DE102017206637A1 - Process for decoking an anode of a fuel cell device - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung geht aus von einem Verfahren zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen (10) an einer Anode (12) einer Brennstoffzelleneinheit (14), welche die Anode (12), eine Kathode (16) und einen zwischen der Anode (12) und der Kathode (16) angeordneten Elektrolyt (18) aufweist.
Es wird vorgeschlagen, dass in zumindest einem Verfahrensschritt eine elektrische Gleichspannung (20) zwischen der Kathode (16) und der Anode (12) angelegt wird und der Anode (12) ein sauerstoffhaltiges Gas (22) zugeführt wird, wobei zumindest ein Teil des Sauerstoffs (24) dazu vorgesehen ist, sich mit Kohlenstoffablagerungen (10) an der Anode (12) zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid (26) zu verbinden.

Figure DE102017206637A1_0000
The invention is based on a method for removing carbon deposits (10) at an anode (12) of a fuel cell unit (14), which comprises the anode (12), a cathode (16) and between the anode (12) and the cathode (12). 16) arranged electrolyte (18).
It is proposed that in at least one process step, a DC electrical voltage (20) between the cathode (16) and the anode (12) is applied and the anode (12) an oxygen-containing gas (22) is supplied, wherein at least a portion of the oxygen (24) is arranged to connect with carbon deposits (10) at the anode (12) to gaseous carbon monoxide (26).
Figure DE102017206637A1_0000

Description

Stand der TechnikState of the art

Es sind bereits Verfahren zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen an einer Anode einer Brennstoffzelleneinheit, welche die Anode, eine Kathode und einen zwischen der Anode und der Kathode angeordneten Elektrolyt aufweist, bekannt.Methods are already known for removing carbon deposits at an anode of a fuel cell unit having the anode, a cathode, and an electrolyte disposed between the anode and the cathode.

Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention

Die Erfindung geht aus von einem Verfahren zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen an einer Anode einer Brennstoffzelleneinheit, welche die Anode, eine Kathode und einen zwischen der Anode und der Kathode angeordneten Elektrolyt aufweist.The invention is based on a method for removing carbon deposits on an anode of a fuel cell unit, which has the anode, a cathode and an electrolyte arranged between the anode and the cathode.

Es wird vorgeschlagen, dass in zumindest einem Verfahrensschritt eine elektrische Gleichspannung zwischen der Kathode und der Anode angelegt wird und der Anode ein sauerstoffhaltiges Gas zugeführt wird, wobei zumindest ein Teil des Sauerstoffs dazu vorgesehen ist, sich mit Kohlenstoffablagerungen an der Anode zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid zu verbinden.It is proposed that in at least one process step, a DC electrical voltage between the cathode and the anode is applied and the anode is supplied with an oxygen-containing gas, wherein at least a portion of the oxygen is provided to connect with carbon deposits on the anode to form gaseous carbon monoxide ,

Unter einer „Brennstoffzelleneinheit“ soll in diesem Zusammenhang insbesondere eine Einheit mit zumindest einer Brennstoffzelle verstanden werden, welche dazu vorgesehen ist, zumindest eine chemische Reaktionsenergie zumindest eines, insbesondere kontinuierlich zugeführten, Brenngases, insbesondere Wasserstoff und/oder Kohlenstoffmonoxid, und zumindest eines Kathodengases, insbesondere Sauerstoff, insbesondere in elektrische Energie umzuwandeln. Die zumindest eine Brennstoffzelle ist vorzugsweise als Festoxid-Brennstoffzelle (SOFC) ausgebildet. Vorzugsweise umfasst die zumindest eine Brennstoffzelleneinheit eine Vielzahl von Brennstoffzellen, welche insbesondere in einem Brennstoffzellenstack angeordnet sind. Unter „vorgesehen“ soll insbesondere speziell programmiert, ausgelegt und/oder ausgestattet verstanden werden. Darunter, dass ein Objekt zu einer bestimmten Funktion vorgesehen ist, soll insbesondere verstanden werden, dass das Objekt diese bestimmte Funktion in zumindest einem Anwendungs- und/oder Betriebszustand erfüllt und/oder ausführt. Die Anode der Brennstoffzelleneinheit ist zumindest im Wesentlichen aus Nickel gebildet. Die Kathode der Brennstoffzelleneinheit weist insbesondere eine perowskitische Struktur auf. Die Anode und die Kathode sind durch den Elektrolyten zumindest im Wesentlichen gasdicht voneinander getrennt. Die Anode und die Kathode weisen jeweils eine offenporöse Struktur auf. Lediglich für den Transport der elektrischen Ladung notwendige Sauerstoffanionen können durch das Elektrolytmaterial gelangen. Die Leitfähigkeit des keramischen Elektrolyts ist insbesondere von der Materialzusammensetzung, von konstruktiven Randbedingungen und/oder von der Betriebstemperatur abhängig. Bei Verwendung kohlenstoffhaltiger fluidischer Brennstoffe, wie beispielsweise Erdgas mit dem Hauptbestandteil CH4, können sich Kohlenstoffablagerungen entlang des Anodenfades und insbesondere unmittelbar an der Anode bildenA "fuel cell unit" in this context is to be understood in particular as a unit having at least one fuel cell which is provided with at least one chemical reaction energy of at least one, in particular continuously supplied, fuel gas, in particular hydrogen and / or carbon monoxide, and at least one cathode gas, in particular To convert oxygen, especially into electrical energy. The at least one fuel cell is preferably designed as a solid oxide fuel cell (SOFC). Preferably, the at least one fuel cell unit comprises a plurality of fuel cells, which are arranged in particular in a fuel cell stack. By "provided" is intended to be understood in particular specially programmed, designed and / or equipped. The fact that an object is intended for a specific function should in particular mean that the object fulfills and / or executes this specific function in at least one application and / or operating state. The anode of the fuel cell unit is formed at least substantially from nickel. The cathode of the fuel cell unit has in particular a perovskite structure. The anode and the cathode are separated by the electrolyte at least substantially gas-tight. The anode and the cathode each have an open-porous structure. Only for the transport of electric charge necessary oxygen anions can pass through the electrolyte material. The conductivity of the ceramic electrolyte depends in particular on the composition of the material, on the design boundary conditions and / or on the operating temperature. When using carbonaceous fluid fuels, such as natural gas with the main constituent CH 4 , carbon deposits may form along the anode fiber and in particular directly at the anode

Während eines Reinigungsbetriebszustands wird der Anode in einem Verfahrensschritt ein sauerstoffhaltiges Gas, vorzugsweise Luft, zugeführt. Vorhandene Kohlenstoffablagerungen auf der Anode reagieren mit den Sauerstoffmolekülen des sauerstoffhaltigen Gases und bilden gasförmiges Kohlenstoffmonoxid. Vor der Zuführung des sauerstoffhaltigen Gases und oder mit Beginn der Zuführung des sauerstoffhaltigen Gases wird mittels einer Gleichspannungsquelle eine elektrische Gleichspannung zwischen der Kathode und der Anode angelegt. Vorzugsweise wird an der Anode ein negatives elektrisches Potential und an der Kathode ein positives elektrisches Potential angelegt.During a cleaning operating state, the anode is supplied in one process step, an oxygen-containing gas, preferably air. Existing carbon deposits on the anode react with the oxygen molecules of the oxygen-containing gas to form gaseous carbon monoxide. Before the supply of the oxygen-containing gas and or at the beginning of the supply of the oxygen-containing gas, a direct electrical voltage is applied between the cathode and the anode by means of a DC voltage source. Preferably, a negative electrical potential is applied to the anode and a positive electrical potential is applied to the cathode.

Durch eine derartige Ausgestaltung kann ein gattungsgemäßes Verfahren mit vorteilhaften Eigenschaften hinsichtlich eines Entfernens von Kohlenstoffablagerungen von der Anode bereitgestellt werden. Insbesondere kann ein Entfernen von Kohlenstoffablagerungen von der Anode vorteilhaft ohne Demontagearbeiten und/oder Beschädigungen der Anode erfolgen. Insbesondere können Kohlenstoffablagerungen auf der Anode durch die Zuführung eines sauerstoffhaltigen Gases vorteilhaft einfach und/oder zuverlässig entfernt werden. Durch das gleichzeitige Anlegen einer elektrischen Gleichspannung zwischen der Anode und der Kathode kann vorteilhaft verhindert werden, dass durch überschüssigen Sauerstoff Nickeloxid auf der Anode gebildet wird.Such a configuration may provide a generic method having advantageous properties for removing carbon deposits from the anode. In particular, a removal of carbon deposits from the anode can advantageously be carried out without disassembly work and / or damage to the anode. In particular, carbon deposits on the anode can advantageously be easily and / or reliably removed by supplying an oxygen-containing gas. By the simultaneous application of an electrical DC voltage between the anode and the cathode can be advantageously prevented that is formed by excess oxygen nickel oxide on the anode.

Ferner wird vorgeschlagen, dass in zumindest einem Verfahrensschritt ein Teil des Sauerstoffs in die Anode eindiffundiert, wobei die Sauerstoffmoleküle gespalten und durch Zuführung von Elektronen Sauerstoffanionen gebildet werden. Insbesondere strömt ein Teil des Sauerstoffs, welcher sich nicht mit den Kohlenstoffablagerungen zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid verbunden hat, in die poröse Struktur der Anode ein. Die in die Anode eindiffundierten Sauerstoffmoleküle werden zu Sauerstoffatomen gespalten. Die Sauerstoffatome nehmen der Anode zugeführte Elektronen auf, wodurch Sauerstoffanionen gebildet werden. Hierdurch kann vorteilhaft verhindert werden, dass sich der Teil des Sauerstoffs, welcher sich nicht mit den Kohlenstoffablagerungen zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid verbunden hat, eine Bindung mit dem Nickel der Anode eingeht. Hierdurch kann eine Beschädigung der Anode durch die Bildung von Nickeloxid vorteilhaft vermieden werden.Furthermore, it is proposed that in at least one method step, part of the oxygen diffuses into the anode, wherein the oxygen molecules are split and oxygen anions are formed by supplying electrons. In particular, a portion of the oxygen that has not combined with the carbon deposits to gaseous carbon monoxide flows into the porous structure of the anode. The diffused into the anode oxygen molecules are cleaved to oxygen atoms. The oxygen atoms take up electrons supplied to the anode, forming oxygen anions. In this way, it can be advantageously prevented that the part of the oxygen, which has not joined with the carbon deposits to gaseous carbon monoxide, forms a bond with the nickel of the anode. As a result, damage to the anode by the formation of nickel oxide can be advantageously avoided.

Des Weiteren wird vorgeschlagen, dass die Sauerstoffanionen in zumindest einem Verfahrensschritt aufgrund der Triebkraft der elektrischen Gleichspannung durch den Elektrolyten in die Kathode strömen. Der Elektrolyt weist eine bidirektionale Durchlässigkeit für Sauerstoffanionen auf. Die Sauerstoffanionen strömen ausgehend von der Anode in Richtung der Kathode durch den Elektrolyten. Nach dem Durchtritt durch den Elektrolyten strömen die Sauerstoffanionen in die Kathode ein. Hierdurch kann der Teil des Sauerstoffs, welcher sich nicht mit den Kohlenstoffablagerungen zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid verbunden hat, vorteilhaft in Form von Sauerstoffanionen von der Anode zur Kathode transportiert werden. Furthermore, it is proposed that the oxygen anions flow through the electrolyte into the cathode in at least one method step on account of the driving force of the direct electrical voltage. The electrolyte has bidirectional permeability to oxygen anions. The oxygen anions flow from the anode towards the cathode through the electrolyte. After passing through the electrolyte, the oxygen anions flow into the cathode. In this way, the part of the oxygen which has not been combined with the carbon deposits to form gaseous carbon monoxide can advantageously be transported in the form of oxygen anions from the anode to the cathode.

Ferner wird vorgeschlagen, dass in zumindest einem Verfahren in der Kathode die Elektronen von den Sauerstoffanionen getrennt und Sauerstoffmoleküle gebildet werden. Vorzugsweise strömen die Sauerstoffmoleküle in zumindest einem Verfahrensschritt aus der Kathode aus. Insbesondere fließen die von den Sauerstoffanionen abgegebenen Elektronen zu einem Pluspol der Gleichspannung, welche zwischen der Anode und der Kathode angelegt ist. Der Pluspol der Gleisspannung ist mit der Kathode verbunden. Die durch die Abgabe der Elektronen gebildeten Sauerstoffatome verbinden sich zu Sauerstoffmolekülen. Die Sauerstoffmoleküle strömen aus der porösen Kathode aus. Hierdurch kann der Teil des Sauerstoffs, welcher sich nicht mit den Kohlenstoffablagerungen zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid verbunden hat, vorteilhaft einfach aus der Brennstoffzelleneinheit ausgeleitet werden.It is also proposed that in at least one method in the cathode, the electrons are separated from the oxygen anions and oxygen molecules are formed. The oxygen molecules preferably flow out of the cathode in at least one method step. In particular, the electrons emitted by the oxygen anions flow to a positive pole of the DC voltage applied between the anode and the cathode. The plus pole of the track voltage is connected to the cathode. The oxygen atoms formed by the emission of the electrons combine to form oxygen molecules. The oxygen molecules flow out of the porous cathode. In this way, the part of the oxygen which has not been combined with the carbon deposits to form gaseous carbon monoxide can advantageously be easily discharged from the fuel cell unit.

Des Weiteren geht die Erfindung aus von einer Brennstoffzellenvorrichtung, welche dazu vorgesehen ist, mit einem kohlenwasserstoffhaltigen fluidischen Brennstoff betrieben zu werden, mit einer Brennstoffzelleneinheit, welche eine Anode, eine Kathode und einen zwischen der Anode und der Kathode angeordneten Elektrolyt aufweist.Furthermore, the invention is based on a fuel cell device which is intended to be operated with a hydrocarbon-containing fluid fuel, having a fuel cell unit which has an anode, a cathode and an electrolyte arranged between the anode and the cathode.

Es wird vorgeschlagen, dass die Brennstoffzellenvorrichtung eine Sauerstoffzuführung aufweist, welche dazu vorgesehen ist, zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen an der Anode, der Anode ein sauerstoffhaltiges Gas zuzuführen. Insbesondere ist die Sauerstoffzuführung dazu vorgesehen, der Anode während eines Reinigungsbetriebszustands ein sauerstoffhaltiges Gas, insbesondere Luft, zuzuführen. Die Sauerstoffzuführeinheit weist insbesondere eine Fluidleitung auf, welche in einen Anodenkreis der Brennstoffzellen mündet. Ferner weist die Sauerstoffzuführeinheit insbesondere einen Verdichter zur Förderung des sauerstoffhaltigen Gases auf. Des Weiteren weist die Sauerstoffzuführung zumindest ein Ventil auf, welches dazu vorgesehen ist, die Sauerstoffzuführung während eines Normalbetriebs der Brennstoffzellenvorrichtung fluidtechnisch von dem Anodenkreis der Brennstoffzellenvorrichtung zu trennen. Hierdurch kann ein Entfernen von Kohlenstoffablagerungen von der Anode vorteilhaft ohne Demontagearbeiten und/oder Beschädigungen der Anode erfolgen. Insbesondere können Kohlenstoffablagerungen auf der Anode durch die Zuführung eines sauerstoffhaltigen Gases vorteilhaft einfach und/oder zuverlässig entfernt werden.It is proposed that the fuel cell device has an oxygen supply, which is provided to supply an oxygen-containing gas to the anode to remove carbon deposits on the anode. In particular, the oxygen supply is intended to supply the anode with an oxygen-containing gas, in particular air, during a cleaning operating state. The oxygen supply unit has in particular a fluid line, which opens into an anode circuit of the fuel cells. Furthermore, the oxygen supply unit in particular has a compressor for conveying the oxygen-containing gas. Furthermore, the oxygen supply has at least one valve, which is provided to separate the oxygen supply during a normal operation of the fuel cell device in terms of fluid technology from the anode circuit of the fuel cell device. As a result, a removal of carbon deposits from the anode can advantageously be carried out without disassembly work and / or damage to the anode. In particular, carbon deposits on the anode can advantageously be easily and / or reliably removed by supplying an oxygen-containing gas.

Unter einer „Brennstoffzellenvorrichtung“ soll in diesem Zusammenhang insbesondere eine Vorrichtung zu einer stationären und/oder mobilen Gewinnung insbesondere elektrischer und/oder thermischer Energie unter Verwendung zumindest einer Brennstoffzelleneinheit verstanden werden. Der kohlenwasserstoffhaltige fluidische Brennstoff ist vorzugsweise ein Erdgas. Unter einem „Erdgas“ soll in diesem Zusammenhang insbesondere ein Gas und/oder ein Gasgemisch, insbesondere ein Naturgasgemisch, verstanden werden, welches vorzugsweise zumindest ein Alkan, insbesondere Methan, Ethan, Propan und/oder Butan, umfasst. Ferner kann das Erdgas weitere Bestandteile aufweisen, wie insbesondere Kohlenstoffdioxid und/oder Stickstoff und/oder Sauerstoff und/oder Schwefelverbindungen. Insbesondere weist die Brennstoffzellenvorrichtung neben der Brennstoffzelleneinheit eine Reformereinheit und/oder eine Entschwefelungseinheit auf. Unter einer „Reformereinheit“ soll in diesem Zusammenhang insbesondere eine chemisch-technische Einheit zu zumindest einer Aufbereitung zumindest des kohlenwasserstoffhaltigen fluidischen Brennstoffs, insbesondere des Erdgases, insbesondere durch eine Dampfreformierung, durch eine partielle Oxidation, durch eine autotherme Reformierung und/oder durch eine Kombination einer Dampfreformierung mit einer CO2-Trockenreformierung, insbesondere zur Gewinnung eines Brenngases, insbesondere Wasserstoff, und/oder zum Aufbrechen höherkettiger Alkane verstanden werden. Unter einer „Entschwefelungseinheit“ soll in diesem Zusammenhang insbesondere eine Einheit verstanden werden, welche dazu vorgesehen ist, vorzugsweise durch zumindest ein physikalisches und/oder chemisches Adsorptionsverfahren und/oder Absorptionsverfahren, einen Volumen- und/oder Molanteil an Schwefelverbindungen in dem Erdgas insbesondere unter einen festgelegten Grenzwert zu senken und vorzugsweise zumindest im Wesentlichen aus dem Erdgas zu entfernen.In this context, a "fuel cell device" is to be understood as meaning, in particular, a device for stationary and / or mobile extraction of, in particular, electrical and / or thermal energy using at least one fuel cell unit. The hydrocarbonaceous fluid fuel is preferably a natural gas. In this context, a "natural gas" is to be understood as meaning, in particular, a gas and / or a gas mixture, in particular a natural gas mixture, which preferably comprises at least one alkane, in particular methane, ethane, propane and / or butane. Furthermore, the natural gas may have further constituents, such as in particular carbon dioxide and / or nitrogen and / or oxygen and / or sulfur compounds. In particular, the fuel cell device has, in addition to the fuel cell unit, a reformer unit and / or a desulfurization unit. In this context, a "reformer unit" is intended in particular to be a chemical-technical unit for at least treating at least the hydrocarbonaceous fluid, in particular the natural gas, in particular by steam reforming, by partial oxidation, by autothermal reforming and / or by a combination of Steam reforming with a CO 2 dry reforming, in particular for the production of a fuel gas, in particular hydrogen, and / or for breaking up higher alkanes are understood. In this context, a "desulfurization unit" is to be understood as meaning in particular a unit which is provided, preferably by at least one physical and / or chemical adsorption method and / or absorption method, a volume and / or molar proportion of sulfur compounds in the natural gas, in particular under one to reduce set limit and preferably at least substantially remove it from the natural gas.

Ferner wird vorgeschlagen, dass die Brennstoffzellenvorrichtung zumindest eine Gleichspannungsquelle aufweist, welche dazu vorgesehen ist, zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen an der Anode, eine Gleichspannung zwischen der Anode und der Kathode zu erzeugen. Vorzugsweise ist die Gleichspannungsquelle dazu vorgesehen, an der Anode ein negatives elektrisches Potential und an der Kathode ein positives elektrisches Potential anzulegen. Durch das Anlegen einer elektrischen Gleichspannung zwischen der Anode und der Kathode kann vorteilhaft verhindert werden, dass durch überschüssigen Sauerstoff Nickeloxid auf der Anode gebildet wird.It is further proposed that the fuel cell device has at least one DC voltage source which is provided to generate a DC voltage between the anode and the cathode for removing carbon deposits on the anode. Preferably, the DC voltage source is provided at the anode, a negative electrical potential and at the cathode, a positive electrical potential to apply. By applying an electrical DC voltage between the anode and the cathode can be advantageously prevented that is formed by excess oxygen nickel oxide on the anode.

Das erfindungsgemäße Verfahren und/oder die erfindungsgemäße Brennstoffzellenvorrichtung soll/sollen hierbei nicht auf die oben beschriebene Anwendung und Ausführungsform beschränkt sein. Insbesondere kann/können das erfindungsgemäße Verfahren und/oder die erfindungsgemäße Brennstoffzellenvorrichtung zu einer Erfüllung einer hierin beschriebenen Funktionsweise eine von einer hierin genannten Anzahl von einzelnen Elementen, Bauteilen und Einheiten und/oder Verfahrensschritten abweichende Anzahl aufweisen.The inventive method and / or the fuel cell device according to the invention should / should not be limited to the application and embodiment described above. In particular, the method according to the invention and / or the fuel cell device according to the invention can have a number deviating from a number of individual elements, components and units and / or method steps mentioned herein for fulfilling a mode of operation described herein.

Figurenlistelist of figures

Weitere Vorteile ergeben sich aus der folgenden Zeichnungsbeschreibung. In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel der Erfindung dargestellt. Die Zeichnung, die Beschreibung und die Ansprüche enthalten zahlreiche Merkmale in Kombination. Der Fachmann wird die Merkmale zweckmäßigerweise auch einzeln betrachten und zu sinnvollen weiteren Kombinationen zusammenfassen.Further advantages emerge from the following description of the drawing. In the drawing, an embodiment of the invention is shown. The drawing, the description and the claims contain numerous features in combination. The person skilled in the art will expediently also consider the features individually and combine them into meaningful further combinations.

Es zeigt:

  • 1 eine schematische Darstellung einer Brennstoffzellenvorrichtung mit einer Brennstoffzelleneinheit, einem Anodengasprozessor und einer Brennereinheit und
  • 2 ein Ablaufdiagramm eines Verfahrens zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen an der Anode der Brennstoffzelleneinheit.
It shows:
  • 1 a schematic representation of a fuel cell device with a fuel cell unit, an anode gas processor and a burner unit and
  • 2 a flowchart of a method for removing carbon deposits at the anode of the fuel cell unit.

Beschreibung des AusführungsbeispielsDescription of the embodiment

1 zeigt eine schematische Darstellung einer Brennstoffzellenvorrichtung 38 mit einer Brennstoffzelleneinheit 14. Die Brennstoffzellenvorrichtung 38 ist dazu vorgesehen, mit einem fluidischen kohlenwasserstoffhaltigen Brennstoff 40, beispielsweise Erdgas, betrieben zu werden. Die Brennstoffzelleneinheit 14 ist zu einer Erzeugung elektrischer Energie vorgesehen. Die Brennstoffzelleneinheit 14 ist hier vereinfacht als eine Brennstoffzelle 46 dargestellt. Zweckmäßig ist jedoch eine Ausbildung einer Brennstoffzelleneinheit als ein Brennstoffzellenstack mit einer Vielzahl von Brennstoffzellen. Die Brennstoffzelleneinheit 14 weist eine Anode 12 und eine Kathode 16 auf. Der Anode 12 wird während eines Normalbetriebs der Brennstoffzelleneinheit 14 ein aus dem Brennstoff 40 gewonnenes Brenngas 48, insbesondere Wasserstoff, zugeführt. Die Anode 12 besteht zumindest zu einem Großteil aus Nickel. Der Kathode 16 wird während des Normalbetriebs der Brennstoffzelleneinheit 14 ein sauerstoffhaltiges Gas 22, insbesondere Luft, zugeführt. Die Anode 12 und die Kathode 16 weisen jeweils eine poröse Struktur auf. Des Weiteren weist die Brennstoffzellenvorrichtung 38 einen Wechselrichter 52 auf, welcher dazu vorgesehen ist, die von der Brennstoffzelleneinheit 14 erzeugte elektrische Energie zur Einspeisung in ein elektrisches Netz 54 umzuformen. 1 shows a schematic representation of a fuel cell device 38 with a fuel cell unit 14 , The fuel cell device 38 is intended to be used with a fluidic hydrocarbonaceous fuel 40 , for example natural gas, to be operated. The fuel cell unit 14 is intended to generate electrical energy. The fuel cell unit 14 is simplified here as a fuel cell 46 shown. However, it is expedient to design a fuel cell unit as a fuel cell stack with a multiplicity of fuel cells. The fuel cell unit 14 has an anode 12 and a cathode 16 on. The anode 12 during normal operation of the fuel cell unit 14 one out of the fuel 40 recovered fuel gas 48 , in particular hydrogen, supplied. The anode 12 consists at least to a large extent of nickel. The cathode 16 during normal operation of the fuel cell unit 14 an oxygen-containing gas 22 , in particular air, supplied. The anode 12 and the cathode 16 each have a porous structure. Furthermore, the fuel cell device 38 an inverter 52 which is intended to that of the fuel cell unit 14 generated electrical energy for feeding into an electrical network 54 reshape.

Ferner weist die Brennstoffzellenvorrichtung 38 eine der Brennstoffzelleneinheit 14 strömungstechnisch vorgeschaltete Entschwefelungseinheit 56 auf. Die Entschwefelungseinheit 56 ist dazu vorgesehen, den Brennstoff 40 zumindest teilweise zu entschwefeln. Zur Gewinnung des Brenngases 48 weist die Brennstoffzellenvorrichtung 38 eine der Entschwefelungseinheit 56 strömungstechnisch nachgeschaltete Reformereinheit 58 auf.Furthermore, the fuel cell device 38 one of the fuel cell unit 14 fluidically upstream desulfurization 56 on. The desulfurization unit 56 is meant to be the fuel 40 at least partially desulphurise. For the production of the fuel gas 48 has the fuel cell device 38 one of the desulfurization unit 56 fluidically downstream reformer unit 58 on.

Der Brennstoff 40 wird während eines Betriebs der Brennstoffzelleneinheit 14 über eine Versorgungsleitung 60 in die Brennstoffzellenvorrichtung 38 eingespeist. Der Brennstoff 40 wird mittels eines Verdichters 62 gefördert. Das aus der Reformereinheit 58 austretende Brenngas 48 wird der Anode 12 der Brennstoffzelleneinheit 14 zugeführt. Das sauerstoffhaltige Gas 22 wird über eine weitere Versorgungsleitung 64 in die Brennstoffzellenvorrichtung 38 eingespeist. Das sauerstoffhaltige Gas 22 wird mittels eines Verdichters 66 gefördert. Vor Eintritt in die Kathode 16 der Brennstoffzelleneinheit 14 wird das sauerstoffhaltige Gas 22 mittels eines Wärmeübertragers 68 erwärmt.The fuel 40 is during operation of the fuel cell unit 14 via a supply line 60 in the fuel cell device 38 fed. The fuel 40 is by means of a compressor 62 promoted. That from the reformer unit 58 escaping fuel gas 48 becomes the anode 12 the fuel cell unit 14 fed. The oxygen-containing gas 22 is via another supply line 64 in the fuel cell device 38 fed. The oxygen-containing gas 22 is by means of a compressor 66 promoted. Before entering the cathode 16 the fuel cell unit 14 becomes the oxygen-containing gas 22 by means of a heat exchanger 68 heated.

Ferner weist die Brennstoffzellenvorrichtung 38 einen Nachbrenner 70 auf. Der Nachbrenner 70 ist der Brennstoffzelleneinheit 14 strömungstechnisch nachgeschaltet. Dem Nachbrenner 70 wird ein Teil eines Anodenabgases 72 der Brennstoffzelleneinheit 14 zugeführt. Der Nachbrenner 70 ist dazu vorgesehen, in dem Anodenabgas 72 der Brennstoffzelleneinheit 14 verbliebene brennbare Stoffe, insbesondere nicht umgesetzten Wasserstoff, zu verbrennen. Ein für einen Betrieb des Nachbrenners 70 benötigter Sauerstoff wird dem Nachbrenner 70 in Form eines Kathodenabgases 74 der Brennstoffzelleneinheit 14 zugeführt. Ein Abgas 76 des Nachbrenners 70 wird aus der Brennstoffzellenvorrichtung 38 ausgeleitet. Die Brennstoffzellenvorrichtung 38 weist ferner einen Rezirkulationskreis 78 auf, welcher zu einer teilweisen Rezirkulation des Wasserstoff- und wasserhaltigen Anodenabgases 72 der Brennstoffzelleneinheit 14 vorgesehen ist. Der Rezirkulationskreis 78 ist insbesondere dazu vorgesehen, das Anodenabgas 72 der Brennstoffzelleneinheit 14 zumindest teilweise zur Vermischung mit dem entschwefelten Brennstoff 90 zurückzuführen. Innerhalb des Rezirkulationskreises 78 ist ein Verdichter 80 angeordnet.Furthermore, the fuel cell device 38 an afterburner 70 on. The afterburner 70 is the fuel cell unit 14 downstream flow. The afterburner 70 becomes a part of an anode exhaust gas 72 the fuel cell unit 14 fed. The afterburner 70 is intended to be in the anode exhaust gas 72 the fuel cell unit 14 remaining flammable substances, especially unreacted hydrogen to burn. One for an operation of the afterburner 70 required oxygen becomes the afterburner 70 in the form of a cathode exhaust gas 74 the fuel cell unit 14 fed. An exhaust 76 of the afterburner 70 becomes out of the fuel cell device 38 discharged. The fuel cell device 38 also has a recirculation circuit 78 which leads to a partial recirculation of the hydrogen and water-containing anode exhaust gas 72 the fuel cell unit 14 is provided. The recirculation circuit 78 is particularly intended to the anode exhaust gas 72 the fuel cell unit 14 at least partially for mixing with the desulphurised fuel 90 due. Within the recirculation circuit 78 is a compressor 80 arranged.

Des Weiteren weist die Brennstoffzellenvorrichtung 38 einen Startbrenner 82 auf. Während eines Hochfahrens der Brennstoffzelleneinheit 14 wird entschwefelter Brennstoff 90 und sauerstoffhaltiges Gas 22 dem Startbrenner 82, welcher dazu vorgesehen ist, das sauerstoffhaltige Gas 22 während des Hochfahrens aufzuheizen, zugeführt. Über das aufgeheizte sauerstoffhaltige Gas 22 wird die Brennstoffzellenvorrichtung 38, insbesondere die Brennstoffzelleneinheit 14, auf eine Betriebstemperatur erwärmt.Furthermore, the fuel cell device 38 a start burner 82 on. During startup of the fuel cell unit 14 becomes desulphurised fuel 90 and oxygen-containing gas 22 the starting burner 82 , which is intended to the oxygen-containing gas 22 heated during startup fed. About the heated oxygen-containing gas 22 becomes the fuel cell device 38 , in particular the fuel cell unit 14 , heated to an operating temperature.

2 zeigt die Brennstoffzelleneinheit 14 in einer vereinfachten schematischen Darstellung während eines Reinigungsbetriebs der Brennstoffzellenvorrichtung 38. Während des Reinigungsbetriebs wird ein Verfahren zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen 10 an der Anode 12 der Brennstoffzelleneinheit 14, welche die Anode 12, die Kathode 16 und einen zwischen der Anode 12 und der Kathode 16 angeordneten Elektrolyt 18 aufweist, ausgeführt. Der Elektrolyt 18 weist eine Anionenleitfähigkeit zur leitung von Sauerstoffanionen 36 auf. In einem Verfahrensschritt des Verfahrens wird eine elektrische Gleichspannung 20 zwischen der Kathode 16 und der Anode 12 angelegt und der Anode 12 wird ein sauerstoffhaltiges Gas 22 zugeführt, wobei zumindest ein Teil des Sauerstoffs 24 dazu vorgesehen ist, sich mit Kohlenstoffablagerungen 10 an der Anode 12 zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid 26 zu verbinden. Das gasförmige Kohlenmonoxid 26 wird aus der Anode 12 ausgeleitet. Gleichzeitig wird auch der Kathode 16 das sauerstoffhaltige Gas 22 zugeführt. Die Brennstoffzellenvorrichtung 38 weist eine Sauerstoffzuführung 42 auf, welche dazu vorgesehen ist, zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen 10 an der Anode 12, der Anode 12 ein sauerstoffhaltiges Gas 22 zuzuführen. Die Sauerstoffzuführung 42 kann wie in 1 dargestellt, von der Versorgungsleitung 64 abgezweigt sein. Alternativ kann die Sauerstoffzuführung 42 als separate Zuführung ausgebildet sein. Die Sauerstoffzuführung 42 weist ein Ventil 86 auf, welches dazu vorgesehen ist, die Sauerstoffzuführung 42 in einem Normalbetrieb der Brennstoffzellenvorrichtung 38 gegenüber der Anode 12 zu verschließen. Ferner weist die Brennstoffzellenvorrichtung 38 eine Gleichspannungsquelle 44 auf, welche dazu vorgesehen ist, zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen 10 an der Anode 12, eine Gleichspannung 20 zwischen der Anode 12 und der Kathode 16 zu erzeugen. Die Gleichspannungsquelle 44 kann beispielsweise von dem Wechselrichter 52 gebildet sein, welcher in dem Reinigungsbetrieb als Gleichrichter betrieben wird. Die Gleichspannungsquelle 44 ist dazu vorgesehen, an der Anode 12 ein negatives elektrisches Potential 28 und an der Kathode 16 ein positives elektrisches Potential 30 anzulegen. 2 shows the fuel cell unit 14 in a simplified schematic representation during a cleaning operation of the fuel cell device 38 , During the cleaning operation, a method for removing carbon deposits 10 at the anode 12 the fuel cell unit 14 which the anode 12 , the cathode 16 and one between the anode 12 and the cathode 16 arranged electrolyte 18 has executed. The electrolyte 18 has an anionic conductivity for conducting oxygen anions 36 on. In a method step of the method is a DC electrical voltage 20 between the cathode 16 and the anode 12 applied and the anode 12 becomes an oxygen-containing gas 22 supplied, wherein at least a portion of the oxygen 24 is intended to deal with carbon deposits 10 at the anode 12 to gaseous carbon monoxide 26 connect to. The gaseous carbon monoxide 26 gets out of the anode 12 discharged. At the same time also the cathode becomes 16 the oxygen-containing gas 22 fed. The fuel cell device 38 has an oxygen supply 42 which is intended to remove carbon deposits 10 at the anode 12 , the anode 12 an oxygen-containing gas 22 supply. The oxygen supply 42 can be like in 1 represented by the supply line 64 be branched off. Alternatively, the oxygen supply 42 be designed as a separate feed. The oxygen supply 42 has a valve 86 which is intended, the oxygen supply 42 in a normal operation of the fuel cell device 38 opposite the anode 12 to close. Furthermore, the fuel cell device 38 a DC voltage source 44 which is intended to remove carbon deposits 10 at the anode 12 , a DC voltage 20 between the anode 12 and the cathode 16 to create. The DC voltage source 44 For example, from the inverter 52 be formed, which is operated in the cleaning operation as a rectifier. The DC voltage source 44 is intended to be at the anode 12 a negative electrical potential 28 and at the cathode 16 a positive electrical potential 30 to apply.

Ein Teil des Sauerstoffs 24, welcher sich nicht mit Kohlenstoffablagerungen 10 an der Anode 12 zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid 26 zu verbindet, diffundiert in poröse Struktur der Anode 12 ein. Aufgrund der angelegten Gleichspannung 20 strömen die Sauerstoffmoleküle 32 des Sauerstoffs 24, welcher sich nicht mit Kohlenstoffablagerungen 10 an der Anode 12 zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid 26 verbindet, nicht zu Nickelatomen der Anode 12, sondern strömen in die Anode 12 ein. Die Sauerstoffmoleküle 32 werden zu Sauerstoffatomen 88 gespalten. Die Sauerstoffatome 88 nehmen durch die Gleichspannungsquelle 44 der Anode 12 zugeführte Elektronen 34 auf, wodurch Sauerstoffanionen 36 gebildet werden. Die Sauerstoffanionen 36 strömen aufgrund der Triebkraft der elektrischen Gleichspannung 20 bis zum Elektrolyten 18, durchströmen diesen und strömen in die Kathode 16 ein. In der Kathode 16 werden die Elektronen 34 von den Sauerstoffanionen 36 getrennt. Die so gebildeten Sauerstoffatome 88 verbinden sich zu Sauerstoffmolekülen 32. Die Sauerstoffmoleküle 32 strömen aus der Kathode 16 aus und werden von dieser weggeleitet.Part of the oxygen 24 which does not deal with carbon deposits 10 at the anode 12 to gaseous carbon monoxide 26 connects, diffuses into porous structure of the anode 12 one. Due to the applied DC voltage 20 the oxygen molecules flow 32 of oxygen 24 which does not deal with carbon deposits 10 at the anode 12 to gaseous carbon monoxide 26 connects, not to nickel atoms of the anode 12 but flow into the anode 12 one. The oxygen molecules 32 become oxygen atoms 88 split. The oxygen atoms 88 take through the DC voltage source 44 the anode 12 supplied electrons 34 on, causing oxygen anions 36 be formed. The oxygen anions 36 flow due to the driving force of the DC electrical voltage 20 to the electrolyte 18 , flow through this and flow into the cathode 16 one. In the cathode 16 become the electrons 34 from the oxygen anions 36 separated. The oxygen atoms thus formed 88 connect to oxygen molecules 32 , The oxygen molecules 32 flow out of the cathode 16 out and are led away from this.

Claims (9)

Verfahren zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen (10) an einer Anode (12) einer Brennstoffzelleneinheit (14), welche die Anode (12), eine Kathode (16) und einen zwischen der Anode (12) und der Kathode (16) angeordneten Elektrolyt (18) aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass in zumindest einem Verfahrensschritt eine elektrische Gleichspannung (20) zwischen der Kathode (16) und der Anode (12) angelegt wird und der Anode (12) ein sauerstoffhaltiges Gas (22) zugeführt wird, wobei zumindest ein Teil des Sauerstoffs (24) dazu vorgesehen ist, sich mit Kohlenstoffablagerungen (10) an der Anode (12) zu gasförmigen Kohlenstoffmonoxid (26) zu verbinden.A method of removing carbon deposits (10) at an anode (12) of a fuel cell unit (14) comprising the anode (12), a cathode (16) and an electrolyte (18) disposed between the anode (12) and the cathode (16) ), characterized in that in at least one method step, a DC electrical voltage (20) between the cathode (16) and the anode (12) is applied and the anode (12) an oxygen-containing gas (22) is supplied, wherein at least a part of the oxygen (24) is intended to combine with carbon deposits (10) at the anode (12) to gaseous carbon monoxide (26). Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass an der Anode (12) ein negatives elektrisches Potential (28) und an der Kathode (16) ein positives elektrisches Potential (30) angelegt wird.Method according to Claim 1 , characterized in that a negative electrical potential (28) is applied to the anode (12) and a positive electrical potential (30) is applied to the cathode (16). Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass in zumindest einem Verfahrensschritt ein Teil des Sauerstoffs (24) in die Anode (12) eindiffundiert, wobei die Sauerstoffmoleküle (32) gespalten und durch Zuführung von Elektronen (34) Sauerstoffanionen (36) gebildet werden.Method according to Claim 1 or 2 , characterized in that in at least one method step, a portion of the oxygen (24) diffused into the anode (12), wherein the oxygen molecules (32) are split and by supplying electrons (34) oxygen anions (36) are formed. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Sauerstoffanionen (36) in zumindest einem Verfahrensschritt aufgrund der Triebkraft der elektrischen Gleichspannung (20) durch den Elektrolyten (18) in die Kathode (16) strömen.Method according to Claim 3 , characterized in that the oxygen anions (36) in at least one method step due to the driving force of the electrical DC voltage (20) through the electrolyte (18) flow into the cathode (16). Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass in zumindest einem Verfahren in der Kathode (16) die Elektronen (34) von den Sauerstoffanionen (36) getrennt und Sauerstoffmoleküle (32) gebildet werden.Method according to Claim 4 , characterized in that in at least one method in the cathode (16) the electrons (34) of the Oxygen anions (36) are separated and oxygen molecules (32) are formed. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Sauerstoffmoleküle (32) in zumindest einem Verfahrensschritt aus der Kathode (16) ausströmen.Method according to Claim 5 , characterized in that the oxygen molecules (32) flow out of the cathode (16) in at least one method step. Brennstoffzellenvorrichtung, welche dazu vorgesehen ist, mit einem kohlenwasserstoffhaltigen fluidischen Brennstoff (40) betrieben zu werden, mit einer Brennstoffzelleneinheit (14), welche eine Anode (12), eine Kathode (16) und einen zwischen der Anode (12) und der Kathode (16) angeordneten Elektrolyt (18) aufweist, gegenzeichnet durch eine Sauerstoffzuführung (42), welche dazu vorgesehen ist, zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen (10) an der Anode (12), der Anode (12) ein sauerstoffhaltiges Gas (22) zuzuführen.A fuel cell device intended to be operated with a hydrocarbonaceous fluid (40) comprising a fuel cell unit (14) comprising an anode (12), a cathode (16) and an anode (12) and cathode (12). 16) arranged opposite to each other, characterized by an oxygen supply (42) which is provided to supply an oxygen-containing gas (22) to the anode (12) to remove carbon deposits (10) at the anode (12). Brennstoffzellenvorrichtung nach Anspruch 7, gekennzeichnet durch zumindest eine Gleichspannungsquelle (44), welche dazu vorgesehen ist, zur Entfernung von Kohlenstoffablagerungen (10) an der Anode (12), eine Gleichspannung (20) zwischen der Anode (12) und der Kathode (16) zu erzeugen.Fuel cell device after Claim 7 characterized by at least one DC voltage source (44) arranged to generate a DC voltage (20) between the anode (12) and the cathode (16) to remove carbon deposits (10) at the anode (12). Brennstoffzellenvorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Gleichspannungsquelle (44) dazu vorgesehen ist, an der Anode (12) ein negatives elektrisches Potential (28) und an der Kathode (16) ein positives elektrisches Potential (30) anzulegen.Fuel cell device after Claim 8 , characterized in that the DC voltage source (44) is provided to apply a negative electrical potential (28) to the anode (12) and to apply a positive electrical potential (30) to the cathode (16).
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