DE102018105115A1 - Elektrode, Zelleneinheit und Elektrolyseur - Google Patents

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Abstract

Um eine Elektrode für eine elektrochemische Zelle, insbesondere für einen Elektrolyseur, umfassend ein Trägerelement mit einer mindestens einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht, welche aktive Schicht eine Anlagefläche zum Anlegen an eine Ionenaustauschmembran definiert, so zu verbessern, dass der Betrieb elektrochemischer Zellen verbessert wird, wird vorgeschlagen, dass das Trägerelement in einer Richtung quer zur Anlagefläche eine in Richtung auf die Anlagefläche hin abnehmende Porosität und/oder abnehmendem Porendurchmesser aufweist.Ferner werden eine verbesserte Zelleneinheit, ein verbesserter Elektrolyseur sowie verbesserte Verfahren zum Herstellen einer Elektrode, einer Zelleneinheit und eines Elektrolyseurs vorgeschlagen.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Elektrode für eine elektrochemische Zelle, insbesondere für einen Elektrolyseur, umfassend ein Trägerelement mit einer mindestens einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht, welche aktive Schicht eine Anlagefläche zum Anlegen an eine Ionenaustauschmembran definiert.
  • Ferner betrifft die vorliegende Erfindung eine Zelleneinheit für eine elektrochemische Zelle, insbesondere für einen Elektrolyseur, welche Zelleneinheit eine erste Elektrode, eine zweite Elektrode und eine zwischen der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode angeordnete Ionenaustauschmembran umfasst.
  • Des Weiteren betrifft die vorliegende Erfindung einen Elektrolyseur, umfassend zwei Bipolarplatten und eine zwischen den beiden Bipolarplatten angeordnete Zelleneinheit.
  • Weiterhin betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zum Herstellen einer Elektrode für eine elektrochemische Zelle, insbesondere für einen Elektrolyseur, bei welchem Verfahren ein Trägerelement mit einer mindestens einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht ausgebildet wird, welche aktive Schicht eine Anlagefläche zum Anlegen an eine Ionenaustauschmembran definiert.
  • Außerdem betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zum Herstellen einer Zelleneinheit für eine elektrochemische Zelle, insbesondere für einen Elektrolyseur, bei welchem Verfahren eine Ionenaustauschmembran zwischen einer ersten Elektrode und einer zweiten Elektrode angeordnet wird.
  • Und schließlich betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zum Herstellen eines Elektrolyseurs, bei welchem eine Zelleneinheit zwischen zwei Bipolarplatten angeordnet wird.
  • Wasserstoff gewinnt als Energieträger für die Zukunft zunehmend an Bedeutung. Insbesondere kann Wasserstoff auf einfache Weise durch Elektrolyse von Wasser hergestellt werden. Derzeit bilden Protonenaustauschmembran-Wasserelektrolyseure (PEMWE) und alkalische Wasserelektrolyseure (AWE) die Haupttechnologien. Protonenaustauschmembran-Wasserelektrolyseure weisen den Nachteil auf, dass sie mit hohen Investitionskosten verbunden sind, und zwar aufgrund der erforderlichen Edelmetallkatalysatoren und Bipolarplatten auf Basis von Titan. Herkömmliche alkalische Wasserelektrolyseure haben den Nachteil, dass sie nur mit geringen Stromdichten betreibbar sind, einen geringen Betriebsdruck aufweisen und zudem der erzeugte Wasserstoff nur von eingeschränkter Reinheit ist.
  • Vergleichbare Probleme existieren auch für andere elektrochemische Zellen und Reaktoren, insbesondere auch für Brennstoffzellen.
  • Es ist daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Elektrode, eine Zelleneinheit, einen Elektrolyseur, ein Verfahren zum Herstellen einer Elektrode, ein Verfahren zum Herstellen einer Zelleneinheit sowie ein Verfahren zum Herstellen eines Elektrolyseurs der jeweils eingangs beschriebenen Art so zu verbessern, dass der Betrieb elektrochemischer Zellen verbessert wird.
  • Diese Aufgabe wird bei einer Elektrode der eingangs beschriebenen Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass das Trägerelement in einer Richtung quer zur Anlagefläche eine in Richtung auf die Anlagefläche hin abnehmende Porosität und/oder einen in Richtung auf die Anlagefläche hin abnehmenden Porendurchmesser aufweist.
  • Mit anderen Worten nehmen die Porosität und/oder der Porendurchmesser des Trägerelements ausgehend von der Anlagefläche zu. Diese Ausgestaltung ermöglicht es, beispielsweise bei Elektrolyseuren erzeugte Gase aufgrund der von der Anlagefläche weg zunehmenden Porosität und/oder des zunehmenden Porendurchmessers des Trägerelements hocheffizient abzuleiten. Eine verbesserte Ableitung der bei der Elektrolyse entwickelten Gase ermöglicht zudem, eine Elektrolysezelle unter hohem Druck und mit einer hohen Stromdichte betreiben zu können. Eine sich ändernde Porosität und/oder ein sich ändernder Porendurchmesser kann insbesondere durch unterschiedliche Netz- oder Gitterstrukturen oder dergleichen, aber auch durch gewebte Materialien zur Ausbildung des Trägerelements erzielt werden. Eine sich ändernde Porosität kann beispielsweise auch durch poröse Beschichtungen und/oder poröse Schichten erreicht werden, bei denen sich eine Porosität von Beschichtung zu Beschichtung oder von Schicht zu Schicht ändert. Insbesondere können unterschiedliche Porendurchmesser durch eine Größe eingesetzter Pulverteilchen oder Partikel eingestellt werden.
  • Günstig ist es, wenn die aktive Schicht durch Plasmabeschichtung, durch physikalische Gasphasenabscheidung (PVD), durch Laserspritzen, galvanisch oder durch Flammspritzen, insbesondere durch Hochgeschwindigkeits-Flammspritzen oder Kaltgasspritzen, ausgebildet ist. Mit den angegebenen Beschichtungsverfahren lassen sich aktive, mindestens einen Katalysator enthaltende Schichten in gewünschter Weise mit gewünschten Dicken, Porositäten und/oder Porendurchmessern, die einen optimalen Betrieb der elektrochemischen Zelle sicherstellen, ausbilden. Weitere mögliche Verfahren zum Ausbilden der aktiven Schicht sind insbesondere Verfahren zum nassen Auftragen von Katalysator-Lösungsmittel-Zusatz-Gemischen wie Siebdruck, Rakelverfahren, Spritzen, Airbrushen, Foliengießen, Tintenstrahldrucken sowie trockene Verfahren wie Trockensprühverfahren mit Pressen oder Walzen.
  • Vorteilhaft ist es, wenn die durch Plasmabeschichtung ausgebildete aktive Schicht durch atmosphärisches Plasmaspritzen (APS), Schutzgas Plasmaspritzen, Vakuum Plasmaspritzen (VPS), Kalt-Plasmaspritzen, Induktionsplasmaspritzen, flüssigkeitsstabilisiertes Plasmaspritzen oder Überdruck Plasmaspritzen ausgebildet ist. Insbesondere durch atmosphärisches Plasmaspritzen ausgebildete aktive Schichten ermöglichen im Vergleich zu aktiven Schichten, die durch Vakuum-Plasmaspritzen ausgebildet sind, die Herstellungskosten für die Elektrode signifikant zu reduzieren.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung kann vorgesehen sein, dass die aktive Schicht insbesondere zur Ausbildung eines Anionenaustauschmembran-Elektrolyseurs Ni, NiFe, NiCo, NiMo, NiCoFe, NiMoFe, NiCoMo, NixAlyMoz oder Oxide dieser Elemente und Verbindungen oder wasserhaltige Oxide dieser Elemente und Verbindungen enthält. Die angegebenen Elemente und Verbindungen ermöglichen es insbesondere, hocheffiziente Anionenaustauschmembran-Elektrolyseure auszubilden. Zudem können diese elektrochemischen Zellen mit deutlich geringeren Kosten ausgebildet werden als beispielsweise Edelmetallkatalysatoren enthaltende Protonenaustauschmembran-Elektrolyseure.
  • Ferner ist es vorteilhaft, wenn die aktive Schicht insbesondere zur Ausbildung eines Protonenaustauschmembran-Elektrolyseurs Pt, Ir, Ru, IrRu oder Oxide dieser Elemente oder Verbindungen enthält. Insbesondere für Protonenaustauschmembran-Elektrolyseure lassen sich mit den genannten Elementen und Verbindungen hocheffiziente Katalysatoren bereitstellen, die eine optimale Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) sowie eine optimale Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) ermöglichen.
  • Ferner kann es günstig sein, wenn die aktive Schicht insbesondere zur Ausbildung eines CO2-Reduktions-Membranreaktors Cu, In, Sn, Pb oder Oxide dieser Elemente enthält. Elektrochemische Zellen mit derartigen aktiven Schichten ermöglichen einen effizienten Betrieb eines CO2-Reduktions-Membranreaktors zum Reduzieren von CO2.
  • Außerdem ist es vorteilhaft, wenn die aktive Schicht insbesondere zur Ausbildung eines Ammoniak-Synthese-Membranreaktors Ru, Pt, Fe, Ni, Mo, Rh, Sc, Y, Ti, Zr, Legierungen aus diesen Elementen oder korrespondierende Nitride dieser Elemente enthält. Aktive Schichten, die die genannten Elemente, Legierungen und Nitride dieser Elemente als Katalysatoren enthalten, ermöglichen eine effiziente Synthese von Ammoniak.
  • Günstig ist es, wenn die Porosität und/oder der Porendurchmesser des Trägerelements in Richtung auf die Anlagefläche hin kontinuierlich und/oder in mindestens einem diskreten Schritt abnimmt. Beispielsweise kann das Trägerelement zwei Schichten unterschiedlicher Porosität und/oder unterschiedlichem Porendurchmesser aufweisen, sodass die Porosität und/oder der Porendurchmesser beim Übergang von der einen Schicht zu der anderen Schicht in einem diskreten Schritt abnimmt. Mehr als zwei Schichten ermöglichen dann eine entsprechende Anzahl diskreter Schritte zur Änderung der Porosität und/oder des Porendurchmessers. Die Ausbildung von Trägerelementen, deren Porosität und/oder Porendurchmesser in mindestens einem diskreten Schritt in der der angegebenen Richtung abnimmt, ist auf einfache Weise möglich, beispielsweise durch Verbinden von Materialschichten unterschiedlicher Porosität und/oder unterschiedlichem Porendurchmesser. Um einen kontinuierlichen verbesserten Abtransport sich entwickelnder Gase zu erreichen, ist es vorteilhaft, wenn sich die Porosität und/oder der Porendurchmesser des Trägerelements kontinuierlich ändert. Es sind jedoch auch Kombinationen von sich kontinuierlich ändernden Bereichen des Trägerelements und von Bereichen, deren Porosität und/oder Porendurchmesser über eine bestimmte Dicke konstant ist und sich in diskreten Schritten beim Übergang zu einem oder mehreren Schichten des Trägerelements ändert, möglich. So lassen sich Gase definiert und optimiert insbesondere bei einem Elektrolyseur von der Anlagefläche weg ableiten oder beispielsweise bei einer Brennstoffzelle zur Anlagefläche hin leiten.
  • Vorzugsweise nehmen die Porosität und/oder der Porendurchmesser des Trägerelements in Richtung auf die Anlagefläche hin in mehreren diskreten Schritten ab. Ein solches Trägerelement lässt sich wie beschrieben auf einfache Weise herstellen, indem unterschiedliche Schichten mit unterschiedlicher Porosität und/oder Porendurchmesser miteinander flächig verbunden werden.
  • Günstig ist es, wenn das Trägerelement mindestens zwei Trägerelementschichten unterschiedlicher Porosität und/oder Porendurchmesser umfasst. Insbesondere kann das Trägerelement zwei, drei, vier oder mehr Trägerelementschichten umfassen. Das Trägerelement kann so beispielsweise durch flächiges Verbinden der Trägerelementschichten ausgebildet werden.
  • Um einen Herstellungsaufwand und damit verbundene Kosten zu vermindern, ist es vorteilhaft, wenn das Trägerelement maximal 20 Trägerelementschichten unterschiedlicher Porosität und/oder Porendurchmesser umfasst. Ferner kann durch eine Begrenzung einer Anzahl der Trägerelementschichten auch eine Dicke des Trägerelements begrenzt werden. Dies ist insbesondere dann vorteilhaft, wenn eine Vielzahl von elektrochemischen Zellen in einem begrenzten Volumen ausgebildet werden sollen.
  • Vorzugsweise ist die Porosität und/oder der Porendurchmesser der mindestens zwei Trägerelementschichten homogen oder im Wesentlichen homogen. So kann insbesondere eine Ableitung sich entwickelnder Gase von der Anlagefläche weg in gewünschter Weise sichergestellt werden. Die Porosität und/oder der Porendurchmesser kann insbesondere senkrecht und/oder parallel zu einer von den mindestens zwei Trägerelementschichten definierten Ebene homogen oder im Wesentlichen homogen vorgesehen werden.
  • Um das Ableiten sich entwickelnder Gase insbesondere bei Elektrolyseuren weiter zu verbessern, ist es vorteilhaft, wenn eine Trägerelementschicht mit größerer Porosität und/oder größerem Porendurchmesser dicker ist als eine Trägerelementschicht mit geringerer Porosität und/oder geringerem Porendurchmesser.
  • Einfach und kostengünstig ausbilden lässt sich das Trägerelement aus Edelstahl, Nickel, einer Nickellegierung, Titan, einer Titanlegierung oder Graphit.
  • Die Herstellung einer Elektrode lässt sich weiter vereinfachen und insbesondere auch kostengünstig realisieren, wenn das Trägerelement in Form eines Streckmetalls, eines Drahtgewebes, eines Metallnetzes, eines Lochblechs, eines Vlieses, eines Metallschaums oder einer Sinterstruktur ausgebildet ist. Streckmetalle und Drahtgewebe sind insbesondere in Form von metallischen Maschenverbünden ausgebildet, kostengünstig und in zahlreichen unterschiedlichen Maschenweiten und Materialien verfügbar. So lassen sich mit Streckmetallen insbesondere auch Trägerelemente mit zwei oder mehr Trägerelementschichten unterschiedlicher Porosität und/oder Porendurchmesser auf einfache und kostengünstige Weise realisieren.
  • Vorteilhaft ist es, wenn das Trägerelement eine Porosität in einem Bereich von etwa 10% bis etwa 80%, vorzugsweise in einem Bereich von etwa 15% bis etwa 50%, aufweist. Insbesondere kann die Porosität ausgehend von der aktiven Schicht von etwa 10% auf etwa 80% zunehmen, beispielsweise auch von etwa 15% auf etwa 50%. Trägerelemente mit Porositäten in den angegebenen Bereich ermöglichen ein optimales Ableiten entstandener Gase von der Anlagefläche weg.
  • Damit sich entwickelnde Gase in einer elektrochemischen Zelle insbesondere schnell und sicher von dem Ort weg geleitet werden können, an dem sie entstehen, ist es günstig, wenn die aktive Schicht porös ausgebildet ist.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung kann vorgesehen sein, dass die aktive Schicht das Trägerelement bildet. Dies bedeutet insbesondere, dass auch die aktive Schicht eine sich von der Anlagefläche weg gerichtete, zunehmende Porosität und/oder einen zunehmenden Porendurchmesser aufweist. Die aktive Schicht als Trägerelement vorzusehen hat insbesondere den Vorteil, dass keine weiteren Elemente zur Ausbildung der Elektrode benötigt werden. Beispielsweise kann die aktive Schicht mehrere Lagen unterschiedlicher Porositäten und/oder Porendurchmesser aufweisen, die dann eine Zunahme der Porosität und/oder der Porendurchmesser in diskreten Schritten von der Anlagefläche weg ermöglichen. Eine Porosität und/oder ein Porendurchmesser innerhalb der Lagen kann homogen sein oder ebenfalls von der Anlagefläche weg gerichtet zunehmen. Optional kann die aktive Schicht auf einem Substrat ausgebildet werden. Als Substrat können insbesondere Metallgitter oder -netze genutzt werden.
  • Eine besonders kompakte Elektrode kann insbesondere dadurch hergestellt werden, dass die aktive Schicht selbsttragend ausgebildet ist. Es wird also kein weiteres Trägerelement benötigt, auf dem die aktive Schicht aufgebracht wird. Insbesondere kann die aktive Schicht durch Herstellungsverfahren wie oben angegeben ausgebildet werden.
  • Vorzugsweise umfasst die aktive Schicht mindestens zwei Schichtlagen unterschiedlicher Porosität und/oder Porendurchmesser. Insbesondere können zwei, drei, vier oder mehr Schichtlagen vorgesehen sein. Die mindestens zwei Schichtlagen können durch ein oder mehrere der oben beschriebenen Verfahren zur Ausbildung der aktiven Schicht hergestellt sein. Insbesondere können auch zwei oder mehr Schichtlagen zur Ausbildung der aktiven Schicht mit zwei oder mehr Trägerelementschichten kombiniert werden.
  • Vorteilhaft ist es, wenn eine Trägerelementdicke des Trägerelements in einem Bereich von etwa 0,01 mm bis etwa 30 mm liegt. Je nachdem, ob die aktive Schicht das Trägerelement bildet und selbsttragend ausgebildet ist oder nicht, können so insbesondere sehr dünne Elektroden ausgebildet werden.
  • Vorzugsweise liegt eine Trägerelementschichtdicke einer Trägerelementschicht in einem Bereich von etwa 0,01 mm bis etwa 30 mm. Insbesondere können Trägerelementschichten mit unterschiedlichen Schichtdicken vorgesehen sein, insbesondere abhängig davon, ob sie durch eine aktive Schicht gebildet werden oder nicht.
  • Die eingangs gestellte Aufgabe wird ferner bei einer Zelleneinheit der eingangs beschriebenen Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass die erste Elektrode und/oder die zweite Elektrode in Form einer der oben beschriebenen Elektroden ausgebildet sind.
  • Die Zelleneinheit weist dann insbesondere die oben in Verbindung mit bevorzugten Ausführungsformen von Elektroden beschriebenen Vorteile auf. Insbesondere können eine oder auch beide Elektroden der Zelleneinheit in Form einer der oben beschriebenen Elektroden ausgebildet sein. Die Zelleneinheit kann insbesondere ausgebildet werden, indem die Elektroden und die Ionenaustauschmembran miteinander flächig zusammengefügt werden, insbesondere zusammengepresst.
  • Zur Ausbildung eines Anionenaustauschmembran-Wasserelektrolyseurs ist es günstig, wenn die Ionenaustauschmembran in Form einer Anionenaustauschmembran ausgebildet ist. Zur Ausbildung eines Protonenaustauschmembran-Wasserelektrolyseurs ist es vorteilhaft, wenn die Ionenaustauschmembran in Form einer Protonenaustauschmembran ausgebildet ist. Die Anionenaustauschmembran ermöglicht es insbesondere, als sogenannter fester Elektrolyt und Separator zwischen Anode und Kathode einer elektrochemischen Zelle eingesetzt zu werden.
  • Vorteilhaft ist es, wenn die Ionenaustauschmembran eine erste Elektrodenseitenfläche und eine zweite Elektrodenseitenfläche umfasst und wenn die erste und/oder die zweite Elektrodenseitenfläche mit einer einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht versehen sind. Unter der ersten und zweiten Elektrodenseitenfläche sind insbesondere die Seitenflächen der Ionenaustauschmembran zu verstehen, die mit der jeweiligen Elektrode, also der Kathode oder Anode, flächig in Kontakt stehen. Die beschriebene Ausgestaltung ermöglicht es insbesondere, eine einen Katalysator enthaltende aktive Schicht direkt auf die Ionenaustauschmembran aufzubringen, und zwar sowohl auf der der Anode als auch auf der der Kathode zugewandten Seitenfläche der Ionenaustauschmembran. Eine solche Ausgestaltung kann insbesondere auch kombiniert werden mit Elektroden, die ein Trägerelement mit einer mindestens einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht umfassen.
  • Die eingangs gestellt Aufgabe wird ferner bei einem Elektrolyseur der eingangs beschriebenen Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass die Zelleneinheit in Form einer der oben beschriebenen Zelleneinheiten ausgebildet ist.
  • Ein derart weitergebildeter Elektrolyseur weist insbesondere die oben in Verbindung mit bevorzugten Ausführungsformen von Zelleneinheiten beschriebenen Vorteile auf.
  • Die eingangs gestellte Aufgabe wird ferner bei einem Verfahren zum Herstellen einer Elektrode für eine elektrochemische Zelle erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass das Trägerelement mit einer in einer Richtung quer zur Anlagefläche in Richtung auf die Anlagefläche hin abnehmenden Porosität und/oder abnehmendem Porendurchmesser ausgebildet wird.
  • Wie oben beschrieben ermöglicht eine derartige Elektrode ein optimales Wegströmen beziehungsweise Ableiten von sich im Bereich der Anlagefläche entwickelnden Gase.
  • In besonders definierter Weise und optional auch mit einer gewünschten Porosität und/oder einem gewünschten Porendurchmesser kann die Elektrode ausgebildet werden, wenn die aktive Schicht durch Plasmabeschichtung, durch physikalische Gasphasenabscheidung (PVD), durch Laserspritzen, galvanisch oder durch Flammspritzen, insbesondere durch Hochgeschwindigkeits-Flammspritzen oder Kaltgasspritzen, ausgebildet wird. Insbesondere kann die Ausbildung der Schicht wie oben beschrieben realisiert werden.
  • Die eingangs gestellte Aufgabe wird bei einem Verfahren zum Herstellen einer Zelleneinheit für eine elektrochemische Zelle erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass die erste Elektrode und/oder die zweite Elektrode gemäß einem der oben beschriebenen Verfahren zum Ausbilden einer Elektrode ausgebildet werden.
  • Eine Zelleneinheit in dieser Weise auszubilden, weist die bereits oben im Zusammenhang mit Verfahren zum Herstellen einer Elektrode für eine elektrochemische Zelle beschriebenen Vorteile auf.
  • Ferner wird die eingangs gestellte Aufgabe bei einem Verfahren zum Herstellen eines Elektrolyseurs erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass die Zelleneinheit gemäß dem oben beschriebenen Verfahren zum Herstellen einer Zelleneinheit für eine elektrochemische Zelle ausgebildet wird.
  • Das wie vorgeschlagen weitergebildete Verfahren zum Herstellen eines Elektrolyseurs weist die bereits oben im Zusammenhang mit dem vorgeschlagenen Verfahren zum Herstellen einer Zelleneinheit für eine elektrochemische Zelle beschriebenen Vorteile auf.
  • Die vorstehende Beschreibung umfasst somit insbesondere die nachfolgend in Form durchnummerierter Sätze definierten Ausführungsformen von Elektroden, Zelleneinheiten und Elektrolyseuren sowie von Verfahren zum Herstellen einer Elektrode, einer Zelleneinheit und eines Elektrolyseurs:
    1. 1. Elektrode (32; 40; 64; 66) für eine elektrochemische Zelle (56), insbesondere für einen Elektrolyseur (58), umfassend ein Trägerelement (22; 84; 86) mit einer mindestens einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82), welche aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) eine Anlagefläche (36) zum Anlegen an eine Ionenaustauschmembran (44; 62) definiert, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22; 84; 86) in einer Richtung quer zur Anlagefläche (36) eine in Richtung auf die Anlagefläche (36) hin abnehmende Porosität und/ oder einen in Richtung auf die Anlagefläche hin abnehmenden Porendurchmesser aufweist.
    2. 2. Elektrode nach Satz 1, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) durch Plasmabeschichtung, durch physikalische Gasphasenabscheidung (PVD), durch Laserspritzen, galvanisch oder durch Flammspritzen, insbesondere durch Hochgeschwindigkeits-Flammspritzen oder Kaltgasspritzen, ausgebildet ist.
    3. 3. Elektrode nach Satz 2, dadurch gekennzeichnet, dass die durch Plasmabeschichtung ausgebildete aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) durch atmosphärisches Plasmaspritzen (APS), Schutzgas Plasmaspritzen, Vakuum Plasmaspritzen (VPS), Kalt-Plasmaspritzen, Induktionsplasmaspritzen, flüssigkeitsstabilisiertes Plasmaspritzen oder Überdruck Plasmaspritzen ausgebildet ist.
    4. 4. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) insbesondere zur Ausbildung eines Anionenaustauschmembran-Elektrolyseurs Ni, NiFe, NiCo, NiMo, NiCoFe, NiMoFe, NiCoMo, NixAlyMoz oder Oxide dieser Elemente und Verbindungen oder wasserhaltige Oxide dieser Elemente und Verbindungen enthält.
    5. 5. Elektrode nach einem der Sätze 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) insbesondere zur Ausbildung eines Protonenaustauschmembran-Elektrolyseurs Pt, Ir, Ru, IrRu oder Oxide dieser Elemente und Verbindungen enthält.
    6. 6. Elektrode nach einem der Sätze 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) insbesondere zur Ausbildung eines CO2-Reduktions-Membranreaktors Cu, In, Sn, Pb oder Oxide dieser Elemente enthält.
    7. 7. Elektrode nach einem der Sätze 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) insbesondere zur Ausbildung eines Ammoniak-Synthese-Membranreaktors Ru, Pt, Fe, Ni, Mo, Rh, Sc, Y, Ti, Zr, Legierungen aus diesen Elementen oder korrespondierende Nitride dieser Elemente enthält.
    8. 8. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass die Porosität und/oder der Porendurchmesser des Trägerelements (22) in Richtung auf die Anlagefläche (36) hin kontinuierlich und/ oder in mindestens einem diskreten Schritt abnimmt.
    9. 9. Elektrode nach Satz 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Porosität und/oder der Porendurchmesser des Trägerelements (22; 84; 86) in Richtung auf die Anlagefläche (36) hin in mehreren diskreten Schritten abnimmt.
    10. 10. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22) mindestens zwei Trägerelementschichten (10, 12, 14) unterschiedlicher Porosität und/oder unterschiedlicher Porendurchmesser umfasst, insbesondere zwei, drei, vier oder mehr.
    11. 11. Elektrode nach Satz 10, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22) maximal 20 Trägerelementschichten (10, 12, 14) unterschiedlicher Porosität und/oder Porendurchmesser umfasst.
    12. 12. Elektrode nach Satz 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Porosität und/oder der Porendurchmesser der mindestens zwei Trägerelementschichten (10, 12, 14) homogen oder im Wesentlichen homogen ist.
    13. 13. Elektrode nach einem der Sätze 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass eine Trägerelementschicht (10, 12, 14) mit größerer Porosität und/oder größerem Porendurchmesser dicker ist als eine Trägerelementschicht (10, 12, 14) mit kleinerer Porosität und/oder kleinerem Porendurchmesser.
    14. 14. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22) aus Edelstahl, Nickel, einer Nickellegierung, Titan, einer Titanlegierung oder Graphit ausgebildet ist.
    15. 15. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22) in Form eines Streckmetalls (24), eines Drahtgewebes, eines Metallnetzes, eines Lochblechs, eines Vlieses, eines Metallschaums oder einer Sinterstruktur ausgebildet ist.
    16. 16. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22; 84; 86) eine Porosität in einem Bereich von etwa 10% bis etwa 80%, vorzugsweise in einem Bereich von etwa 15% bis etwa 50%, aufweist.
    17. 17. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48) porös ausgebildet ist.
    18. 18. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (80; 82) das Trägerelement (84; 86) bildet.
    19. 19. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (80; 82) selbsttragend ausgebildet ist.
    20. 20. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (80; 82) mindestens zwei Schichtlagen (68, 70, 72; 74, 76, 78) unterschiedlicher Porosität und/oder unterschiedlichem Porendurchmesser umfasst, insbesondere zwei, drei, vier oder mehr.
    21. 21. Elektrode nach einem der voranstehenden Sätze, dadurch gekennzeichnet, dass eine Trägerelementdicke (88) des Trägerelements (22; 84; 86) in einem Bereich von etwa 0,01 mm bis etwa 30 mm liegt.
    22. 22. Elektrode nach einem der Sätze 10 bis 21, dadurch gekennzeichnet, dass eine Trägerelementschichtdicke (26; 28; 30) einer Trägerelementschicht (10; 12; 14) in einem Bereich von etwa 0,01 mm bis etwa 30 mm liegt.
    23. 23. Zelleneinheit (38; 60) für eine elektrochemische Zelle (56), insbesondere für einen Elektrolyseur (58), welche Zelleneinheit (38;60) eine erste Elektrode (32: 64), eine zweite Elektrode ((40; 66) und eine zwischen der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode angeordnete Ionenaustauschmembran (44; 62) umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass die erste Elektrode (32; 64) und/oder die zweite Elektrode (40; 66) in Form einer Elektrode (32; 40; 64; 66) nach einem der voranstehenden Sätze ausgebildet ist.
    24. 24. Zelleneinheit nach Satz 23, dadurch gekennzeichnet, dass die Ionenaustauschmembran (44; 62) in Form einer Anionenaustauschmembran (50) oder in Form einer Protonenaustauschmembran ausgebildet ist.
    25. 25. Zelleneinheit nach Satz 23 oder 24, dadurch gekennzeichnet, dass die Ionenaustauschmembran (44; 62) eine erste Elektrodenseitenfläche und eine zweite Elektrodenseitenfläche umfasst und dass die erste und/oder die zweite Elektrodenseitenfläche mit einer einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht (46; 48) versehen sind.
    26. 26. Elektrolyseur (58), umfassend zwei Bipolarplatten (52, 54) und eine zwischen den beiden Bipolarplatten (52, 54) angeordnete Zelleneinheit (38; 60), dadurch gekennzeichnet, dass die Zelleneinheit (38; 60) in Form einer Zelleneinheit (38; 60) nach einem der Sätze 23 bis 25 ausgebildet ist.
    27. 27. Verfahren zum Herstellen einer Elektrode (32; 40; 64; 66) für eine elektrochemische Zelle (56), insbesondere für einen Elektrolyseur (58), bei welchem Verfahren ein Trägerelement (22; 84; 86) mit einer mindestens einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) ausgebildet wird, welche aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) eine Anlagefläche (36) zum Anlegen an eine Ionenaustauschmembran (44; 62) definiert, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22; 84; 86) mit einer in einer Richtung quer zur Anlagefläche (36) in Richtung auf die Anlagefläche (36) hin abnehmenden Porosität und/oder abnehmendem Porendurchmesser ausgebildet wird.
    28. 28. Verfahren nach Satz 27, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) durch Plasmabeschichtung, durch physikalische Gasphasenabscheidung (PVD), durch Laserspritzen, galvanisch oder durch Flammspritzen, insbesondere durch Hochgeschwindigkeits-Flammspritzen oder Kaltgasspritzen, ausgebildet wird.
    29. 29. Verfahren zum Herstellen einer Zelleneinheit (38; 60) für eine elektrochemische Zelle (56), insbesondere für einen Elektrolyseur (58), bei welchem Verfahren eine Ionenaustauschmembran (44; 62) zwischen einer ersten Elektrode (32; 64) und einer zweiten Elektrode (40; 66) angeordnet wird, dadurch gekennzeichnet, dass die erste Elektrode (32; 64) und/oder die zweite Elektrode (40; 66) gemäß einem Verfahren nach einem der Sätze 24 oder 25 ausgebildet werden.
    30. 30. Verfahren zum Herstellen eines Elektrolyseurs (58), bei welchem eine Zelleneinheit (38; 60) zwischen zwei Bipolarplatten (52; 54) angeordnet wird, dadurch gekennzeichnet, dass die Zelleneinheit (38; 60) gemäß einem Verfahren nach Satz 29 ausgebildet wird.
  • Die nachfolgende Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen der Erfindung dient im Zusammenhang mit den Zeichnungen der näheren Erläuterung. Es zeigen:
    • 1: eine schematische Ansicht dreier Schichten unterschiedlicher Porosität und Porendurchmesser zur Ausbildung eines Trägerelements;
    • 2: eine schematische Darstellung eines Ausschnitts eines Streckmetalls zur Ausbildung eines Trägerelements beziehungsweise einer Trägerelementschicht mit entsprechenden Abmessungen;
    • 3: eine schematische Darstellung eines Trägerelements umfassend drei Trägerelementschichten unterschiedlicher Dicke mit zunehmender Porosität und zunehmender Porendurchmesser;
    • 4: eine schematische Darstellung einer Elektrode für eine elektrochemische Zelle;
    • 5: eine schematische Explosionsdarstellung einer Zelleneinheit beim Zusammenfügen zweier Elektroden und einer Ionenaustauschmembran;
    • 6: eine schematische Darstellung eines Elektrolyseurs beim Zusammenfügen zweier Bipolarplatten, zweier Elektroden und einer Ionenaustauschmembran;
    • 7: eine beispielhafte Darstellung einer Zellenleistung eines Anionenaustauschmembran-Wasserelektrolyseurs wie schematisch in 6 dargestellt;
    • 8: eine beispielhafte Darstellung der Stabilität des Anionenaustauschmem bran-Elektrolyseurs;
    • 9: eine schematische Darstellung eines weiteren Ausführungsbeispiels einer Zelleneinheit beim Zusammenfügen zweier Elektroden und einer Ionenaustauschmembran;
    • 10: eine Darstellung der Pulvermorphologie eines NiAIMo-Pulvers;
    • 11: ein Ausschnitt einer Elektronen-Mikroskopaufnahme eines NiAIMo-Pulvers;
    • 12: eine Darstellung der Pulvermorphologie eines NiAI-Pulvers;
    • 13: ein Ausschnitt einer Elektronen-Mikroskopaufnahme eines NiAI-Pulvers.
  • 1 zeigt beispielhaft drei verschiedene Trägerelementschichten 10, 12, 14 die jeweils eine unterschiedliche Porosität und unterschiedliche Porendurchmesser aufweisen. Die Trägerelementschichten 10 sind insbesondere in Form metallischer Gitterstrukturen oder Netzstrukturen ausgebildet, beispielsweise in Form von Streckmetallschichten.
  • Eine Dicke der Trägerelementschichten 10, 12 und 14 ist unterschiedlich. Die Trägerelementschicht mit der geringsten Porosität 14 ist am dünnsten, die Trägerelementschicht 10 mit der größten Porosität ist am dicksten.
  • 2 zeigt beispielhaft einen Ausschnitt eines Streckmetalls mit zur Charakterisierung desselben wesentlichen Abmessungen. In 2 sind eine Maschenlänge 16, eine Maschenbreite 18 und eine Stegbreite 20 eingezeichnet.
  • 3 zeigt ein insgesamt mit dem Bezugszeichen 22 bezeichnetes Trägerelement, das beispielhaft aus drei Trägerelementschichten 10, 12 und 14 ausgebildet ist. Die Darstellung in 3 ist rein schematisch. Die Trägerelementschichten 10, 12 und 14 sind aus einem Streckmetall 24 wie in 2 schematisch dargestellt ausgebildet.
  • Die Trägerelementschicht 14 weist eine Maschenlänge 16 von 0,05 mm, eine Maschenbreite 18 von 0,03 mm und eine Stegbreite 20 von 0,01 mm auf. Eine Dicke 28 der Trägerelementschicht 14 beträgt 0,01 mm.
  • Die Trägerelementschicht 10 weist eine Maschenlänge 16 von 12 mm, eine Maschenbreite 18 von 6 mm und eine Stegbreite 20 von 1 mm auf. Eine Dicke 26 der Trägerelementschicht 10 beträgt 5 mm.
  • Die Abmessungen der Trägerelementschicht 12 liegen zwischen denen der Trägerelementschichten 10 und 14, mithin liegt also eine Maschenlänge 16 der Trägerelementschicht 12 in einem Bereich von 0,05 mm bis 12 mm, eine Maschenbreite 18 in einem Bereich von 0,03 mm bis 6 mm und eine Stegbreite 20 in einem Bereich von 0,01 mm bis 1 mm. Eine Dicke 28 der Trägerelementschicht 12 liegt in einem Bereich zwischen 0,01 mm und 5 mm.
  • Eine Dicke 88 des Trägerelements ergibt sich als Summe der Dicken 26, 28 und 30.
  • Die vorstehend angegebenen Abmessungen der Trägerelementschichten 10, 12 und 14 beschreiben ein konkretes Ausführungsbeispiel. Die Trägerelementschichten 10, 12 und 14 können insbesondere auch Abmessungen aufweisen derart, dass die Maschenlänge 16 in einem Bereich von etwa 0,05 mm bis etwa 30 mm liegt, die Maschenbreite 18 in einem Bereich von etwa 0,03 mm bis etwa 20 mm liegt und die Stegbreite in einem Bereich von etwa 0,01 mm bis etwa 5 mm liegt. Die Dicke 26, 28 und 30 der Trägerelementschichten 10, 12 und 14 kann in einem Bereich von etwa 0,01 mm bis etwa 20 mm liegen. Die Trägerelementschichten 10, 12 und 14 können wie beschrieben ausgehend von der Trägerelementschicht 14 zur Trägerelementschicht 10 hin insbesondere zunehmende Abmessungen aufweisen.
  • Die Trägerelementschichten 10, 12 und 14 können beispielsweise aus Edelstahl, Nickel, einer Nickellegierung, Titan, einer Titanlegierung oder Graphit ausgebildet sein.
  • In den 1 und 3 sind beispielhaft drei Trägerelementschichten 10, 12 und 14 dargestellt. Grundsätzlich sind beliebig viele Trägerelementschichten denkbar. Vorzugsweise wird das Trägerelement 22 aus zwei bis zwanzig Trägerelementschichten ausgebildet.
  • Das Trägerelement 22 mit den Trägerelementschichten 10, 12 und 14 weist eine Porosität auf, die sich in zwei diskreten Schritten ändert, nämlich jeweils beim Übergang zwischen zwei Trägerelementschichten, also beim Übergang von der Trägerelementschicht 14 zur Trägerelementschicht 12 und beim Übergang von der Trägerelementschicht 12 zur Trägerelementschicht 14.
  • Zur Ausbildung einer Elektrode 32 wird auf die Trägerelementschicht 14, die die geringste Porosität aufweist, eine aktive Schicht 34 aufgebracht. Dies ist beispielhaft in 4 dargestellt. Die aktive Schicht 34 definiert eine Anlagefläche 36 zum Anlegen an eine Ionenaustauschmembran. Die aktive Schicht 34 enthält mindestens einen Katalysator als aktive Substanz.
  • In 5 ist beispielhaft und schematisch eine Elektronenmembraneinheit 38 mit zwei Elektroden 32 und 40 dargestellt. Zwischen den aktiven Schichten 34 und 42 der Elektroden 32 und 40 wird eine Ionenaustauschmembran 44 angeordnet. Diese kann optional einseitig oder beidseitig, wie in 5 schematisch dargestellt, ebenfalls aktive Schichten 46 und 48 tragen.
  • Die Ionenaustauschmembran 44 kann insbesondere in Form einer Anionenaustauschmembran 50 ausgebildet sein, und zwar in Form eines Festkörperelektrolyts. Die Anionenaustauschmembran bildet einen Separator zwischen den beiden Elektroden 32 und 40, die einerseits eine Anode und anderseits eine Kathode bilden. Die Anionenaustauschmembran 50 bildet also den Festkörperelektrolyt und enthält an ein Polymergerüst gebundene Elektrolytgruppen. Sie kann insbesondere von außen mit Wasser oder einer einmolaren KOH-Lösung versorgt werden.
  • Die Elektroden 32 und 40 sind insbesondere als eigenständige Einheiten ausgebildet. Die Zelleneinheit 38 wird ausgebildet, indem die Elektroden 32 und 40 jeweils mit ihren aktiven Schichten 34 und 42 in Richtung auf die Ionenaustauschmembran 44 weisend mit dieser in Kontakt gebracht werden. 5 zeigt die Zelleneinheit 38 beim Zusammenführen der Elektroden 32 und 40 mit der Ionenaustauschmembran 44.
  • Die Porositäten und/oder Porendurchmesser der aktiven Schichten 46 und 48, die optional auch weggelassen werden können, sind vorzugsweise geringer als die Porositäten und/oder Porendurchmesser der aktiven Schichten 34 und 42.
  • 6 zeigt schematisch den Aufbau einer elektrochemischen Zelle 56, wobei die einzelnen Elemente voneinander getrennt dargestellt sind.
  • Die elektrochemische Zelle 56 ist in Form eines Elektrolyseurs 58 ausgebildet, welcher eine Zelleneinheit 38 umfasst, die zwischen zwei Bipolarplatten 52 und 54 angeordnet ist.
  • Die Bipolarplatten 52 und 54 können in bekannter Weise ein Flussfeld zum Sammeln und Ableiten der bei einem Elektrolyseur im Bereich der aktiven Schichten 34 und 42, optional auch im Bereich der aktiven Schichten 46 und 48, erzeugten Elektrolysegase ausgebildet sein.
  • Die aktiven Schichten 34 und 42 beziehungsweise 46 und 48 können mittels unterschiedlicher Beschichtungsverfahren aufgebracht oder ausgebildet werden, beispielsweise durch Plasmabeschichtung, durch physikalische Gasphasenabscheidung (PVD), durch Laserspitzen, galvanisch oder durch Flammspritzen, insbesondere durch Hochgeschwindigkeits-Flammspritzen oder Kaltgasspritzen. Alternativ können die aktiven Schichten 46 und 48 auf der Ionenaustauschmembran 44 durch Aufbringen und Verteilen eines tintenartigen Gemischs aus Ionomerlösung, Katalysatorpulver, Lösungsmitteln und optional wieteren Zusätzen mit anschließendem Trocknen oder durch trockenes Aufsprühen von Katalysatorpulver und optional einem Ionomer mit anschließendem Walzen oder Pressen ausgebildet werden.
  • Die Plasmabeschichtung kann insbesondere durch atmosphärisches Plasmaspritzen (APS), Schutzgasplasmaspritzen, Vakuumplasmaspritzen (VPS), Kalt-Plasmaspritzen, Induktionsplasmaspritzen, Flüssigkeitsstabilisiertes Plasmaspritzen oder über Druckplasmaspritzen ausgebildet werden.
  • Das Aufbringen aktiver Schichten 34, 42, 46 und 48 kann beim Vakuumplasmaspritzen mit einem Druck in einem Bereich von etwa drei kPA bis ungefähr sieben kPA erfolgen. Eine Plasmafahne gemessen ab einem Brennerausgang eines Plasmabrenners weist dabei vorzugsweise eine Länge von etwa 300 mm bis etwa 600 mm auf. Die Temperatur der Plasmafahne liegt in einem Bereich zwischen 3500°C und 15000°C und weist eine Geschwindigkeit von maximal 800 m/s auf.
  • Das Vakuumplasmaspritzverfahren kann auf herkömmliche Weise ausgeführt werden mit der dafür vorgesehenen Ausrüstung umfassend eine Energieversorgung, ein Kühlsystem, ein Vakuum- und Belüftungssystem, eine Vakuumkammer, eine Gaszufuhr sowie eine Pulverzuführeinrichtung.
  • Alternativ zum Vakuumplasmaspritzen können die aktiven Schichten 34, 42, 46 und 48 auch durch atmosphärisches Plasmaspritzen mit einem dafür geeigneten Brenner ausgebildet werden.
  • Das atmosphärische Plasmaspritzen erfolgt typischerweise bei einem Druck von 100 kPA mit einer Plasmafahnenlänge in einem Bereich von 30 mm bis 100 mm. Die Plasmatemperatur beträgt etwa 2000 °C bis 15000 °C und weist eine Geschwindigkeit von maximal 500 m/s auf.
  • Eine Vorrichtung zum atmosphärischen Plasmaspritzen umfasst üblicherweise eine Energieversorgung, ein Kühlsystem, ein Belüftungssystem, eine Spritzkammer, eine Gasversorgung sowie eine Pulverzuführeinrichtung.
  • Mit den Pulverzuführeinrichtungen wird das aufzuspritzende Material in Pulverform dem Plasmabrenner zugeführt.
  • 10 zeigt beispielhaft die Pulvermorphologie eines NiAIMo-Pulvers, wobei die durchgezogene Kurve das Volumen in Abhängigkeit der Teilchengröße angibt, die gestrichelte Kurve die akkumulierte Menge der Teilchen in Abhängigkeit der Teilchengröße.
  • Das eingesetzte NiAIMo-Pulver setzt sich aus etwa 29 bis 49 Gewichtsprozent Ni, etwa 34 bis 50 Gewichtsprozent AI und Mo in einem Bereich von 7 bis 27 Gewichtsprozent zusammen, wobei die Randbedingung, dass die drei Komponenten zusammen 100 Gewichtsprozent erreichen müssen, erfüllt sein muss.
  • Die Granularität des eingesetzten NiAIMo -Pulvers beträgt d10 = 6 µm, d50 = 17 µm sowie d90 = 32 µm.
  • 11 zeigt eine Elektronenmikroskopaufnahme des eingesetzten NiAIMo-Pulvers.
  • Die Pulverzuführrate beim atmosphärischen Plasmaspritzen des NiAIMo-Pulvers beträgt etwa 5 bis 20 g/min.
  • 12 zeigt beispielhaft die Pulvermorphologie eine NiAI-Pulvers, und zwar zeigt die durchgezogene Kurve den Volumenanteil in Abhängigkeit der Teilchengröße, die gestrichelte Kurve zeigt die akkumulierte Menge des Pulvers in Abhängigkeit der Teilchengröße.
  • Das NiAI-Pulvers enthält etwa 41 bis 71 Gewichtsprozent Ni und entsprechend korrespondierend etwa 29 bis 59 Gewichtsprozent AL. Die Granularität des eingesetzten NiAI-Pulver betrug d10 = 6,5 µm, d50 = 16 µm und d90 = 25 µm.
  • Auch für das Vakuumplasmaspritzen wurde NiAIMo-Pulver eingesetzt, und zwar das oben in Verbindung mit dem atmosphärischen Plasmaspritzen beschriebene NiAIMo-Pulver.
  • Zum Ausbilden einer aktiven Schicht mit sich ändernder Porosität wurden folgende Betriebsparameter für das atmosphärische Plasmaspritzen eingesetzt, die in der nachfolgenden Tabelle 1 angegeben sind. Tabelle 1
    Nr. Ar (NI/min) H2 (NI/min ) Strom I (A) Leistung (kW) Abstand (mm) Geschwindigk eit v (m/s) Temperatur T* (°C) Porosität (%)
    1 20-60 1-4 300-600 15-25 40-90 220-250 2200-2500 ≈10-20
    2 50-80 2-6 300-600 20-30 40-90 270-310 2200-2500 ≈5-15
    3 60-100 2-6 300-600 20-60 40-90 320-380 2200-2500 ≈2-10
    4 90-130 3-8 300-600 25-40 40-90 380-480 2200-2500 ≈5-20
    5 100-150 2-6 300-600 35-50 40-90 480-600 2200-2500 ≈10-30
  • Durch Variation insbesondere der Argonmenge (Ar) sowie der zugeführten Wasserstoffmenge (H2) zur Ausbildung des Plasmas kann die Geschwindigkeit v der Plasmafahne variiert und damit auch eine Porosität der aufgespritzten Schicht eingestellt werden.
  • In den beiden nachfolgend eingeblendeten Tabellen sind Parameter für das durchgeführte Vakuumplasmaspritzen (VPS) angegeben, und zwar sowohl für NiAIMo-Pulver (Tabelle 2) als auch NiAI-Pulver (Tabelle 3). Hier wurden Flussraten von Argon, Wasserstoff und Helium (He) wie angegeben variiert, um ebenfalls unterschiedliche Porositäten der aufgespritzen aktiven Schichten zu erreichen. Tabelle 2
    VPS
    Nr. Ar (l/min) H2 (l/min) He (l/min) Strom I (A) Druck (kPA) Zuführrate (g/min) Abstand (mm) Porosität (%)
    1 40-50 3-5 5-10 400-500 6-7 10-15 300 15-25
    2 50-60 5-8 5-30 500-600 6-7 10-15 250 10-20
    3 50-70 5-8 5-30 500-750 6-7 10-15 200 5-10
    Tabelle 3
    VPS
    Nr. Ar (l/min) H2 (l/min) He (l/min) Strom I (A) Druck (kPA) Zuführrate (g/min) Abstand (mm) Porosität (%)
    1 40-50 3-5 5-10 400-450 6-7 10-15 300 15-25
    2 50-60 5-8 5-30 450-500 6-7 10-15 250 10-20
    3 50-70 5-8 5-30 500-600 6-7 10-15 200 5-10
  • Die beschriebenen aktiven Schichten 34, 42, 46 und 48 können direkt auf die unterschiedlich poröse Gitterstruktur aufgespritzt werden. Sie können auch im Wesentlichen selbsttragend ausgebildet werden, indem sie auf ein Substrat, beispielsweise ein Metallgitter oder -netz, aufgespritzt werden. Das Substrat dient einer verbesserten Handhabung der aufgespritzten Schicht.
  • 9 zeigt ein weiteres Ausführungsbeispiel einer Zelleneinheit 60 umfassend eine Ionenaustauschmembran 62 und zwei Elektroden 64 und 66.
  • Die Elektroden 64 und 66 umfassen keine Trägerelementschichten, wie sie im Zusammenhang mit den 1 bis 6 beschrieben wurden, sondern umfassen jeweils eine aktive Schicht 80 beziehungsweise 82 mit jeweils drei Schichtlagen 68, 70 und 72 beziehungsweise 74, 76 und 78, die jeweils unterschiedlich porös, ausgebildet sind. Die selbsttragend ausgebildeten aktiven Schichten 80 und 82 bilden somit jeweils auch ein Trägerelement 84 beziehungsweise 86.
  • Statt der beschriebenen drei Schichtlagen, können auch 2, 4 oder mehr Schichtlagen vorgesehen werden. Die Porosität und/oder der Porendurchmesser der einzelnen Schichtlagen 68, 70 und 72 beziehungsweise 74, 76 und 78 kann insbesondere homogen oder im Wesentlichen homogen sein oder von der Ionenaustauschmembran 62 weg zunehmen.
  • Die Schichtlage 68 weist eine geringere Porosität auf als die Schichtlage 70, welche wiederum eine geringere Porosität als die Schichtlage 72 aufweist. Die Schichtlage 74 der Elektrode 66 weist die geringste Porosität auf. Die Porosität der Schichtlage 76 ist größer als eine Porosität der Schichtlage 74 aber kleiner als eine Porosität der Schichtlage 78.
  • Die Dicken der Schichtlagen 68, 70 und 72 nehmen mit zunehmendem Abstand von der Ionenaustauschmembran 62 zu. Ebenso nimmt eine Dicke der Schichtlagen 74, 76, 78 ausgehend von der Ionenaustauschmembran ebenfalls zu.
  • Zur Ausbildung der Zelleneinheit 60 werden zunächst die Elektroden 64 und 66 beispielsweise durch atmosphärisches Plasmaspritzen oder Vakuumplasmaspritzen in der oben beschriebenen Weise mit den dort angegebenen Parametern ausgebildet. Die Elektroden 64 und 66 werden dann mit der Ionenaustauschmembran 62, beispielsweise einer Anionenaustauschmembran oder einer Protonenaustauschmembran, zusammengefügt.
  • Zur Ausbildung der Elektroden 64 und 66 kann insbesondere ein Streckmetall mit einer Dicke von 0,2 bis 0,5 mm dienen, beispielsweise aus Nickel, einer Nickellegierung, aus Titan, einer Titanlegierung, aus Edelstahl oder Graphit. Eine Porosität eines solchen Substrats beträgt etwa 10 % bis 80 %. Insbesondere kann die Porosität eines solchen Substrats auch etwa 15 % bis 60 % betragen.
  • Zum Aufbringen von aktiven, NiAIMo enthaltenden Schichten kann beim Vakuumplasmaspritzen wie folgt vorgegangen werden.
  • Es gibt insbesondere zwei Möglichkeiten, die porösen aktiven Schichten 80 und 82 auszubilden.
  • Variante 1: Als Substrat wird ein Streckmetall bereitgestellt, auf welches eine erste Schicht eines Katalysatormaterials mit den Parametern in Zeile 1 der Tabelle 4 oder der Tabelle 5 aufgespritzt. Danach wird eine Schicht mit den Parametern aus Zeile 2 und anschließend eine Schicht mit den Parametern aus Zeile 3 aufgespritzt.
  • Variante 2: Als Substrat wird ein Metalllochblech bereitgestellt, auf welches eine erste Schicht eines Katalysatormaterials mit den Parametern in Zeile 3 der Tabelle 4 oder der Tabelle 5 aufgespritzt. Danach wird eine Schicht mit den Parametern aus Zeile 2 und anschließend eine Schicht mit den Parametern aus Zeile 1 aufgespritzt.
  • Die drei auf diese Weise ausgebildeten Schichtlagen 72, 70, 68 weisen dann die Porositäten auf, wie sie in der Tabelle in der letzten Spalte angegeben sind. Insbesondere können für die Ausbildung der Schichtlagen 72, 70, 68 auch Pulver mit unterschiedlicher Partikelgröße eingesetzt werden.
  • Für das atmosphärische Plasmaspritzen (APS) von NiAIMo sind in der nachfolgenden Tabelle 4 weitere Parameter angegeben, mit denen sich Schichtlagen mit den in der Tabelle in der letzten Spalte angegebenen Porositäten ausbilden lassen. Tabelle 4
    APS
    Nr. Ar (l/min) H2 (l/min) He (l/min) Strom I (A) Druck (kPA) Zuführrate (g/min) Abstand (mm) Porosität (%)
    1 40 2 18 400 80 5-15 100 20
    2 60 3 25 400 70 5-15 100 15
    3 80 4 31 400 65 5-15 100 10
    4 100 5 35 400 60 5-15 100 5
    5 120 4 42 450 60 5-15 100 8
  • Für das atmosphärische Plasmaspritzen (APS) von NiAl sind in der nachfolgenden Tabelle 5 weitere Parameter angegeben, mit denen sich Schichtlagen mit den in der Tabelle in der letzten Spalte angegebenen Porositäten ausbilden lassen. Tabelle 5
    APS
    Nr. Ar (l/min) H2 (l/min) Strom I (A) Druck (kPA) Zuführrate (g/min) Abstand (mm) Porosität (%)
    1 40 2 350 80 5-15 100 20
    2 60 3 350 70 5-15 100 15
    3 80 4 350 65 5-15 100 10
    4 100 5 350 60 5-15 100 5
    5 120 4 400 60 5-15 100 8
  • Wird die Elektrode 64 oder 66 mit mehreren Schichtlagen 68, 70 und 72 mit NiAIMo ausgebildet, können durch Verwendung der in Tabelle 4 angegebenen Parameter die Porosität der Schichtlagen entsprechend eingestellt werden. Die Parameter stimmen mit denen für das Aufspritzen von NiAIMo im Vakuum praktisch überein.
  • Zum Aufspritzen von NiAI-Pulver zur Ausbildung aktiver Schichtlagen 68, 70 und 72 können insbesondere auch die in Tabelle 5 angegebenen Parameter für das atmosphärische Plasmaspritzen genutzt werden, um die in der letzten Spalte der Tabelle angegebenen Porositäten zu erreichen.
  • 7 zeigt die Leistung eines Anionenaustauschmembran-Elektrolyseurs mit einem Aufbau wie in 6 dargestellt. Die Zellenspannung liegt bei einer Stromdichte von einem Ampere pro Quadratzentimeter bei 60°C bei einer Zellenspannung von etwa 1,775 Volt.
  • 8 zeigt das Ergebnis eines Stabilitätsversuchs für diesen Anionenaustauschmembran-Elektrolyseur dargestellt. Demnach nahm die Zellenspannung über einen Zeitraum von 4 Stunden bei einer Stromdichte von 1 A/cm2 nur geringfügig ab.
  • Die beschriebenen Elektroden, Zelleneinheiten und elektrochemischen Zellen können insbesondere für die Wasserelektrolyse, die Chlorgaserzeugung durch Elektrolyse, regenerative Brennstoffzellen und insbesondere Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen genutzt werden.
  • Weiterhin können auf die beschriebene Weise Elektroden zur Erzeugung von Sauerstoff in unterschiedlichen Elektrolyseanwendungen bereitgestellt werden.
  • Der Einsatz der beschriebenen Komponenten ist auch für die Schmutzwasseraufbereitung möglich. Weitere Einsatzmöglichkeiten sind elektrochemische Membranreaktoren zur CO2-Reduktion sowie die Biomassenumwandlung.
  • Für die beschriebenen Zwecke werden vorzugsweise aktive Schichten mit entsprechend geeigneten Katalysatoren genutzt. Beispielsweise können für Anionenaustauschmembran-Elektrolyseure aktive Schichten ausgebildet werden, die Nickel, NiFe, NiCo, NiMo, NiCoFe, NiMoFe, NiCoMo, NixAlyMoz oder Oxide dieser Elemente und Verbindungen oder wasserhaltige Oxide dieser Elemente und Verbindungen enthalten.
  • Aktive Schichten zur Ausbildung von Protonenaustauschmembran-Elektrolyseuren enthalten vorzugsweise Pt, Ir, Ru, IrRu oder Oxide dieser Elemente und Verbindungen.
  • Ferner enthalten aktive Schichten insbesondere zur Ausbildung von CO2-Reduktions-Membranreaktoren Co, In, Sn, Pb oder Oxide dieser Elemente.
  • Des Weiteren enthalten aktive Schichten insbesondere zur Ausbildung eines Ammoniak-Synthese-Membranreaktors Ru, Pt, Fe, Ni, Mo, Rh, Sc, Y, Ti, Zr, Legierungen aus diesen Elementen oder korrespondierende Nitride dieser Elemente.
  • Die oben beschriebenen Elektroden, Zelleneinheiten und elektrochemischen Zellen ermöglichen insbesondere zur Ausbildung von Wasserelektrolyseuren im Vergleich zu Protonenaustauschmembran-Wasserelektrolyseuren deutlich geringere Investitionskosten, wenn als Ionenaustauschmembran eine Anionenaustauschmembran eingesetzt wird.
  • Ferner können die Nachteile von alkalischen Wasserelektrolyseuren im Wesentlichen vermieden werden. Herstellungskosten der Komponenten der elektrochemischen Zellen können insbesondere reduziert werden, wenn statt Plasmaspritzen im Vakuum zum Herstellen der aktiven Schichten atmosphärisches Plasmaspritzen zum Einsatz kommt.
  • Die aktiven Schichten enthalten insbesondere bei Wasserelektrolyseuren besonders geeignete Katalysatoren für die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) und die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER). Daher unterscheiden sich insbesondere die Elektroden 32 und 40 beziehungsweise die Elektroden 64 und 66 durch ihre aktiven Schichten und die darin enthaltenen Katalysatoren voneinander.
  • Bezugszeichenliste
    • 10
    Trägerelementschicht
    12
    Trägerelementschicht
    14
    Trägerelementschicht
    16
    Maschenlänge
    18
    Maschenbreite
    20
    Stegbreite
    22
    Trägerelement
    24
    Streckmetall
    26
    Dicke
    28
    Dicke
    30
    Dicke
    32
    Elektrode
    34
    aktive Schicht
    36
    Anlagefläche
    38
    Zelleneinheit
    40
    Elektrode
    42
    aktive Schicht
    44
    Ionenaustauschmembran
    46
    aktive Schicht
    48
    aktive Schicht
    50
    Anionenaustauschmembran
    52
    Bipolarplatte
    54
    Bipolarplatte
    56
    elektrochemische Zelle
    58
    Elektrolyseur
    60
    Zelleneinheit
    62
    Ionenaustauschmembran
    64
    Elektrode
    66
    Elektrode
    68
    Schichtlage
    70
    Schichtlage
    72
    Schichtlage
    74
    Schichtlage
    76
    Schichtlage
    78
    Schichtlage
    80
    aktive Schicht
    82
    aktive Schicht
    84
    Trägerelement
    86
    Trägerelement
    88
    Trägerelementdicke

Claims (20)

  1. Elektrode (32; 40; 64; 66) für eine elektrochemische Zelle (56), insbesondere für einen Elektrolyseur (58), umfassend ein Trägerelement (22; 84; 86) mit einer mindestens einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82), welche aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) eine Anlagefläche (36) zum Anlegen an eine Ionenaustauschmembran (44; 62) definiert, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22; 84; 86) in einer Richtung quer zur Anlagefläche (36) eine in Richtung auf die Anlagefläche (36) hin abnehmende Porosität und/ oder einen in Richtung auf die Anlagefläche hin abnehmenden Porendurchmesser aufweist.
  2. Elektrode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) durch Plasmabeschichtung, durch physikalische Gasphasenabscheidung (PVD), durch Laserspritzen, galvanisch oder durch Flammspritzen, insbesondere durch Hochgeschwindigkeits-Flammspritzen oder Kaltgasspritzen, ausgebildet ist, wobei insbesondere die durch Plasmabeschichtung ausgebildete aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) durch atmosphärisches Plasmaspritzen (APS), Schutzgas Plasmaspritzen, Vakuum Plasmaspritzen (VPS), Kalt-Plasmaspritzen, Induktionsplasmaspritzen, flüssigkeitsstabilisiertes Plasmaspritzen oder Überdruck Plasmaspritzen ausgebildet ist.
  3. Elektrode nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) insbesondere zur Ausbildung eines Anionenaustauschmembran-Elektrolyseurs Ni, NiFe, NiCo, NiMo, NiCoFe, NiMoFe, NiCoMo, NixAlyMoz oder Oxide dieser Elemente und Verbindungen oder wasserhaltige Oxide dieser Elemente und Verbindungen enthält.
  4. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) insbesondere zur Ausbildung eines Protonenaustauschmembran-Elektrolyseurs Pt, Ir, Ru, IrRu oder Oxide dieser Elemente und Verbindungen enthält.
  5. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) insbesondere zur Ausbildung eines CO2-Reduktions-Membranreaktors Cu, In, Sn, Pb oder Oxide dieser Elemente enthält.
  6. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) insbesondere zur Ausbildung eines Ammoniak-Synthese-Membranreaktors Ru, Pt, Fe, Ni, Mo, Rh, Sc, Y, Ti, Zr, Legierungen aus diesen Elementen oder korrespondierende Nitride dieser Elemente enthält.
  7. Elektrode nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Porosität und/oder der Porendurchmesser des Trägerelements (22) in Richtung auf die Anlagefläche (36) hin kontinuierlich und/oder in mindestens einem diskreten Schritt abnimmt wobei insbesondere die Porosität und/oder der Porendurchmesser des Trägerelements (22; 84; 86) in Richtung auf die Anlagefläche (36) hin in mehreren diskreten Schritten abnimmt.
  8. Elektrode nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22) mindestens zwei Trägerelementschichten (10, 12, 14) unterschiedlicher Porosität und/oder unterschiedlicher Porendurchmesser umfasst, insbesondere zwei, drei, vier oder mehr.
  9. Elektrode nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass a) das Trägerelement (22) maximal 20 Trägerelementschichten (10, 12, 14) unterschiedlicher Porosität und/oder Porendurchmesser umfasst und/oder b) die Porosität und/oder der Porendurchmesser der mindestens zwei Trägerelementschichten (10, 12, 14) homogen oder im Wesentlichen homogen ist und/oder c) eine Trägerelementschicht (10, 12, 14) mit größerer Porosität und/oder größerem Porendurchmesser dicker ist als eine Trägerelementschicht (10, 12, 14) mit kleinerer Porosität und/oder kleinerem Porendurchmesser und/oder d) eine Trägerelementschichtdicke (26; 28; 30) einer Trägerelementschicht (10; 12; 14) in einem Bereich von etwa 0,01 mm bis etwa 30 mm liegt.
  10. Elektrode nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22) a) aus Edelstahl, Nickel, einer Nickellegierung, Titan, einer Titanlegierung oder Graphit ausgebildet ist und/oder b) in Form eines Streckmetalls (24), eines Drahtgewebes, eines Metallnetzes, eines Lochblechs, eines Vlieses, eines Metallschaums oder einer Sinterstruktur ausgebildet ist.
  11. Elektrode nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22; 84; 86) eine Porosität in einem Bereich von etwa 10% bis etwa 80%, vorzugsweise in einem Bereich von etwa 15% bis etwa 50%, aufweist.
  12. Elektrode nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48) a) porös ausgebildet ist und/oder b) das Trägerelement (84; 86) bildet und/oder c) selbsttragend ausgebildet ist und/oder d) mindestens zwei Schichtlagen (68, 70, 72; 74, 76, 78) unterschiedlicher Porosität und/oder unterschiedlichem Porendurchmesser umfasst, insbesondere zwei, drei, vier oder mehr.
  13. Elektrode nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Trägerelementdicke (88) des Trägerelements (22; 84; 86) in einem Bereich von etwa 0,01 mm bis etwa 30 mm liegt.
  14. Zelleneinheit (38; 60) für eine elektrochemische Zelle (56), insbesondere für einen Elektrolyseur (58), welche Zelleneinheit (38;60) eine erste Elektrode (32: 64), eine zweite Elektrode ((40; 66) und eine zwischen der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode angeordnete Ionenaustauschmembran (44; 62) umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass die erste Elektrode (32; 64) und/oder die zweite Elektrode (40; 66) in Form einer Elektrode (32; 40; 64; 66) nach einem der voranstehenden Ansprüche ausgebildet ist.
  15. Zelleneinheit nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, dass die Ionenaustauschmembran (44; 62) a) in Form einer Anionenaustauschmembran (50) oder in Form einer Protonenaustauschmembran ausgebildet ist und/oder b) eine erste Elektrodenseitenfläche und eine zweite Elektrodenseitenfläche umfasst und dass die erste und/oder die zweite Elektrodenseitenfläche mit einer einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht (46; 48) versehen sind.
  16. Elektrolyseur (58), umfassend zwei Bipolarplatten (52, 54) und eine zwischen den beiden Bipolarplatten (52, 54) angeordnete Zelleneinheit (38; 60), dadurch gekennzeichnet, dass die Zelleneinheit (38; 60) in Form einer Zelleneinheit (38; 60) nach Anspruch 14 oder 15 ausgebildet ist.
  17. Verfahren zum Herstellen einer Elektrode (32; 40; 64; 66) für eine elektrochemische Zelle (56), insbesondere für einen Elektrolyseur (58), bei welchem Verfahren ein Trägerelement (22; 84; 86) mit einer mindestens einen Katalysator enthaltenden aktiven Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) ausgebildet wird, welche aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) eine Anlagefläche (36) zum Anlegen an eine Ionenaustauschmembran (44; 62) definiert, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägerelement (22; 84; 86) mit einer in einer Richtung quer zur Anlagefläche (36) in Richtung auf die Anlagefläche (36) hin abnehmenden Porosität und/oder abnehmendem Porendurchmesser ausgebildet wird.
  18. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass die aktive Schicht (34; 42; 46; 48; 80; 82) durch Plasmabeschichtung, durch physikalische Gasphasenabscheidung (PVD), durch Laserspritzen, galvanisch oder durch Flammspritzen, insbesondere durch Hochgeschwindigkeits-Flammspritzen oder Kaltgasspritzen, ausgebildet wird.
  19. Verfahren zum Herstellen einer Zelleneinheit (38; 60) für eine elektrochemische Zelle (56), insbesondere für einen Elektrolyseur (58), bei welchem Verfahren eine Ionenaustauschmembran (44; 62) zwischen einer ersten Elektrode (32; 64) und einer zweiten Elektrode (40; 66) angeordnet wird, dadurch gekennzeichnet, dass die erste Elektrode (32; 64) und/oder die zweite Elektrode (40; 66) gemäß einem Verfahren nach einem der Ansprüche 17 oder 18 ausgebildet werden.
  20. Verfahren zum Herstellen eines Elektrolyseurs (58), bei welchem eine Zelleneinheit (38; 60) zwischen zwei Bipolarplatten (52; 54) angeordnet wird, dadurch gekennzeichnet, dass die Zelleneinheit (38; 60) gemäß einem Verfahren nach Anspruch 19 ausgebildet wird.
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