DE102017100518A1 - System and process for exhaust gas purification while avoiding nitrous oxide - Google Patents

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Abstract

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Abgasreinigung und ein entsprechend ausgestaltetes Abgassystem. Das vorliegende Verfahren bzw. das entsprechende System dient der Vermeidung der Bildung von Lachgas als sekundärem Abgas, welches vornehmlich während der Beaufschlagung von bestimmten Katalysatortypen mit NH3 entstehen kann.The present invention relates to a method for exhaust gas purification and a suitably designed exhaust system. The present method and the corresponding system serves to avoid the formation of nitrous oxide as a secondary exhaust gas, which may arise primarily during the admission of certain types of catalysts with NH3.

Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Abgasreinigung und ein entsprechend ausgestaltetes Abgassystem. Das vorliegende Verfahren bzw. das entsprechende System dient der Vermeidung der Bildung von Lachgas als sekundärem Abgas, welches vornehmlich während der Beaufschlagung von bestimmten Katalysatortypen mit NH3 entstehen kann.The present invention relates to a method for exhaust gas purification and a suitably designed exhaust system. The present method and the corresponding system serves to avoid the formation of nitrous oxide as a secondary exhaust gas, which may arise primarily during the admission of certain types of catalysts with NH 3 .

Das Abgas von Verbrennungsmotoren in Kraftfahrzeugen enthält typischerweise die Schadgase Kohlenmonoxid (CO) und Kohlenwasserstoffe (HC), Stickoxide (NOx) und gegebenenfalls Schwefeloxide (SOx), sowie Partikel, die überwiegend aus Rußrückständen und gegebenenfalls anhaftenden organischen Agglomeraten bestehen. Diese werden als Primäremissionen bezeichnet. CO, HC und Partikel sind Produkte der unvollständigen Verbrennung des Kraftstoffs im Brennraum des Motors. Stickoxide entstehen im Zylinder aus Stickstoff und Sauerstoff der Ansaugluft, wenn die Verbrennungstemperaturen lokal 1400°C überschreiten. Schwefeloxide resultieren aus der Verbrennung organischer Schwefelverbindungen, die in nicht-synthetischen Kraftstoffen immer in geringen Mengen enthalten sind. Zur Entfernung dieser für Umwelt und Gesundheit schädlichen Emissionen aus den Abgasen von Kraftfahrzeugen sind eine Vielzahl katalytischer Abgasreinigungstechnologien entwickelt worden, deren Grundprinzip üblicherweise darauf beruht, dass das zu reinigende Abgas über einen Katalysator geleitet wird, der aus einem Durchfluss-(flow-through) oder einem Wandflusswabenkörper (wall-flow) und einer darauf aufgebrachten katalytisch aktiven Beschichtung besteht. Der Katalysator fördert die chemische Reaktion verschiedener Abgaskomponenten unter Bildung unschädlicher Produkte wie beispielsweise Kohlendioxid und Wasser.The exhaust gas of internal combustion engines in motor vehicles typically contains the noxious gases carbon monoxide (CO) and hydrocarbons (HC), nitrogen oxides (NO x ) and possibly sulfur oxides (SO x ), as well as particles consisting predominantly of soot residues and optionally adhering organic agglomerates. These are called primary emissions. CO, HC and particulates are products of incomplete combustion of the fuel in the combustion chamber of the engine. Nitrogen oxides are produced in the cylinder from nitrogen and oxygen in the intake air when the combustion temperatures locally exceed 1400 ° C. Sulfur oxides result from the combustion of organic sulfur compounds, which are always present in small amounts in non-synthetic fuels. To remove these environmentally and environmentally harmful emissions from automotive exhaust emissions, a variety of catalytic exhaust purification technologies have been developed, the basic principle of which is usually that the exhaust gas to be purified is passed over a catalyst consisting of a flow-through or flow-through a Wandflusswabenkörper (wall-flow) and a catalytically active coating applied thereto. The catalyst promotes the chemical reaction of various exhaust gas components to form innocuous products such as carbon dioxide and water.

Dabei unterscheiden sich Wirkweise und Komposition der zum Einsatz kommenden Katalysatoren je nach Zusammensetzung des zu reinigenden Abgases und je nach zu erwartendem Abgastemperaturniveau am Katalysator zum Teil erheblich. Eine Vielzahl der im Katalysator als katalytisch aktive Beschichtung zum Einsatz kommenden Kompositionen enthält Komponenten, in denen unter bestimmten Betriebsbedingungen eine oder mehrere Abgasbestandteile zwischenzeitlich gebunden und bei einer geeigneten Änderung der Betriebsbedingungen wieder gezielt freigesetzt werden können. Komponenten mit einer derartigen Kapazität werden nachstehend allgemein als Speichermaterialien bezeichnet.In this case, the mode of action and composition of the catalysts used differ depending on the composition of the exhaust gas to be cleaned and depending on the expected exhaust gas temperature level on the catalyst sometimes considerably. A large number of compositions used in the catalyst as the catalytically active coating contains components in which, under certain operating conditions, one or more exhaust gas constituents can be temporarily bound and selectively released again given a suitable change in the operating conditions. Components having such a capacity are hereinafter referred to generally as memory materials.

Stickoxidspeicherkatalysatoren (nitrogen oxide storage catalysts; NSCs; LNT, NSR) werden zur Entfernung der im mageren Abgas von so genannten Magermotoren (Diesel, Lean-GDI) enthaltenen Stickoxide verwendet. Dabei beruht die Reinigungswirkung darauf, dass in einer mageren Betriebsphase (Speicherphase, Magerbetrieb) des Motors die Stickoxide vom Speichermaterial des Speicherkatalysators in Form von Nitraten gespeichert werden. In einer darauf folgenden fetten Betriebsphase (Regenerationsphase, Fettbetrieb, DeNOx Phase) des Motors werden die zuvor gebildeten Nitrate zersetzt und die wieder freiwerdenden Stickoxide mit den reduzierend wirkenden, fetten Bestandteilen des Abgases während des Fettbetriebs am Speicherkatalysator zu Stickstoff, Kohlendioxid und Wasser umgesetzt. Als fette Bestandteile des Abgases werden unter anderem Kohlenwasserstoffe, Kohlenmonoxid, Ammoniak und Wasserstoff bezeichnet.Nitrogen oxides storage catalysts (NSCs, NSRs) are used to remove the nitrogen oxides contained in lean exhaust gas from so-called lean-burn engines (Diesel, Lean-GDI). The cleaning effect is based on the fact that in a lean phase of operation (storage phase, lean operation) of the engine, the nitrogen oxides are stored by the storage material of the storage catalyst in the form of nitrates. In a subsequent rich operating phase (regeneration phase, rich operation, DeNOx phase) of the engine, the previously formed nitrates are decomposed and reacted the released nitrogen oxides with the reducing fat components of the exhaust gas during the rich operation on the storage catalyst to nitrogen, carbon dioxide and water. The rich constituents of the exhaust gas include hydrocarbons, carbon monoxide, ammonia and hydrogen.

Die Arbeitsweise von Stickoxidspeicherkatalysatoren wird ausführlich in der SAE-Schrift SAE 950809 beschrieben. Die Zusammensetzung von Stickoxid-Speicherkatalysatoren ist dem Fachmann hinreichend bekannt. Bei den Stickoxid-Speichermaterialien handelt es sich in der Regel um basische Verbindungen der Alkali- oder Erdalkalimetalle wie zum Beispiel Oxide, Hydroxide oder Carbonate des Bariums und Strontiums, die auf geeigneten Trägermaterialien in fein verteilter Form aufgebracht sind. Darüber hinaus weist ein Stickoxidspeicherkatalysator noch katalytisch aktive Edelmetalle der Platingruppe und Sauerstoff-Speichermaterialien auf. Die bekanntesten Sauerstoffspeichermaterialien sind Ceroxide und Cer-Zirkon-Mischoxide, die mit weiteren Oxiden, insbesondere mit Selten-Erd-Metalloxiden wie beispielsweise Lanthanoxid, Praseodymoxid, Neodymoxid oder Yttriumoxid dotiert sein können ( Autoabgaskatalysatoren, Grundlagen – Herstellung – Entwicklung – Recycling – Ökologie, Christian Hagelüken, 2. Auflage, 2005, S. 49 ; Catalytic Air Pollution Control, Commercial Technology, R. Heck et al., 1995, S. 73–112 ). Diese Zusammensetzung verleiht einem Stickoxid-Speicherkatalysator unter stöchiometrischen Betriebsbedingungen die Funktion eines Dreiwegkatalysators ( DE102010033689 sowie dort zitierte Literatur).The operation of nitrogen oxide storage catalysts is described in detail in the SAE font SAE 950809 described. The composition of nitrogen oxide storage catalysts is well known to the skilled person. The nitrogen oxide storage materials are generally basic compounds of the alkali metals or alkaline earth metals, such as, for example, oxides, hydroxides or carbonates of barium and strontium, which are applied to suitable carrier materials in finely divided form. In addition, a nitrogen oxide storage catalyst still catalytically active noble metals of the platinum group and oxygen storage materials. The best known oxygen storage materials are cerium oxides and cerium-zirconium mixed oxides which can be doped with further oxides, in particular with rare earth metal oxides such as lanthanum oxide, praseodymium oxide, neodymium oxide or yttrium oxide ( Automotive Catalysts, Fundamentals - Manufacturing - Development - Recycling - Ecology, Christian Hagelüken, 2nd edition, 2005, p. 49 ; Catalytic Air Pollution Control, Commercial Technology, R. Heck et al., 1995, pp. 73-112 ). This composition gives a nitrogen oxide storage catalyst the function of a three-way catalyst under stoichiometric operating conditions ( DE102010033689 as well as cited literature).

Die Speicherphase für Stickoxide (Magerbetrieb) dauert gewöhnlich 100 bis 2000 Sekunden und hängt von der Speicherkapazität des Katalysators und der Konzentration der Stickoxide im Abgas ab. Bei gealterten Katalysatoren mit verminderter Speicherkapazität kann die Dauer der Speicherphase aber auch auf 50 Sekunden und weniger absinken. Die Regenerationsphase (Fettbetrieb) ist dagegen immer wesentlich kürzer und dauert nur wenige Sekunden (5 s–20 s). Das während der Regeneration aus dem Stickoxid-Speicherkatalysator austretende Abgas weist im Wesentlichen keine Schadstoffe mehr auf und ist annähernd stöchiometrisch zusammengesetzt. Seine Luftzahl [Lambda; λ] (Lambda: zeigt das Verhältnis von Kraftstoff zu Luft im Abgas an – siehe unten) ist während dieser Zeit nahezu gleich 1. Zum Ende der Regenerationsphase reichen die freigesetzten Stickoxide und der an den Sauerstoff-Speicherkomponenten des Katalysators gebundene Sauerstoff nicht mehr aus, um alle fetten Abgasbestandteile zu oxidieren. Es kommt daher zu einem Durchbruch dieser Bestandteile durch den Katalysator und die Luftzahl sinkt auf einen Wert unter 1. Das durchbrechende Abgas enthält ggf. größere Mengen an aus der Überreduktion von Stickoxiden gebildetem Ammoniak (NH3). Dieser Durchbruch zeigt das Ende der Regeneration an und kann mit Hilfe einer so genannten Lambda-Sonde hinter dem Speicherkatalysator registriert werden (sogenanntes sensorgesteuertes System). The storage phase for nitrogen oxides (lean operation) usually takes 100 to 2000 seconds and depends on the storage capacity of the catalyst and the concentration of nitrogen oxides in the exhaust gas. However, for aged catalysts with reduced storage capacity, the duration of the storage phase may also drop to 50 seconds or less. The regeneration phase (rich operation), however, is always much shorter and only takes a few seconds (5 s-20 s). The exhaust gas leaving the nitrogen oxide storage catalytic converter during the regeneration has essentially no more pollutants and is composed approximately stoichiometrically. Its air ratio [lambda; λ] (Lambda: indicates the ratio of fuel to air in the exhaust gas - see below) is nearly during this time At the end of the regeneration phase, the released nitrogen oxides and the oxygen bound to the oxygen storage components of the catalyst are no longer sufficient to oxidize all the rich exhaust gas constituents. It therefore comes to a breakthrough of these components by the catalyst and the air ratio drops to a value below 1. The erupting exhaust gas may contain larger amounts of ammonia formed from the overreduction of nitrogen oxides (NH 3 ). This breakthrough indicates the end of the regeneration and can be registered with the help of a so-called lambda probe behind the storage catalyst (so-called sensor-controlled system).

Dreiwegkatalysatoren (three-way-catalysts, TWCs) sind dem Fachmann ebenfalls hinlänglich bekannt. Sie werden in mit stöchiometrischem Kraftstoff betriebenen Ottomotoren als Abgasreinigungskomponente eingesetzt. Dreiwegkatalysatoren sind seit den achtziger Jahren des letzten Jahrhunderts gesetzlich vorgeschrieben. Die eigentliche Katalysatormasse besteht hier zumeist aus einem hochoberflächigen, oxidischen Trägermaterial, auf dem die katalytisch aktiven Komponenten in feinster Verteilung abgeschieden sind. Als katalytisch aktive Komponenten eignen sich für die Reinigung von stöchiometrisch zusammengesetzten Abgasen besonders die Edelmetalle der Platingruppe, Platin, Palladium, Rhodium, Iridium, Ruthenium und Osmium. Als Trägermaterial eignen sich zum Beispiel Aluminiumoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Zirkonoxid und deren Mischoxide und Zeolithe. Bevorzugt werden so genannte aktive Aluminiumoxide mit einer spezifischen Oberfläche (BET-Oberfläche gemessen nach DIN 66132 ) von mehr als 10 m2/g eingesetzt. Zur Verbesserung der dynamischen Konvertierung enthalten Dreiwegkatalysatoren darüber hinaus auch Sauerstoff-speichernde Komponenten. Hierzu gehören Ceroxid, Praseodymoxid und Cer/Zirkon-Mischoxide (siehe oben; EP1181970A1 ). Auch zonierte und Mehrschichtsysteme mit Dreiwegaktivität sind mittlerweile bekannt ( US8557204 ; US8394348 ).Three-way catalysts (TWCs) are also well known to those skilled in the art. They are used in gasoline engines operated with stoichiometric fuel as an exhaust gas purification component. Three-way catalysts have been required by law since the 1980s. The actual catalyst mass consists here mostly of a high surface area, oxidic support material on which the catalytically active components are deposited in the finest distribution. Particularly suitable catalytically active components for the purification of stoichiometrically composed exhaust gases are the noble metals of the platinum group, platinum, palladium, rhodium, iridium, ruthenium and osmium. Suitable support materials are, for example, alumina, silica, titania, zirconia and their mixed oxides and zeolites. Preference is given to so-called active aluminas having a specific surface area (BET surface area measured by DIN 66132 ) of more than 10 m 2 / g used. To improve the dynamic conversion, three-way catalysts also contain oxygen-storing components. These include cerium oxide, praseodymium oxide and cerium / zirconium mixed oxides (see above; EP1181970A1 ). Also zoned and multi-layer systems with three-way activity are now known ( US8557204 ; US8394348 ).

Es ist bekannt, dass Dreiwegkatalysatoren, wenn sie mit einem fetten Abgasgemisch beaufschlagt werden, NH3 produzieren ( SAE 2011010307 ). Demzufolge sind Untersuchungen getätigt worden, bei denen sich mittels eines Systems bestehend aus motornahem (cc) Dreiwegkatalysator (TWC) und einem im Unterboden (uf) befindlichen NH3-speicherfähigen SCR-Katalysator eine weitergehende Verbesserung der Abgassituation auch bei überwiegend mit im Mittel stöchiometrisch betriebenen Verbrennungsmotoren erzielen lässt, zumal hier ja wie oben angedeutet alternierend im leicht fetten bis leicht mageren Luft/Kraftstoffbereich gearbeitet wird und demzufolge NH3-Produktion und NOx-Schlupf sich abwechseln ( SAE 2011010307 , DE102009056390A1 , US20120247088A1 , US8522536B2 ).It is known that three-way catalysts, when supplied with a rich exhaust gas mixture, produce NH 3 ( SAE 2011010307 ). Accordingly, studies have been made in which by means of a system consisting of close-coupled (cc) three-way catalyst (TWC) and located in the underfloor (uf) NH 3 -storage SCR catalyst a further improvement in the exhaust gas situation even with predominantly stoichiometrically operated on average Achieve internal combustion engines, especially since here, as indicated above alternately working in slightly rich to slightly lean air / fuel range and therefore NH 3 production and NOx-slip alternate ( SAE 2011010307 . DE102009056390A1 . US20120247088A1 . US8522536B2 ).

Es hat sich bei im Mittel mager verbrennenden Ottomotoren als vorteilhaft erwiesen, wenn Dreiwegkatalysatoren ebenfalls die Funktion der Stickoxidspeicherung und Stickoxidreduktion ausführen können (sogenannte TWNSC-Katalysatoren). Derartige Katalysatoren werden zum Beispiel in der It has proved to be advantageous in lean-burn gasoline engines on average, if three-way catalysts can also perform the function of nitrogen oxide storage and nitrogen oxide reduction (so-called TWNSC catalysts). Such catalysts are described, for example in the

DE102009010711A1 oder WO2010097146A1 beschrieben. Der TWNSC hat die Aufgabe, im stöchiometrischen A/F-Bereich wie ein normaler Dreiwegkatalysator zu funktionieren. Im mageren jedoch kann ein normaler Dreiwegkatalysator keine Stickoxide reduzieren. Demzufolge bietet es sich an, die Stickoxidfracht des Abgases dadurch zumindest zeitweise zu reduzieren, dass man dem wie oben beschriebenen Dreiwegkatalysator eine Stickoxidspeicherfunktion – wie für den NSC oben beschrieben – verleiht. Dies ist insbesondere vorteilhaft für solche TWNSCs, die sich in einem motornahen Bereich im Abgasstrang befinden. Hierdurch kann eine starke Aufweitung des Speicher- und Konversionsfensters für Stickoxide erreicht werden ( SAE 2013-01-1299 ). DE102009010711A1 or WO2010097146A1 described. The task of the TWNSC is to function like a normal three-way catalyst in the stoichiometric A / F range. In the lean, however, a normal three-way catalyst can not reduce nitrogen oxides. Accordingly, it is advisable to at least temporarily reduce the nitrogen oxide load of the exhaust gas by imparting a nitrogen oxide storage function to the above-described three-way catalyst as described above for the NSC. This is particularly advantageous for those TWNSCs that are located in a region near the engine in the exhaust system. This allows a strong expansion of the storage and conversion window for nitrogen oxides can be achieved ( SAE 2013-01-1299 ).

Neben der Verminderung der Primäremissionen zwingen neuere Abgasgesetzgebungen insbesondere in den USA (GHG Emission Standard; SULEV), nicht nur diese drastisch zu senken, sondern fordern auch, die Bildung der durch die Abgaskomponenten selbst erzeugten Sekundäremissionen, wie z.B. Methan (CH4) und das potente Treibhausgas Lachgas (N2O) maximal zu unterdrücken ( Federal Register; Vol. 75, No. 88, 2010 / Rules and Regulations, Page 25399 ; Federal Register; Vol. 77, No. 199, 2012 / Rules and Regulations, Page 62799 ; http://epa.gov/climatechange/ghgemissions/gases/n2o.html ). Derartige Richtlinien für den Ausstoß der Sekundäremissionen NH3, CH4 und N2O werden aktuell ebenfalls in der Europäischen Union diskutiert und sollen auf jeden Fall in spätere Gesetzgebungen integriert werden.In addition to reducing primary emissions, newer exhaust gas legislation, particularly in the US (GHG Emission Standard, SULEV), not only forces it to drastically reduce but also requires the formation of the secondary emissions produced by the exhaust components themselves, such as methane (CH 4 ) and the potent greenhouse gas nitrous oxide (N 2 O) to suppress maximum ( Federal Register; Vol. 75, no. 88, 2010 / Rules and Regulations, Page 25399 ; Federal Register; Vol. 77, no. 199, 2012 / Rules and Regulations, Page 62799 ; http://epa.gov/climatechange/ghgemissions/gases/n2o.html ). Such guidelines for the emission of secondary emissions NH 3 , CH 4 and N 2 O are currently also being discussed in the European Union and should in any case be integrated into later legislation.

Moderne Systeme zur Vermeidung von schädlichen Abgasen bei überwiegend mager betriebenen Verbrennungsmotoren arbeiten häufig bereits mit mindestens zwei Stickoxidspeicherkatalysatoren, wobei einer zur schnelleren Erwärmung motornah positioniert ist und der andere im kälteren Unterbodenbereich verbaut wird ( WO06069652A1 ; WO10034452A1 ; JP2009150282A2 ). Bei einer derartigen Anordnung kann z.B. ein größerer Temperaturbereich durch die Aktivitätsfenster der Stickoxidspeicherkatalysatoren abgedeckt werden. Modern systems for avoiding harmful exhaust gases in predominantly lean-burn internal combustion engines often already operate with at least two nitrogen oxide storage catalysts, one being positioned close to the engine for faster heating and the other being installed in the colder underbody area ( WO06069652A1 ; WO10034452A1 ; JP2009150282A2 ). In such an arrangement, for example, a larger temperature range can be covered by the activity window of the nitrogen oxide storage catalysts.

Allen oben angesprochenen Katalysatortypen ist gemein, dass sie die Fähigkeit besitzen, gespeicherte Stickoxide oder im Abgas vorhandene Stickoxide in einer Umgebung mit fettem Abgasgemisch nicht ausschließlich zu Stickstoff, sondern auch zu Ammoniak (NH3) zu reduzieren. Gerade Stickoxidspeicherkatalysatoren produzieren vermehrt NH3, wenn sie mit einem sehr fetten Abgasgemisch beaufschlagt werden ( SAE 2005-01-3876 ; DE102013218234A ). In Systemen bestehend aus motornahem (cc) Stickoxidspeicherkatalysator und einem im Unterboden (uf) befindlichen Stickoxidspeicherkatalysator ergibt sich daher die Gefahr einer N2O-Produktion am uf-NSC durch Oxidation des motornah gebildeten NH3, da bei der Regeneration des cc-NSCs mit fettem Luft/Kraftstoffgemisch gearbeitet werden muss ( DE102014206455A ). Die Betttemperatur dieses uf-NSCs bewegt sich häufig permanent im optimalen Lachgasbildungsfenster von 220–350°C. Diese kühlere Abgastemperatur am im Unterbodenbereich platzierten Stickoxidspeicherkatalysator erhöht die Gefahr der Bildung des Treibhausgases N2O aus dem am motornah befindlichen Stickoxidspeicherkatalysator während der Regeneration gebildeten NH3. Dies trifft mutatis mutandis auch auf andere Kombinationen der eingangs beschriebenen Katalysatortypen zu (z.B. TWC-NSC; NSC-TWC; TWNSC-NSC etc.). All of the above-mentioned types of catalysts have in common that they have the ability, stored nitrogen oxides or in the exhaust gas existing nitrogen oxides in an environment with a rich exhaust gas mixture not only to nitrogen, but also to ammonia (NH 3 ) to reduce. Especially nitric oxide storage catalysts produce more NH 3 when they are treated with a very rich exhaust gas mixture ( SAE 2005-01-3876 ; DE102013218234A ). In systems consisting of near-engine (cc) nitrogen oxide storage catalyst and a nitrogen oxide storage catalyst in the underbody (uf) there is therefore the danger of N 2 O production at the uf-NSC by oxidation of the near-to-NH 3 formed , as in the regeneration of the cc-NSCs with working with a rich air / fuel mixture ( DE102014206455A ). The bed temperature of this uf NPC often moves permanently in the optimal nitrous oxide generation window of 220-350 ° C. This cooler gas temperature at placed in the underfloor region nitrogen oxide storage catalyst increases the risk of the formation of the greenhouse gas N 2 O from the close-coupled nitrogen oxide storage catalyst located during the regeneration of the formed NH 3. This also applies mutatis mutandis to other combinations of the catalyst types described at the beginning (eg TWC-NSC, NSC-TWC, TWNSC-NSC etc.).

Des Weiteren muss beachtet werden, dass die Direkteinspritzung des Kraftstoffs in den Brennraum von Benzinmotoren und der turnusgemäß nach dem Auslassventil angeordnete Turbolader zu einer stetigen Abkühlung der Abgastemperatur führen. Damit erhöht sich die Gefahr, dass der uf-NSC öfter im Lachgasbildungsfenster ist. Diese niedrigen Temperaturen reichen darüber hinaus vor allem im städtischen Fahrbetrieb und bei Überlandfahrten oft nicht mehr aus, um z.B. einen hinter einem System aus cc-NSC und uf-NSC betriebenen Unterbodenkatalysator mit ausreichender Konversionseffizienz insbesondere für N2O zu betreiben, was zur Folge hat, dass N2O in die Umwelt entlassen wird.It should also be noted that the direct injection of fuel into the combustion chamber of gasoline engines and the turbocharger rotationally downstream of the exhaust valve results in a steady cooling of the exhaust gas temperature. This increases the risk that the uf-NSC is more often in the nitrous oxide formation window. In addition, these low temperatures are often no longer sufficient, especially in urban driving and on overland trips, for example, to operate a underfloor catalyst operated behind a system of cc-NSC and uf-NSC with sufficient conversion efficiency, in particular for N 2 O, with the result that N2O is released into the environment.

EP1536111B1 beschreibt ein Verfahren zur Verminderung von Sekundäremissionen wie Methan oder N2O im Abgas von Verbrennungsmotoren, die mit NOx-Speicherkatalysatoren ausgerüstet sind. Um die Sekundäremissionen vermindern zu können, welche während des Fettbetriebes zur Regeneration des NOx-Speicherkatalysators über letzterem gebildet werden, wird vorgeschlagen, einen zusätzlichen Katalysator abstromseitig des NOx-Speicherkatalysators anzuordnen. Dieser Katalysator ist in der Lage, Methan und N2O zu oxidieren und besteht aus zwei verschiedenen katalytisch wirkenden Materialien. Zur Oxidation von Methan wird ein palladiumhaltiger Katalysator vorgeschlagen und zur Verminderung von N2O ein Fe-Zeolith Katalysator. Es ist bekannt, dass Methan bzw. N2O in magerer Atmosphäre effektiv über palladiumhaltige bzw. Fe-Zeolith Katalysatoren umgesetzt werden können. Allerdings ist die Umsetzung von N2O in magerer Atmosphäre über Pd-Katalysatoren sehr gering und die Umsetzung über Fe-Zeolith Katalysatoren erfolgt erst bei höheren Temperaturen von über ca. 400°C. Zur Sicherstellung, dass der Katalysator zur N2O-Reduktion deutlich mager betrieben wird, was zur Umsetzung des Methans auch sicherlich sinnvoll ist, schlägt die EP1536111B1 zusätzlich eine Sekundärlufteinblasung vor dem abstromseitig angeordnetem Katalysator vor. Wie eingangs beschrieben führt dies jedoch nicht zu der gewünschten N2O-Verminderung bei niedrigen Temperaturen. EP1536111B1 describes a method for reducing secondary emissions such as methane or N 2 O in the exhaust gas of internal combustion engines, which are equipped with NOx storage catalytic converters. In order to reduce the secondary emissions which are formed during the rich operation for the regeneration of the NOx storage catalytic converter via the latter, it is proposed to arrange an additional catalyst downstream of the NOx storage catalytic converter. This catalyst is capable of oxidizing methane and N 2 O and consists of two different catalytically active materials. For the oxidation of methane, a palladium-containing catalyst is proposed and to reduce N 2 O a Fe-zeolite catalyst. It is known that methane or N 2 O can be effectively reacted in a lean atmosphere via palladium-containing or Fe-zeolite catalysts. However, the reaction of N 2 O in a lean atmosphere over Pd catalysts is very low and the reaction over Fe-zeolite catalysts takes place only at higher temperatures of about 400 ° C. To ensure that the catalyst for N 2 O reduction is operated significantly lean, which is certainly useful for the implementation of methane, suggests the EP1536111B1 additionally a secondary air injection upstream of the catalyst arranged downstream. However, as described above, this does not result in the desired N 2 O reduction at low temperatures.

In der DE102009054046A1 werden Abgassysteme beschrieben, die das Konzept eines motornahen Dreiwegkatalysators und eines stromab befindlichen SCR-Katalysators vertiefen. U.a. wird ein System vorgeschlagen, bei dem ein cc-TWC gefolgt wird von einem uf-SCR und einem stromab dazu positionierten weiteren uf-TWC. Der abgasauslassseitig vom uf-SCR angeordnete uf-TWC ist laut dieser Offenbarung offensichtlich gleich ausgebildet wie der motornahe cc-TWC. Er dient scheinbar ausnahmslos dazu, durch den uf-SCR-Katalysator durchbrechendes NH3 zu oxidieren.In the DE102009054046A1 Exhaust systems are described that deepen the concept of a close-coupled catalyst and a downstream SCR catalyst. For example, a system is proposed in which a cc-TWC is followed by an uf-SCR and a further uf-TWC positioned downstream thereof. According to this disclosure, the exhaust TWC arranged on the exhaust gas outlet side of the uf SCR is obviously the same as the close-coupled cc TWC. It seems to invariably serve to oxidize NH 3 breaking through the uf SCR catalyst.

Die DE102011121848A1 richtet sich ebenfalls auf ein Abgassystem bestehend aus Dreiwegkatalysator gefolgt von einem Ammoniak-SCR-Katalysator. Der Ammoniak-SCR-Katalysator weist (1.) einen Basismetallionen-substituierten Zeolithen und/oder ein Basismetallionen-substituiertes Siliziumaluminiumphosphat und (2.) ein Sauerstoffspeichermaterial auf, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einem Metalloxid oder einem Mischmetalloxid besteht, das eine Sauerstoffspeicherungs- und Freisetzkapazität aufweist. Die Serienanordnung des TWC und des Ammoniak-SCR-Katalysators steigert die Umwandlung von NOx zu N2 in der durch den Motor erzeugten Abgasströmung mit geringem Sauerstoffgehalt. Es wird in der Offenbarung dieser Schrift erwähnt, dass der stromabwärtige Ammoniak-SCR-Katalysator grundsätzlich den gesamten oder einen Teil eines zweiten Dreiwegkatalysators in einem System mit zwei Dreiwegkatalysatoren ersetzen kann. Wie schon angedeutet weist der Ammoniak-SCR-Katalysator ein Sauerstoffspeichermaterial auf.The DE102011121848A1 is also directed to an exhaust system consisting of three-way catalyst followed by an ammonia-SCR catalyst. The ammonia-SCR catalyst has (1.) a base metal ion-substituted zeolite and / or a base metal ion-substituted silicon aluminum phosphate, and (2.) an oxygen storage material selected from the group consisting of a metal oxide or a mixed metal oxide has an oxygen storage and release capacity. The series arrangement of the TWC and the ammonia-SCR catalyst enhances the conversion of NOx to N 2 in the low oxygen content exhaust gas flow produced by the engine. It is mentioned in the disclosure of this document that the downstream ammonia-SCR catalyst can basically replace all or part of a second three-way catalyst in a two-way catalyst system. As already indicated, the ammonia-SCR catalyst has an oxygen storage material.

Die DE102010014468A1 richtet sich auf ein Verfahren zur Abgasnachbehandlung von im Wesentlichen mager betriebenen Verbrennungsmotoren sowie ein entsprechendes vorteilhaftes Abgasnachbehandlungssystem. Insbesondere bezieht sich diese Erfindung auf die Reduzierung des Anteils des Treibhausgases N2O im Gesamtabgas eines entsprechenden Verbrennungssystems mit einem NOx-Speicherkatalysator als Abgasreinigungselement. Ziel der Erfindung ist es, den nach dem NOx-Speicherkatalysator angeordneten N2O-Verminderungskatalysator unter λ ≤ 1 Bedingungen zu betreiben, sobald das vom NOx-Speicherkatalysator gebildete N2O den N2O-Verminderungskatalysator erreicht.The DE102010014468A1 is directed to a method for exhaust aftertreatment of essentially lean-burn internal combustion engines and a corresponding advantageous exhaust aftertreatment system. In particular, this invention relates to the reduction of the amount of greenhouse gas N 2 O in the total exhaust of a corresponding combustion system with a NOx storage catalyst as an exhaust gas purification element. The aim of the invention is to operate the N 2 O reduction catalyst arranged downstream of the NO x storage catalytic converter under λ ≦ 1 conditions as soon as the Storage catalyst formed N 2 O reaches the N 2 O reduction catalyst.

Die DE102013218234 richtet sich auf eine Verwendung unterschiedlicher Regenerationsstrategien von Stickoxidspeicherkatalysatoren in Abhängigkeit der Abgastemperaturen. Insbesondere bezieht sich diese Anmeldung auf die Reduzierung des Anteils des als Sekundäremission während der Regeneration des Speicherkatalysators entstehenden Treibhausgases N2O im Gesamtabgas eines Abgasnachbehandlungssystems mit mind. einem NOx-Speicherkatalysator als Abgasreinigungselement.The DE102013218234 is aimed at using different regeneration strategies of nitrogen oxide storage catalysts depending on the exhaust gas temperatures. In particular, this application relates to the reduction of the proportion of the resulting as a secondary emission during the regeneration of the storage catalyst greenhouse gas N 2 O in the total exhaust gas of an exhaust aftertreatment system with min. A NOx storage catalyst as an exhaust gas purification element.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, für überwiegend im Mittel mager verbrennende Benzinmotoren mit einem Abgassystem aus mindestens zwei Katalysatoren des Typs TWC, TWNSC bzw. NSC eine Möglichkeit anzugeben, mit der der Ausstoß von N2O unter Regenerationsbedingungen bzw. bei fetten Abgasbedingungen möglichst unterbunden wird. Das hierfür angewandte Verfahren bzw. das entsprechende System sollte dabei möglichst robust und vom ökonomischen wie ökologischen Standpunkt aus gesehen Systemen des Standes der Technik zumindest gleichwertig, vorteilhafter Weise jedoch überlegen sein.The object of the present invention is to specify a possibility for predominantly medium average burning gasoline engines with an exhaust system comprising at least two catalysts of the type TWC, TWNSC or NSC with which the discharge of N 2 O as possible prevented under regeneration conditions or in rich exhaust conditions becomes. The method used for this purpose or the corresponding system should be as robust as possible and, from the economic and ecological standpoint, systems of the prior art should be at least equivalent, but advantageously superior.

Diese und weitere sich für den Fachmann aus dem Stand der Technik in naheliegender Weise ergebende Aufgaben werden durch ein Verfahren mit den Merkmalen des gegenständlichen Anspruchs 1 gelöst. Bevorzugte Ausführungsformen dieses Verfahrens werden in den von Anspruch 1 abhängigen Unteransprüchen adressiert. Anspruch 13 bezieht sich auf ein entsprechend aufgebautes Abgasnachbehandlungssystem und Anspruch 16 auf eine entsprechende Verwendung.These and other obvious objects to those skilled in the art from the prior art are achieved by a method having the features of claim 1. Preferred embodiments of this method are addressed in the subclaims dependent on claim 1. Claim 13 refers to a correspondingly structured exhaust aftertreatment system and claim 16 to a corresponding use.

Dadurch, dass man in einem Verfahren zur Reduktion von schädlichen Autoabgasbestandteilen mit Hilfe eines Abgassystems aufweisend wenigstens zwei Katalysatoren ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus NSC, TWC und TWNSC, wobei das Abgas am stromab befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren dann herumgeleitet wird, wenn dieser sich in einem Temperaturfenster befindet, in dem er befähigt ist, aus NH3 N2O zu bilden und der stromauf befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren NH3 produziert, gelangt man in einer robusten und sehr vorteilhaften Art und Weise zur Lösung der gestellten Aufgabe. Durch die Umgehung des stromab befindlichen Katalysators wird das vom ersten Katalysator während der Regeneration gebildete NH3 an diesem vorbeigeleitet und steht ggf. folgenden Katalysatoren als Reduktionsmittel zur Verfügung oder kann über einem sogenannten Ammoniakoxidationskatalysator (AMOX) oder Ammoniaksperrkatalysator (ASC) zu Stickstoff oxidiert werden. Es ist mithin überraschend, dass trotz dieser erfindungsgemäßen Maßnahme keine sonstige Verschlechterung der Abgasminderung zu erkennen ist.By having at least two catalysts selected from the group consisting of NSC, TWC and TWNSC in a process for reducing harmful auto-exhaust constituents by means of an exhaust system, wherein the exhaust gas is then circulated to the downstream catalyst of the at least two catalysts as it is Located in a temperature window in which it is capable of forming NH 3 N 2 O and produces the upstream catalyst of at least two catalysts NH 3 , one arrives in a robust and very advantageous manner to achieve the object. By bypassing the catalyst located downstream, the NH 3 formed by the first catalyst during the regeneration is conducted past this and optionally the following catalysts as a reducing agent available or can be oxidized to nitrogen via a so-called ammonia oxidation catalyst (AMOX) or ammonia barrier catalyst (ASC). It is therefore surprising that despite this measure according to the invention no other deterioration of the exhaust gas reduction can be seen.

Die vorliegende Erfindung kommt bei allen Fahrzeugen in Betracht bei denen mehrere der genannten Katalysatoren in Kombination eingesetzt werden. Vorzugsweise sind dies überwiegend im Mittel mit magerem A/F-Verhältnis (Luft/Kraftstoff-Verhältnis) betriebene Benzinmotoren. Der Ausdruck „überwiegend im Mittel“ nimmt dabei Rücksicht auf die Tatsache, dass moderne Benzinmotoren nicht statisch bei einem festen Luft/Kraftstoffverhältnis (A/F-Verhältnis; λ-Wert) betrieben werden. Dreiwegkatalysatoren, die Sauerstoffspeichermaterial enthalten, werden durch Ottomotoren mit Abgas mit einem diskontinuierlichen Verlauf der Luftzahl λ beaufschlagt. Sie unterlaufen in definierter Weise einem periodischen Wechsel der Luftzahl λ und somit einem periodischen Wechsel von oxidierenden und reduzierenden Abgasbedingungen. Dieser Wechsel der Luftzahl λ ist in beiden Fällen wesentlich für das Abgasreinigungsergebnis. Hierzu wird der λ-Wert des Abgases mit sehr kurzer Zyklenzeit (ca. 0,5 bis 5 Hertz) und einer Amplitude Δλ von 0,005 ≤ Δλ ≤ 0,07 um den Wert λ = 1 (reduzierende und oxidierende Abgasbestandteile liegen in stöchiometrischem Verhältnis zueinander vor) geregelt. Im Durchschnitt ist in solchen Betriebszuständen daher das Abgas als „im Mittel“ stöchiometrisch zu bezeichnen. Damit sich diese Abweichungen nicht nachteilig auf das Abgasreinigungsergebnis bei Überleiten des Abgases über den Dreiwegkatalysator auswirken, gleichen die im Katalysator enthaltenen Sauerstoffspeichermaterialien diese Abweichungen bis zu einem gewissen Grad aus, indem sie Sauerstoff nach Bedarf aus dem Abgas aufnehmen oder ins Abgas abgeben ( Catalytic Air Pollution Control, Commercial Technology, R. Heck et al., 1995, S. 90 ). Aufgrund der dynamischen Betriebsweise des Motors im Fahrzeug treten zeitweise jedoch auch weitere Abweichungen von diesem Zustand auf. Zum Beispiel bei extremen Beschleunigungen oder beim Abbremsen im Schubbetrieb können Betriebszustände des Motors und damit des Abgases eingestellt werden, die im Mittel über- oder unterstöchiometrisch sein können. Allerdings weisen die gemäß dieser Erfindung eingesetzten Ottomotoren ein Abgas auf, welches überwiegend, d.h. in der überwiegenden Zeit des Verbrennungsbetriebs ein im Mittel mageres Luft/Kraftstoffverhältnis besitzt. In einer bevorzugten Ausführungsform ist der stromab befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus TWNSC und NSC.The present invention is applicable to all vehicles in which a plurality of said catalysts are used in combination. Preferably, these are gasoline engines operated predominantly on average with lean A / F ratio (air / fuel ratio). The term "predominantly on average" takes account of the fact that modern gasoline engines are not operated statically at a fixed air / fuel ratio (A / F ratio, λ value). Three-way catalysts containing oxygen storage material are acted upon by gasoline engines with exhaust gas with a discontinuous course of the air ratio λ. They undergo a periodic change in the air ratio λ and thus a periodic change of oxidizing and reducing exhaust conditions in a defined manner. This change in the air ratio λ is essential for the exhaust gas purification result in both cases. For this purpose, the λ value of the exhaust gas with a very short cycle time (about 0.5 to 5 hertz) and an amplitude Δλ of 0.005 ≤ Δλ ≤ 0.07 to the value λ = 1 (reducing and oxidizing exhaust gas constituents are in stoichiometric relationship before). On average, therefore, in such operating conditions, the exhaust gas is to be described as "on average" stoichiometric. In order that these deviations do not adversely affect the exhaust gas purification result when passing the exhaust gas over the three-way catalyst, the oxygen storage materials contained in the catalyst balance these deviations to a certain extent by absorbing oxygen from the exhaust gas as required or releasing it into the exhaust gas ( Catalytic Air Pollution Control, Commercial Technology, R. Heck et al., 1995, p. 90 ). Due to the dynamic operation of the engine in the vehicle, however, other deviations from this condition occur at times. For example, during extreme accelerations or when braking in overrun operating states of the engine and thus the exhaust gas can be adjusted, which may be over-or substoichiometric on average. However, the gasoline engines used according to this invention, an exhaust gas, which predominantly, ie in the majority of the combustion operation has a mean lean air / fuel ratio. In a preferred embodiment, the downstream catalyst of the at least two catalysts is selected from the group consisting of TWNSC and NSC.

Bevorzugt ist weiterhin eine Variante, bei der das Abgassystem stromab der wenigstens zwei Katalysatoren zumindest einen NOx-Verminderungskatalysator aufweist. Sowohl HC als auch CO und NOx-Durchbrüche durch die anstromseitig befindlichen wenigsten zwei TWC-, NSC- oder TWNSC-Katalysatoren können z.B. durch einen oder mehrere stromab platzierte Stickoxidspeicherkatalysatoren (NSCs) vermindert werden. Ganz besonders bevorzugt ist jedoch die Ausführungsform, in der der NOx-Verminderungskatalysator als einer oder mehrere SCR-Katalysatoren oder eine Kombination aus einem oder mehreren SCR-Katalysatoren und einem oder mehreren NSCs ausgestaltet ist. Wie weiter oben schon angedeutet wird bei der Regeneration der NSCs oder TWNSCs bzw. unter fetten Abgasbedingungen auch im TWC leicht Ammoniak gebildet. In einem SCR-Katalysator, der eine Speicherkapazität für Ammoniak aufweist, kann dieser Ammoniak sodann eingespeichert werden und stände in der Folge für die Reduktion der durch die anstromseitig befindlichen Katalysatoren durchbrechenden Stickoxide zur Verfügung. Ammoniak speichernde SCR-Katalysatoren sind dem Fachmann hinlänglich bekannt und werden weiter hinten beschrieben. Besonders bevorzugt ist eine Anordnung von mindestens einem SCR-Katalysator/en gefolgt von mindestens einem Stickoxidspeicherkatalysator/en als NOx-Verminderungskatalysator.Furthermore, a variant is preferred in which the exhaust system has at least one NOx reduction catalyst downstream of the at least two catalysts. Both HC and CO and NOx breakthroughs from the upstream two or more TWC, NSC or TWNSC For example, catalysts may be reduced by one or more downstream nitrogen oxide storage (NSC) catalysts. Most preferred, however, is the embodiment in which the NOx reduction catalyst is configured as one or more SCR catalysts or a combination of one or more SCR catalysts and one or more NSCs. As already indicated above, in the regeneration of the NSCs or TWNSCs or under rich exhaust gas conditions, ammonia is also easily formed in the TWC. In an SCR catalyst, which has a storage capacity for ammonia, this ammonia can then be stored and would subsequently be available for the reduction of the nitrogen oxides passing through the upstream catalysts. Ammonia-storing SCR catalysts are well known to the person skilled in the art and are described further below. Particularly preferred is an arrangement of at least one SCR catalyst (s) followed by at least one nitrogen oxide storage catalyst (s) as a NOx reduction catalyst.

Wie weiter oben schon angedeutet existiert ein Temperaturfenster, in dem die hier ins Auge gefassten Katalysatortypen (NSC, TWC, TWNSC) Ammoniak zu Lachgas aufoxidieren können, was vornehmlich bei einer Katalysatortemperatur von < 350°C der Fall ist. Dieses Temperaturfenster erstreckt sich ca. von 220°C bis 350°C, weshalb bevorzugt in diesem Bereich eine Umleitung des Abgases um den stromab befindlichen Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren erfolgt. Mehr bevorzugt ist eine Umleitung dann, wenn der angesprochene Katalysator sich in einem Temperaturfenster von 250°C–350°C, ganz besonders bevorzugt in einem Temperaturfenster von 270°C–330°C befindet.As already indicated above, there is a temperature window in which the types of catalysts envisaged here (NSC, TWC, TWNSC) can oxidize ammonia to nitrous oxide, which is the case primarily at a catalyst temperature of <350 ° C. This temperature window extends approximately from 220 ° C to 350 ° C, which is why preferably in this area, a diversion of the exhaust gas to the catalyst located downstream of the at least two catalysts. More preferred is a diversion when the addressed catalyst is in a temperature window of 250 ° C-350 ° C, most preferably in a temperature window of 270 ° C-330 ° C.

Vorteilhaft ist es ebenfalls, wenn die wenigstens zwei Katalysatoren möglichst motornah positioniert sind. Aus dem schon weiter oben genannten Grund, dass die Abgase der hier betrachteten Fahrzeuge immer kälter werden, ergibt sich ein Vorteil nämlich dann, wenn die Katalysatoren mit möglichst heißem Abgas kontaktiert werden. Dies ist der Fall, wenn sich die wenigstens zwei Katalysatoren bevorzugt in der ersten Hälfte des Abgasstrangs gemessen vom Motorausgang bis zum Ende des Auspuffs befinden (1). Außerdem erreichen die derart positionierten Katalysatoren ihren Aktivitätsbereich dementsprechend eher, als weiter zum Ende des Abgasstrangs hin positionierte Aggregate, was weiterhin zur Senkung des Schadstoffausstoßes beiträgt. Vorzugsweise sind die wenigstens zwei Katalysatoren nicht mehr als 1,5 m, weiter vorzugsweise nicht mehr als 70 cm vom Motorausgang entfernt positioniert.It is also advantageous if the at least two catalysts are positioned as close to the engine as possible. For the reason already mentioned above, that the exhaust gases of the vehicles considered here are becoming ever colder, there is an advantage, namely, when the catalysts are contacted with as hot exhaust gas as possible. This is the case when the at least two catalysts are preferably located in the first half of the exhaust line, measured from the engine outlet to the end of the exhaust ( 1 ). In addition, the catalysts thus positioned accordingly reach their activity range rather than aggregates positioned further towards the end of the exhaust line, which further contributes to the reduction of pollutant emissions. Preferably, the at least two catalysts are positioned no more than 1.5 m, more preferably no more than 70 cm away from the engine outlet.

Die vorliegende Erfindung erfolgt bevorzugt temperaturgesteuert. Die Temperatursteuerung kann durch Rechnung in der Fahrzeugelektronik ermittelt werden ( Van Basshuysen/Schäfer, Handbuch Verbrennungsmotor 2. Auflage (2002), Vieweg Verlag ; Kanemitsu Nishio, The Fundamentals of Automotive Engine Control Sensors, 1. Auflage (2001), S. 122ff. und S. 128ff. , Fontis Media SA und Bosch Ottomotormanagement, 1. Auflage (1998), S. 182f. und 254f., Vieweg Verlag ). Ebenfalls möglich ist die Ermittlung der Temperatur des stromab befindlichen Katalysators der wenigstens zwei Katalysatoren mithilfe eines Temperatursensors. Dieser befindet sich vorzugsweise hinter dem eben genannten Katalysator im Abgasstrang. Es ist weiterhin bevorzugt, diesen Temperatursensor möglichst nahe an den entsprechenden Katalysator zu positionieren, um direkt und ohne große Fehler von der Abgastemperatur auf die Temperatur des Katalysators schließen zu können. In einer ganz besonders bevorzugten Ausführungsformen befindet sich dieser Temperatursensor daher stromab des entsprechenden Katalysators, jedoch stromauf der Zusammenführung der Herumleitung des Abgases um den entsprechenden Katalysator und dem Hauptabgasstrang. Ein weiterer Sensor kann sich vorzugsweise zudem abstromseitig der Zusammenführung der Abgasstränge befinden.The present invention is preferably temperature-controlled. The temperature control can be determined by calculation in the vehicle electronics ( Van Basshuysen / Schäfer, manual combustion engine 2nd edition (2002), Vieweg Verlag ; Kanemitsu Nishio, The Fundamentals of Automotive Engine Control Sensors, 1st Edition (2001), p. 122ff. and pp. 128ff. . Fontis Media SA and Bosch Ottomotormanagement, 1st Edition (1998), p. 182f. and 254f., Vieweg Verlag ). It is also possible to determine the temperature of the downstream catalyst of the at least two catalysts by means of a temperature sensor. This is preferably located behind the catalyst just mentioned in the exhaust system. It is further preferred to position this temperature sensor as close as possible to the corresponding catalyst in order to be able to close the temperature of the catalytic converter directly and without major errors from the exhaust gas temperature. In a most preferred embodiment, therefore, this temperature sensor is located downstream of the corresponding catalyst, but upstream of the merger of the bypass of the exhaust gas around the corresponding catalyst and the main exhaust line. Another sensor may preferably also be located downstream of the junction of the exhaust gas lines.

Um die Temperatur des Abgases möglichst exakt bestimmen zu können, kann es weiterhin vorteilhaft sein, einen 2. bzw. 3. Temperatursensor stromauf des entsprechenden stromab befindlichen Katalysators der wenigstens zwei Katalysatoren zu positionieren. Dieser 2. Temperatursensor kann zwischen den wenigstens zwei Katalysatoren und vorzugsweise stromauf der Abzweigung der Herumleitung des Abgases um den stromab befindlichen Katalysator angeordnet sein. Weiterhin ist bevorzugt, dass stromauf des ersten Katalysators der wenigsten zwei Katalysatoren ebenfalls ein 3. Temperatursensor vorhanden ist.In order to determine the temperature of the exhaust gas as accurately as possible, it may also be advantageous to position a second or third temperature sensor upstream of the corresponding downstream catalyst of the at least two catalysts. This second temperature sensor can be arranged between the at least two catalysts and preferably upstream of the diversion of the diversion of the exhaust gas around the catalyst located downstream. Furthermore, it is preferred that a third temperature sensor is also present upstream of the first catalyst of the at least two catalysts.

Bevorzugt wird das Herumleiten des Abgas um den stromab befindlichen Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren durch eine Vorrichtung zur Aufschaltung und Abschaltung der Herumleitung bewerkstelligt, welche an der Zusammenführung der Herumleitung und dem Hauptabgasstrang positioniert ist. Das Herumleiten des Abgases um den stromab befindlichen Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren erfolgt durch eine Abzweigung im Abgasstrang zwischen den wenigstens zwei Katalysatoren und ein Zusammenführen der Abgasleitungen hinter dem stromab befindlichen Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren. Das Herumleiten des Abgases um den stromab befindlichen Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren wird vorzugsweise durch eine Vorrichtung zur Aufschaltung und Abschaltung der Herumleitung in Form eines Ventils oder einer Abgasklappe bewerkstelligt, wobei die Vorrichtung an der Zusammenführung der Herumleitung und dem Hauptabgasstrang positioniert ist (1). Derartige Steuerungen sind dem Fachmann geläufig ( http://www.pierburg-service.de/ximages/pg_pi_1004-_a_de_web.pdf , http://www.tialsport.com/index.php/tial-products/wastegates/43-v60 ; EP2556223B1 , DE102011101079A1 ).Preferably, the exhaust gas bypassing the downstream catalyst of the at least two catalytic converters is accomplished by a bypass diversion and shutdown device positioned at the junction of the bypass and the main exhaust line. The bypassing of the exhaust gas around the downstream catalyst of the at least two catalysts is effected by a branching in the exhaust gas line between the at least two catalysts and a merging of the exhaust pipes behind the downstream catalyst of the at least two catalysts. The bypassing of the exhaust gas around the downstream catalyst of the at least two catalytic converters is preferably accomplished by means of a device for switching on and off the bypass in the form of a valve or an exhaust gas flap, the device working to combine the bypass and the main exhaust line ( 1 ). Such controls are familiar to the person skilled in the art ( http://www.pierburg-service.de/ximages/pg_pi_1004-_a_de_web.pdf . http://www.tialsport.com/index.php/tial-products/wastegates/43-v60 ; EP2556223B1 . DE102011101079A1 ).

Die vorliegende Erfindung befasst sich auch mit einem entsprechend ausgestalteten Abgassystem zur Abgasnachbehandlung aufweisend wenigstens zwei Katalysatoren aus der Gruppe bestehend aus NSC, TWC und TWNSC, wobei das System so ausgestaltet ist, dass das Abgas am stromab befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren dann herumgeleitet werden kann, wenn dieser sich in einer Situation befindet, in dem er befähigt ist, N2O aus NH3 zu bilden. Die oben für das Verfahren beschriebenen bevorzugten Systemausgestaltungen gelten für das hier ins Auge gefasste Abgassystem entsprechend. Ebenfalls angesprochen ist die Verwendung des Systems für die Abgasreinigung eines Ottomotors, der überwiegend mit im Mittel magerer A/F-Mischung betriebenen wird.The present invention also relates to a suitably designed exhaust system for exhaust gas aftertreatment comprising at least two catalysts from the group consisting of NSC, TWC and TWNSC, wherein the system is designed such that the exhaust gas can then be routed around the downstream catalyst of the at least two catalysts when it is in a situation where it is capable of forming N 2 O from NH 3 . The preferred system configurations described above for the method apply correspondingly to the exhaust system envisaged herein. Also addressed is the use of the system for the exhaust gas purification of a gasoline engine, which is operated mainly with average lean A / F mixture.

Die Regelung des hier beschriebenen Verfahrens kann nach dem Fachmann bekannten Maßnahmen erfolgen. Es können wie oben beschrieben zur Unterstützung der Regelung und Einstellung der Abgasanlage verschiedenste Sensoren (Temperatur-, NOx-, λ-Sensoren) zum Einsatz kommen, die jederzeit den Zustand des Abgases im Hinblick auf bestimmte Komponenten messen und diese Werte zur Motorsteuerungseinheit (ECU) weiterleiten. Aufgrund von Kostenerwägungen erscheint eine Ausführungsform jedoch besonders bevorzugt, bei der die Regelung und Einstellung der Abgasanlage teilweise oder ausschließlich über in der ECU gespeicherte Datenwerte (sogenannte Maps) erfolgt. The regulation of the method described here can take place according to measures known to the person skilled in the art. As described above, various sensors (temperature, NOx, λ sensors) which at any time measure the state of the exhaust gas with regard to certain components and supply these values to the engine control unit (ECU) can be used to assist in regulating and adjusting the exhaust gas system. hand off. However, because of cost considerations, an embodiment in which the regulation and adjustment of the exhaust system occurs partially or exclusively via data values stored in the ECU (so-called maps) appears to be particularly preferred.

NOx-Speicherkatalysator:NOx storage catalytic converter:

NOx-Speicherkatalysatoren bestehen – wie gesagt – aus Materialien, die Stickoxide unter mageren Abgasbedingungen aus dem Abgasstrom entfernen können und unter Lambda = 1 oder fetten Abgasbedingungen die Stickoxide desorbieren und umsetzen können. As already stated, NOx storage catalytic converters consist of materials which can remove nitrogen oxides from the exhaust gas stream under lean exhaust gas conditions and can desorb and convert the nitrogen oxides under lambda = 1 or rich exhaust gas conditions.

Dem Fachmann sind die hier einzusetzenden Stickoxidspeicherkatalysatoren hinlänglich bekannt ( EP0982066A2 , EP1317953A1 , WO2005/092481A1 ). Bzgl. des Aufbaus und der Zusammensetzung von Stickoxidspeicherkatalysatoren (NSC) wird weiterhin auf die Ausführungen in EP1911506A1 sowie EP1101528A2 und dort genannte Literatur verwiesen. Die verwendeten Katalysatormaterialien werden zusammen oder getrennt voneinander nach den, dem Fachmann bekannten Verfahren auf monolithische, inerte, 4- oder 6-eckige Waben aufweisende Körper aus Keramik (z.B. Cordierit) oder Metall in Form einer Beschichtung aufgebracht. Die Wabenkörper besitzen in einem engen Raster über ihren Querschnitt angeordnete, parallel zur Längsachse der Wabenkörper liegende Strömungskanäle für das zu reinigende Abgas. Die katalytisch aktive Beschichtung wird auf oder in den Wandflächen der die Strömungskanäle begrenzenden Trennwände in Konzentrationen von 50 bis 450 Gramm pro Liter (g/l) Volumen der Wabenkörper, bevorzugt 200–400 g/l und ganz besonders bevorzugt 250–350 g/l abgeschieden. Das Katalysatormaterial enthält das Stickoxidspeichermaterial und eine katalytisch aktive Komponente. Das Stickoxidspeichermaterial wiederum besteht aus der eigentlichen Stickoxidspeicherkomponente, die auf einem Trägermaterial in hochdisperser Form abgeschieden ist. Als Speicherkomponenten werden vorwiegend die basischen Oxide der Alkalimetalle, der Erdalkalimetalle, insbesondere aber Bariumoxid, und der Seltenerdmetalle, insbesondere Ceroxid, eingesetzt, welche mit Stickstoffdioxid zu den entsprechenden Nitraten reagieren. Bevorzugte Speichermaterialien sind Verbindungen enthaltend Mg, Ba, Sr, La, Ce, Mn und K. Als katalytisch aktive Komponenten werden gewöhnlich die Edelmetalle der Platingruppe (z.B. Pt, Pd, Rh) verwendet, die in der Regel gemeinsam mit der Speicherkomponente auf dem Trägermaterial abgeschieden werden. Als Trägermaterial wird überwiegend aktives, hochoberflächiges Aluminiumoxid eingesetzt.The person skilled in the nitrogen oxide storage catalysts to be used here are well known ( EP0982066A2 . EP1317953A1 . WO2005 / 092481A1 ). Concerning. The construction and composition of nitric oxide storage (NSC) catalysts will continue to be discussed in detail in EP1911506A1 such as EP1101528A2 and referenced there literature. The catalyst materials used are applied together or separately from one another by the method known to the person skilled in the art on monolithic, inert, 4- or 6-cornered honeycombs having ceramic bodies (eg cordierite) or metal in the form of a coating. The honeycomb bodies have in a narrow grid over their cross-section arranged, lying parallel to the longitudinal axis of the honeycomb body flow channels for the exhaust gas to be cleaned. The catalytically active coating is applied to or in the wall surfaces of the partition walls delimiting the flow channels in concentrations of 50 to 450 grams per liter (g / l) volume of the honeycomb body, preferably 200-400 g / l and most preferably 250-350 g / l deposited. The catalyst material contains the nitrogen oxide storage material and a catalytically active component. The nitrogen oxide storage material in turn consists of the actual nitrogen oxide storage component which is deposited on a carrier material in highly dispersed form. The storage components used are predominantly the basic oxides of the alkali metals, the alkaline earth metals, but especially barium oxide, and the rare earth metals, in particular cerium oxide, which react with nitrogen dioxide to give the corresponding nitrates. Preferred storage materials are compounds containing Mg, Ba, Sr, La, Ce, Mn and K. The catalytically active components used are usually the platinum group noble metals (eg Pt, Pd, Rh), which are usually together with the storage component on the support material be deposited. The support material used is predominantly active, high surface area alumina.

TWC:TWC:

Dreiwegkatalysatoren (TWC) sind in der Lage die drei Schadstoffkomponenten HC, CO und NOx simultan aus einem stöchiometrischen Abgasgemisch (λ = 1 Bedingungen) zu entfernen. Ferner können Sie die Oxide des Stickstoffs unter fetten Abgasbedingungen umsetzen. Sie enthalten als katalytisch aktive Komponenten zumeist Metalle der Platingruppe, wie Pt, Pd und Rh, wobei Pd und Rh besonders bevorzugt sind. Die katalytisch aktiven Metalle sind häufig hochdispers auf hochoberflächigen Oxiden des Aluminiums, Zirkoniums und Titans oder Mischungen davon abgeschieden, welche durch weitere Übergangselemente wie z.B. La, Y, Pr, etc. stabilisiert sein können. Ferner enthalten Dreiwegkatalysatoren Sauerstoffspeichermaterialien (z.B. Ce/Zr Mischoxide; siehe unten). Eine geeignete dreiwegekatalytische Beschichtung ist beispielsweise in EP181970B1 , WO2008-113445A1 , WO2008-000449A2 , der Anmelderin beschrieben, auf die hiermit Bezug genommen wird.Three-way catalysts (TWC) are able to remove the three pollutant components HC, CO and NOx simultaneously from a stoichiometric exhaust gas mixture (λ = 1 conditions). You can also convert the oxides of nitrogen under rich exhaust conditions. They contain as the catalytically active components mostly platinum group metals, such as Pt, Pd and Rh, with Pd and Rh being particularly preferred. The catalytically active metals are often highly dispersed on high surface area oxides of aluminum, zirconium and titanium or mixtures thereof, which may be stabilized by further transition elements such as La, Y, Pr, etc. Further, three-way catalysts contain oxygen storage materials (eg, Ce / Zr mixed oxides, see below). A suitable three-way catalytic coating is, for example, in EP181970B1 . WO2008-113445A1 . WO2008-000449A2 , the applicant, to whom reference is hereby made.

Sauerstoff speichernde Materialien besitzen Redox-Eigenschaften und können mit oxidierenden Komponenten wie Sauerstoff oder Stickoxiden in oxidierender Atmosphäre bzw. mit reduzierenden Komponenten wie Wasserstoff oder Kohlenmonoxid in reduzierender Atmosphäre reagieren. In der EP1911506A1 wird die Ausführung der Abgasnachbehandlung eines im Wesentlichen im stöchiometrischen Bereich arbeitenden Verbrennungsmotors beschrieben. Eingesetzt wird dort ein mit einem Sauerstoffspeichermaterial versehener Partikelfilter. Vorteilhafter Weise besteht ein derartiges Sauerstoff speicherndes Material aus einem Cer/Zirkon-Mischoxid. Weitere Oxide von insbesondere seltenen Erdenmetallen können vorhanden sein. So enthalten bevorzugte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Partikelfilters zusätzlich Lanthanoxid oder Neodymoxid. Am häufigsten wird Ceroxid eingesetzt, welches sowohl als Ce2O3 als auch als CeO2 vorliegen kann. Es wird diesbezüglich auch auf die Offenbarung der US6605264BB und US6468941BA verwiesen.Oxygen-storing materials have redox properties and can react with oxidizing components such as oxygen or nitrogen oxides in an oxidizing atmosphere or with reducing components such as hydrogen or carbon monoxide in a reducing atmosphere. In the EP1911506A1 will the execution of Exhaust gas aftertreatment of a working substantially in the stoichiometric range internal combustion engine described. Used there is a provided with an oxygen storage material particulate filter. Advantageously, such an oxygen-storing material consists of a cerium / zirconium mixed oxide. Other oxides of especially rare earth metals may be present. Thus, preferred embodiments of the particulate filter according to the invention additionally contain lanthanum oxide or neodymium oxide. Cerium oxide is most frequently used, which can be present both as Ce 2 O 3 and as CeO 2 . It is also in this regard to the disclosure of US6605264BB and US6468941BA directed.

Weitere Beispiele für Sauerstoff speichernde Materialien umfassen Cer und Praseodym oder entsprechende Mischoxide, welche zusätzlich folgende Komponenten ausgewählt aus der Gruppe von Zirkon, Neodym, Yttrium und Lanthan enthalten können. Häufig werden diese Sauerstoff speichernde Materialien mit Edelmetallen wie Pd, Rh und /oder Pt dotiert, wodurch sich die Speicherkapazität und Speichercharakteristik modifizieren lässt. Diese Stoffe sind – wie gesagt – in der Lage, im Mageren Sauerstoff aus dem Abgas zu entfernen und unter fetten Abgasbedingungen wieder frei zu setzen. Dadurch wird verhindert, dass die beim kurzzeitigen Abweichen des Kraftstoff-Luft Verhältnisses von Lambda = 1 ins Magere der NOx-Umsatz über dem TWC abnimmt und es zu NOx-Durchbrüchen kommt. Ferner verhindert ein gefüllter Sauerstoffspeicher, dass es zu HC- und CO-Durchbrüchen kommt, wenn das Abgas kurzzeitig ins Fette übergeht, da unter fetten Abgasbedingungen zuerst der gespeicherte Sauerstoff mit dem überschüssigen HC und CO abreagiert, bevor es zum Durchbruch kommt. Der Sauerstoffspeicher dient in diesem Falle als Puffer gegen Schwankungen um Lambda = 1. Ein halb gefüllter Sauerstoffspeicher weist die beste Performance auf, um kurzzeitige Abweichungen von Lambda = 1 abfangen zu können. Um den Füllstand des Sauerstoffspeichers im Betrieb feststellen zu können, werden Lambda-Sensoren verwendet. Other examples of oxygen storage materials include cerium and praseodymium or corresponding mixed oxides, which may additionally contain the following components selected from the group of zirconium, neodymium, yttrium and lanthanum. Frequently, these oxygen-storing materials are doped with precious metals such as Pd, Rh and / or Pt, which can modify the storage capacity and memory characteristics. These substances are - as I said - able to remove oxygen in the lean oxygen from the exhaust gas and set free again under rich exhaust conditions. This prevents the NOx-conversion over the TWC from decreasing briefly when the fuel-air ratio of Lambda = 1 deviates briefly into the lean and NOx breakthroughs occur. Furthermore, a filled oxygen storage prevents HC and CO breakthroughs when the exhaust gas transiently fats, since under rich exhaust conditions, the stored oxygen first reacts with the excess HC and CO before breakthrough occurs. In this case, the oxygen storage serves as a buffer against fluctuations around lambda = 1. A half-filled oxygen storage has the best performance in order to be able to intercept short-term deviations from lambda = 1. In order to determine the level of the oxygen storage in operation, lambda sensors are used.

Die Sauerstoffspeicherkapazität korreliert mit dem Alterungszustand des gesamten Dreiwegkatalysators. Die Bestimmung der Speicherkapazität dient im Rahmen der OBD (On Board Diagnose) zur Erkennung der aktuellen Aktivität und somit des Alterungszustandes des Katalysators. Die in den Veröffentlichungen beschriebenen Sauerstoff speichernden Materialien sind vorteilhafter Weise solche, welche eine Änderung ihres Oxidationszustandes zulassen. Weitere derartige Speichermaterialien und Dreiwegkatalysatoren sind z.B. in der WO05113126A1 , US6387338BA , US7041622BB , EP2042225A1 beschrieben. The oxygen storage capacity correlates with the aging state of the entire three-way catalyst. The determination of the storage capacity is used in OBD (on-board diagnostics) to detect the current activity and thus the aging state of the catalyst. The oxygen-storing materials described in the publications are advantageously those which allow a change in their oxidation state. Further such storage materials and three-way catalysts are, for example in the WO05113126A1 . US6387338BA . US7041622BB . EP2042225A1 described.

TWNSC:TWNSC:

Diese Katalysatoren bestehen wie eingangs ausgeführt aus Materialien, die dem Katalysator unter stöchiometrischen Abgasbedingungen die Funktion eines Dreiwegkatalysators verleihen und die unter mageren Abgasbedingungen eine Funktion für die Speicherung von Stickoxiden aufweisen. Die Herstellung eines entsprechenden TWNSCs erfolgt vorzugsweise durch Zusammenfügen von Materialen, die für den Aufbau eines Dreiwegkatalysators und eines Stickoxidspeicherkatalysators benutzt werden. Die beiden hier beschriebenen Funktionen des TWNSCs können dabei auf einem Träger vermengt oder getrennt voneinander in unterschiedlichen Schichten oder Zonen vorliegen. Eine besonders bevorzugte Ausführungsform für einen solchen Katalysator wird beispielsweise in der WO2010097146A1 oder WO2015143191A1 beschrieben.As stated above, these catalysts consist of materials which give the catalyst the function of a three-way catalyst under stoichiometric exhaust gas conditions and which have a function for the storage of nitrogen oxides under lean exhaust gas conditions. The preparation of a corresponding TWNSC is preferably accomplished by combining materials used to construct a three-way catalyst and a nitrogen oxide storage catalyst. The two functions of the TWNSC described here can be mixed on a support or can be present separately in different layers or zones. A particularly preferred embodiment of such a catalyst, for example, in the WO2010097146A1 or WO2015143191A1 described.

SCR-Katalysatoren:SCR catalysts:

Der ggf. im Unterboden (uf) befindliche NH3-speichernde SCR-Katalysator kann nach dem Fachmann bekannten Typen ausgebildet sein. In der Regel ist dies ein mit einem für die SCR-Reaktion katalytisch aktiven Material versehener Tragkörper oder ein Tragkörper, der aus einem katalytisch aktiven Material extrudiert wurde. Im erstgenannten Fall wird als katalytisch aktives Material gemeinhin der „Washcoat“ verstanden, mit dem der Tragkörper versehen wird. Allerdings kann dieser neben der im eigentlichen Sinne katalytisch wirksamen Komponente auch weitere Materialien wie Binder aus Übergangsmetalloxiden und hochoberflächige Trägeroxide wie Titanoxid, Aluminiumoxid, insbesondere gamma-Al2O3, Zirkon- oder Ceroxid enthalten. Als SCR-Katalysatoren eigenen sich auch solche, die aus einem der unten aufgeführten Materialien aufgebaut sind. Es können jedoch auch zonierte, gelayerte Anordnungen oder Mehrbrickanordnungen (bevorzugt 2- oder 3-Brickanordnungen) mit gleichen oder verschiedenen Materialien als SCR-Komponente verwendet werden. Auch Mischungen verschiedener Materialien auf einem Brick sind denkbar. The NH 3 -storing SCR catalyst, which may be present in the underbody (uf), may be designed according to types known to the person skilled in the art. As a rule, this is a support body provided with a material catalytically active for the SCR reaction or a support body which has been extruded from a catalytically active material. In the former case, the catalytically active material is commonly understood as the "washcoat" with which the support body is provided. However, in addition to the component catalytically active in the true sense, it may also contain other materials such as binders of transition metal oxides and high surface area carrier oxides such as titanium oxide, aluminum oxide, in particular gamma-Al 2 O 3 , zirconium or cerium oxide. Also suitable as SCR catalysts are those which are composed of one of the materials listed below. However, it is also possible to use zoned, layered arrangements or multiple-brick arrangements (preferably 2- or 3-brick arrangements) having the same or different materials as the SCR component. Also mixtures of different materials on a brick are conceivable.

Das erfindungsgemäß eingesetzte eigentlich katalytisch aktive Material wird bevorzugt aus der Gruppe der übergangsmetallausgetauschten Zeolithe oder zeolithähnlichen Materialien ausgewählt. Derartige Verbindungen sind dem Fachmann hinreichend bekannt. Bevorzugt sind diesbezüglich Materialien aus der Gruppe bestehend aus Levynit, AEI, KFI, Chabazit, SAPO-34, ALPO-34, Zeolith β und ZSM-5. Besonders bevorzugt werden Zeolithe bzw. zeolithähnliche Materialien vom Chabazit-Typ, insbesondere CHA oder SAPO-34, sowie LEV verwendet. Diese Materialien sind, um eine ausreichende Aktivität zu gewährleisten, vorzugsweise mit Übergangsmetallen aus der Gruppe bestehend aus Eisen, Kupfer, Mangan und Silber versehen. Ganz besonders vorteilhaft ist Kupfer in diesem Zusammenhang zu nennen. Das Metall zu Gerüstaluminium- oder beim SAPO-34 Gerüstsilizium-Verhältnis liegt in der Regel zwischen 0,3 und 0,6, vorzugsweise bei 0,4–0,5. Der Fachmann weiß dabei, wie er die Zeolithe oder das zeolithähnliche Material mit den Übergangsmetallen zu versehen hat ( EP324082A1 ; WO1309270711A1 , PCT/EP2012/061382 sowie dort zitierte Literatur), um eine gute Aktivität gegenüber der Reduktion von Stickoxiden mit Ammoniak bereitstellen zu können. Ferner können auch Vanadiumverbindungen, Ceroxide, Cer-/Zirkonmischoxide, Titandioxid sowie wolframhaltige Verbindungen und Mischungen davon als katalytisch aktives Material verwendet werden. The actually catalytically active material used according to the invention is preferably selected from the group of transition-metal-exchanged zeolites or zeolite-like materials. Such compounds are well known to those skilled in the art. Preferred in this regard are materials from the group consisting of levynite, AEI, KFI, chabazite, SAPO-34, ALPO-34, zeolite β and ZSM-5. Particular preference is given to using zeolites or zeolite-like materials of the chabazite type, in particular CHA or SAPO-34, and also LEV. These materials are, to ensure sufficient activity, preferably with transition metals from the group consisting of iron, Copper, manganese and silver provided. Very particularly advantageous is copper in this context. The metal to framework aluminum or the SAPO-34 framework silicon ratio is usually between 0.3 and 0.6, preferably 0.4-0.5. The person skilled in the art knows how to provide the zeolites or the zeolite-like material with the transition metals ( EP324082A1 ; WO1309270711A1 . PCT / EP2012 / 061382 and literature cited therein) in order to provide a good activity against the reduction of nitrogen oxides with ammonia can. Furthermore, vanadium compounds, cerium oxides, cerium / zirconium mixed oxides, titanium dioxide and tungsten-containing compounds and mixtures thereof can also be used as the catalytically active material.

Materialien, welche sich darüber hinaus für die Anwendung zur Speicherung von NH3 als günstig erwiesen haben, sind dem Fachmann bekannt ( US20060010857AA ; WO2004076829A1 ). Als Speichermaterialien kommen insbesondere mikroporöse Feststoffe, z.B. so genannte Molekularsiebe zum Einsatz. Es können solche Verbindungen ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Zeolithen, wie z.B. Mordenite (MOR), Y-Zeolithe (FAU), ZSM-5 (MFI), Ferrierite (FER), Chabazite (CHA) und andere „small pore zeolites“ wie LEV, AEI oder KFI, und β-Zeolithe (BEA) sowie zeolithähnlichen Materialien, wie z.B. Aluminiumphosphate (AlPO) und Siliziumaluminiumphosphat SAPO oder Mischungen davon eingesetzt werden ( EP0324082A1 ). Besonders bevorzugt werden ZSM-5 (MFI), Chabazite (CHA), Ferrierite (FER), ALPO- bzw. SAPO-34 und β-Zeolithe (BEA) eingesetzt. Ganz besonders bevorzugt werden CHA, BEA und AlPO-34 bzw. SAPO-34 verwendet. Äußerst bevorzugt werden Materialien des LEV- oder CHA-Typs und hier höchst bevorzugt CHA oder LEV verwendet. Sofern man als katalytisch aktives Material im SCR-Katalysator schon einen wie eben genannten Zeolithen oder zeolithähnliche Verbindung benutzt, kann naturgemäß die Zugabe weiteren NH3-speichernden Materials vorteilhafter Weise entfallen. Insgesamt sollte die Speicherkapazität der eingesetzten Ammoniakspeicherkomponenten im Frischzustand bei einer Messtemperatur von 200°C mehr als 0.9 g NH3 pro Liter Katalysatorvolumen, bevorzugt zwischen 0.9 und 2.5 g NH3 pro Liter Katalysatorvolumen und besonders bevorzugt zwischen 1.2 und 2.0 g NH3/Liter Katalysatorvolumen und ganz besonders bevorzugt zwischen 1.5 und 1.8 g NH3/Liter Katalysatorvolumen betragen. Die Ammoniakspeicherfähigkeit kann mit Hilfe einer Synthesegasanlage bestimmt werden. Hierzu wird der Katalysator zunächst bei 600°C mit NO-haltigem Synthesegas konditioniert, um Ammoniak Rückstände im Bohrkern vollständig zu entfernen. Nach Abkühlen des Gases auf 200°C wird anschließend, bei einer Raumgeschwindigkeit von z.B. 30000 h–1, so lange Ammoniak in das Synthesegas dosiert, bis der Ammoniakspeicher des Bohrkerns vollständig gefüllt ist und die gemessene Ammoniakkonzentration nach dem Bohrkern der Eingangskonzentration entspricht. Die Ammoniakspeicherfähigkeit ergibt sich aus der Differenz der insgesamt dosierten und der abstromseitig gemessenen Ammoniakmenge bezogen auf das Katalysatorvolumen. Das Synthesegas ist hierbei typischerweise aus 450 ppm NH3, 5% Sauerstoff, 5% Wasser und Stickstoff zusammengesetzt. In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform besitzt der SCR-Katalysator keine Fähigkeit, Sauerstoff zu speichern. In diesem Fall weist der uf-SCR-Katalysator kein sauerstoffspeicherfähiges Material auf.Materials which have additionally proved to be advantageous for the application for the storage of NH 3 are known to the person skilled in the art ( US20060010857AA ; WO2004076829A1 ). In particular, microporous solids, for example so-called molecular sieves, are used as storage materials. Such compounds may be selected from the group consisting of zeolites such as mordenite (MOR), Y zeolites (FAU), ZSM-5 (MFI), ferrierites (FER), chabazites (CHA) and other "small pore zeolites" such as LEV, AEI or KFI, and β-zeolites (BEA) and zeolite-like materials, such as aluminum phosphates (AlPO) and silicon aluminum phosphate SAPO or mixtures thereof are used ( EP0324082A1 ). Particular preference is given to using ZSM-5 (MFI), chabazite (CHA), ferrierite (FER), ALPO or SAPO-34 and β-zeolites (BEA). Very particular preference is given to using CHA, BEA and AlPO-34 or SAPO-34. Most preferred are LEV or CHA type materials, most preferably CHA or LEV. Is provided as catalytically active material in the SCR catalyst has a zeolite as just mentioned or zeolite-like compound used can naturally be omitted 3-storing material Advantageously, the addition of further NH. Overall, the storage capacity of the ammonia storage components used in the fresh state at a measurement temperature of 200 ° C more than 0.9 g NH 3 per liter of catalyst volume, preferably between 0.9 and 2.5 g NH 3 per liter of catalyst volume and more preferably between 1.2 and 2.0 g NH 3 / liter catalyst volume and most preferably between 1.5 and 1.8 g NH 3 / liter catalyst volume. The ammonia storage capacity can be determined by means of a synthesis gas plant. For this purpose, the catalyst is first conditioned at 600 ° C with NO-containing synthesis gas to completely remove ammonia residues in the core. After the gas has been cooled to 200 ° C., ammonia is then metered into the synthesis gas at a space velocity of, for example, 30000 h -1 until the ammonia storage of the drill core is completely filled and the measured ammonia concentration after the drill core corresponds to the initial concentration. The ammonia storage capacity results from the difference between the total metered and the downstream measured ammonia amount based on the catalyst volume. The synthesis gas is typically composed of 450 ppm NH 3 , 5% oxygen, 5% water and nitrogen. In another preferred embodiment, the SCR catalyst has no ability to store oxygen. In this case, the uf SCR catalyst does not contain any oxygen storage material.

Substrate:substrates:

Die Katalysatoren (NSC, TWC, TWNSC) können auf einem monolithischen Kanal-Fluß-Tragkörper (Flow-Through) oder einem Wand-Fluß-Substrat (Wall-Flow) bzw. Partikelfilter angeordnet sein. The catalysts (NSC, TWC, TWNSC) can be disposed on a monolithic channel flow-through (flow-through) or wall-flow (wall-flow) substrate or particulate filter.

Flow-Through-Monolithe sind im Stand der Technik übliche Katalysatorträger, die wie im Fall der oben genannten Filtermaterialien aus Metall oder keramischen Materialien bestehen können. Bevorzugt werden feuerfeste Keramiken wie zum Beispiel Cordierit eingesetzt. Die Flow-Through-Monolithe aus Keramik besitzen meist eine wabenförmige Struktur, die aus durchgehenden Kanälen bestehen, weshalb Flow-Through-Monolithe auch als Kanal-Fluss-Monolithe bezeichnet werden. Das Abgas kann durch die Kanäle strömen und kommt dabei mit den Kanalwänden in Kontakt, welche mit einer katalytisch aktiven Substanz und evtl. einem Speichermaterial beschichtet sind. Die Anzahl der Kanäle pro Fläche wird durch die Zelldichte charakterisiert, welche üblicher Weise zwischen 300 und 900 Zellen pro Quadrat inch (cells per square inch, cpsi) liegt. Die Wanddicke der Kanalwände beträgt bei Keramiken zwischen 0,5–0,05 mm. Flow-through monoliths are conventional catalyst carriers in the art which, as in the case of the abovementioned filter materials, can consist of metal or ceramic materials. Preference is given to using refractory ceramics such as cordierite. The ceramic flow-through monoliths usually have a honeycomb structure consisting of continuous channels, which is why flow-through monoliths are also referred to as channel flow monoliths. The exhaust gas can flow through the channels and comes into contact with the channel walls, which are coated with a catalytically active substance and possibly a storage material. The number of channels per area is characterized by the cell density, which is usually between 300 and 900 cells per square inch (cpsi). The wall thickness of the channel walls is between 0.5-0.05 mm for ceramics.

Als Partikelfilter können alle im Stand der Technik üblichen Filterkörper aus Metall und/oder keramischen Materialien eingesetzt werden. Dazu gehören beispielsweise metallische Gewebe- und Gestrickfilterkörper, Sintermetallkörper und Schaumstrukturen aus keramischen Materialien. Bevorzugt werden poröse Wandflussfiltersubstrate aus Cordierit, Siliziumcarbid oder Aluminiumtitanat eingesetzt. Diese Wandflussfiltersubstrate weisen An- und Abströmkanäle auf, wobei jeweils die abströmseitigen Enden der Anströmkanäle und die anströmseitigen Enden der Abströmkanäle gegeneinander versetzt mit gasdichten „Stopfen“ verschlossen sind. Hierbei wird das zu reinigende Abgas, das das Filtersubstrat durchströmt, zum Durchtritt durch die poröse Wand zwischen An- und Abströmkanal gezwungen, was eine exzellente Partikelfilterwirkung bedingt. Durch die Porosität, Poren-/Radienverteilung, und Dicke der Wand kann die Filtrationseigenschaft für Partikel ausgelegt werden. Das Katalysatormaterial kann in Form von Beschichtungen in und/oder auf den porösen Wänden zwischen An- und Abströmkanälen vorliegen. Es können auch Filter zum Einsatz kommen, die direkt oder mithilfe von Bindern aus den entsprechenden Katalysatormaterialien extrudiert wurden, das heißt, dass die porösen Wände direkt aus dem Katalysatormaterial bestehen, wie es beispielsweise im Falle von SCR-Katalysatoren auf Zeolith- oder Vanadiumbasis der Fall sein kann. Auch derartige extrudierte SCR-Filter können zusätzlich eine wie oben beschriebene SCR-Beschichtung in und/oder auf den porösen Wänden aufweisen. Bevorzugt einzusetzende Filtersubstrate können der EP1309775A1 , EP2042225A1 oder EP1663458A1 entnommen werden.As a particle filter all conventional in the art filter body made of metal and / or ceramic materials can be used. These include, for example, metallic woven and knitted filter bodies, sintered metal bodies and foam structures made of ceramic materials. Porous wall flow filter substrates of cordierite, silicon carbide or aluminum titanate are preferably used. These wall flow filter substrates have inflow and outflow channels, with the outflow-side ends of the inflow channels and the inflow-side ends of the outflow channels being closed relative to one another with gas-tight "plugs". Here, the exhaust gas to be cleaned, which flows through the filter substrate, forced to pass through the porous wall between the inlet and outlet, which causes an excellent particle filter effect. Due to the porosity, pore / radius distribution, and thickness of the wall, the filtration property can be designed for particles. The Catalyst material may be in the form of coatings in and / or on the porous walls between the inlet and outlet channels. It is also possible to use filters which have been extruded directly or with the aid of binders from the corresponding catalyst materials, that is to say that the porous walls consist directly of the catalyst material, as is the case, for example, in the case of zeolite or vanadium-based SCR catalysts can be. Such extruded SCR filters may additionally have an SCR coating as described above in and / or on the porous walls. Preferably to be used filter substrates, the EP1309775A1 . EP2042225A1 or EP1663458A1 be removed.

Beschichten:coating:

Unter dem Begriff des Beschichtens wird das Aufbringen von katalytisch aktiven Materialien und/oder Speicherkomponenten auf einen weitgehend inerten Tragkörper verstanden, welcher wie ein zuvor beschriebener Wall-Flow-Filter bzw. Flow-Through-Monolith aufgebaut sein kann. Die Beschichtung übernimmt die eigentliche katalytische Funktion und enthält Speichermaterialien und/oder katalytisch aktive Metalle, die meist in hoch disperser Form auf temperaturstabilen, hochoberflächigen Metalloxiden abgeschieden sind. Die Beschichtung erfolgt meist durch das Aufbringen einer wässrigen Suspension der Speichermaterialien und katalytisch aktiven Komponenten – auch Washcoat genannt - auf oder in die Wand des inerten Tragkörpers. Nach dem Aufbringen der Suspension wird der Träger getrocknet und gegebenenfalls bei erhöhter Temperatur kalziniert. Die Beschichtung kann aus einer Schicht bestehen oder aus mehreren Schichten aufgebaut sein, die übereinander (mehrschichtig) und/oder versetzt zueinander (gezont) auf einen Tragkörper aufgebracht werden. The term coating is understood to mean the application of catalytically active materials and / or storage components to a largely inert support body, which can be constructed like a previously described wall-flow filter or flow-through monolith. The coating performs the actual catalytic function and contains storage materials and / or catalytically active metals, which are usually deposited in highly disperse form on temperature-stable, high-surface area metal oxides. The coating is usually carried out by applying an aqueous suspension of the storage materials and catalytically active components - also called washcoat - on or in the wall of the inert support body. After application of the suspension, the support is dried and optionally calcined at elevated temperature. The coating may consist of a layer or be composed of several layers, which are applied one above the other (multilayer) and / or staggered (zoned) to a support body.

Mit Benzinmotoren betriebene Fahrzeuge produzieren Rußpartikel, welche ebenfalls durch entsprechende Gesetzgebungen reglementiert sind oder demnächst werden. Der Ausstoß von Rußpartikel ist vor dem Hintergrund der Feinstaubbelastung in Innenstädten beispielsweise besonders zu beachten. Vor diesem Hintergrund ist es vorteilhaft in Abgasanlagen von Fahrzeugen, welche mit derartigen Motoren betrieben werden, Partikelfilter einzusetzen. Der Fachmann weiß, wie er solche vorteilhaft in entsprechenden Abgasanlage zu positionieren hat. Beispielsweise eignet sich für Dieselfahrzeuge, welche ein relativ kaltes Abgas produzieren, die Einbringung eines Dieselpartikelfilters im vorderen Bereich der Abgasanlage, welcher naturgemäß mehr Hitze erfährt, als der Abgasanlage im Unterboden des Fahrzeugs zur Verfügung steht. Die hohe Hitze ist für eine ausreichende Regeneration des Dieselpartikelfilters besonders vorteilhaft. Fahrzeuge mit mager verbrennenden Benzinmotoren hingegen produzieren im Gegensatz hierzu ein relativ heißes Abgas. Hier ist daher ebenfalls denkbar, den Partikelfilter vorzugsweise im Unterboden des Fahrzeugs anzusiedeln. Dieser kann dabei vorteilhafter Weise vor oder hinter dem uf-NOx-Verminderungskatalysator angebracht werden oder der uf-NOx-Verminderungskatalysator ist auf einem entsprechenden Filter platziert. In einer besonders bevorzugten Ausgestaltung der vorliegenden Erfindung wird der Partikelfilter jedoch mit einem der zwei Stickoxidspeicherkatalysatoren dergestalt kombiniert, dass dieser als Beschichtung auf oder in dem Partikelfilter vorhanden ist. Diese Ausgestaltung ist für die Fahrzeuge mit mager verbrennenden Benzinmotoren äußerst bevorzugt.Gasoline powered vehicles produce soot particles, which are also regulated or soon to be legislated. The emission of soot particles, for example, should be given special consideration against the background of particulate matter pollution in inner cities. Against this background, it is advantageous in exhaust systems of vehicles which are operated with such engines to use particulate filters. The person skilled in the art knows how to position such advantageously in the corresponding exhaust system. For example, for diesel vehicles that produce a relatively cold exhaust gas, the introduction of a diesel particulate filter in the front region of the exhaust system, which is naturally more heat than the exhaust system in the underbody of the vehicle is available. The high heat is particularly advantageous for adequate regeneration of the diesel particulate filter. By contrast, vehicles with lean-burn gasoline engines produce a relatively hot exhaust gas. Here is therefore also conceivable to settle the particulate filter preferably in the underbody of the vehicle. This may advantageously be placed in front of or behind the uf-NOx reduction catalyst or the uf-NOx reduction catalyst is placed on a corresponding filter. In a particularly preferred embodiment of the present invention, however, the particle filter is combined with one of the two nitrogen oxide storage catalysts in such a way that it is present as a coating on or in the particle filter. This embodiment is highly preferred for vehicles with lean-burn gasoline engines.

Sofern im Text von Unterboden (uf) die Rede ist, so bezieht sich dies im Zusammenhang mit der vorliegenden Erfindung auf einen Bereich im Fahrzeug, bei dem der Katalysator im Abstand von 0,2–3,5 m, mehr bevorzugt 0,5–2 m und ganz besonders bevorzugt 0,7–1,5 m nach Ende des ersten motornahen Katalysators der wenigstens 2 Katalysatoren, vorzugsweise unter der Fahrerkabine angebracht ist (1). If the text refers to underbody (uf), this refers in the context of the present invention to an area in the vehicle in which the catalyst is disposed at a distance of 0.2-3.5 m, more preferably 0.5- 2 m and most preferably 0.7-1.5 m after the end of the first close-coupled catalyst of at least 2 catalysts, preferably mounted under the driver's cab ( 1 ).

Als motornah (cc) wird im Rahmen dieser Erfindung eine Anordnung des Katalysators in einem Abstand vom Abgasauslass der Zylinder des Motors von weniger als 120 cm, bevorzugt weniger als 100 cm und ganz besonders bevorzugt weniger als 50 cm bezeichnet. Bevorzugt ist der motornahe Katalysator direkt nach der Zusammenführung der Abgaskrümmer in die Abgasleitung angeordnet. As close to the engine (cc) is referred to in the context of this invention, an arrangement of the catalyst at a distance from the exhaust outlet of the cylinder of the engine of less than 120 cm, preferably less than 100 cm and most preferably less than 50 cm. Preferably, the close-coupled catalyst is arranged directly after the merger of the exhaust manifold in the exhaust pipe.

Das Verbrennungsluftverhältnis (A/F-Verhältnis; Luft/Kraftstoffverhältnis) setzt die tatsächlich für eine Verbrennung zur Verfügung stehende Luftmasse mL,tats ins Verhältnis zur mindestens notwendigen stöchiometrischen Luftmasse mL,st, die für eine vollständige Verbrennung benötigt wird:

Figure DE102017100518A1_0002
The combustion air ratio (A / F ratio, air / fuel ratio) sets the actual air mass m L, tats available for combustion in relation to the minimum necessary stoichiometric air mass m L, st required for complete combustion:
Figure DE102017100518A1_0002

Ist λ = 1, so gilt das Verhältnis als stöchiometrisches Verbrennungsluftverhältnis mit mL,tats = mL,st; das ist der Fall, wenn alle Brennstoff-Moleküle theoretisch vollständig mit dem Luftsauerstoff reagieren können, ohne dass Sauerstoff fehlt oder unverbrannter Sauerstoff übrig bleibt.If λ = 1, then the ratio is considered to be a stoichiometric combustion air ratio with m L, tats = m L, st ; this is the case if theoretically all fuel molecules can completely react with atmospheric oxygen without any oxygen missing or unburned oxygen left over.

Für Verbrennungsmotoren gilt:
λ < 1 (z. B. 0,9) bedeutet „Luftmangel“: fettes oder auch reiches Abgasgemisch
λ > 1 (z. B. 1,1) bedeutet „Luftüberschuss“: mageres oder auch armes Abgasgemisch
Aussage: λ = 1,1 bedeutet, dass 10% mehr Luft vorhanden ist, als zur stöchiometrischen Reaktion notwendig wäre. Dies wird gleichzeitig als Luftüberschuss bezeichnet. Vorzugsweise wird während der Regeneration jedoch ein Luft-Kraftstoff-Gemisch aufrechterhalten, welches einem Lambda-Wert von 0,8 bis 1 entspricht. Besonders bevorzugt liegt dieser Wert zwischen 0,85 und 0,99, ganz besonders bevorzugt zwischen 0,95 und 0,99.For internal combustion engines:
λ <1 (eg 0.9) means "lack of air": rich or rich exhaust gas mixture
λ> 1 (eg 1.1) means "excess air": lean or poor exhaust gas mixture
Statement: λ = 1.1 means that 10% more air is present than would be necessary for the stoichiometric reaction. This is at the same time as Air excess called. Preferably, however, an air-fuel mixture is maintained during the regeneration, which corresponds to a lambda value of 0.8 to 1. This value is particularly preferably between 0.85 and 0.99, very particularly preferably between 0.95 and 0.99.

Figuren:Characters:

1: Beschrieben ist das Gesamtlayout einer entsprechenden Abgasanlage 1 : Described is the overall layout of a corresponding exhaust system

2: Teilbereich der Gesamtabgasanlage, der im motornahen Bereich sitzt bei Durchströmen der Kat BOX 2 (Bypass zu). 2 : Part of the total exhaust system that sits in the vicinity of the engine when flowing through the Kat BOX 2 (bypass too).

3: Teilbereich der Gesamtabgasanlage, der im motornahen Bereich sitzt bei Umgehung der Kat BOX 2 (Bypass auf). 3 : Part of the total exhaust system that sits in the vicinity of the engine when bypassing the Kat BOX 2 (bypass open).

4: Gesamtabgasanlage, bei Durchströmung der Kat BOX 2 (Bypass zu). 4 : Total exhaust system, with flow through the Kat BOX 2 (bypass too).

5: Gesamtabgasanlage, bei Umgehung der Kat BOX 2 (Bypass auf). 5 : Total exhaust system, bypassing the Kat BOX 2 (bypass on).

6: NOx-Umsetzung im Lastbereich von unter 300°C und rel. N2O-Bildung 6 : NOx conversion in the load range of less than 300 ° C and rel. N 2 O formation

7: NOx-Umsetzung im Lastbereich von unter 350°C und rel. N2O-Bildung; Relation zu 6 im Hinblick auf die N2O-Bildung 7 : NOx conversion in the load range of less than 350 ° C and rel. N 2 O formation; Relation to 6 with regard to N 2 O formation

8: NOx-Umsetzung im Lastbereich von oberhalb 400°C und rel. N2O-Bildung; Relation zu 6 im Hinblick auf die N2O-Bildung 8th : NOx conversion in the load range of above 400 ° C and rel. N 2 O formation; Relation to 6 with regard to N 2 O formation

9: NOx-Umsatz und N2O-Bildung am System der 1 im NEDC bei anspruchsgemäßer Bypasssteuerung. 9 : NOx conversion and N 2 O formation in the system of 1 in the NEDC with demanding bypass control.

Beispiel für die Funktionsweise der Erfindung:Example of the operation of the invention:

Gesamt-Layout Abgasanlage (siehe Fig. 1)Overall layout exhaust system (see Fig. 1)

Funktionsweise:Functionality:

1) Für Lambda größer 1 ist der Bypass geschlossen (Fig. 2 mit der Darstellung von Kat BOX 1 und Kat BOX 2)1) For lambda greater than 1, the bypass is closed (FIG. 2 with the representation of Kat BOX 1 and Kat BOX 2)

Für den Motorbetrieb bei Lambda größer 1 ist der Bypass geschlossen (2). NOx aus dem Motorabgas wird in die Katalysatoren eingespeichert, so dass die Konzentration NOx 1 im Abgas größer ist als die Konzentration NOx 2 und die Konzentration NOx 2 im Abgas größer ist als die Konzentration NOx 3. Dies gilt für folgende Temperaturen:

  • • Temperatur (Temp 2) Kat BOX 1 kleiner 350 °C und Temperatur (Temp 3) Kat BOX 2 kleiner 350 °C
  • • Temperatur (Temp 2) Kat BOX 1 größer 350 °C und Temperatur (Temp 3) Kat BOX 2 kleiner 350 °C
  • • Temperatur (Temp 2) Kat BOX 1 größer 350 °C und Temperatur (Temp 3) Kat BOX 2 größer 350 °C
For engine operation at lambda greater than 1, the bypass is closed ( 2 ). NOx from the engine exhaust gas is stored in the catalysts, so that the concentration of NOx 1 in the exhaust gas is greater than the concentration of NOx 2 and the concentration of NOx 2 in the exhaust gas is greater than the concentration of NOx 3. This applies to the following temperatures:
  • • Temperature (Temp 2) Cat BOX 1 less than 350 ° C and temperature (Temp 3) Cat BOX 2 less than 350 ° C
  • • Temperature (Temp 2) Cat BOX 1 greater than 350 ° C and temperature (Temp 3) Cat BOX 2 less than 350 ° C
  • • Temperature (Temp 2) Cat BOX 1 greater than 350 ° C and temperature (Temp 3) Cat BOX 2 greater than 350 ° C

2) Für Lambda kleiner 1 ist der Bypass offen; die Mindesttemperatur für Kat BOX 1 ist größer 350 °C gemessen an Temp 2.2) For lambda less than 1, the bypass is open; the minimum temperature for Cat BOX 1 is greater than 350 ° C measured at Temp 2.

Für den Motorbetrieb bei Lambda kleiner 1 ist der Bypass offen, wenn die Temperatur (Temp 2) der Kat BOX 1 größer 350 °C und die Temperatur (Temp 3) der Kat BOX 2 kleiner 350 °C ist (3). Der Abbruch für den Betrieb kleiner Lambda 1, erfolgt über den NOx Sensor 1 bzw. über ein in der ECU hinterlegtes Modell/Map. For engine operation at lambda less than 1, the bypass is open if the temperature (Temp 2) of the Cat BOX 1 is greater than 350 ° C and the temperature (Temp 3) of the Cat BOX 2 is lower than 350 ° C ( 3 ). The interruption for the operation of small lambda 1, via the NOx sensor 1 or via a stored in the ECU model / map.

3) Für Lambda kleiner 1 ist der Bypass geschlossen, wenn die Mindesttemperatur für die Kat BOX 2 größer 350 °C gemessen an Temp. 3 ist.3) For Lambda less than 1, the bypass is closed when the minimum temperature for the Cat BOX 2 is greater than 350 ° C measured at Temp.

Für den Motorbetrieb bei Lambda kleiner 1 ist der Bypass geschlossen, wenn die Temperatur (Temp 2) der Kat BOX 1 größer 350 °C und die Temperatur (Temp 3) der Kat BOX 2 größer 350 °C ist (2). Der Abbruch für den Motorbetrieb bei Lambda kleiner 1 erfolgt über den NOx Sensor 2 bzw. über ein in der Ecu gespeichertes Modell/Map.For engine operation at lambda less than 1, the bypass is closed if the temperature (Temp 2) of the Cat BOX 1 is greater than 350 ° C and the temperature (Temp 3) of the Cat BOX 2 is greater than 350 ° C ( 2 ). The interruption for the engine operation at lambda less than 1 takes place via the NOx sensor 2 or via a model / map stored in the ECU.

4) Für Lambda größer 1 und Konzentration NOx 2 ist gleich Konzentration NOx 3; d.h. es erfolgt keine Einspeicherung von NOx über Kat BOX 2.4) For lambda greater than 1 and concentration NOx 2 is equal to concentration NOx 3; i.e. There is no NOx storage via Kat BOX 2.

Für den Motorbetrieb bei Lambda größer 1 und einer Konzentration NOx 2, die gleich ist einer Konzentration NOx 3, d.h. es erfolgt keine Einspeicherung von NOx in Kat BOX 2, ist der Bypass offen (3).For engine operation at lambda greater than 1 and a concentration of NOx 2, which is equal to a concentration of NOx 3, ie there is no storage of NOx in Kat BOX 2, the bypass is open ( 3 ).

5) Für Lambda kleiner 1, wenn die Mindesttemperatur (Temp 5) für Kat BOX 3 größer ist als 350 °C.5) For lambda smaller than 1, if the minimum temperature (Temp 5) for Kat BOX 3 is greater than 350 ° C.

Für den Motorbetrieb bei Lambda kleiner 1 ist der Bypass geschlossen, wenn die Temperatur (Temp 2) der Kat BOX 1 größer 350 °C, die Temperatur (Temp 3) der Kat BOX 2 größer 350 °C und die Temperatur (Temp 5) der Kat BOX 3 ebenfalls größer als 350 °C ist (4). Der Abbruch für den Betrieb Lambda kleiner 1, erfolgt über NOx Sensor 3 bzw. über ein in der ECU gespeichertes Modell/Map.For engine operation at lambda less than 1, the bypass is closed when the temperature (Temp 2) of the Kat BOX 1 is greater than 350 ° C, the temperature (Temp 3) of the Cat BOX 2 is greater than 350 ° C and the temperature (Temp 5) of the Kat BOX 3 is also greater than 350 ° C ( 4 ). The interruption for the operation lambda less than 1, via NOx sensor 3 or via a stored in the ECU model / map.

6) Für Lambda kleiner 1, wenn die Mindesttemperatur (Temp 2) für Kat BOX 1 größer 350 °C beträgt. 6) For Lambda less than 1, if the minimum temperature (Temp 2) for Cat BOX 1 is greater than 350 ° C.

Für den Motorbetrieb bei Lambda kleiner 1 ist der Bypass offen, wenn die Temperatur (Temp 2) der Kat BOX 1 größer 350 °C und die Temperatur (Temp 3) der Kat BOX 2 kleiner 350 °C ist. Der Abbruch für den Betrieb Lambda kleiner 1, erfolgt über NOx Sensor 1 bzw. über ein in der ECU gespeichertes Modell/Map. Bevorzugt für Kat BOX 3 ist hierbei eine Kombination aus SCR und NSC Katalysator, wobei der SCR Katalysator stromaufwärts vor dem NSC Katalysator angeordnet ist (5). For engine operation at lambda less than 1, the bypass is open if the temperature (Temp 2) of the Cat BOX 1 is greater than 350 ° C and the temperature (Temp 3) of the Cat BOX 2 is less than 350 ° C. The interruption for the operation Lambda less than 1, via NOx sensor 1 or via a stored in the ECU model / map. Preferred for Kat BOX 3 here is a combination of SCR and NSC catalyst, wherein the SCR catalyst upstream of the NSC catalyst is arranged ( 5 ).

Weitere Beispiele und Abgasmessung:Further examples and exhaust gas measurement:

Stationär Tests an einem hochdynamischen Motorprüfstand zur Erlangung der Resultate der 6, 7 und 8:
Bei dem stationär Test an einem System der 1 werden 10 fett/mager Zyklen nacheinander gefahren. Wobei das Abbruchkriterium für den Magerbetrieb bei 50 ppm NOx Schlupf an

  • a) Position NOX Sensor 1 mit offenem Bypass; und
  • b) Position NOX Sensor 2 ohne Bypass liegt.
Stationary tests on a highly dynamic engine test bench to obtain the results of the 6 . 7 and 8th :
In the stationary test on a system of 1 10 fat / lean cycles are run consecutively. With the shutdown criterion for lean operation at 50 ppm NOx slip
  • a) position NOX sensor 1 with open bypass; and
  • b) Position NOX Sensor 2 without bypass.

Die Regeneration der NOx-Speicherkatalysatoren erfolgt durch den Fettbetrieb des Motorprüfstands über eine festgelegte Zeiteinheit. Die Zeiteinheit ist so gewählt, dass alle Katalysatoren ausreichend regeneriert sind.The regeneration of the NOx storage catalytic converters takes place through the rich operation of the engine test bench over a defined time unit. The time unit is chosen so that all catalysts are sufficiently regenerated.

Von den 10 fett/mager Zyklen, werden die letzten 5 zur Berechnung des NOx Umsatzes herangezogen. Dies stellt sicher, dass sich das System im Gleichgewicht befindet. Der Fachmann kennt dies auch als eingeschwungenen Zustand.Of the 10 rich / lean cycles, the last 5 are used to calculate NOx conversion. This ensures that the system is in balance. The person skilled in the art knows this as a steady state.

Die jeweiligen Zieltemperaturen am Katalysator werden durch die Veränderung der Last am Motorprüfstand erzeugt. In dem Versuch wurden 3 unterschiedliche Lastpunkte angefahren um die Temperaturen < 300 °C, < 350°C und > 400 °C an der Kat BOX 1 zu erzeugen. Zur Messung der sekundär Emissionen wie z.B. N2O wird entsprechende Sonderanalytik eingesetzt.The respective target temperatures at the catalytic converter are generated by changing the load on the engine test bench. In the experiment, 3 different load points were approached to generate the temperatures <300 ° C, <350 ° C and> 400 ° C at the Kat BOX 1. For the measurement of secondary emissions such as N 2 O appropriate special analysis is used.

Dynamischer Fahrzyklus an einem hochdynamischen Prüfstand zur Erlangung der Resultate der 9:
Bei der Applikation des Fahrzyklus NEDC an einem hochdynamischen Prüfstand, werden Motordaten aus einem Serienfahrzeug, welches sich im Testbetrieb befindet, ausgelesen und auf die Steuerung des hochdynamischen Motorprüfstands übertragen. Hierbei ist besonders darauf zu achten, dass die Reproduzierbarkeit der applizierten Tests ein Höchstmaß an Genauigkeit erreicht. Dynamic driving cycle on a highly dynamic test stand to obtain the results of the 9 :
When applying the NEDC driving cycle to a highly dynamic test bench, engine data from a production vehicle that is in test mode are read out and transferred to the control unit of the highly dynamic engine test bench. Particular care should be taken to ensure that the reproducibility of the applied tests achieves the highest level of accuracy.

Sind die Testbedingungen wie oben beschrieben appliziert, wird die Abgasanlage mit und ohne Bypass im NEDC Zyklus getestet. If the test conditions are applied as described above, the exhaust system is tested with and without bypass in the NEDC cycle.

Hierbei gilt, dass in der Regel der Abbruch für die jeweiligen Mager- bzw. Fettphasen über Lambda Sensor 3 bzw. NOX Sensor 3 stattfindet.In this case, as a rule, the termination of the respective lean or rich phases via lambda sensor 3 or NOX sensor 3 takes place.

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Claims (16)

Verfahren zur Reduktion von schädlichen Autoabgasbestandteilen mit Hilfe eines Abgassystems aufweisend wenigstens zwei Katalysatoren ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus NSC, TWC und TWNSC, wobei das Abgas am stromab befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren dann herumgeleitet wird, wenn dieser sich in einem Temperaturfenster befindet, in dem er befähigt ist, aus NH3 N2O zu bilden und der stromauf befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren NH3 produziert. A method of reducing harmful auto-exhaust components by means of an exhaust system comprising at least two catalysts selected from the group consisting of NSC, TWC and TWNSC, wherein the exhaust gas is routed past the downstream catalyst of the at least two catalysts when in a temperature window it is capable of forming NH 3 N 2 O and producing the upstream catalyst of the at least two NH 3 catalysts. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Abgas durch einen Benzinmotor produziert wird, der überwiegend mit im Mittel magerer A/F-Mischung betriebenen wird.A method according to claim 1, characterized in that the exhaust gas is produced by a gasoline engine, which is operated mainly with average lean A / F mixture. Verfahren nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der stromab befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus TWNSC und NSC.The method of claim 1 and / or 2, characterized in that the downstream catalyst of the at least two catalysts is selected from the group consisting of TWNSC and NSC. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Abgassystem stromab der wenigstens zwei Katalysatoren zumindest einen NOx-Verminderungskatalysator aufweist.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the exhaust system downstream of the at least two catalysts comprises at least one NOx reduction catalyst. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der NOx-Verminderungskatalysator aus mindestens einem SCR- und/oder NSC-Katalysator aufgebaut ist.A method according to claim 4, characterized in that the NOx reduction catalyst is composed of at least one SCR and / or NSC catalyst. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass der mindestens eine SCR-Katalysator stromaufwärts vom mindestens einen NSC-Katalysator angeordnet ist. A method according to claim 5, characterized in that the at least one SCR catalyst is arranged upstream of the at least one NSC catalyst. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Herumleitung des Abgases dann erfolgt, wenn der stromab befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren eine Temperatur von kleiner 350°C aufweist.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the bypassing of the exhaust gas takes place when the downstream catalyst of the at least two catalysts has a temperature of less than 350 ° C. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass sich die wenigstens zwei Katalysatoren in der ersten Hälfte des Abgasstrangs gemessen vom Motorausgang bis zum Ende des Auspuffs befinden.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the at least two catalysts in the first half of the exhaust line are measured from the engine outlet to the end of the exhaust. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass sich in Flussrichtung des Abgases hinter dem stromab befindlichen Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren mindestens ein Temperatursensor befindet.Method according to one of the preceding claims, characterized in that there is at least one temperature sensor in the flow direction of the exhaust gas behind the downstream catalyst of the at least two catalysts. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass sich zwischen den wenigstens zwei Katalysatoren mindestens ein Temperatursensor befindet.Method according to one of the preceding claims, characterized in that there is at least one temperature sensor between the at least two catalysts. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Herumleiten des Abgas um den stromab befindlichen Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren durch eine Vorrichtung zur Aufschaltung und Abschaltung der Herumleitung bewerkstelligt wird, welche an der Zusammenführung der Herumleitung und dem Hauptabgasstrang positioniert ist.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the bypassing of the exhaust gas around the downstream catalyst of the at least two catalysts is accomplished by a device for switching on and off the bypass, which is positioned at the junction of the bypass and the main exhaust line. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung zur Aufschaltung und Abschaltung der Herumleitung ein Ventil oder eine Abgasklappe ist. A method according to claim 11, characterized in that the device for connecting and disconnecting the bypass is a valve or an exhaust valve. System zur Abgasnachbehandlung aufweisend wenigstens zwei Katalysatoren aus der Gruppe bestehend aus NSC, TWC und TWNSC, wobei das System so ausgestaltet ist, dass das Abgas am stromab befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren dann herumgeleitet werden kann, wenn dieser befähigt ist, N2O aus NH3 zu bilden. A system for exhaust aftertreatment comprising at least two catalysts selected from the group consisting of NSC, TWC and TWNSC, wherein the system is configured such that the exhaust gas at the downstream catalyst of the at least two catalysts can then be passed around, if it is capable, N 2 O from To form NH 3 . System nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass der stromab befindliche Katalysator der wenigstens zwei Katalysatoren ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus TWNSC und NSC.A system according to claim 13, characterized in that the downstream catalyst of the at least two catalysts is selected from the group consisting of TWNSC and NSC. System nach Anspruch 13 und/oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass das Abgassystem stromab der wenigstens zwei Katalysatoren zumindest einen NOx-Verminderungskatalysator aufweist.System according to claim 13 and / or 14, characterized in that the exhaust system downstream of the at least two catalysts comprises at least one NOx reduction catalyst. Verwendung eines Systems nach einem der Ansprüche 13 bis 15 zur Nachbehandlung des Abgases eines Benzinmotors, der überwiegend mit im Mittel magerer A/F-Mischung betriebenen wird.Use of a system according to one of claims 13 to 15 for the aftertreatment of the exhaust gas of a gasoline engine, which is operated predominantly with average lean A / F mixture.
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