgebungsluft 36 gespülten Komponenten 52, 4, 50 bei
der nächsten
Inbetriebnahme des Systems 2 erneut mit dem Abgas 78 aus
dem katalytischen Brenner 12 gespült werden, um den infolge der
Umgebungsluftzufuhr darin enthaltenen Sauerstoff vor einer Zufuhr
oder Erzeugung von Wasserstoff wieder vollständig zu verdrängen, um
die Gefahr einer Knallgasreaktion auszuschließen.
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Das dazu benötigte Abgas 78 kann
entweder aus einem optional vorgesehenen Abgaszwischenspeicher 90 stammen,
der über
ein Ventil 92 und einen Verdichter 94 an die Verbindungsleitung 80 angeschlossen
ist und der vor oder während
des Abschaltens des Systems 2 mit unter Druck stehendem Abgas 78 gefüllt wird,
oder es kann alternativ durch Zufuhr von Wasserstoff oder Brennstoff 6 und
Oxidationsmittel in den katalytischen Brenner 12 unmittelbar
vor oder während
der Inbetriebnahme des Systems im Brenner 12 selbst erzeugt
werden.
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Die zuletzt genannte Alternative
hat den Vorteil, dass das erzeugte Abgas 78 gleichzeitig
zur Aufheizung des Systems 2 benutzt werden kann, da seine
Temperatur im Vergleich zur Temperatur des im Behälter 90 gespeicherten
Abgases 78 höher
ist.
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Nach der Verdrängung des Sauerstoffs 2 aus den
Anodenräumen 52 und/oder
anderen Komponenten, wie zum Beispiel der Reformeranlage 4 und dem
Leitungsstrang 50, kann das System 2 in den normalen
Betrieb übergehen.