DE102022120309A1 - FLUORESCENT, METHOD FOR PRODUCING A FLUORESCENT AND RADIATION EMITTING COMPONENT - Google Patents
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Abstract
Es wird ein Leuchtstoff (1) mit der Summenformel MA1+xMB5-xD2N2O4:E angegeben, wobei MA ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Li, Na, K, Rb und Cs ist, MB ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Li und Na ist, D ein Elemente oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist, E zumindest ein Aktivator-Element ist, und 0 ≤ x ≤ 3 gilt.Ferner werden ein Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs (1) und ein strahlungsemittierendes Bauelement angegeben.A phosphor (1) is given with the molecular formula MA1+xMB5-xD2N2O4:E, where MA is an element or a combination of elements selected from the group formed by Li, Na, K, Rb and Cs, MB is an element or an Combination of elements selected from the group formed by Li and Na, D is an element or a combination of elements selected from the group of tetravalent elements, E is at least one activator element, and 0 ≤ x ≤ 3 applies. Furthermore, a Method for producing a phosphor (1) and a radiation-emitting component.
Description
Es werden ein Leuchtstoff und ein Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs angegeben. Ferner wird ein strahlungsemittierendes Bauelement beschrieben.A phosphor and a process for producing a phosphor are specified. Furthermore, a radiation-emitting component is described.
Es ist unter anderem eine Aufgabe, einen Leuchtstoff bereitzustellen, der eine erhöhte Effizienz aufweist. Weiterhin soll ein effizientes Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs und ein strahlungsemittierendes Bauelement mit einer hohen Effizienz, insbesondere mit einem hohen Farbwiedergabeindex, bereitgestellt werden.It is, among other things, a task to provide a phosphor that has increased efficiency. Furthermore, an efficient method for producing a phosphor and a radiation-emitting component with a high efficiency, in particular with a high color rendering index, should be provided.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff die Summenformel MA1+xMB5-xD2N2O4:E auf. Eine alternative Schreibweise der Summenformel ist MA1+x[MB5-xD2N2O4]:E.According to at least one embodiment, the phosphor has the molecular formula MA 1+x MB 5-x D 2 N 2 O 4 :E. An alternative notation of the molecular formula is MA 1+x [MB 5-x D 2 N 2 O 4 ]:E.
Hier und im Folgenden werden Leuchtstoffe anhand von Summenformeln beschrieben. Die in den Summenformeln aufgeführten Elemente liegen dabei in geladener Form vor. Hier und im Folgenden sind mit Elementen und/oder Atomen in Bezug auf die Summenformeln der Leuchtstoffe somit Ionen in Form von Kationen und Anionen gemeint, auch wenn dies nicht explizit angegeben ist. Dies gilt auch für Elementsymbole, wenn diese der Übersichtlichkeit halber ohne Ladungszahl angegeben werden.Here and below, phosphors are described using molecular formulas. The elements listed in the molecular formulas are in charged form. Here and in the following, elements and/or atoms in relation to the molecular formulas of the phosphors mean ions in the form of cations and anions, even if this is not explicitly stated. This also applies to element symbols if they are given without a charge number for the sake of clarity.
Es ist bei den angegebenen Summenformeln möglich, dass der Leuchtstoff weitere Elemente beispielsweise in Form von Verunreinigungen aufweist. Zusammengenommen weisen diese Verunreinigungen höchstens 5 mol%, insbesondere höchstens 1 mol%, beispielsweise höchstens 0,1 mol% auf.Given the molecular formulas given, it is possible that the phosphor has other elements, for example in the form of impurities. Taken together, these impurities have a maximum of 5 mol%, in particular a maximum of 1 mol%, for example a maximum of 0.1 mol%.
Der Leuchtstoff liegt in der Regel nach außen hin ungeladen vor. Das bedeutet, dass im Leuchtstoff nach außen hin ein vollständiger Ladungsausgleich zwischen positiven und negativen Ladungen bestehen kann. Es ist aber auch möglich, dass der Leuchtstoff formell in geringem Maße keinen vollständigen Ladungsausgleich aufweist.The phosphor is usually uncharged on the outside. This means that there can be a complete charge balance between positive and negative charges in the phosphor to the outside. However, it is also possible that the phosphor does not formally have a complete charge balance to a small extent.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs ist MA ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Li, Na, K, Rb und Cs. Insbesondere ist MA ein einwertiges Kation. Mit anderen Worten weist MA eine Ladungszahl von +1 auf.According to at least one embodiment of the phosphor, MA is an element or a combination of elements selected from the group formed by Li, Na, K, Rb and Cs. In particular, MA is a monovalent cation. In other words, MA has a charge number of +1.
Mit dem Begriff „Wertigkeit“ in Bezug auf ein bestimmtes Element ist vorliegend gemeint, wie viele Elemente mit einfacher entgegengesetzter Ladung in einer chemischen Verbindung benötigt werden, um einen Ladungsausgleich zu erzielen. Somit umfasst der Begriff „Wertigkeit“ die Ladungszahl des Elements.In this case, the term “valence” in relation to a specific element means how many elements with a simple opposite charge are required in a chemical compound to achieve charge balance. The term “valence” therefore includes the charge number of the element.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs ist MB ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Li und Na.According to at least one embodiment of the phosphor, MB is an element or a combination of elements selected from the group formed by Li and Na.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs ist D ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe der vierwertigen Elemente. Vierwertige Elemente sind Elemente mit der Wertigkeit vier. Vierwertige Elemente sind häufig in chemischen Verbindungen vierfach positiv geladen und besitzen eine Ladungszahl von +4. Ein Ladungsausgleich in einer chemischen Verbindung kann beispielsweise über ein Element, das vierfach negativ geladen ist, durch zwei Elemente, die zweifach negativ geladen sind, oder vier Elemente, die einfach negativ geladen sind, stattfinden.According to at least one embodiment of the phosphor, D is an element or a combination of elements selected from the group of tetravalent elements. Tetravalent elements are elements with a valence of four. Tetravalent elements are often four times positively charged in chemical compounds and have a charge number of +4. For example, charge balancing in a chemical compound can occur via one element that is four times negatively charged, two elements that are doubly negatively charged, or four elements that are single negatively charged.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs ist E zumindest ein Aktivator-Element. Insbesondere umfasst der Leuchtstoff eine Wirtsstruktur, in die Fremdelemente als Aktivator-Elemente eingebracht sind. Die Wirtsstruktur verändert die elektronische Struktur des Aktivator-Elements so, dass elektromagnetische Strahlung einer Anregungswellenlänge, die von dem Leuchtstoff absorbiert wird, einen elektronischen Übergang von einem Grundzustand in einen angeregten Zustand in dem Leuchtstoff hervorruft. Unter Aussenden von elektromagnetischer Strahlung mit einem Emissionsspektrum geht der Leuchtstoff wieder in den Grundzustand über. Der Leuchtstoff kann eine einzige Art Fremdelemente als Aktivator-Element aufweisen oder auch mehrere Arten Fremdelemente als Aktivator-Elemente.According to at least one embodiment of the phosphor, E is at least one activator element. In particular, the phosphor comprises a host structure into which foreign elements are introduced as activator elements. The host structure alters the electronic structure of the activator element such that electromagnetic radiation of an excitation wavelength absorbed by the phosphor causes an electronic transition from a ground state to an excited state in the phosphor. By emitting electromagnetic radiation with an emission spectrum, the phosphor returns to its ground state. The phosphor can have a single type of foreign element as an activator element or several types of foreign elements as activator elements.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs gilt 0 ≤ x ≤ 3. Beispielsweise gilt x = 1 oder x = 2.According to at least one embodiment of the phosphor, 0 ≤ x ≤ 3. For example, x = 1 or x = 2.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff die Summenformel MA1+xMBs-xD2N2O4: E auf, wobei MA ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Li, Na, K, Rb und Cs ist, MB ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Li und Na ist, D ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist, E zumindest ein Aktivator-Element ist und 0 ≤ x ≤ 3 gilt.According to at least one embodiment, the phosphor has the molecular formula MA 1+x MB sx D 2 N 2 O 4 : E, where MA is an element or a combination of elements selected from the group formed by Li, Na, K, Rb and Cs, MB is an element or a combination of elements selected from the group formed by Li and Na, D is an element or a combination of elements selected from the group of tetravalent elements, E is at least one activator element and 0 ≤ x ≤ 3 applies.
Der Leuchtstoff weist insbesondere ein verbessertes photometrisches Strahlungsäquivalent auf. Das photometrische Strahlungsäquivalent (LER, engl. „luminous efficacy of radiation“) des Leuchtstoffs ist der Quotient aus einem Lichtstrom, der von dem Leuchtstoff ausgesandten elektromagnetischen Strahlung, und der Strahlungsleistung der von dem Leuchtstoff ausgesandten elektromagnetischen Strahlung. Je größer das photometrische Strahlungsäquivalent ist, desto größer ist der für das Auge nutzbare Lichtstrom bei gegebener Leistung.In particular, the phosphor has an improved photometric radiation equivalent. The photometric radiation equivalent (LER, “luminous efficacy of radiation”) of the phosphor is the quotient of a luminous flux, the electromagnetic radiation emitted by the phosphor, and the radiant power of the electromagnetic radiation emitted by the phosphor. The greater the photometric radiation equivalent, the greater the luminous flux that can be used by the eye for a given power.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs ist D ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der folgenden Gruppe: Si, Ge, Sn, Ti, Zr. Insbesondere ist D Si.According to at least one embodiment of the phosphor, D is an element or a combination of elements selected from the following group: Si, Ge, Sn, Ti, Zr. In particular, D is Si.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs ist E ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der folgenden Gruppe: Eu, Ce, Mn, Cr, Ni, Bi, Tb, Yb. Insbesondere ist E Ce und/oder Eu. Eu liegt dabei insbesondere in der Form Eu2+ oder Eu3+ vor. Ce liegt dabei insbesondere in der Form Ce3+ vor. Mn liegt dabei insbesondere in der Form Mn4+ vor. Cr liegt dabei insbesondere in der Form Cr3+ vor. Ni liegt dabei insbesondere in der Form Ni2+ vor. Bi liegt dabei insbesondere in der Form Bi3+ vor. Tb liegt dabei insbesondere in der Form Tb3+ vor. Yb liegt dabei insbesondere in der Form Yb3+ vor.According to at least one embodiment of the phosphor, E is an element or a combination of elements selected from the following group: Eu, Ce, Mn, Cr, Ni, Bi, Tb, Yb. In particular, E is Ce and/or Eu. Eu is in particular in the form Eu 2+ or Eu 3+ . Ce is particularly in the form Ce 3+ . Mn is in particular in the form Mn 4+ . Cr is particularly present in the form Cr 3+ . Ni is particularly present in the form Ni 2+ . Bi is particularly present in the form Bi 3+ . Tb is particularly in the form Tb 3+ . Yb is particularly in the form Yb 3+ .
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs weist E einen Anteil von einschließlich 0,01 mol% bis einschließlich 10 mol% bezogen auf eine addierte Stoffmenge von MA und MB auf. Insbesondere weist E einen Anteil von einschließlich 0,1 mol% bis einschließlich 5 mol% bezogen auf eine addierte Stoffmenge von MA und MB auf.According to at least one embodiment of the phosphor, E has a proportion of 0.01 mol% to 10 mol% inclusive, based on an added amount of MA and MB. In particular, E has a proportion of 0.1 mol% up to and including 5 mol% based on the added amount of MA and MB.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs umfassen MA und MB das gleiche Element. Insbesondere umfassen MA und MB Li.According to at least one embodiment of the phosphor, MA and MB comprise the same element. In particular, MA and MB include Li.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs sind MA und MB Li und es gilt x = 1 oder x = 2. Mit anderen Worten weist der Leuchtstoff die Summenformel Li2Li4Si2N2O4:E oder Li3Li3Si2N2O4:E auf. Alternative Schreibweisen für diese Summenformeln lauten Li2[Li4Si2N2O4]:E oder Li3[Li3Si2N2O4]:E. Die doppelte Nennung von Li spiegelt insbesondere wider, dass die Li-Atome in der Wirtsstruktur unterschiedlich koordiniert vorliegen. Die Summenformel gemäß dieser Ausführungsform wird zum Beispiel zu Li3SiNO2:E zusammengefasst.According to at least one embodiment of the phosphor, MA and MB are Li and x = 1 or x = 2. In other words, the phosphor has the molecular formula Li 2 Li 4 Si 2 N 2 O 4 :E or Li 3 Li 3 Si 2 N 2 O 4 :E on. Alternative notations for these molecular formulas are Li 2 [Li 4 Si 2 N 2 O 4 ]:E or Li 3 [Li 3 Si 2 N 2 O 4 ]:E. The double mention of Li reflects in particular that the Li atoms in the host structure are coordinated differently. The molecular formula according to this embodiment is summarized, for example, as Li 3 SiNO 2 :E.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist eine Kristallstruktur einer Wirtsstruktur des Leuchtstoffs eine monokline oder orthorhombische Raumgruppe auf. Insbesondere ist die monokline Raumgruppe C2/c. Die orthorhombische Raumgruppe ist beispielsweise Pbca. Der Leuchtstoff mit x = 1 kristallisiert zum Beispiel in der monoklinen Raumgruppe. Der Leuchtstoff mit x = 2 kristallisiert insbesondere in der orthorhombischen Raumgruppe.According to at least one embodiment, a crystal structure of a host structure of the phosphor has a monoclinic or orthorhombic space group. In particular, the monoclinic space group is C2/c. For example, the orthorhombic space group is Pbca. For example, the phosphor with x = 1 crystallizes in the monoclinic space group. The phosphor with x = 2 crystallizes particularly in the orthorhombic space group.
Die Kristallstruktur ist eine Beschreibung einer Anordnung der Atome beziehungsweise Ionen in einem kristallinen Material. Die Kristallstruktur ist aus einer dreidimensionalen Elementarzelle aufgebaut, die sich in der Regel periodisch wiederholt. Mit anderen Worten handelt es sich bei der Elementarzelle um die kleinste wiederkehrende Einheit der Kristallstruktur der Wirtsstruktur. MA, MB, D, N und O besetzen in der Elementarzelle jeweils festgelegte Plätze, die auch als Punktlagen bezeichnet werden. Insbesondere wird E aufgrund eines nicht signifikanten Beitrags zur Streudichte bei einer Strukturbestimmung der Kristallstruktur häufig nicht berücksichtigt.The crystal structure is a description of an arrangement of atoms or ions in a crystalline material. The crystal structure is made up of a three-dimensional unit cell, which usually repeats itself periodically. In other words, the unit cell is the smallest repeating unit of the crystal structure of the host structure. MA, MB, D, N and O each occupy fixed positions in the unit cell, which are also referred to as point positions. In particular, E is often not taken into account when determining the structure of the crystal structure due to its insignificant contribution to the scattering density.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs liegt MA in der Kristallstruktur der Wirtsstruktur fünffach und/oder sechsfach koordiniert vor. Das heißt, insbesondere weist ein MA-Atom in seiner Koordinationssphäre fünf oder sechs Anionen auf.According to at least one embodiment of the phosphor, MA is present in the crystal structure of the host structure in a five- and / or six-fold coordinated manner. That is, in particular, an MA atom has five or six anions in its coordination sphere.
Ein fünffach koordiniertes MA-Atom ist beispielsweise trigonal bipyramidal von Anionen umgeben. Insbesondere ist das MA-Atom verzerrt trigonal bipyramidal von Anionen umgeben. Mit anderen Worten spannen die Anionen um das MA-Atom eine verzerrte trigonale Bipyramide auf. Die Kristallstruktur weist also verzerrte trigonale MA(N,O)5-Bipyramiden auf. Werden in die Ecken der trigonalen Bipyramide gedanklich sich berührende Kugeln gesetzt, so bildet sich eine Lücke aus, die durch das MA-Atom besetzt wird.For example, a five-coordinate MA atom is surrounded by anions in a trigonal bipyramidal manner. In particular, the MA atom is surrounded by anions in a distorted trigonal bipyramidal manner. In other words, the anions form a distorted trigonal bipyramid around the MA atom. The crystal structure therefore shows distorted trigonal MA(N,O) 5 bipyramids. If balls touching each other are mentally placed in the corners of the trigonal bipyramid, a gap is formed that is occupied by the MA atom.
Ein sechsfach koordiniertes MA-Atom ist beispielsweise oktaedrisch oder verzerrt oktaedrisch von Anionen umgeben. Mit anderen Worten spannen die Anionen um das MA-Atom einen Oktaeder oder einen verzerrten Oktaeder auf. Werden in die Ecken des Oktaeders gedanklich sich berührende Kugeln gesetzt, so bildet sich eine Oktaederlücke aus, die durch das MA-Atom besetzt wird.For example, a six-coordinate MA atom is octahedral or distorted octahedral surrounded by anions. In other words, the anions form an octahedron or a distorted octahedron around the MA atom. If balls touching each other are mentally placed in the corners of the octahedron, an octahedral gap is formed which is occupied by the MA atom.
Insbesondere weist die Kristallstruktur des Leuchtstoffs MA-Atome mit einer oktaedrischen Koordination und MA-Atome mit einer verzerrt oktaedrischen Koordination auf. Die Kristallstruktur weist beispielsweise MA(N,O)6-Oktaeder und/oder verzerrte MA(N,O)6-Oktaeder auf.In particular, the crystal structure of the phosphor has MA atoms with an octahedral coordination and MA atoms with a distorted octahedral coordination. The crystal structure has, for example, MA(N,O) 6 octahedra and/or distorted MA(N,O) 6 octahedra.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs liegt MB in der Kristallstruktur der Wirtsstruktur vierfach koordiniert vor. Das heißt, insbesondere weist ein MB-Atom in seiner Koordinationssphäre vier Anionen auf. Beispielsweise ist MB tetraedrisch koordiniert. Mit anderen Worten spannen die Anionen um das MB-Atom einen Tetraeder auf. Werden in die Ecken des Tetraeders gedanklich sich berührende Kugeln gesetzt, so bildet sich eine Tetraederlücke aus, die durch das MB-Atom besetzt wird. Die Kristallstruktur weist also MB(N,O)4-Tetraeder auf.According to at least one embodiment of the phosphor, MB is fourfold coordinated in the crystal structure of the host structure. This means that in particular an MB atom has four anions in its coordination sphere. For example, MB is tetrahedrally coordinated. In other words, the anions form a tetrahedron around the MB atom. If balls touching each other are mentally placed in the corners of the tetrahedron, a tetrahedral gap is formed which is occupied by the MB atom. The crystal structure therefore has MB(N,O) 4 tetrahedra.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs weist die Kristallstruktur der Wirtsstruktur vierfach koordinierte D-Atome auf. Insbesondere weist die Kristallstruktur D(N,O)4-Tetraeder auf.According to at least one embodiment of the phosphor, the crystal structure of the host structure has four-coordinate D atoms. In particular, the crystal structure has D(N,O) 4 tetrahedra.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Leuchtstoffs weist die Kristallstruktur der Wirtsstruktur zumindest zwei unterschiedliche Schichten auf. Insbesondere sind die zumindest zwei unterschiedlichen Schichten alternierend angeordnet. Beispielsweise weist die Kristallstruktur der Wirtsstruktur des Leuchtstoffs zwei oder drei unterschiedliche Schichten auf, die alternierend angeordnet sind. Die Schichten sind untereinander durch Ecken- und Kantenverknüpfung verbunden.According to at least one embodiment of the phosphor, the crystal structure of the host structure has at least two different layers. In particular, the at least two different layers are arranged alternately. For example, the crystal structure of the host structure of the phosphor has two or three different layers that are arranged alternately. The layers are connected to each other by corner and edge linking.
Insbesondere weist eine erste Schicht Dimere aus MB(N,O)4-Tetraedern auf. Ein Dimer umfasst zwei miteinander kantenverknüpfte MB(N,O)4-Tetraeder. Die MB(N,O)4-Tetraeder in dem Dimer teilen sich also zwei Anionen. Die erste Schicht umfasst weiterhin insbesondere erste Ketten. Die ersten Ketten weisen eckenverknüpfte D(N,O)4-Tetraeder auf. In der ersten Schicht sind die Dimere beispielsweise ecken- und kantenverknüpft mit den ersten Ketten. Die Dimere und die ersten Ketten sind alternierend angeordnet.In particular, a first layer has dimers made of MB(N,O) 4 tetrahedra. A dimer comprises two edge-sharing MB(N,O) 4 tetrahedra. The MB(N,O) 4 tetrahedra in the dimer therefore share two anions. The first layer further comprises, in particular, first chains. The first chains have corner-sharing D(N,O) 4 tetrahedra. In the first layer, for example, the dimers are linked to the first chains by corners and edges. The dimers and the first chains are arranged alternately.
Insbesondere weist eine zweite Schicht zweite Ketten mit MA(N,O)6-Oktaedern auf. Die MA(N,O)6-Oktaeder liegen in den zweiten Ketten zum Beispiel kantenverknüpft vor. Die zweite Schicht kann weiterhin dritte Ketten mit MB(N,O)4-Tetraedern, insbesondere mit MBO4-Tetraedern, und verzerrten MA(N,O)6-Oktaedern aufweisen. In der dritten Kette sind die Tetraeder und Oktaeder beispielsweise alternierend angeordnet und liegen kantenverknüpft vor. Die zweite Schicht weist insbesondere vierte Ketten auf. Die vierte Kette umfasst beispielsweise kantenverknüpfte MB(N,O)4-Tetraeder, insbesondere kantenverknüpfte MBO4-Tetraeder. Die zweite Schicht umfasst insbesondere alternierend angeordnete zweite, dritte und vierte Ketten. Die Ketten sind untereinander kantenverknüpft. In der zweiten Schicht sind die Ketten beispielsweise in der folgenden, sich wiederholenden Abfolge angeordnet: zweite Kette, dritte Kette, vierte Kette, dritte Kette.In particular, a second layer has second chains with MA(N,O) 6 octahedra. For example, the MA(N,O) 6 octahedra in the second chains are edge-linked. The second layer can further have third chains with MB(N,O) 4 tetrahedra, in particular with MBO 4 tetrahedra, and distorted MA(N,O) 6 octahedra. In the third chain, for example, the tetrahedra and octahedra are arranged alternately and are edge-linked. The second layer has, in particular, fourth chains. The fourth chain includes, for example, edge-sharing MB(N,O) 4 tetrahedra, in particular edge-sharing MBO 4 tetrahedra. The second layer in particular comprises alternately arranged second, third and fourth chains. The chains are edge-linked to each other. For example, in the second layer, the chains are arranged in the following repeating sequence: second chain, third chain, fourth chain, third chain.
Insbesondere weist eine dritte Schicht fünfte Ketten auf. Die fünften Ketten umfassen beispielsweise trigonale MA(N,O)5-Bipyramiden, die untereinander kantenverknüpft sind. Die dritte Schicht kann weiterhin sechste Ketten mit eckenverknüpften D(N,O)4-Tetraedern aufweisen. Die fünften Ketten und die sechsten Ketten sind beispielsweise alternierend angeordnet und insbesondere durch Ecken- und Kantenverknüpfung miteinander verbunden. Insbesondere weisen die ersten Ketten und die sechsten Ketten eine gleiche Struktur auf.In particular, a third layer has fifth chains. The fifth chains include, for example, trigonal MA(N,O) 5 bipyramids that are edge-linked to one another. The third layer can further have sixth chains with corner-sharing D(N,O) 4 tetrahedra. The fifth chains and the sixth chains are, for example, arranged alternately and are connected to one another in particular by corner and edge linking. In particular, the first chains and the sixth chains have the same structure.
Beispielsweise weist der Leuchtstoff mit der monoklinen Raumgruppe zwei unterschiedlichen Schichten auf. Insbesondere sind bei diesem Leuchtstoff die erste Schicht und die zweite Schicht alternierend angeordnet.For example, the phosphor with the monoclinic space group has two different layers. In particular, in this phosphor the first layer and the second layer are arranged alternately.
Beispielsweise weist der Leuchtstoff mit der orthorhombischen Raumgruppe drei unterschiedliche Schichten auf. Insbesondere sind die Schichten in der folgenden, sich wiederholenden Abfolge angeordnet: erste Schicht, zweite Schicht, dritte Schicht, zweite Schicht.For example, the phosphor with the orthorhombic space group has three different layers. In particular, the layers are arranged in the following repeating sequence: first layer, second layer, third layer, second layer.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform absorbiert der Leuchtstoff elektromagnetische Strahlung im ultravioletten bis blauen Spektralbereich. Insbesondere absorbiert der Leuchtstoff elektromagnetische Strahlung, die der Anregungswellenlänge entspricht. Beispielsweise absorbiert der Leuchtstoff elektromagnetische Strahlung im Wellenlängenbereich von einschließlich 300 Nanometer bis einschließlich 500 Nanometer.According to at least one embodiment, the phosphor absorbs electromagnetic radiation in the ultraviolet to blue spectral range. In particular, the phosphor absorbs electromagnetic radiation that corresponds to the excitation wavelength. For example, the phosphor absorbs electromagnets tic radiation in the wavelength range from 300 nanometers to 500 nanometers inclusive.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist eine von dem Leuchtstoff emittierte elektromagnetische Strahlung ein Emissionsspektrum mit einem Emissionspeak mit einem Emissionsmaximum im Wellenlängenbereich von einschließlich 545 Nanometer bis einschließlich 645 Nanometer, insbesondere im Wellenlängenbereich von einschließlich 560 Nanometer bis einschließlich 620 Nanometer, beispielsweise im Wellenlängenbereich von einschließlich 580 Nanometer bis einschließlich 610 Nanometer auf. Mit anderen Worten emittiert der Leuchtstoff elektromagnetische Strahlung im orangen Spektralbereich.According to at least one embodiment, an electromagnetic radiation emitted by the phosphor has an emission spectrum with an emission peak with an emission maximum in the wavelength range from 545 nanometers to 645 nanometers inclusive, in particular in the wavelength range from 560 nanometers to 620 nanometers inclusive, for example in the wavelength range from 580 nanometers inclusive up to and including 610 nanometers. In other words, the phosphor emits electromagnetic radiation in the orange spectral range.
Bei dem Emissionsspektrum handelt es sich um eine Intensitätsverteilung der vom Leuchtstoff emittierten elektromagnetischen Strahlung nach Anregung mit elektromagnetischer Strahlung der Anregungswellenlänge. Üblicherweise wird das Emissionsspektrum in Form eines Diagramms dargestellt, bei dem eine spektrale Intensität oder ein spektraler Strahlungsfluss pro Wellenlängenintervall („spektrale Intensität/spektraler Strahlungsfluss“) der von dem Leuchtstoff ausgesandten elektromagnetischen Strahlung in Abhängigkeit der Wellenlänge λ dargestellt ist. Mit anderen Worten stellt das Emissionsspektrum eine Kurve in einem Diagramm dar, bei dem auf der x-Achse die Wellenlänge und auf der y-Achse die spektrale Intensität oder der spektrale Strahlungsfluss aufgetragen ist.The emission spectrum is an intensity distribution of the electromagnetic radiation emitted by the phosphor after excitation with electromagnetic radiation of the excitation wavelength. The emission spectrum is usually represented in the form of a diagram in which a spectral intensity or a spectral radiation flux per wavelength interval (“spectral intensity/spectral radiation flux”) of the electromagnetic radiation emitted by the phosphor is shown as a function of the wavelength λ. In other words, the emission spectrum represents a curve in a diagram in which the wavelength is plotted on the x-axis and the spectral intensity or spectral radiation flux is plotted on the y-axis.
Leuchtstoffe mit einer Emission im orangen Spektralbereich werden beispielsweise in der Allgemeinbeleuchtung eingesetzt. Dabei ist eine niedrige Farbtemperatur (CCT, engl. „correlated color temperature“), das heißt eine Farbtemperatur von höchstens 3500 K, insbesondere von höchstens 3000 K, beispielsweise von höchstens 2700 K, vorteilhaft. Mit dem hier beschriebenen Leuchtstoff können solche Farbtemperaturen erreicht werden. Weiterhin wird der hier beschriebene Leuchtstoff zum Beispiel in Anwendungen mit noch niedrigerer Farbtemperatur, beispielsweise einer Farbtemperatur von höchstens 2400 K oder von höchstens 2000 K, eingesetzt. Solche Anwendungen sind insbesondere warm-weiß Dimmen, „human-centric lighting“-Anwendungen,Fluorescent materials with emission in the orange spectral range are used, for example, in general lighting. A low color temperature (CCT, “correlated color temperature”), that is, a color temperature of at most 3500 K, in particular at most 3000 K, for example at most 2700 K, is advantageous. Such color temperatures can be achieved with the phosphor described here. Furthermore, the phosphor described here is used, for example, in applications with an even lower color temperature, for example a color temperature of at most 2400 K or at most 2000 K. Such applications are in particular warm-white dimming, “human-centric lighting” applications,
Straßenbeleuchtung für Wohngebiete und wildtierfreundliche Außenbeleuchtung.Residential street lighting and wildlife-friendly outdoor lighting.
Beim warm-weiß Dimmen werden insbesondere die Farbtemperatur und gleichzeitig die Helligkeit eines strahlungsemittierenden Bauelements durch einen geringeren Stromfluss reduziert. Hierdurch wird vorteilhafterweise das Verhalten von thermischen Emittern wie Glühlampen oder natürlichem Sonnenlicht imitiert. „Human-centric lighting“-Anwendungen zeichnen sich beispielsweise durch einen besonders niedrigen Blauanteil in ihrer Emission aus. Dadurch wird vorteilhafterweise eine Produktion von Melatonin im menschlichen Körper erhöht.When dimming warm white, the color temperature and at the same time the brightness of a radiation-emitting component are reduced due to a lower current flow. This advantageously imitates the behavior of thermal emitters such as light bulbs or natural sunlight. “Human-centric lighting” applications, for example, are characterized by a particularly low blue content in their emissions. This advantageously increases the production of melatonin in the human body.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist die von dem Leuchtstoff emittierte elektromagnetische Strahlung eine Dominanzwellenlänge λdom zwischen einschließlich 535 Nanometer und einschließlich 635 Nanometer, insbesondere zwischen einschließlich 560 Nanometer und einschließlich 610 Nanometer, beispielsweise zwischen einschließlich 580 Nanometer und einschließlich 590 Nanometer auf.According to at least one embodiment, the electromagnetic radiation emitted by the phosphor has a dominance wavelength λ dom between 535 nanometers and 635 nanometers inclusive, in particular between 560 nanometers and 610 nanometers inclusive, for example between 580 nanometers and 590 nanometers inclusive.
Zur Bestimmung der Dominanzwellenlänge der von dem Leuchtstoff ausgesandten elektromagnetischen Strahlung wird in dem CIE-Normdiagramm ausgehend vom Weißpunkt (x = 0,333, y = 0,333) durch den Farbort der elektromagnetischen Strahlung eine gerade Linie gezogen. Der Schnittpunkt der geraden Linie mit der das CIE-Normdiagramm begrenzenden Spektralfarblinie bezeichnet die Dominanzwellenlänge der elektromagnetischen Strahlung. Im Allgemeinen weicht die Dominanzwellenlänge von der Wellenlänge des Emissionsmaximums ab.To determine the dominant wavelength of the electromagnetic radiation emitted by the phosphor, a straight line is drawn in the CIE standard diagram starting from the white point (x = 0.333, y = 0.333) through the color locus of the electromagnetic radiation. The intersection of the straight line with the spectral color line delimiting the CIE standard diagram denotes the dominant wavelength of the electromagnetic radiation. In general, the dominance wavelength differs from the wavelength of the emission maximum.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Emissionspeak des Leuchtstoffs eine Halbwertsbreite zwischen einschließlich 80 Nanometer und einschließlich 110 Nanometer, insbesondere zwischen einschließlich 85 Nanometer und einschließlich 110 Nanometer, beispielsweise zwischen einschließlich 90 Nanometer und einschließlich 105 Nanometer auf.According to at least one embodiment, the emission peak of the phosphor has a half-width between 80 nanometers and 110 nanometers inclusive, in particular between 85 nanometers and 110 nanometers inclusive, for example between 90 nanometers and 105 nanometers inclusive.
Die Halbwertsbreite (FWHM, engl. „full-width at half maximum“) bezieht sich auf eine Kurve mit einem Maximum, wie etwa das Emissionsspektrum, wobei die Halbwertsbreite derjenige Bereich auf der x-Achse ist, der zu den beiden y-Werten korrespondiert, die der Hälfte des Maximums entsprechen.The full-width at half maximum (FWHM) refers to a curve with a maximum, such as the emission spectrum, where the half-width is the area on the x-axis that corresponds to the two y-values , which correspond to half of the maximum.
Es wird weiterhin ein Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs angegeben. Insbesondere wird der hier beschriebene Leuchtstoff mit dem Verfahren hergestellt. Merkmale und Ausführungsformen, die im Zusammenhang mit dem Leuchtstoff beschrieben sind, gelten daher auch für das Verfahren und umgekehrt.A process for producing a phosphor is also specified. In particular, the phosphor described here is produced using the process. Features and embodiments that are described in connection with the phosphor therefore also apply to the method and vice versa.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens zur Herstellung eines Leuchtstoffs weist der Leuchtstoff die Summenformel MA1+xMBs-xD2N2O4: E auf, wobei MA ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Li, Na, K, Rb und Cs ist, MB ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Li und Na ist, D ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist, E zumindest ein Aktivator-Element ist, und 0 ≤ x ≤ 3 gilt. Das Verfahren umfasst die Schritte Bereitstellen von Edukten, Vermengen der Edukte zu einem Eduktgemenge und Erhitzen des Eduktgemenges. Insbesondere werden die Schritte in der angegebenen Reihenfolge ausgeführt.According to at least one embodiment of the method for producing a phosphor, the phosphor has the molecular formula MA 1+x MB sx D 2 N 2 O 4 : E, where MA is an element or a combination of elements selected from the group formed by Li, Na, K, Rb and Cs, MB is an element or a combination of elements selected from the group formed by Li and Na, D is an element or a combination of elements selected from the group of tetravalent elements, E is at least one activator element , and 0 ≤ x ≤ 3 holds. The method includes the steps of providing educts, mixing the educts to form a educt mixture and heating the educt mixture. In particular, the steps are carried out in the order indicated.
Insbesondere ist es möglich, dass durch das Verfahren ein Gemenge hergestellt wird, welches den Leuchtstoff umfasst oder daraus besteht. Weitere Bestandteile des Gemenges können beispielsweise Edukte sein, welche bei der Herstellung des Leuchtstoffs nicht reagiert haben, Verunreinigungen und/oder Nebenphasen, welche bei der Herstellung gebildet wurden.In particular, it is possible for the method to produce a mixture which comprises or consists of the phosphor. Other components of the mixture can be, for example, starting materials that did not react during the production of the phosphor, impurities and/or secondary phases that were formed during the production.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens sind die Edukte ausgewählt aus der folgenden Gruppe: Elemente von MA, MB, D und E, Oxide von MA, MB, D und E, Nitride von MA, MB, D und E, Fluoride von MA, MB, D und E und Kombinationen davon. Insbesondere werden die Edukte ausgewählt aus einer Gruppe, die aus Si, Si3N4, Li2SiN2, SiO2, Li2O, Li3N, LiN3, LiF, NaN3, Eu, EuF2, Eu2O3, EuF3, EuN, Ce, CeF3, CeN, CeO2 und Kombinationen davon gebildet ist.According to at least one embodiment of the method, the starting materials are selected from the following group: elements of MA, MB, D and E, oxides of MA, MB, D and E, nitrides of MA, MB, D and E, fluorides of MA, MB , D and E and combinations thereof. In particular, the starting materials are selected from a group consisting of Si, Si 3 N 4 , Li 2 SiN 2 , SiO 2 , Li 2 O, Li 3 N, LiN 3 , LiF, NaN 3 , Eu, EuF 2 , Eu 2 O 3 , EuF 3 , EuN, Ce, CeF 3 , CeN, CeO 2 and combinations thereof.
Andere Leuchtstoffe, insbesondere mit orangener Emission, wie M2Si5N8:Eu mit M = Ca, Sr, Ba, werden nur mit Nitriden als Edukte hergestellt. Diese Edukte sind empfindlich gegenüber Oxidation und/oder Hydrolyse. Bei dem hier beschriebenen Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs werden insbesondere neben Nitriden auch Oxide als Edukte eingesetzt. Hierdurch wird das Verfahren vorteilhafterweise weniger aufwändig.Other phosphors, in particular with orange emission, such as M 2 Si 5 N 8 :Eu with M = Ca, Sr, Ba, are only produced with nitrides as starting materials. These starting materials are sensitive to oxidation and/or hydrolysis. In the process described here for producing a phosphor, in addition to nitrides, oxides are also used as starting materials. This advantageously makes the process less complex.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens wird das Eduktgemenge auf eine Temperatur zwischen einschließlich 800 °C und einschließlich 1100 °C erhitzt. Für die Herstellung anderer Leuchtstoffe, wie M2Si5N8:Eu mit M = Ca, Sr, Ba, ist insbesondere eine deutlich höhere Temperatur, beispielsweise von über 1500 °C notwendig. Das hier beschriebene Verfahren zeichnet sich also im Vergleich zur Herstellung der anderen Leuchtstoffe durch einen geringeren Energieverbrauch aus.According to at least one embodiment of the method, the educt mixture is heated to a temperature between 800 ° C and 1100 ° C inclusive. For the production of other phosphors, such as M 2 Si 5 N 8 :Eu with M = Ca, Sr, Ba, a significantly higher temperature, for example over 1500 ° C, is particularly necessary. The process described here is characterized by lower energy consumption compared to the production of other phosphors.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens wird nach dem Erhitzen des Eduktgemenges mit einer Rate zwischen einschließlich 0,1 °C/min und einschließlich 10 °C/min abgekühlt.According to at least one embodiment of the method, after heating, the educt mixture is cooled at a rate of between 0.1 ° C/min and 10 ° C/min inclusive.
Insbesondere wird durch die Temperatur beim Erhitzen des Eduktgemenges und durch die Rate beim Abkühlen die Kristallstruktur der Wirtsstruktur des Leuchtstoffs eingestellt. Der Leuchtstoff mit der Wirtsstruktur, die eine monokline Raumgruppe aufweist, wird beispielsweise bei einer Temperatur von unter 960 °C und einem schnellen Abkühlen, beispielsweise mit einer Rate von mindestens 0,3 °C/min, erhalten. Der Leuchtstoff mit einer Wirtsstruktur, die eine orthorhombische Raumgruppe aufweist, wird beispielsweise bei einer Temperatur von mindestens 960 °C und einem langsamen Abkühlen, beispielsweise mit einer Rate von höchstens 0,3 °C/min, erhalten.In particular, the crystal structure of the host structure of the phosphor is set by the temperature when heating the educt mixture and by the rate during cooling. The phosphor with the host structure having a monoclinic space group is obtained, for example, at a temperature below 960 ° C and rapid cooling, for example at a rate of at least 0.3 ° C / min. The phosphor with a host structure having an orthorhombic space group is obtained, for example, at a temperature of at least 960 ° C and slow cooling, for example at a rate of at most 0.3 ° C / min.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens wird das Eduktgemenge unter einer Schutzgasatmosphäre erhitzt. Beispielsweise wird das Eduktgemenge unter einer Atmosphäre von N2 erhitzt.According to at least one embodiment of the method, the educt mixture is heated under a protective gas atmosphere. For example, the educt mixture is heated under an atmosphere of N 2 .
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens wird dem Eduktgemenge ein Flussmittel zugegeben. Insbesondere wird Li und/oder LiF als Flussmittel zugegeben. Beispielsweise wird dem Eduktgemenge etwa 5 Gew.% Flussmittel zugegeben. Vorteilhafterweise werden Li oder LiF sowohl als Edukt als auch als Flussmittel im Verfahren eingesetzt.According to at least one embodiment of the method, a flux is added to the educt mixture. In particular, Li and/or LiF is added as a flux. For example, about 5% by weight of flux is added to the educt mixture. Li or LiF are advantageously used both as starting material and as flux in the process.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens wird das Eduktgemenge für eine Zeit von einschließlich 1 Stunde bis einschließlich 100 Stunden, insbesondere für eine Zeit von einschließlich 4 Stunden bis einschließlich 20 Stunden erhitzt.According to at least one embodiment of the method, the educt mixture is heated for a time of 1 hour to 100 hours inclusive, in particular for a time of 4 hours to 20 hours inclusive.
Es wird weiterhin ein strahlungsemittierendes Bauelement angegeben. Vorzugsweise ist der hier beschriebene Leuchtstoff zur Verwendung in einem hier beschriebenen strahlungsemittierenden Bauelement geeignet und vorgesehen. Merkmale und Ausführungsformen, die in Verbindung mit dem Leuchtstoff und/oder dem Verfahren beschrieben sind, gelten auch für das strahlungsemittierende Bauelement und umgekehrt.A radiation-emitting component is also specified. Preferably, the phosphor described here is suitable and intended for use in a radiation-emitting component described here. Features and embodiments that are described in connection with the phosphor and/or the method also apply to the radiation-emitting component and vice versa.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform umfasst das strahlungsemittierende Bauelement einen Halbleiterchip, der im Betrieb elektromagnetische Strahlung eines ersten Wellenlängenbereichs aussendet, und ein Konversionselement mit dem hier beschriebenen Leuchtstoff. Der Leuchtstoff konvertiert die elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs in elektromagnetische Strahlung mit einem Emissionsspektrum. Die elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs dient insbesondere als Anregungswellenlänge des Leuchtstoffs. Die elektromagnetische Strahlung mit dem Emissionsspektrum unterscheidet sich zumindest teilweise von der elektromagnetischen Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs.According to at least one embodiment, the radiation-emitting component comprises a semiconductor chip, which emits electromagnetic radiation of a first wavelength range during operation, and a conversion element with the phosphor described here. The phosphor converts the electromagnetic radiation of the first wavelength range into electromagnetic radiation with an emission spectrum. The electromagnetic radiation of the first wavelength range serves in particular as the excitation wavelength of the phosphor. The electromagnetic radiation with the emission spectrum differs at least partially from the electromagnetic radiation of the first wavelength range.
Bei dem strahlungsemittierenden Bauelement handelt es sich beispielsweise um eine Leuchtdiode (LED).The radiation-emitting component is, for example, a light-emitting diode (LED).
Insbesondere umfasst der Halbleiterchip eine epitaktisch gewachsene Halbleiterschichtenfolge, die einen aktiven Bereich enthält, der im Betrieb des Bauelements die elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs erzeugt. Der Halbleiterchip ist beispielsweise ein Leuchtdiodenchip oder ein Laserdiodenchip. Die elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs wird durch eine Strahlungsaustrittsfläche des Halbleiterchips emittiert.In particular, the semiconductor chip comprises an epitaxially grown semiconductor layer sequence which contains an active region which generates the electromagnetic radiation of the first wavelength range during operation of the component. The semiconductor chip is, for example, a light-emitting diode chip or a laser diode chip. The electromagnetic radiation of the first wavelength range is emitted through a radiation exit surface of the semiconductor chip.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des strahlungsemittierenden Bauelements emittiert der Halbleiterchip im Betrieb elektromagnetische Strahlung im blauen bis ultravioletten Bereich des elektromagnetischen Spektrums. Beispielsweise emittiert der Halbleiterchip elektromagnetische Strahlung mit einer Dominanzwellenlänge von ungefähr 447 Nanometer.According to at least one embodiment of the radiation-emitting component, the semiconductor chip emits electromagnetic radiation in the blue to ultraviolet range of the electromagnetic spectrum during operation. For example, the semiconductor chip emits electromagnetic radiation with a dominant wavelength of approximately 447 nanometers.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform des strahlungsemittierenden Bauelements weist das Konversionselement keine weitere strahlungskonvertierende Komponente, wie beispielsweise einen weiteren Leuchtstoff, auf.According to at least one embodiment of the radiation-emitting component, the conversion element has no further radiation-converting component, such as a further phosphor.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform emittiert das strahlungsemittierende Bauelement Mischlicht mit einer Farbtemperatur von höchstens 3500 K, insbesondere von höchstens 3000 K, bevorzugt von höchstens 2700 K, beispielsweise von höchstens 2400 K oder von höchstens 2000 K. Insbesondere emittiert das strahlungsemittierende Bauelement also warmweißes Mischlicht.According to at least one embodiment, the radiation-emitting component emits mixed light with a color temperature of at most 3500 K, in particular at most 3000 K, preferably at most 2700 K, for example at most 2400 K or at most 2000 K. In particular, the radiation-emitting component therefore emits warm white mixed light.
Gemäß zumindest einer Ausführungsform emittiert das strahlungsemittierende Bauelement Mischlicht mit einem Farbort nahe dem Planckschen Kurvenzug. Der Plancksche Kurvenzug wird insbesondere zur Bestimmung der Farbtemperatur eines strahlungsemittierenden Bauelements eingesetzt. Der Plancksche Kurvenzug kann als Teil des CIE-Normdiagramms dargestellt werden und basiert auf einem Planckschen Strahler.According to at least one embodiment, the radiation-emitting component emits mixed light with a color locus close to the Planck curve. The Planck curve is used in particular to determine the color temperature of a radiation-emitting component. The Planck curve can be represented as part of the CIE standard diagram and is based on a Planck radiator.
Mit dem hier beschriebenen Leuchtstoff in dem Konversionselement lässt sich vorteilhafterweise ein strahlungsemittierendes Bauelement bereitstellen, das einen hohen Farbwiedergabeindex (CRI, engl. „color rendering index“) aufweist. Im Vergleich mit einem strahlungsemittierenden Bauelement mit einem Nitrid-Leuchtstoff in dem Konversionselement wird insbesondere ein um ungefähr 14 Punkte höherer Farbwiedergabeindex bei gleichem Farbort beobachtet.With the phosphor described here in the conversion element, a radiation-emitting component can advantageously be provided that has a high color rendering index (CRI). In comparison with a radiation-emitting component with a nitride phosphor in the conversion element, a color rendering index that is approximately 14 points higher is observed with the same color location.
Vorteilhafterweise wird das strahlungsemittierende Bauelement in der Allgemeinbeleuchtung und dabei insbesondere in der Wohnraumbeleuchtung, zum warm-weiß Dimmen, in „human-centric lighting“-Anwendungen, bei der Straßenbeleuchtung von Wohngebieten und für wildtierfreundliche Außenbeleuchtung eingesetzt. Bei der Straßenbeleuchtung von Wohngebieten wird insbesondere ein orange emittierender Leuchtstoff in dem Konversionselement des strahlungsemittierenden Bauelements eingesetzt um einen Farbeindruck wie bei Natriumdampflampen zu erzeugen. Weiterhin wird durch den Einsatz des hier beschriebenen Leuchtstoffs in dem Konversionselement vorteilhafterweise ein Blaulichtanteil reduziert um eine wildtierfreundliche Außenbeleuchtung zu erreichen.The radiation-emitting component is advantageously used in general lighting and in particular in residential lighting, for warm-white dimming, in “human-centric lighting” applications, in street lighting in residential areas and for wildlife-friendly outdoor lighting. In street lighting in residential areas, in particular an orange-emitting phosphor is used in the conversion element of the radiation-emitting component in order to create a color impression like that of sodium vapor lamps. Furthermore, by using the phosphor described here in the conversion element, a proportion of blue light is advantageously reduced in order to achieve wildlife-friendly outdoor lighting.
Weitere vorteilhafte Ausführungsformen, Ausgestaltungen und Weiterbildungen des Leuchtstoffs, des Verfahrens zur Herstellung eines Leuchtstoffs und des strahlungsemittierenden Bauelements ergeben sich aus den folgenden, in Verbindung mit den Figuren dargestellten Ausführungsbeispielen.
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1 zeigt eine schematische Darstellung eines Leuchtstoffs gemäß einem Ausführungsbeispiel. -
2 ,3A ,3B ,4A ,4B ,5 ,6A und6B zeigen schematische Ausschnitte einer Wirtsstruktur eines Leuchtstoffs gemäß zweier Ausführungsbeispiele. -
7 zeigen Analysen von Pulverdiffraktogrammen von Leuchtstoffen gemäß zweier Ausführungsbeispiele.bis 9 -
10 und 11 zeigen Anregungsspektren und Emissionsspektren eines Leuchtstoffs jeweils gemäß einem Ausführungsbeispiel. -
12 und 13 zeigen Emissionsspektren eines Leuchtstoffs jeweils gemäß einem Ausführungsbeispiel. -
14 und 15 zeigen einen Temperaturverlauf einer Emissionsintensität eines Leuchtstoffs jeweils gemäß einem Ausführungsbeispiel. -
16 zeigt schematisch verschiedene Schritte eines Verfahrens zur Herstellung eines Leuchtstoffs gemäß einem Ausführungsbeispiel. -
17 zeigt eine schematische Schnittdarstellung eines strahlungsemittierenden Bauelements gemäß einem Ausführungsbeispiel. -
18 und 19 zeigen Emissionsspektren eines strahlungsemittierenden Bauelements jeweils gemäß einem Ausführungsbeispiel und einem Vergleichsbeispiel.
-
1 shows a schematic representation of a phosphor according to an exemplary embodiment. -
2 ,3A ,3B ,4A ,4B ,5 ,6A and6B show schematic sections of a host structure of a phosphor according to two exemplary embodiments. -
7 to 9 show analyzes of powder diffractograms of phosphors according to two exemplary embodiments. -
10 and11 show excitation spectra and emission spectra of a phosphor, each according to an exemplary embodiment. -
12 and13 show emission spectra of a phosphor each according to an exemplary embodiment. -
14 and15 show a temperature profile of an emission intensity of a phosphor, each according to an exemplary embodiment. -
16 shows schematically various steps of a method for producing a phosphor according to an exemplary embodiment. -
17 shows a schematic sectional view of a radiation-emitting component according to an exemplary embodiment. -
18 and19 show emission spectra of a radiation-emitting component, each according to an exemplary embodiment and a comparative example.
Gleiche, gleichartige oder gleich wirkende Elemente sind in den Figuren mit denselben Bezugszeichen versehen. Die Figuren und die Größenverhältnisse der in den Figuren dargestellten Elemente untereinander sind nicht als maßstäblich zu betrachten. Vielmehr können einzelne Elemente, insbesondere Schichtdicken zur besseren Darstellbarkeit und/oder zum besseren Verständnis übertrieben groß dargestellt sein.Identical, similar or identically acting elements are provided with the same reference numerals in the figures. The figures and the size relationships between the elements shown in the figures should not be considered to scale. Rather, individual elements, in particular layer thicknesses, can be shown exaggeratedly large for better representation and/or better understanding.
Der Leuchtstoff 1 gemäß dem Ausführungsbeispiel der
Ein Ausschnitt einer Kristallstruktur einer Wirtsstruktur 2 eines Leuchtstoffs 1 gemäß einem Ausführungsbeispiel ist in der
Die Kristallstruktur in der
Ein Ausschnitt aus der ersten Schicht 3 entlang der [100]-Richtung ist in der
Die Anordnung der Struktureinheiten der ersten Schicht entspricht der Anordnung der Struktureinheiten von Na2Mn2S3 und Na3InS3. Dabei entsprechen die LiO3N-Tetraeder 6 den InS4-Tetraedern beziehungsweise den MnS4-Tetraedern (Mn2-Lage) und die SiO2N2-Tetraeder 10 den NaS4-Tetraedern beziehungsweise den MnS4-Tetraedern (Mn1-Lage).The arrangement of the structural units of the first layer corresponds to the arrangement of the structural units of Na 2 Mn 2 S 3 and Na 3 InS 3 . The LiO 3 N tetrahedra 6 correspond to the InS 4 tetrahedra or the MnS 4 tetrahedra (Mn2 layer) and the SiO 2 N 2 tetrahedra 10 correspond to the NaS 4 tetrahedra or the MnS 4 tetrahedra (Mn1 layer). .
Ein Ausschnitt aus der zweiten Schicht 4 entlang der [100]-Richtung ist in der
Die dritten Ketten 12 weisen LiO4-Tetraeder 15 und verzerrte LiO4N2-Oktaeder 16 auf. Ein LiO4-Tetraeder 15 wird von vier O-Atomen 7 aufgespannt. In einer Tetraederlücke des LiO4-Tetraeders 15 ist das Li-Atom angeordnet. Ein LiO4N2-Oktaeder 16 wird von vier O-Atomen 7 und zwei N-Atomen 8 aufgespannt. In einer Oktaederlücke des LiO4N2-Oktaeders 16 ist ein Li-Atom 17 angeordnet. Hierbei werden zwei unterschiedliche Positionen für das Li-Atom 17 in dem LiO4N2-Oktaeder 16 beobachtet. Das Li-Atom 17 in dem LiO4N2-Oktaeder 16 ist demnach fehlgeordnet. Die LiO4-Tetraeder 15 und die LiO4N2-Oktaeder 16 sind in der dritten Kette 12 alternierend angeordnet und über ihre Kanten miteinander verknüpft.The
Die vierten Ketten 13 weisen LiO4-Tetraeder 15 auf, die über ihre Kanten miteinander verknüpft sind.The
In der zweiten Schicht 4 sind die Ketten 11, 12, 13 in der folgenden, sich wiederholenden Abfolge angeordnet: zweite Kette 11, dritte Kette 12, vierte Kette 13, dritte Kette 12. Die Ketten 11, 12, 13 sind in der zweiten Schicht 4 über Kanten der LiO2N4-Oktaeder 14, der LiO4-Tetraeder 15 und der LiO4N2-Oktaeder 16 verknüpft. Die zweite Schicht 4 weist lediglich kantenverknüpfte Koordinationspolyeder auf.In the
Die erste Schicht 3 und die zweite Schicht 4 in der Kristallstruktur der Wirtsstruktur 2 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ sind über Ecken und Kanten der Tetraeder 6, 10, 15 und der Oktaeder 14, 16 miteinander verknüpft (
Ein Ausschnitt einer Kristallstruktur einer Wirtsstruktur 2 eines Leuchtstoffs 1 gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel ist in der
Die erste Schicht 3 ist bereits im Zusammenhang mit den
Ein Ausschnitt aus der dritten Schicht 18 entlang der [100]-Richtung ist in der
In der Kristallstruktur der Wirtsstruktur 2 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel Li3[Li3Si2N2O4]:Eu2+ sind die erste Schicht 3, die zweite Schicht 4 und die dritte Schicht 18 über Ecken und Kanten der Tetraeder 6, 10, 15, der Oktaeder 14, 16 und der Bipyramiden 21 miteinander verknüpft (
In der
In der
In der
Die
Ein Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs 1 gemäß einem Ausführungsbeispiel wird im Zusammenhang mit der
Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ - Variante 1Li 2 [Li 4 Si 2 N 2 O 4 ]:Eu 2+ - variant 1
Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ wird aus den Edukten Si3N4 und Li2O im molaren Verhältnis 1:4 und insbesondere einem Flussmittel wie LiF mit 5 wt% sowie mit EuF2 oder Eu2O3 zum Bereitstellen des Aktivator-Elements hergestellt (Tabelle 8, Variante 1). Die Edukte werden vor der Synthese in einer Glovebox unter Schutzgasatmosphäre innig vermengt und anschließend entweder in einen W- oder Ni-Tiegel überführt und in einem Strömungsrohrofen oder einem Hochfrequenzofen unter N2-Atmosphäre, insbesondere aber in einem Ta-Rohr in einem Rohrofen zur Reaktion gebracht. Dabei wird das Ta-Rohr unter Ar-Atmosphäre mit einem Lichtbogen dicht verschweißt. Die Synthese des Materials findet bei einer Temperatur von größer oder gleich900 °C bis kleiner 960 °C, insbesondere bei etwa 960 °C statt, wobei diese Temperatur für einschließlich 4 Stunden bis einschließlich 20 Stunden, beispielsweise für etwa 4 Stunden gehalten wird und mit einer Rate von mindestens 0,3 °C/min, beispielsweise mit einer Rate von etwa 0,3 °C/min abgekühlt wird.Li 2 [Li 4 Si 2 N 2 O 4 ]:Eu 2+ is made from the starting materials Si 3 N 4 and Li 2 O in a molar ratio of 1:4 and in particular a flux such as LiF with 5 wt% and with EuF 2 or Eu 2 O 3 to provide the activator element (Table 8, variant 1). Before synthesis, the educts are intimately mixed in a glovebox under a protective gas atmosphere and then transferred either to a W or Ni crucible and reacted in a flow tube furnace or a high-frequency furnace under an N 2 atmosphere, but in particular in a Ta tube in a tube furnace brought. The Ta pipe is welded tightly using an electric arc under an Ar atmosphere. The synthesis of the material takes place at a temperature of greater than or equal to 900 ° C to less than 960 ° C, in particular at about 960 ° C, this temperature being maintained for 4 hours to 20 hours inclusive, for example for about 4 hours and with a Rate of at least 0.3 ° C / min, for example at a rate of about 0.3 ° C / min.
Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ - Variante 2Li 2 [Li 4 Si 2 N 2 O 4 ]:Eu 2+ -
Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ wird aus den Edukten NaN3, Li2SiN2, Li3N, Eu2O3 und elementarem Li als Fluss- und Reduktionsmittel dargestellt. Die ersten vier Edukte stehen im Verhältnis von 2:1:1,4:0,02 (Tabelle 8, Variante 2). Die Edukte werden vor der Synthese in einer Glovebox unter Schutzgasatmosphäre innig zu einem Eduktgemenge vermengt. Das Eduktgemenge wird in eine Ta-Ampulle gegeben, diese verschweißt, in eine Quarzglasampulle überführt und in einem Rohrofen folgendem Temperaturprogramm ausgesetzt: Das Eduktgemenge wird auf etwa 860°C mit einer Heizrate von etwa 2°C/min aufgeheizt, für etwa 100 h auf dieser Temperatur gehalten und dann auf etwa 500°C mit einer Rate von etwa 0,1°C/min abgekühlt. Nach dem Erreichen von etwa 500°C wurde der Rohrofen ausgeschalten und das Eduktgemenge auf Raumtemperatur abgekühlt (etwa 10°C/min).Li 2 [Li 4 Si 2 N 2 O 4 ]:Eu 2+ is prepared from the starting materials NaN 3 , Li 2 SiN 2 , Li 3 N, Eu 2 O 3 and elemental Li as a flux and reducing agent. The first four educts have a ratio of 2:1:1.4:0.02 (Table 8, variant 2). Before synthesis, the educts are intimately mixed into a educt mixture in a glovebox under a protective gas atmosphere. The educt mixture is placed in a Ta ampoule, this is welded, transferred to a quartz glass ampoule and subjected to the following temperature program in a tube furnace: The educt mixture is heated to about 860 ° C at a heating rate of about 2 ° C / min for about 100 h maintained at this temperature and then cooled to about 500°C at a rate of about 0.1°C/min. After reaching about 500 ° C, the tube furnace was switched off and the educt mixture was cooled to room temperature (about 10 ° C / min).
Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ - Variante 3Li 2 [Li 4 Si 2 N 2 O 4 ]:Eu 2+ -
Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ wird aus den Edukten SiO2, Li3N und LiN3 im molaren Verhältnis 1;0,85:0,45 und insbesondere einem Flussmittel wie LiF sowie je nach gewünschtem Aktivator-Element beispielsweise mit EuF2 hergestellt (Tabelle 8, Variante 3). Die Edukte werden vor der Synthese in einer Glovebox unter Schutzgasatmosphäre innig vermengt und anschließend in ein Ta-Rohr mit verschweißtem Boden überführt, das anschließend dicht verschweißt wird. Die Synthese des Materials findet bei Temperaturen von größer oder gleich 900 °C bis kleiner 960 °C für einschließlich 4 Stunden bis einschließlich 10 Stunden statt, insbesondere bei etwa 960 °C und etwa 4 Stunden. Die Raten zum Abkühlen auf Raumtemperatur liegen zwischen einschließlich 0,1 und einschließlich 0,3 °C/min, beispielsweise bei etwa 0,1 °C/min. Tabelle 8: Einwaagen für die Herstellung von Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+.
Li3[Li3Si2N2O4]:Eu2+ wird aus den Edukten Si3N4 und Li2O im molaren Verhältnis 1:4 und insbesondere einem Flussmittel wie LiF mit 5 wt% sowie mit EuF2 oder Eu2O3 als Vorläufer für das Aktivator-Element hergestellt (Tabelle 9, Variante 1). Die Edukte werden vor der Synthese in einer Glovebox unter Schutzgasatmosphäre innig vermengt und anschließend entweder in einen W- oder Ni-Tiegel überführt und in einem Strömungsrohrofen oder einem Hochfrequenzofen unter N2-Atmosphäre, insbesondere aber in einem Ta-Rohr in einem Rohrofen zur Synthese gebracht. Dabei wird das Ta-Rohr unter Ar-Atmosphäre mit einem Lichtbogen dicht verschweißt. Die Synthese des Materials findet bei einer Temperatur von mindestens 960 °C, beispielsweise bei etwa 960 °C statt, wobei diese Temperatur für einschließlich 4 Stunden bis einschließlich 20 Stunden, insbesondere für 4 Stunden gehalten wird und mit einer Rate von kleiner 0,3 °C/min, beispielsweise mit einer Rate von etwa 0,1 °C/min abgekühlt wird.
Li3[Li3Si2N2O4] wird aus den Edukten Si3N4 und Li2O im molaren Verhältnis 1:4 sowie insbesondere einem Flussmittel wie LiF mit 5 wt% hergestellt (Tabelle 9, Variante 2). Die Edukte werden vor der Synthese in einer Glovebox unter Schutzgasatmosphäre innig vermengt und anschließend entweder in einen W- oder Ni-Tiegel überführt und in einem Strömungsrohrofen oder einem Hochfrequenzofen unter N2-Atmosphäre, bevorzugt aber in einem Ta-Rohr in einem Rohrofen zur Synthese gebracht. Dabei wird das Ta-Rohr unter Ar-Atmosphäre mit einem Lichtbogen dicht verschweißt. Die Synthese des Materials findet bei einer Temperatur von mindestens 960 °C, insbesondere bei etwa 960 °C statt, wobei diese Temperatur für einschließlich 4 Stunden bis einschließlich 20 Stunden, insbesondere für 4 Stunden gehalten wird und mit einer Rate von kleiner 0,3 °C/min, beispielsweise mit einer Rate von etwa 0,1 °C/min abgekühlt wird. Tabelle 9: Einwaagen für die Herstellung von Li3[Li3Si2N2O4]:Eu2+ und Li3[Li3Si2N2O4].
Das strahlungsemittierende Bauelement 22 gemäß dem Ausführungsbeispiel der
Das Konversionselement 24 ist dem Halbleiterchip 23 nachgeordnet und umfasst den Leuchtstoff 1. Insbesondere weist das Konversionselement 24 keine weitere strahlungskonvertierende Komponente auf. Der Leuchtstoff 1 konvertiert die elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs in elektromagnetische Strahlung mit einem Emissionsspektrum. Die elektromagnetische Strahlung mit dem Emissionsspektrum ist zumindest teilweise verschieden von der elektromagnetischen Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs. Als Leuchtstoff 1 werden beispielsweise Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ oder Li3[Li3Si2N2O4]:Eu2+ eingesetzt.The
Das strahlungsemittierende Bauelement 22 emittiert Mischlicht, das sich aus der elektromagnetischen Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs und der elektromagnetischen Strahlung mit dem Emissionsspektrum zusammensetzt.The radiation-emitting
Wird der Leuchtstoff 1 mit der Summenformel Li2[Li4Si2N2O4]:Eu2+ in dem strahlungsemittierenden Bauelement 22 eingesetzt, emittiert das Bauelement 22 Mischlicht mit einem simulierten Spektrum W1, wie in
Die strahlungsemittierenden Bauelemente 22 gemäß den Ausführungsbeispielen weisen eine vergleichbare Farbtemperatur (CCT) und einen vergleichbaren Farbort auf wie die strahlungsemittierenden Bauelemente 22 gemäß den Vergleichsbeispielen. Jedoch zeigen die strahlungsemittierenden Bauelemente 22 gemäß den Ausführungsbeispielen einen deutlich besseren Farbwiedergabeindex (CRI).The radiation-emitting
Die in Verbindung mit den Figuren beschriebenen Merkmale und Ausführungsbeispiele können gemäß weiteren Ausführungsbeispielen miteinander kombiniert werden, auch wenn nicht alle Kombinationen explizit beschrieben sind. Weiterhin können die in Verbindung mit den Figuren beschriebenen Ausführungsbeispiele alternativ oder zusätzlich weitere Merkmale gemäß der Beschreibung im allgemeinen Teil aufweisen.The features and exemplary embodiments described in connection with the figures can be combined with one another according to further exemplary embodiments, even if not all combinations are explicitly described. Furthermore, the exemplary embodiments described in connection with the figures can alternatively or additionally have further features according to the description in the general part.
Die Erfindung ist nicht durch die Beschreibung anhand der Ausführungsbeispiele auf diese beschränkt. Vielmehr umfasst die Erfindung jedes neue Merkmal sowie jede Kombination von Merkmalen, was insbesondere jede Kombination von Merkmalen in den Patentansprüchen beinhaltet, auch wenn dieses Merkmal oder diese Kombination selbst nicht explizit in den Patentansprüchen oder Ausführungsbeispielen angegeben ist.The invention is not limited to these by the description based on the exemplary embodiments. Rather, the invention encompasses every new feature and every combination of features, which in particular includes every combination of features in the patent claims, even if this feature or this combination itself is not explicitly stated in the patent claims or exemplary embodiments.
BezugszeichenlisteReference symbol list
- 11
- LeuchtstoffFluorescent
- 22
- WirtsstrukturHost structure
- 33
- erste Schichtfirst layer
- 44
- zweite Schichtsecond layer
- 55
- DimerDimer
- 66
- LiO3N-TetraederLiO 3 N tetrahedron
- 77
- O-AtomO atom
- 88th
- N-AtomN atom
- 99
- erste Kettefirst chain
- 1010
- SiO2N2-TetraederSiO 2 N 2 tetrahedron
- 1111
- zweite Kettesecond chain
- 1212
- dritte Kettethird chain
- 1313
- vierte Kettefourth chain
- 1414
- LiO2N4-OktaederLiO 2 N 4 octahedra
- 1515
- LiO4-TetraederLiO 4 tetrahedron
- 1616
- LiO4N2-OktaederLiO 4 N 2 octahedra
- 1717
- Li-AtomLi atom
- 1818
- dritte Schichtthird layer
- 1919
- fünfte Kettefifth chain
- 2020
- sechste Kettesixth chain
- 2121
- LiO4N-Bipyramide LiO 4 N bipyramid
- 2222
- strahlungsemittierendes Bauelementradiation-emitting component
- 2323
- HalbleiterchipSemiconductor chip
- 2424
- KonversionselementConversion element
- 2525
- SubstratSubstrate
- 2626
- HalbleiterschichtenfolgeSemiconductor layer sequence
- 2727
- aktiver Bereichactive area
Claims (19)
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|---|---|---|---|
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Citations (1)
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| US20180183063A1 (en) | 2016-12-26 | 2018-06-28 | Panasonic Intellectual Property Management Co., Ltd. | Negative electrode active material and electrochemical device |
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-
2022
- 2022-08-11 DE DE102022120309.3A patent/DE102022120309A1/en active Pending
-
2023
- 2023-08-02 WO PCT/EP2023/071402 patent/WO2024033182A1/en unknown
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US20180183063A1 (en) | 2016-12-26 | 2018-06-28 | Panasonic Intellectual Property Management Co., Ltd. | Negative electrode active material and electrochemical device |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| MA, Y. Y. [et al.]: Electronic and Luminescence Properties of LiSiON:Eu2+, Eu2+/Mn2+ as a Potential Phosphor for UV-Based White LEDs. In: ECS J. Solid State Sci. Technol., Bd. 1, 2012, Nr. 1, R1-R6. - ISSN 2162-8777 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| WO2024033182A1 (en) | 2024-02-15 |
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|---|---|---|---|
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