DE102022107044A1 - redox flow cell - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft eine Redox-Flusszelle (1), umfassend eine Ionenaustauschmembran (2), die einen ersten Elektrolytraum (3a) von einem zweiten Elektrolytraum (3b) trennt, sowie einer ersten Elektrolytlösung (4a), die in Kontakt zu einer ersten Elektrode (5a) im ersten Elektrolytraum (3a) angeordnet ist, und einer zweiten Elektrolytlösung (4b), welche in Kontakt zu einer zweiten Elektrode (5b) im zweiten Elektrolytraum (3b) angeordnet ist, wobei die erste Elektrolytlösung (3a) Bromwasserstoff enthält. Zumindest die erste Elektrode (5a) weist ein metallisches Trägerelement (6) aus Stahl auf, wobei das Trägerelement (6) zumindest in seinem Kontaktbereich zur ersten Elektrolytlösung (3a) mindestens eine erste Beschichtung (7) aufweist, die aus Niob oder einer Nioblegierung gebildet ist.The invention relates to a redox flow cell (1), comprising an ion exchange membrane (2) which separates a first electrolyte space (3a) from a second electrolyte space (3b), and a first electrolyte solution (4a) which is in contact with a first electrode ( 5a) is arranged in the first electrolytic space (3a), and a second electrolytic solution (4b) which is arranged in contact with a second electrode (5b) in the second electrolytic space (3b), the first electrolytic solution (3a) containing hydrogen bromide. At least the first electrode (5a) has a metallic support element (6) made of steel, the support element (6) having at least one first coating (7) made of niobium or a niobium alloy, at least in its contact area with the first electrolyte solution (3a). is.
Description
Die Erfindung betrifft eine Redox-Flusszelle, umfassend eine Ionenaustauschmembran, die einen ersten Elektrolytraum von einem zweiten Elektrolytraum trennt, sowie mit einer ersten Elektrolytlösung, die in Kontakt zu einer ersten Elektrode im ersten Elektrolytraum angeordnet ist, und einer zweiten Elektrolytlösung, welche in Kontakt zu einer zweiten Elektrode im zweiten Elektrolytraum angeordnet ist, wobei die erste Elektrolytlösung Bromwasserstoff enthält.The invention relates to a redox flow cell, comprising an ion exchange membrane, which separates a first electrolyte space from a second electrolyte space, and having a first electrolyte solution, which is arranged in contact with a first electrode in the first electrolyte space, and a second electrolyte solution, which is in contact with a second electrode is arranged in the second electrolyte space, the first electrolyte solution containing hydrogen bromide.
Eine Redox-Flusszelle wird häufig auch als Redox-Flow-Zelle, Redox-Flow-Batterie oder Redox-Flussbatterie bezeichnet und weist zwei Elektrolytkammern zur Aufnahme von Anolyt und Katholyt als Elektrolytlösungen auf, die von einer, meist polymeren, Ionenaustauschmembran voneinander getrennt sind.A redox flow cell is often also referred to as a redox flow cell, redox flow battery or redox flow battery and has two electrolyte chambers for holding anolyte and catholyte as electrolyte solutions, which are separated from one another by an ion exchange membrane, usually polymeric.
Die WO 2014 / 052 682 A1 beschreibt elektrochemische Zellen, wie Redox-Flusszellen, mit Elektroden auf Basis von Kohlenstoff oder Titan, die ein Redox-Paar in Form von einerseits Chinonen/Hydrochinonen und andererseits Br2/Br - aufweisen. Dabei wird Bromwasserstoff (HBr) einem der beiden vorhandenen Elektrolyte zugesetzt.WO 2014/052 682 A1 describes electrochemical cells, such as redox flow cells, with electrodes based on carbon or titanium, which have a redox pair in the form of quinones/hydroquinones on the one hand and Br 2 /Br − on the other. Hydrogen bromide (HBr) is added to one of the two electrolytes present.
Die
Die
Die
Bei einer Bromwasserstoff (HBr) enthaltenden Elektrolytlösung sind die Elektroden in einer Redox-Flusszelle einem starken korrosiven Angriff ausgesetzt. Daher wurden speziell für diese Art von Flusszellen in der Regel Elektroden auf Kohlenstoffbasis oder Verbundwerkstoffe enthaltend Kunststoff eingesetzt.
Derartige Elektroden sind in Form von Elektrodenplatten ausgebildet, die üblicherweise mehr als 0,5 cm dick sind, um eine ausreichende mechanische Festigkeit bereitzustellen.With an electrolyte solution containing hydrogen bromide (HBr), the electrodes in a redox flow cell are exposed to severe corrosive attack. For this reason, carbon-based electrodes or composite materials containing plastic were generally used specifically for this type of flow cell.
Such electrodes are in the form of electrode plates, typically more than 0.5 cm thick, to provide sufficient mechanical strength.
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, eine platzsparende und zudem insbesondere eine die Anströmung der Ionenaustauschmembran verbessernde Elektrode mit ausreichender Korrosionsbeständigkeit für eine Bromwasserstoff-Redox-Flusszelle bereitzustellen.It is therefore the object of the invention to provide a space-saving electrode which, moreover, in particular, improves the flow against the ion exchange membrane and has sufficient corrosion resistance for a hydrogen bromide redox flow cell.
Die Aufgabe wird für die Redox-Flusszelle, umfassend eine Ionenaustauschmembran, die einen ersten Elektrolytraum von einem zweiten Elektrolytraum trennt, sowie mit einer ersten Elektrolytlösung, die in Kontakt zu einer ersten Elektrode im ersten Elektrolytraum angeordnet ist, und einer zweiten Elektrolytlösung, welche in Kontakt zu einer zweiten Elektrode im zweiten Elektrolytraum angeordnet ist, wobei die erste Elektrolytlösung Bromwasserstoff enthält, dadurch gelöst, dass zumindest die erste Elektrode ein metallisches Trägerelement aus Stahl aufweist und wobei das Trägerelement zumindest in seinem Kontaktbereich zur ersten Elektrolytlösung mindestens eine erste Beschichtung aufweist, die aus Niob oder einer Nioblegierung gebildet ist.The object is for the redox flow cell comprising an ion exchange membrane separating a first electrolyte compartment from a second electrolyte compartment, and having a first electrolytic solution arranged in contact with a first electrode in the first electrolytic compartment and a second electrolytic solution which is in contact is arranged in relation to a second electrode in the second electrolytic space, with the first electrolytic solution containing hydrogen bromide, in that at least the first electrode has a metal support element made of steel and the support element has at least one first coating, at least in its contact area with the first electrolytic solution, which consists of Niobium or a niobium alloy is formed.
Metallische Trägerelemente weisen im Vergleich zu Elektrodenplatten aus Kohlenstoff oder einem Kohlenstoff-Kunststoff-Verbundmaterial bereits bei geringer Dicke eine höhere mechanische Festigkeit auf, so dass die Elektrode platzsparend ausgeführt und in der Bromwasserstoff-Redox-Flusszelle eingesetzt werden kann. Als Trägermaterial verwendeter Stahl ist dabei bevorzugt ein Edelstahl.Compared to electrode plates made of carbon or a carbon-plastic composite material, metallic carrier elements have a higher mechanical strength even at a lower thickness, so that the electrode can be designed to save space and can be used in the hydrogen bromide redox flow cell. Steel used as the carrier material is preferably a high-grade steel.
Eine erste Beschichtung aus Niob oder einer Nioblegierung erhöht die Kosten der Elektrode nur geringfügig, stellt aber einen ausreichenden Schutz der Elektrode vor Korrosion in der Bromwasserstoff-haltigen Elektrolytlösung bereit.A first coating of niobium or a niobium alloy increases the cost of the electrode only slightly, but provides adequate protection of the electrode from corrosion in the electrolytic solution containing hydrogen bromide.
Die Nioblegierung enthält als Hauptbestandteil Niob und weiterhin vorzugsweise mindestens ein Element der Gruppe umfassend Titan, Hafnium, Tantal, Wolfram. Auch derartige Legierungen stellen einen ausreichenden Korrosionsschutz für die Elektrode in der Bromwasserstoff-haltigen Elektrolytlösung bereit.The niobium alloy contains niobium as the main component and also preferably at least one element from the group comprising titanium, hafnium, tantalum, tungsten. Such alloys also provide adequate protection against corrosion for the electrode in the electrolytic solution containing hydrogen bromide.
Die Ionenaustauschmembran ist vorzugsweise eine polymere Membran.The ion exchange membrane is preferably a polymeric membrane.
Auf der ersten Beschichtung ist bevorzugt mindestens eine zweite Beschichtung aufgebracht, wobei die zweite Beschichtung mindestens ein Element aus der Gruppe umfassend Titan, Hafnium, Tantal, Iridium, Ruthenium, Silizium, Wolfram, und weiterhin mindestens ein nicht-metallisches Element aus der Gruppe umfassend Stickstoff, Kohlenstoff, Fluor, Bor, Sauerstoff, Wasserstoff, enthält. Dadurch wird der Schutz der ersten Elektrode vor Korrosion in der Bromwasserstoff-haltigen Elektrolytlösung noch weiter verbessert. Dabei können eine, zwei oder mehr zweite Beschichtungen, vorzugsweise unterschiedlicher Zusammensetzung, aufgebracht werden.At least one second coating is preferably applied to the first coating, the second coating containing at least one element from the group consisting of titanium, hafnium, tantalum, iridium, ruthenium, silicon, tungsten, and also at least one non-metallic element from the group consisting of nitrogen , carbon, fluorine, boron, oxygen, hydrogen. This further protects the first electrode from corrosion in the electrolytic solution containing hydrogen bromide further improved. One, two or more second coatings, preferably of different composition, can be applied.
Auf einer, der ersten Beschichtung abgewandten Oberfläche der mindestens einen zweiten Beschichtung ist in einer weiteren bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung eine Deckschicht aus Platin angeordnet. Dadurch wird der Schutz der ersten Elektrode vor Korrosion in der Bromwasserstoff-haltigen Elektrolytlösung noch weiter verbessert, allerdings auch die Kosten zur Herstellung der ersten Elektrode erhöht.In a further preferred embodiment of the invention, a cover layer made of platinum is arranged on a surface of the at least one second coating that faces away from the first coating. As a result, the protection of the first electrode against corrosion in the electrolytic solution containing hydrogen bromide is improved even further, but the costs for producing the first electrode are also increased.
In einer bevorzugten Ausgestaltung der Redox-Flusszelle ist auch die zweite Elektrode identisch zur ersten Elektrode ausgebildet und weist das metallische Trägerelement aus Stahl und die erste Beschichtung, optional weiterhin die mindestens eine zweite Beschichtung und optional weiterhin die Deckschicht auf.In a preferred configuration of the redox flow cell, the second electrode is also designed identically to the first electrode and has the metallic carrier element made of steel and the first coating, optionally the at least one second coating and optionally the cover layer.
Nachfolgend sind bevorzugte Ausgestaltungen der ersten Elektrode, optional auch der zweiten Elektrode aufgezeigt.Preferred configurations of the first electrode, optionally also of the second electrode, are shown below.
Die erste Beschichtung und/oder die mindestens eine zweite Beschichtung und/oder die Deckschicht ist/sind bevorzugt mittels eines PVD-Verfahrens gebildet. Alternativ oder ergänzend sind auch andere zur Bildung eines Dünnfilms geeignete Auftragungsverfahren verwendbar, wie ein CVD-Verfahren oder ein galvanisches Verfahren oder ein Sol-Gel-Verfahren.The first coating and/or the at least one second coating and/or the cover layer is/are preferably formed by means of a PVD process. Alternatively or additionally, other application methods suitable for forming a thin film can also be used, such as a CVD method or a galvanic method or a sol-gel method.
Die erste Beschichtung und/oder jede zweite Beschichtung und/oder die Deckschicht weist/weisen bevorzugt jeweils eine Schichtdicke im Bereich von 3 nm bis 3 µm auf. Die erste Beschichtung weist insbesondere eine Schichtdicke von mindestens 50 nm auf. Die mindestens eine zweite Beschichtung weist vorzugsweise eine Schichtdicke im Bereich von 50 nm bis 900 nm auf. Die Deckschicht weist vorzugsweise eine Schichtdicke im Bereich von 3 nm bis 10 nm auf.The first coating and/or every second coating and/or the cover layer preferably has/have a layer thickness in the range from 3 nm to 3 μm. In particular, the first coating has a layer thickness of at least 50 nm. The at least one second coating preferably has a layer thickness in the range from 50 nm to 900 nm. The cover layer preferably has a layer thickness in the range from 3 nm to 10 nm.
Die erste Beschichtung, die mindestens eine zweite Beschichtung und die Deckschicht weisen zusammen vorzugsweise eine Gesamtschichtdicke D im Bereich von 100 bis 500 nm auf.The first coating, the at least one second coating and the top layer together preferably have a total layer thickness D in the range from 100 to 500 nm.
Es hat sich bewährt, wenn das Trägerelement aus einem Stahlblech gebildet ist. Dabei sind Bleche mit einer Blechdicke im Bereich von 0,5 mm bis 1 mm bevorzugt. Insbesondere weist das Stahlblech eine die erste Elektrolytlösung strömungstechnisch leitende, geprägte dreidimensionale Oberflächenstruktur auf. Die Oberflächenstruktur bildet bevorzugt Kanäle und/oder Strukturen aus, die die Elektrolytlösung zur freien Oberfläche der Ionenaustauschmembran leiten und an dieser gleichmäßig verteilen. Das Trägerelement kann alternativ aus einem Streckmetall oder einem offen-porösen Sintermetallkörper oder einem offen-porösen Metallschaum gebildet ein. Auch metallische Gewebe, Gestricke und dergleichen sind als Trägerelemente einsetzbar. In diesem Fall müssen alle Oberflächen des Trägerelements, die in Kontakt mit der ersten Elektrolytlösung gelangen, zumindest mit der ersten Beschichtung bedeckt sein.It has proven useful if the carrier element is formed from sheet steel. Sheets with a sheet thickness in the range from 0.5 mm to 1 mm are preferred. In particular, the steel sheet has an embossed three-dimensional surface structure that conducts the flow of the first electrolyte solution. The surface structure preferably forms channels and/or structures that conduct the electrolyte solution to the free surface of the ion exchange membrane and distribute it evenly. Alternatively, the carrier element can be formed from expanded metal or an open-porous sintered metal body or an open-porous metal foam. Metallic fabrics, knitted fabrics and the like can also be used as carrier elements. In this case, all surfaces of the carrier element that come into contact with the first electrolytic solution must be covered at least with the first coating.
Die
-
1 eine schematische Darstellung einer Redox-Flusszelle, -
2 eine erste Elektrode in dreidimensionaler Ansicht, -
3 einen Querschnitt durch eine erste Elektrode mit erster Beschichtung, zweiter Beschichtung und Deckschicht, und -
4 einen Querschnitt durch eine erste Elektrode mit erster Beschichtung.
-
1 a schematic representation of a redox flow cell, -
2 a first electrode in three-dimensional view, -
3 a cross section through a first electrode with a first coating, a second coating and a cover layer, and -
4 a cross section through a first electrode with a first coating.
Generell kann die zweite Elektrode 5b analog zur erste Elektrode 5a ausgeführt werden.In general, the
BezugszeichenlisteReference List
- 11
- Redox-Flusszelleredox flow cell
- 22
- Ionenaustauschmembraneion exchange membrane
- 3a3a
- erster Elektrolytraumfirst electrolyte room
- 3b3b
- zweiter Elektrolytraumsecond electrolyte space
- 4a4a
- erste Elektrolytlösungfirst electrolyte solution
- 4b4b
- zweite Elektrolytlösungsecond electrolyte solution
- 5a5a
- erste Elektrodefirst electrode
- 5b5b
- zweite Elektrodesecond electrode
- 66
- metallisches Trägerelementmetallic support element
- 6a6a
- Oberflächenstruktursurface texture
- 77
- erste Beschichtungfirst coating
- 88th
- zweite Beschichtungsecond coating
- 99
- Deckschichttop layer
- 5050
- Öffnungenopenings
- 8080
- Oberflächesurface
- 10a10a
- Elektrolytbehälterelectrolyte container
- 10b10b
- Elektrolytbehälterelectrolyte container
- 11a11a
- Pumpepump
- 11b11b
- Pumpepump
- DD
- Gesamtschichtdicketotal layer thickness
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNGQUOTES INCLUDED IN DESCRIPTION
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Zitierte PatentliteraturPatent Literature Cited
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- EP 3022792 B1 [0005]EP 3022792 B1 [0005]
- DE 102019121673 A1 [0006]DE 102019121673 A1 [0006]
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