DE102014010055B4 - Process for operating a reactor - Google Patents
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Abstract
Verfahren zum Betreiben eines Reaktors (1), in welchem unter eingestellten Reaktionsparametern ein insbesondere Kohlendioxid und Wasserstoff aufweisendes Eduktgas in Anwesenheit eines Katalysators unter Freisetzung von Reaktionswärme zu einem insbesondere Methan beinhaltenden Produktgas reagiert und bei dem ein Teil der Reaktionswärme über eine in einer Verdampfungszone (8) stattfindenden Aggregat-zustandsänderung von flüssig zu gasförmig eines unter Kühlparametern durch den Reaktor (1) geleiteten, einen Kühlkreislauf (4) durchlaufenden Kühlmediums (5, 5') abgeführt wird, dadurch gekennzeichnet, dass man die Lage der Verdampfungszone (8) im Reaktor (1) durch eine in Abhängigkeit wenigstens einer Reaktionsparameteränderung und/oder des Katalysatorzustands vorgenommene Änderung wenigstens eines Kühlparameters einstellt, der geänderte Kühlparameter wenigstens eine Absolutmenge des Kühlmediums (5, 5') und/oder einen Umlaufstrom des Kühlmediums beinhaltet, die Lage der Verdampfungszone (8) auf den Bereich höchster Reaktionsrate im Reaktor (1) eingestellt wird und insbesondere diesem durch Regelung nachgeführt wird und durch Einstellung eines oder mehrerer der Kühlparameter zudem eine Einstellung eines Temperaturgefälles des Kühlmediums (5, 5') zwischen der Verdampfungszone (8) und einem Bereich (6) erfolgt, in dem das Kühlmedium (5, 5') dem Reaktor (1) zugeführt wird.Method for operating a reactor (1), in which, under set reaction parameters, a reactant gas containing in particular carbon dioxide and hydrogen reacts in the presence of a catalyst with the release of heat of reaction to form a product gas containing in particular methane and in which part of the heat of reaction is removed via an evaporation zone (8th ) occurring change of state of aggregation from liquid to gaseous of a cooling medium (5, 5') passed through the reactor (1) under cooling parameters and running through a cooling circuit (4), characterized in that the position of the evaporation zone (8) in the reactor (1) by changing at least one cooling parameter as a function of at least one reaction parameter change and/or the state of the catalyst, the changed cooling parameter contains at least an absolute quantity of the cooling medium (5, 5') and/or a circulating flow of the cooling medium, the position of the evaporation zone ( 8th) is adjusted to the area of the highest reaction rate in the reactor (1) and in particular this is tracked by regulation and by adjusting one or more of the cooling parameters, an adjustment of a temperature gradient of the cooling medium (5, 5') between the evaporation zone (8) and an area ( 6) takes place by feeding the cooling medium (5, 5') to the reactor (1).
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Reaktors, in welchem unter eingestellten Reaktionsparametern ein insbesondere Kohlendioxid und Wasserstoff aufweisendes Eduktgas in Anwesenheit eines Katalysators unter Freisetzung von Reaktionswärme zu einem insbesondere Methan beinhaltenden Produktgas reagiert und bei dem ein Teil der Reaktionswärme über eine in einer Verdampfungszone stattfindende Aggregatszustandsänderung von flüssig zu gasförmig eines unter Kühlparametern durch den Reaktor geleiteten, einen Kühlkreislauf durchlaufenden Kühlmediums abgeführt wird, sowie eine dazu geeignete Methanisierungsanlage.The invention relates to a method for operating a reactor in which, under set reaction parameters, a reactant gas containing in particular carbon dioxide and hydrogen reacts in the presence of a catalyst with the release of heat of reaction to form a product gas containing in particular methane and in which part of the heat of reaction takes place via an evaporation zone Change of state of aggregation from liquid to gaseous of a cooling medium passed through the reactor under cooling parameters and running through a cooling circuit, as well as a methanation plant suitable for this purpose.
Reaktoren zur Methanisierung sind bekannt und werden beispielsweise mittels Plattenreaktoren realisiert, die mit nickelhaltigen Katalysatoren ausgestattet sind. Unter einer vorgegebenen Temperatur und einem vorgegebenen Druck wird einem solchen Reaktor ein Eduktgas zugeleitet, welches insbesondere Kohlendioxid und Wasserstoff in einem im Wesentlichen für die Methanherstellung passenden stöchiometrischen Verhältnis enthält. Im Reaktor laufen dann mehrere Prozesse ab, die in Summe Methan (CH4) bilden, wie beispielsweise in
Aus Gründen der sprachlichen Einfachheit wird nun und im Folgenden von Gasen (Produktgas, Eduktgas,...) gesprochen, obwohl es sich natürlich um Gasgemische aus unterschiedlichen Komponenten handelt.For reasons of linguistic simplicity, the term gases (product gas, educt gas,...) is used now and in the following, although of course gas mixtures of different components are involved.
Ein in einem solchen Reaktor hergestelltes methanreiches Produktgas kann bei entsprechend hohem Methangehalt als „synthetisches“ Erdgas verschiedenen Bestimmungen zugeführt werden, wie wiederum in
Je nach Prozessauslegung werden die Kühlparameter für das der Wärmeabfuhr dienende Kühlsystem festgelegt und der Reaktor unter diesen festgelegten Einstellungen betrieben.Depending on the process design, the cooling parameters for the cooling system used for heat dissipation are specified and the reactor is operated under these specified settings.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art weiter zu verbessern.The present invention is based on the object of further improving a method of the type mentioned at the outset.
Gelöst wird diese Aufgabe in verfahrenstechnischer Hinsicht durch ein Verfahren mit den Merkmalen von Anspruch 1. Auf diese Weise kann flexibel und variabel auf eine Änderung des Katalysatorzustands oder auf eine Änderung der Reaktionsbedingungen reagiert werden, die beispielsweise auch gezielt herbeigeführt werden kann. Dabei kann gleichzeitig auf eine Beibehaltung der gewünschten Produktgasqualität geachtet werden.In terms of process engineering, this object is achieved by a method having the features of
Die Erfindung beruht dabei auf folgenden Überlegungen: Um ein möglichst methanreiches Produktgas zu erzeugen, erfordert die Methanisierungsreaktion im Reaktor das Einhalten mehrerer Randbedingungen. Aufgrund von Materialbeschränkungen des Katalysators und/oder des Stahls des Reaktors sollten die Temperaturen eines Eingangsbereichs des Reaktors, in dem das Eduktgas dem Reaktor zugeführt wird, eine gewisse Höchsttemperatur nicht überschreiten, gleichzeitig ist in diesem Bereich jedoch eine Mindesttemperatur notwendig, um eine hohe Reaktionsrate zu erreichen. Darüber hinaus ist es vorteilhaft, wenn die Temperatur zwischen diesem Eingangsbereich und einem Ausgangsbereich des Reaktors, aus dem das Produktgas abgeleitet wird, zunehmend absinkt, da sich mit abnehmender Temperatur die chemische Reaktion stärker auf die Seite des Methans verlagert.The invention is based on the following considerations: In order to generate a product gas that is as rich in methane as possible, the methanation reaction in the reactor requires compliance with a number of boundary conditions. Due to material restrictions of the catalyst and/or the steel of the reactor, the temperatures of an inlet area of the reactor, in which the educt gas is fed to the reactor, should not exceed a certain maximum temperature, but at the same time a minimum temperature is necessary in this area in order to achieve a high reaction rate to reach. In addition, it is advantageous if the temperature between this inlet area and an outlet area of the reactor from which the product gas is discharged falls increasingly, since the chemical reaction shifts more towards the methane side as the temperature decreases.
Erfindungsgemäß wird nun mittels des Kühlsystems über die Einstellung der Lage der Verdampfungszone Einfluss auf den Ablauf der Methanisierungsreaktion genommen.According to the invention, the course of the methanation reaction is now influenced by the cooling system by adjusting the position of the evaporation zone.
Bei Methanisierungsreaktoren entsteht im Betrieb aufgrund der bei Eintritt des Eduktgases in den Reaktor sehr rasch ablaufenden Reaktion üblicherweise soviel Reaktionswärme, dass sich eine lokal begrenzte Überhitzungszone, ein sogenannter „Hot Spot“, ausbildet. Um die freigesetzte Reaktionswärme im Bereich des Hot Spots so effizient und wirkungsvoll wie möglich abzuführen, schafft die Erfindung die Möglichkeit, die Lage der Verdampfungszone des Kühlmediums z. B. an die Lage des Hot Spots anzupassen.In methanation reactors, due to the very rapid reaction occurring when the reactant gas enters the reactor, so much reaction heat is usually generated during operation that a locally limited overheating zone, a so-called “hot spot”, forms. In order to dissipate the heat of reaction released in the area of the hot spot as efficiently and effectively as possible, the invention creates the possibility of changing the position of the evaporation zone of the cooling medium, e.g. B. to adapt to the location of the hot spot.
Erfindungsgemäß durchläuft das Kühlmedium einen Kühlkreislauf, bei welchem als Kühlparameter zumindest die Absolutmenge und/oder das Umlaufvolumen des Kühlmediums pro Zeiteinheit, also ein Umlaufstrom des Kühlmediums, innerhalb des Kühlkreislaufs eingestellt werden kann, und optional auch der DruckAccording to the invention, the cooling medium runs through a cooling circuit in which at least the absolute quantity and/or the circulating volume of the cooling medium per unit of time, i.e. a circulating flow of the cooling medium, can be set within the cooling circuit as cooling parameters, and optionally also the pressure
Die Lage der Verdampfungszone entspricht bei vertikalem Kühlmittelstrom entgegen der Gewichtskraft einem Füllstand des in flüssiger Form vorliegenden Kühlmediums im Reaktor. Dieser Füllstand kann beispielsweise durch Einstellung der Absolutmenge des Kühlmediums beeinflusst werden, wenn Druck und Umlaufvolumen konstant gehalten werden. Werden dagegen zum Beispiel die Absolutmenge und das Umlaufvolumen des Kühlmediums im Kühlkreislauf konstant gehalten, kann durch Druckänderung der Siedepunkt des Kühlmediums verschoben werden, was zum einen die Temperatur im Bereich der Verdampfungszone und zum anderen das Verhältnis der in flüssiger und in gasförmiger Form vorliegenden Anteile des Kühlmediums verändert. Dies resultiert in einer Lageverschiebung der Verdampfungszone. Wird dagegen der Umlaufstrom des Kühlmediums geändert, während die Absolutmenge und der Druck des Kühlmediums konstant gehalten werden, so ändert sich, wie im Folgenden noch beschrieben wird, die Temperaturverteilung des Kühlmediums innerhalb des Reaktors. Weil der Siedepunkt des Kühlmediums hierbei unverändert bleibt, verschiebt sich durch die veränderte Temperaturverteilung der Bereich, in dem das Kühlmedium seinen Zustand von flüssig zu gasförmig ändert.With a vertical flow of coolant against the force of weight, the position of the evaporation zone corresponds to a fill level of the coolant in liquid form in the reactor. This fill level can be influenced, for example, by adjusting the absolute amount of the cooling medium if the pressure and circulating volume are kept constant. On the other hand, if, for example, the absolute quantity and the circulating volume of the cooling medium in the cooling circuit are kept constant, the boiling point of the cooling medium can be shifted by changing the pressure, which on the one hand affects the temperature in the area of the evaporation zone and on the other hand the ratio of the liquid and gaseous parts of the Cooling medium changed. This results in a displacement of the evaporation zone. If, on the other hand, the circulation flow of the cooling medium is changed while the absolute quantity and the pressure of the cooling medium are kept constant, the temperature distribution of the cooling medium inside the reactor changes, as will be described below. Because the boiling point of the cooling medium remains unchanged, the changed temperature distribution shifts the range in which the cooling medium changes its state from liquid to gaseous.
In einer besonders bevorzugten Verfahrensgestaltung erfolgt die Einstellung der Absolutmenge des Kühlmediums im Kühlkreislauf über Materialzufuhr und/oder Materialabfuhr, wobei die Materialabfuhr gleichzeitig dazu genutzt werden kann, Wärme aus dem Kühlkreislauf auszukoppeln.In a particularly preferred embodiment of the method, the absolute amount of cooling medium in the cooling circuit is adjusted by supplying and/or removing material, whereby the removal of material can be used at the same time to decouple heat from the cooling circuit.
Dazu kann vorzugsweise heißes Kühlmedium in seiner Gasphase dem Kühlkreislauf entzogen werden, während gegebenenfalls zusätzliches kälteres Kühlmedium in flüssiger Form in den Kühlkreislauf eingespeist bzw. zugemischt werden kann.For this purpose, preferably hot cooling medium in its gas phase can be withdrawn from the cooling circuit, while optionally additional colder cooling medium can be fed or mixed into the cooling circuit in liquid form.
Erfindungsgemäß erfolgt auch eine Einstellung eines Temperaturgefälles des Kühlmediums zwischen der Verdampfungszone und einem Bereich, in dem das Kühlmedium dem Reaktor zugeführt wird, durch Einstellung eines oder mehrerer Kühlparameter. Dadurch wird Temperatur im Bereich der Verdampfungszone und/oder die Temperatur in dem Bereich, in dem das Kühlmedium dem Reaktor zugeführt wird, eingestellt.According to the invention, a temperature gradient of the cooling medium between the evaporation zone and a region in which the cooling medium is fed to the reactor is also set by setting one or more cooling parameters. This sets the temperature in the area of the evaporation zone and/or the temperature in the area in which the cooling medium is fed to the reactor.
Auf diese Weise kann sichergestellt werden, dass ein Temperaturgefälle im Reaktor innerhalb eines festzulegenden Toleranzbereichs eingestellt ist. Diese Einstellung des Temperaturgefälles kann auch unabhängig von der Einstellung der Lage der Verdampfungszone vorteilhaft sein.In this way it can be ensured that a temperature gradient in the reactor is set within a tolerance range that is to be defined. This setting of the temperature gradient can also be advantageous independently of the setting of the position of the evaporation zone.
Die Erfindung offenbart somit als eigenständig schutzwürdig auch ein Verfahren zum Betreiben eines Reaktors, in welchem unter eingestellten Reaktions-parametern ein insbesondere Kohlendioxid und Wasserstoff aufweisendes Eduktgas in Anwesenheit eines Katalysators unter Freisetzung von Reaktionswärme zu einem insbesondere Methan beinhaltenden Produktgas reagiert und bei dem ein Teil der Reaktionswärme über eine in einer Verdampfungszone stattfindenden Aggregat-zustandsänderung von flüssig zu gasförmig eines unter Kühlparametern durch den Reaktor geleiteten Kühlmediums abgeführt wird, bei dem man ein Temperaturgefälle des Kühlmediums zwischen der Verdampfungszone und einem Bereich, in dem das Kühlmedium dem Reaktor zugeführt wird, durch eine in Abhängigkeit wenigstens einer Reaktionsparameteränderung und/oder des Katalysatorzustands vorgenommene Änderung wenigstens eines Kühlparameters einstellt.The invention thus also discloses a method for operating a reactor as being worthy of protection in its own right, in which, under set reaction parameters, a reactant gas containing in particular carbon dioxide and hydrogen reacts in the presence of a catalyst with the release of heat of reaction to form a product gas containing in particular methane and in which part of the Heat of reaction is dissipated via a change of state of aggregation from liquid to gaseous in an evaporation zone of a cooling medium passed through the reactor under cooling parameters, in which there is a temperature gradient of the cooling medium between the evaporation zone and an area in which the Cooling medium is fed to the reactor, adjusted by a change made as a function of at least one reaction parameter change and/or the state of the catalyst of at least one cooling parameter.
Erreicht werden kann dies durch die Einstellung des Umlaufstroms des Kühlmediums. So führt ein sehr kleiner Umlaufstrom, wenn gleichzeitig kaltes Kühlmedium in den Kühlkreislauf eingespeist wird, zu einer starken Auskühlung und somit zu einer vergleichsweise niedrigen Temperatur des Kühlmediums in dem Bereich, in dem es dem Reaktor zugeführt wird. Nach Einleiten des Kühlmediums in den Reaktor wird es zunehmend erwärmt, was einen großen Temperaturgradienten innerhalb des Reaktors zur Folge haben kann.This can be achieved by adjusting the circulation flow of the cooling medium. A very small circulating flow, for example, when cold cooling medium is fed into the cooling circuit at the same time, leads to strong cooling and thus to a comparatively low temperature of the cooling medium in the area in which it is fed to the reactor. After the cooling medium has been introduced into the reactor, it is increasingly heated, which can result in a large temperature gradient within the reactor.
Ein sehr großer Umlaufstrom des Kühlmediums kann dagegen zu einer Vermischung der flüssigen und der gasförmigen Phase des Kühlmediums führen und somit zu einem entsprechend kleinen Temperaturgradienten innerhalb des Reaktors.On the other hand, a very large circulation flow of the cooling medium can lead to a mixing of the liquid phase and the gaseous phase of the cooling medium and thus to a correspondingly small temperature gradient within the reactor.
In einer bevorzugten Verfahrensgestaltung ist die Durchlaufrichtung des Kühlmediums durch den Reaktor der Durchlaufrichtung der Reaktionsgase entgegengesetzt.In a preferred embodiment of the process, the direction of flow of the cooling medium through the reactor is opposite to the direction of flow of the reaction gases.
Dies ist vorteilhaft insbesondere hinsichtlich des bereits beschriebenen optimalen Temperaturverlaufs innerhalb des Reaktors, bei dem das Gas von einem Eingangsbereich mit hohen Temperaturen durch Bereiche mit zunehmend niedriger Temperatur geleitet wird, bevor es den Reaktor verlässt, während das Kühlmedium, von der anderen Seite eingeleitet, zuerst Bereiche mit niedrigeren Temperaturen passiert und sich zunehmend aufwärmt, sodass die Verdampfungszone und somit der größte Wärmeübertrag in Reaktorbereiche mit der höchsten Wärmeerzeugung verlagert ist. Nicht zuletzt im Hinblick auf die anschließend ohnehin erfolgende Abkühlung des Produktgases ist eine solche Verfahrensgestaltung energetisch vorteilhaft.This is advantageous in particular with regard to the already described optimal temperature profile within the reactor, in which the gas is passed from an inlet area with high temperatures through areas with increasingly low temperatures before it leaves the reactor, while the cooling medium, introduced from the other side, first Passes areas with lower temperatures and increasingly warms up, so that the evaporation zone and thus the greatest heat transfer is shifted to reactor areas with the highest heat generation. Not least with regard to the subsequent cooling of the product gas that takes place anyway, such a process design is energetically advantageous.
Daneben sieht die Erfindung auch andere Verfahrensgestaltungen vor, in denen die Durchlaufrichtung des Kühlmediums durch den Reaktor bezüglich der Durchlaufrichtung der Reaktionsgase als Gleichstrom oder Kreuzstrom oder auch als Kombination der genannten Durchlaufrichtungen realisiert wird.In addition, the invention also provides other process configurations in which the flow direction of the cooling medium through the reactor is implemented as cocurrent or cross-flow or as a combination of the flow directions mentioned with respect to the flow direction of the reaction gases.
Im Eingangsbereich, in dem die Edukte in den Reaktor geleitet werden, sollen dabei Temperaturen von 550°C nicht überschritten werden. Vorzugsweise liegen die Temperaturen zwischen 450°C und 550°C, insbesondere um die 500°C ± 20°C.Temperatures of 550° C. should not be exceeded in the entry area, in which the educts are fed into the reactor. The temperatures are preferably between 450°C and 550°C, in particular around 500°C ± 20°C.
Im Ausgangsbereich des Reaktors ist eine Temperatur des austretenden Produktgases nahe einem unteren Funktionsbereich des Katalysators von ca. 270°C, insbesondere zwischen 270°C und 330°C, vorzugsweise 300°C ± 10°C erwünscht.A temperature of the exiting product gas close to a lower functional range of the catalyst of about 270° C., in particular between 270° C. and 330° C., preferably 300° C.±10° C., is desired in the outlet region of the reactor.
In einer besonders bevorzugten Verfahrensgestaltung nutzt das Verfahren als Kühlmedium Wasser, wobei es sich bevorzugt um vollentsalztes Wasser handelt, dem insbesondere korrosionshemmende Zusätze beigefügt sein können.In a particularly preferred embodiment of the method, the method uses water as the cooling medium, which is preferably fully demineralized water to which, in particular, corrosion-inhibiting additives can be added.
Die Reaktionsparameter, die den Verlauf der chemischen Reaktion bestimmen können, umfassen die Zusammensetzung des Eduktgases, sowie die pro Zeiteinheit strömende Menge des Eduktgases, einen rezirkulierten Anteil des Produktgases, welcher dem Reaktoreingang zugeführt wird, den Druck des eintretenden Eduktgases und/oder dessen Temperatur.The reaction parameters that can determine the course of the chemical reaction include the composition of the reactant gas and the amount of reactant gas flowing per unit of time, a recirculated portion of the product gas which is fed to the reactor inlet, the pressure of the reactant gas entering and/or its temperature.
Die Reaktionsparameter bestimmen zusammen den reaktionsseitigen Ablauf der Methanisierungsreaktion und die während der exothermen Reaktion in den einzelnen Bereichen des Reaktors freigesetzte Wärme, die durch das Kühlsystem abgeführt werden soll. Änderungen der Reaktionsparameter können zu einer Änderung der Temperaturverteilung im Inneren des Reaktors führen, auf die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren reagiert werden kann. Dies sorgt für zusätzliche Flexiblität beim Betreiben eines Methanisierungsreaktors.The reaction parameters together determine the course of the methanation reaction on the reaction side and the heat released during the exothermic reaction in the individual areas of the reactor, which heat is to be dissipated by the cooling system. Changes in the reaction parameters can lead to a change in the temperature distribution inside the reactor, to which the process according to the invention can be used to react. This provides additional flexibility when operating a methanation reactor.
Die Zusammensetzung des Produktgases weist vorzugsweise einen CH4-Anteil von wenigstens 92%, insbesondere wenigstens 95% auf (ohne H2O gerechnet).The composition of the product gas preferably has a CH 4 content of at least 92%, in particular at least 95% (calculated without H 2 O).
Die Bereitstellung des CO2-Anteils des Eduktgases stellt keine besonderen Probleme dar, weil dieser aus industriellen Prozessen oder auch z.B. mittels Gaswäsche aus Luft erhalten werden kann und somit als reines CO2 zugeführt werden kann, oder auch mit einem geringen Anteil von CH4-Schlupf aus Biogasaufbereitung. Alternativ ist die Bereitstellung in Form eines Rohbiogases möglich, das z.B. einen ca. 45% CO2-Anteil bei bereits ca. 55% Methananteil aufweist, nebst hier vernachlässigbaren Minorkomponenten.The provision of the CO 2 content of the reactant gas does not pose any particular problems because it can be obtained from industrial processes or, for example, by means of gas scrubbing from air and can therefore be supplied as pure CO 2 or with a small proportion of CH 4 - Slip from biogas processing. Alternatively, the supply in the form of a raw biogas is possible, which has, for example, a 45% CO 2 content with already 55% methane content, along with negligible minor components here.
Die Bereitstellung des für die Methanisierung erforderlichen Wasserstoffs im richtigen stöchiometrischen Verhältnis ist dagegen aufwändiger, da H2 erst unter Energieaufwand hergestellt werden muss. Dies kann beispielsweise dadurch geschehen, dass der Wasserstoff an Ort und Stelle über Elektrolyseure erzeugt wird. Dabei stellt der Elektrolyseur selbst eine an ein elektrisches Versorgernetz angeschlossene Last dar, wobei dessen maximaler Umsatz eine entsprechende Maximallast definiert. Der elektrolytisch hergestellte Wasserstoff wird z.B. vor der Einführung in den Reaktor mit dem Kohlendioxid enthaltenden Beitrag zum Eduktgas vermischt, sodass die aktuelle Last des Elektrolyseurs auch im Wesentlichen die pro Zeiteinheit umzusetzende Menge des Eduktgases vorgibt.In contrast, the provision of the hydrogen required for methanation in the correct stoichiometric ratio is more complex, since H 2 first has to be produced using energy. This can be done, for example, by generating the hydrogen on site using electrolyzers. In this case, the electrolyser itself represents a load connected to an electrical supply network, with its maximum Sales defined a corresponding maximum load. The electrolytically produced hydrogen is mixed, for example, with the carbon dioxide-containing portion of the educt gas before it is introduced into the reactor, so that the current load of the electrolyzer also essentially specifies the amount of educt gas to be converted per unit of time.
Auf diese Weise kann das Methanisierungsverfahren zur Speicherung von über die Zeit nicht kontinuierlich erzeugter regenerativer Energien genutzt werden, beispielsweise Wind- oder Sonnenenergie. Der Elektrolyseur nimmt bei geringer regenerativer Energieerzeugung und fehlendem Ausgleich durch andere zugeschaltete Energiequellen eine entsprechend geringere Last ab, die für Lastwechsel, auch schnelle Lastwechsel sorgt.In this way, the methanation process can be used to store renewable energies that are not continuously generated over time, such as wind or solar energy. If the regenerative energy production is low and there is no compensation from other connected energy sources, the electrolyser takes on a correspondingly lower load, which ensures load changes, including rapid load changes.
Hierbei ist erkannt worden, dass eine Änderung der Zusammensetzung des Eduktgases ebenso wie eine Änderung der pro Zeiteinheit strömenden Menge des Eduktgases oder des Drucks bei im wesentlichen gleicher Zusammensetzung des Eduktgases die freiwerdende Reaktionswärme aufgrund der Schwankung der Menge des umzusetzenden Eduktgases beeinflusst. Auf ebensolche Veränderungen kann mit dem erfindungsgemäßen Verfahren nunmehr mittels des Kühlsystems reagiert werden.It has been recognized that a change in the composition of the educt gas as well as a change in the amount of educt gas flowing per unit of time or the pressure with essentially the same composition of the educt gas affects the heat of reaction released due to the fluctuation in the amount of educt gas to be converted. With the method according to the invention, it is now possible to react to such changes by means of the cooling system.
Ebenso haben auch der rezirkulierten Anteil des Produktgases, welcher dem Reaktoreingang zugeführt wird und/oder die Temperatur des eingeleiteten Eduktgases Einfluss auf das Methanisierungsverfahren und somit die Temperaturverteilung im Reaktor.Likewise, the recirculated portion of the product gas which is fed to the reactor inlet and/or the temperature of the reactant gas fed in also have an influence on the methanation process and thus the temperature distribution in the reactor.
In einer besonders bevorzugten Verfahrensgestaltung kann die Einstellung der Lage der Verdampfungszone und/oder der Temperatur des Kühlmediums in dem Bereich, in dem es dem Reaktor zugeführt wird, durch eine Regelung erfolgen, wozu eine Temperaturüberwachung innerhalb des Reaktors vorgenommen wird.In a particularly preferred embodiment of the process, the position of the evaporation zone and/or the temperature of the cooling medium in the region in which it is fed to the reactor can be adjusted by regulation, for which purpose the temperature is monitored inside the reactor.
Durch die Temperaturüberwachung können Änderungen sowohl der Temperaturverteilung als auch der Lage eines Hot-Spot-Bereichs im Inneren des Reaktors registriert werden. Aus den gewonnenen Informationen lassen sich Rückschlüsse ziehen über Abweichungen von einem vorgegebenen Kühlschema, zu dessen Wiederherstellung mit Anpassung der Kühlparameter reagiert werden kann. Dies kann beispielsweise erfolgen durch die Festsetzung von Soll-Werten für die Temperaturverteilung und von Toleranzwerten für die Abweichung eines registrierten Ist-Werts vom festgelegten Soll-Wert. Ist eine Abweichung des registrierten Ist-Werts vom vorgegebenen Soll-Wert kleiner als ein Toleranzwert, so erfolgt keine Änderung der Kühlparameter. Überschreitet dagegen die Abweichung des registrierten Ist-Werts vom vorgegebenen Soll-Wert den Toleranzwert, so greift die Regelung ein und passt die Kühlparameter so an, dass der Abweichung gegengeregelt wird. Die Einstellung könnte aber auch in Form einer bloßen Steuerung vorgenommen werden, beispielsweise über aus Erfahrungswerten gespeiste Steuerkurven.By monitoring the temperature, changes in both the temperature distribution and the location of a hot spot area inside the reactor can be registered. From the information obtained, conclusions can be drawn about deviations from a specified cooling scheme, which can be restored by adapting the cooling parameters. This can be done, for example, by setting target values for the temperature distribution and tolerance values for the deviation of a registered actual value from the specified target value. If the registered actual value deviates from the specified target value by less than a tolerance value, the cooling parameters do not change. If, on the other hand, the deviation of the registered actual value from the specified target value exceeds the tolerance value, the controller intervenes and adjusts the cooling parameters so that the deviation is counteracted. However, the setting could also be made in the form of a mere control, for example using control curves fed from empirical values.
Erfindungsgemäß wird die Lage der Verdampfungszone auf den Bereich höchster Reaktionsrate im Reaktor eingestellt und diesem Bereich insbesondere durch Regelung nachgeführt.According to the invention, the position of the evaporation zone is adjusted to the area with the highest reaction rate in the reactor and this area is tracked in particular by regulation.
Der Bereich höchster Reaktionsrate ist gleichzeitig der Bereich innerhalb des Reaktors, in dem am meisten Reaktionswärme freigesetzt wird. Die Lage dieses Hot-Spot-Bereichs kann sich mit der Zeit verschieben, beispielsweise aufgrund einer zunehmenden Degradierung des Katalysators, oder weil sich Reaktionsparameter ändern. Auch Anfahr- und Abfahrvorgänge des Reaktors, sowie transiente Vorgänge wie Laständerungen können zu einem Verschieben der Lage des Hot Spots führen. Bei gleichbleibenden Kühlparametern kann diese Lageänderung wiederum zu Effizienzeinbußen der chemischen Reaktion führen, denen entgegengewirkt werden kann, indem die Lage der Verdampfungszone dem Bereich mit der größten Wärmefreisetzung nachgeführt wird.The area with the highest reaction rate is also the area within the reactor in which the most heat of reaction is released. The position of this hot spot area can shift over time, for example due to increasing degradation of the catalyst or because reaction parameters change. Reactor startup and shutdown processes, as well as transient processes such as load changes, can also lead to a shift in the position of the hot spot. If the cooling parameters remain the same, this change in position can in turn lead to efficiency losses in the chemical reaction, which can be counteracted by adjusting the position of the evaporation zone to the area with the greatest heat release.
In einer weiteren Verfahrensgestaltung kann die Lage der Verdampfungszone durch Regelung der Kühlparameter in oszillierender Weise verschoben werden.In a further embodiment of the process, the position of the evaporation zone can be shifted in an oscillating manner by controlling the cooling parameters.
Ein solches Oszillieren der Lage der Verdampfungszone kann zum effizienteren Kühlen eines Bereichs des Reaktors genutzt werden, der räumlich weiter ausgedehnt ist als die Verdampfungszone selbst. Dies kann unter anderem besonders dann vorteilhaft sein, wenn Eduktgas in so großen Mengen und/oder so schnell in den Reaktor geleitet wird, das die Reaktion in einem Eingangsbereich sättigt, weswegen sich ein größerer Überhitzungsbereich ausbildet, oder wenn Eduktgas an mehreren räumlich getrennten Stellen in den Eingangsbereich eingeleitet wird, und es zur Bildung mehrerer Hot-Spot-Bereiche kommt, die gleichermaßen gekühlt werden müssen.Such an oscillation of the position of the evaporation zone can be used for more efficient cooling of an area of the reactor that is spatially more extensive than the evaporation zone itself reactor, which saturates the reaction in an inlet area, which is why a larger overheating area is formed, or if educt gas is introduced into the inlet area at several spatially separate points, and several hot-spot areas are formed that have to be cooled in the same way .
Zudem sieht die Erfindung vorrichtungstechnisch eine Methanisierungsanlage zur Durchführung eines bisher beschriebenen Verfahrens vor, welche einen Methanisierungsreaktor mit einem Kühlsystem und einer Steuerung umfasst, die einen oder mehrere Kühlparameter des Kühlsystems in Abhängigkeit von wenigstens einer Reaktionsparameteränderung und/oder einer Änderung des Katalysatorzustands zur Realisierung eines erfindungsgemäßen Verfahrens steuert. Dafür sieht eine erfindungsgemäße Methanisierungsanlage eine Einrichtung zur Druckeinstellung im Kühlkreislauf, eine Einrichtung zur Einstellung der Absolutmenge des Kühlmediums und/oder eine Einrichtung zur Einstellung des Umlaufstroms vor. Die Vorteile der erfindungsgemäßen Anlage ergeben sich aus dem Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens.In terms of device technology, the invention also provides a methanation plant for carrying out a previously described method, which comprises a methanation reactor with a cooling system and a controller that controls one or more cooling parameters of the cooling system as a function of at least one reaction parameter change and/or a change in the state of the catalyst in order to implement a reaction according to the invention Process controls. For that one sees methanation system according to the invention before a device for pressure adjustment in the cooling circuit, a device for adjusting the absolute amount of the cooling medium and / or a device for adjusting the circulating flow. The advantages of the system according to the invention result from the advantage of the method according to the invention.
Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung einzelner Ausführungsbeispiele unter Bezugnahme auf die beiliegende Zeichnung, in der
-
1 eine schematische Darstellung des Reaktors ist, der nach einem erfindungsgemäßen Verfahren betrieben wird, und -
2 eine zweite Ausführungsform des Reaktors darstellt,
-
1 Figure 12 is a schematic representation of the reactor operated according to a process according to the invention, and -
2 represents a second embodiment of the reactor,
- 11
- Reaktorreactor
- 22
- Eingangsbereich der EduktgaseEntry area of the educt gases
- 33
- Ausgangsbereich der ProduktgaseExit area of the product gases
- 44
- Kühlkreislaufcooling circuit
- 5, 5'5, 5'
- Kühlmediumcooling medium
- 66
- Zuführungsbereich des KühlmediumsSupply area of the cooling medium
- 77
- Abführungsbereich des KühlmediumsDischarge area of the cooling medium
- 88th
- Verdampfungszoneevaporation zone
- 99
- Dampftrommelsteam drum
- 10-1310-13
- Ventilevalves
- 1414
- Steuereinheit.control unit.
In einen (Platten-)Reaktor 1 werden durch einen Eingangsbereich 2 Eduktgase eingeleitet, die mit einem Katalysator im Inneren des Reaktors 1 chemisch wechselwirken und dabei mit Umwandlungsgrad von über 90% in Methan umgesetzt werden, wobei das Produktgas aus einem Ausgangsbereich 3 des Reaktors 1 ausgeleitet wird.In a (plate)
Über einen Kühlkreislauf 4 wird ein Kühlwasser 5 in einen Zuführbereich 6 dem Reaktor zugeführt und aus einem Abführbereich 7 aus dem Reaktor 1 ausgeleitet. Innerhalb des Reaktors beschreibt das Gebiet, an dem das Kühlwasser 5 in einer Verdampfungszone 8 von seinem flüssigen in seinen gasförmigen Aggregatzustand wechselt, einen Füllstand, der von mehreren Kühlparametern abhängt und im laufenden Verfahren über diese gewünscht eingestellt wird.Cooling
Der aus dem Reaktor 1 ausgeleitete Kühlwasserdampf wird in eine Dampftrommel 9 geleitet, wo er abkühlt und kondensiert. Im oberen Bereich der Dampftrommel 9 kann Dampf über ein Drosselventil 10 dem Kühlreislauf 4 entzogen werden. Aus dem unteren Bereich der Dampftrommel 9 kann kondensiertes Kühlwasser 5' über ein weiteres Ventil 11 wieder dem Reaktor 1 zugeleitet werden. Darüber hinaus besteht die Möglichkeit, der Dampftrommel 9 über eine weitere Zuleitung, die wiederum über ein Ventil 12 kontrolliert wird, kaltes Kesselspeisewasser zuzuführen. In einer anderen Realisierung kann darüber hinaus kaltes Kesselspeisewasser über eine zusätzliche Leitung mit Ventil 13 direkt in den Zuführungsbereich 6 geleitet werden (
Über eine Steuereinheit 14 werden die Ventile 10, 11, 12, 13 angesteuert. Nicht dargestellte Temperatursensoren im und/oder am Reaktor 1 und/oder eine Messeinheit, welche die Zusammensetzung des Produktgas überwacht, übertragen ihre Messdaten an die Steuereinheit 14, welche die Messwerte mit einstellbaren Soll-Werten vergleicht und in solchen Fällen, in denen ein gemessener Ist-Wert um mehr als einen einstellbaren Toleranzwert vom Soll-Wert abweicht, die Kühlparameter anpasst. So erfolgt etwa die Einstellung des Drucks über die Steuerung des Ventils 10.The
Unter Berücksichtigung der oben erklärten Maßnahmen werden nun einzelne Steuerungsmaßnahmen des Reaktorbetriebs erläutert, welche den Reaktorbetrieb optimieren.Taking into account the measures explained above, individual control measures of reactor operation which optimize reactor operation will now be explained.
Die Einstellung der Temperatur des Kühlwassers im Zuführungsbereich Reaktors erfolgt als Funktion des Quotienten aus dem Strom VKessel des zugeführten Kesselspeisewassers und dem Umlaufvolumenstrom V̇Umlauf des Kühlwassers, also
Der Füllstand und somit die Lage der Verdampfungszone 8 ist einstellbar als Funktion der Summe von Kesselwasserstrom V̇Kessel und Umlaufvolumenstrom V̇Umlauf,
Ferner wird die Temperatur in der Verdampfungszone als Funktion des Dampfdrucks pDampf eingestellt
In einem Ausführungsbeispiel wird die Steuerung der Kühlparameter genutzt, um den Füllstand 8 dem Hot-Spot-Bereich nachzuführen, der mit zunehmender Degradation des Katalysators nach unten wandert. Über die oben erläuterten Zusammenhänge gelingt dies bei gleichzeitiger Beibehaltung eines gewünschten Temperaturgefälles ΔT = TVerdampfungszone - TZuführung im Reaktor.In one exemplary embodiment, the control of the cooling parameters is used in order to track the
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