DE102010008303A1 - Method for loading a planar component of a fuel cell with catalyst material and corresponding catalyst material - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Beladung eines flächigen Bauelements einer Brennstoffzelle mit Katalysatormaterial, wobei man ein im wesentlichen flächiges Bauelement der Brennstoffzelle bereitstellt, ein Katalysatormaterial auf zumindest eine Oberfläche des flächigen Bauelements aufbringt, wobei das Katalysatormaterial ein Klebemittel zur Verbesserung der Haftung des Katalysatormaterials an der Oberfläche des flächigen Bauelements umfasst. Das erfindungsgemäße Katalysatormaterial besteht aus einer wässrigen Suspension, die 30 bis 50 Gew.-% Katalysatorpulver, 10 bis 30 Gew.-% eines mehrwertigen Alkohols und 0,5 bis 5 Gew.-% Fasermaterialien umfasst, und ist dadurch gekennzeichnet, dass die wässrige Suspension außerdem 1 bis 10 Gew.-% eines physikalisch aktivierbaren Klebstoffs umfasst.The invention relates to a method for loading a planar component of a fuel cell with catalyst material, wherein one provides a substantially planar component of the fuel cell, applying a catalyst material on at least one surface of the planar component, wherein the catalyst material is an adhesive for improving the adhesion of the catalyst material to the Surface of the sheet-like device comprises. The catalyst material of the invention consists of an aqueous suspension comprising 30 to 50 wt .-% catalyst powder, 10 to 30 wt .-% of a polyhydric alcohol and 0.5 to 5 wt .-% fiber materials, and is characterized in that the aqueous Suspension also comprises 1 to 10 wt .-% of a physically activatable adhesive.

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Beladung eines flächigen Bauelements einer Brennstoffzelle mit Katalysatormaterial, ein derartiges Katalysatormaterial, ein flächiges mit dem Katalysatormaterial beladenes Bauelement, insbesondere einen Stromkollektor für eine Brennstoffzelle, und einen mit derartigen Bauelementen ausgerüsteten Brennstoffzellenstapel.The invention relates to a method for loading a planar component of a fuel cell with catalyst material, such a catalyst material, a planar component loaded with the catalyst material, in particular a current collector for a fuel cell, and a fuel cell stack equipped with such components.

Zur Erzeugung von elektrischer Energie mittels Brennstoffzellen wird üblicherweise eine größere Anzahl von Brennstoffzellen in Form eines Stapels angeordnet, wobei die Brennstoffzellen jeweils eine Anode, eine Kathode und einen zwischen Anode und Kathode angeordneten Elektrolyten aufweisen. Die einzelnen Brennstoffzellen des Stapels sind jeweils durch Bipolarplatten voneinander getrennt und elektrisch kontaktiert. An den Anoden und den Kathoden sind jeweils Stromkollektoren vorgesehen, die dazu dienen, die Anoden bzw. Kathoden einerseits elektrisch zu kontaktieren und andererseits Reaktionsgase an diesen vorbeizuführen. Im Randbereich von Anode, Kathode und Elektrolytmatrix sind jeweils Dichtungselemente vorgesehen, welche eine seitliche Abdichtung der Brennstoffzellen und damit des Brennstoffzellenstapels gegen ein Austreten von Anoden- und Kathodengas bilden.To generate electrical energy by means of fuel cells, a larger number of fuel cells is usually arranged in the form of a stack, the fuel cells each having an anode, a cathode and an electrolyte arranged between the anode and the cathode. The individual fuel cells of the stack are separated from each other by bipolar plates and electrically contacted. Current collectors are respectively provided at the anodes and the cathodes, which serve to electrically contact the anodes or cathodes, on the one hand, and to pass reaction gases past these, on the other hand. In the edge region of the anode, cathode and electrolyte matrix each sealing elements are provided which form a lateral seal of the fuel cell and thus the fuel cell stack against leakage of anode and cathode gas.

Bei einer Schmelzkarbonat-Brennstoffzelle besteht das Elektrolytmaterial typischerweise aus binären oder ternären Alkalikarbonatschmelzen (beispielsweise Mischschmelzen aus Lithium- und Kaliumkarbonat), die in einer porösen Matrix fixiert sind. Im Betrieb erreichen Schmelzkarbonatbrennstoffzellen typischerweise Arbeitstemperaturen von etwa 650°C. Dabei findet auf der Anodenseite eine Reaktion von Wasserstoff mit Karbonationen zu Wasser und Kohlendioxid unter Elektronenfreisetzung statt. Kathodenseitig reagiert Sauerstoff mit Kohlendioxid unter Elektronenaufnahme zu Karbonationen. Dabei wird Wärme frei. Die als Elektrolyt verwendete Alkalikarbonatschmelze liefert einerseits die für die Anodenhalbreaktion benötigten Karbonationen und nimmt andererseits die bei der Kathodenhalbreaktion entstehenden Karbonationen auf. In der Praxis wird der Anodenseite der Brennstoffzelle meist ein kohlenwasserstoffhaltiger Energieträger, wie beispielsweise Methan, das beispielsweise aus Erdgas oder Biogas stammen kann, sowie Wasser zugeführt, aus welchem durch sogenannte interne Reformierung der für die Anodenhalbreaktion benötigte Wasserstoff gewonnen wird. Das Anodenabgas wird mit zusätzlich zugeführter Luft gemischt und anschließend zur Beseitigung etwaiger Restbestandteile des Brenngases katalytisch oxidiert. Das entstehende Gasgemisch enthält nun Kohlendioxid und Sauerstoff, also genau die für die Kathodenhalbreaktion benötigten Gase, so dass Anodenabgas nach Frischluftzufuhr und katalytischer Oxidation unmittelbar in die Kathodenhalbzelle eingeleitet werden kann.In a molten carbonate fuel cell, the electrolyte material typically consists of binary or ternary alkali carbonate melts (for example mixed melts of lithium and potassium carbonate) fixed in a porous matrix. In operation, molten carbonate fuel cells typically reach working temperatures of about 650 ° C. In this case, on the anode side, a reaction of hydrogen with carbonate ions to water and carbon dioxide takes place with electron release. On the cathode side, oxygen reacts with carbon dioxide to form carbonate ions with electron uptake. This heat is released. On the one hand, the alkali carbonate melt used as the electrolyte supplies the carbonate ions required for the anode half reaction and, on the other hand, absorbs the carbonate ions formed in the cathode half reaction. In practice, the anode side of the fuel cell is usually a hydrocarbon-containing energy source, such as methane, which can be derived for example from natural gas or biogas, and fed water from which is obtained by so-called internal reforming the hydrogen required for the anode half reaction. The anode exhaust gas is mixed with additionally supplied air and then catalytically oxidized to remove any residual components of the fuel gas. The resulting gas mixture now contains carbon dioxide and oxygen, that is, exactly the gases required for the cathode half-reaction, so that anode exhaust gas can be introduced directly into the cathode half-cell after fresh air supply and catalytic oxidation.

Die am Kathodenausgang austretende heiße Abluft ist schadstofffrei und kann thermisch weiterverwertet werden. Der elektrische Wirkungsgrad der Schmelzkarbonat-Brennstoffzelle liegt bereits bei 45 bis 50% und unter Nutzung der bei dem Gesamtprozess freigesetzten Wärme lässt sich ein Gesamtwirkungsgrad von ca. 90% erreichen.The hot exhaust air leaving the cathode outlet is free of pollutants and can be reused thermally. The electrical efficiency of the molten carbonate fuel cell is already 45 to 50% and using the heat released in the overall process, an overall efficiency of about 90% can be achieved.

Die interne Reformierung zur Gewinnung des für die Anodenhalbreaktion benötigten Wasserstoffs aus einem kohlenwasserstoffhaltigen Energieträger kann in dem Brennstoffzellenstapel im Wesentlichen auf zwei Arten durchgeführt werden. Bei der sogenannten indirekten internen Reformierung (IIR) werden mehrere separate Kammern, in denen sich ein Reformierkatalysatormaterial befindet, innerhalb des Brennstoffzellenstapels angeordnet. Der zu reformierende kohlenwasserstoffhaltige Energieträger wird zunächst durch diese Kammern geleitet. Der wasserstoffgashaltige reformierte Energieträger wird anschließend in die Anodenhalbzellen des Brennstoffzellenstapels geleitet. Bei der sogenannten direkten internen Reformierung (DIR) befindet sich der reformierte Katalysator innerhalb der Anodenkammern der Brennstoffzelle, so dass das bei der Reformierung freigesetzte Wasserstoffgas unmittelbar an der Anode entsteht.The internal reforming to recover the hydrogen needed for the anode half reaction from a hydrocarbonaceous energy source can be carried out in the fuel cell stack in essentially two ways. In the so-called indirect internal reforming (IIR) several separate chambers, in which a reforming catalyst material is located within the fuel cell stack. The hydrocarbonaceous energy source to be reformed is first passed through these chambers. The hydrogen-gas-containing reformed energy carrier is then passed into the anode half-cells of the fuel cell stack. In the so-called direct internal reforming (DIR), the reformed catalyst is located inside the anode chambers of the fuel cell, so that the hydrogen gas released during the reforming is produced directly at the anode.

Die Anodenhalbzelle wird einerseits von der Anode und andererseits von einem elektrisch leitfähigen Bipolarblech begrenzt, welches die Anodenkammer von der Kathodenkammer der im Brennstoffzellenstapel angrenzenden Zelle trennt. In der Anodenkammer befindet sich außerdem ein Anodenstromkollektor, welcher einerseits eine elektrische Verbindung zwischen der Anode und dem Bipolarblech und andererseits einen Strömungsweg für das durch die Anodenhalbzelle strömende Brenngas gewährleisten muss. Bei einer Brennstoffzelle mit direkter interner Reformierung muss der Stromsammler außerdem das Reformierkatalysatormaterial aufnehmen und für eine effektive Kontaktierung des Brenngases mit dem reformierten Katalysatormaterial sorgen. Für die direkte interne Reformierung wurden dazu im Stand der Technik unterschiedliche Lösungsansätze entwickelt. So beschreibt die deutsche Patentanmeldung DE 10358788 A1 der Anmelderin einen porösen Anodenstromkollektor, der mit einer porösen Schicht eines Katalysatormaterials beschichtet ist. Häufig besteht der Anodenstromkollektor aus einem gerippten oder gewellten Blech, so dass eine Struktur entsteht, die einerseits die Anode bzw. das Bipolarblech elektrisch kontaktiert und andererseits Strömungspfade für das durch die Anodenhalbzelle strömende Brenngas definiert. In den so definierten Vertiefungen des Anodenstromkollektorbleches ist das Katalysatormaterial angeordnet. Beispielsweise können die Vertiefungen des Anodenstromkollektors mit Katalysatormaterial beschichtet sein. In dem amerikanischen Patent US 5,468,573 wird ein gewellter Anodenstromkollektor mit sich in Längsrichtung erstreckenden Vertiefungen beschrieben, in denen zahlreiche vorgefertigte, zylindrische Katalysatorpellets angeordnet sind. Das Einbringen zahlreicher zylindrischer Katalysatorpellets in großflächige Stromkollektoren ist jedoch sehr aufwendig. Zur Vereinfachung der Beladung des Stromkollektors mit Katalysatorpellets wird in der internationalen Patentanmeldung WO 2008/141071 A1 die Verwendung einer weitgehend automatisierten Bestückungsvorrichtung vorgeschlagen. Eine solche Anlage ist aufgrund der erforderlichen Präzision, mit welcher die Katalysatorpellets in die Vertiefungen eingebracht werden müssen, sehr kostenintensiv und störungsanfällig. Demgegenüber schlägt das Patent US 6,942,943 vor, die geradlinigen Vertiefungen eines Stromkollektors anstelle von zahlreichen, hintereinander angeordneten, kurzen zylindrischen Pellets, einen kontinuierlichen Strang des Katalysatormaterials in jede längliche Vertiefung des Stromkollektorbleches einzubringen.The anode half cell is bounded on the one hand by the anode and on the other hand by an electrically conductive bipolar plate which separates the anode chamber from the cathode chamber of the cell adjacent to the fuel cell stack. In the anode chamber there is also an anode current collector, which on the one hand must ensure an electrical connection between the anode and the bipolar plate and, on the other hand, a flow path for the fuel gas flowing through the anode half cell. In a fuel cell with direct internal reforming, the current collector must also accommodate the reforming catalyst material and provide for an effective contacting of the fuel gas with the reformed catalyst material. For direct internal reforming, different approaches have been developed in the prior art. This is how the German patent application describes DE 10358788 A1 Applicant a porous anode current collector which is coated with a porous layer of a catalyst material. Frequently, the anode current collector consists of a corrugated or corrugated sheet, so that a structure is formed which on the one hand electrically contacts the anode or the bipolar plate and on the other defines flow paths for the fuel gas flowing through the anode half-cell. The catalyst material is arranged in the wells of the anode current collector plate defined in this way. For example, you can the wells of the anode current collector may be coated with catalyst material. In the American patent US 5,468,573 There is described a corrugated anode current collector having longitudinally extending recesses in which are arranged numerous prefabricated cylindrical catalyst pellets. The introduction of numerous cylindrical catalyst pellets in large-scale current collectors is very expensive. To simplify the loading of the current collector with catalyst pellets is described in the international patent application WO 2008/141071 A1 proposed the use of a largely automated placement device. Such a system is very costly and prone to failure due to the required precision with which the catalyst pellets must be introduced into the wells. In contrast, the patent proposes US 6,942,943 instead of inserting the rectilinear wells of a current collector, instead of numerous, successively arranged, short cylindrical pellets, a continuous strand of the catalyst material in each elongated recess of the Stromkollektorbleches.

Die in US 6,942,943 beschriebene Lösung ist jedoch mit Nachteilen verbunden. So bietet ein durchgängiger Strang des Katalysatormaterials weniger Kontaktfläche mit dem Brenngas als zahlreiche hintereinander angeordnete zylindrische Pellets. Insbesondere fehlen die Zwischenräume zwischen den aufeinanderfolgenden Pellets, an denen beim Durchströmen des Brenngases Verwirbelungen entstehen, welche dafür sorgen, dass das durch die Anodenhalbzelle strömende Brenngas effektiver mit dem Katalysatormaterial in Kontakt kommt. Außerdem schreibt US 6,942,943 die Verwendung einer teigartigen, sehr hochviskösen Katalysatormasse vor, die über einen Hochdruckstempel und eine Düse als definierter zylindrischer Strang in die Vertiefungen des Stromkollektors gepresst wird. Die Handhabung dieses Katalysatorteigs ist daher aufwendig und behindert eine schnelle Befüllung des Stromkollektors mit Katalysatormaterial.In the US 6,942,943 However, the solution described is associated with disadvantages. Thus, a continuous strand of the catalyst material provides less contact surface with the fuel gas than numerous cylindrical pellets arranged one behind the other. In particular, the spaces between the successive pellets are missing, at which turbulences arise during the passage of the fuel gas, which ensure that the fuel gas flowing through the anode half cell comes into contact with the catalyst material more effectively. Furthermore, US Pat. No. 6,942,943 proposes the use of a dough-like, very high-viscosity catalyst mass which is pressed into the depressions of the current collector via a high-pressure punch and a nozzle as a defined cylindrical strand. The handling of this catalyst dough is therefore complicated and hampers rapid filling of the current collector with catalyst material.

Unabhängig davon, ob der Katalysator als vorgefertigte Pellets, als extrudierte Katalysatormasse oder als flächige Beschichtung auf den Stromkollektor aufgebracht wird, und auch unabhängig davon, ob die Oberfläche des Stromkollektors im Wesentlichen eben oder durch Vertiefungen und/oder Rippen profiliert ist, wird üblicherweise unmittelbar vor dem Aufbringen des Katalysatormaterials ein Kleber auf die mit Katalysator zu beschichtenden Oberflächenteile des Stromkollektors aufgebracht, um den Halt des Katalysatormaterials auf der Oberfläche des Stromkollektors bei der weiteren Handhabung, insbesondere bei der anschließenden Trocknung des Katalysatormaterials und bei der Montage des Brennstoffzellenstapels zu verbessern. Dieser zusätzliche Arbeitsschritt des Kleberaufbringens erhöht die Herstellungskosten des Stromkollektors und kann zu fertigungstechnischen Problemen führen. Üblicherweise ist das verwendete Klebersystem nämlich wasserbasierend. Daher kann der Kleber innerhalb der Nadel antrocknen, was zu einer teilweisen oder vollständigen Verstopfung der Klebernadel führen kann, so dass an manchen Stellen auf dem Stromkollektor kein Kleber aufgetragen wird. Wird eine solche Störung nicht bemerkt, kann dies dazu führen, dass der anschließende Katalysator, insbesondere im trockenen Zustand, nicht mehr anhaftet und bei der weiteren Handhabung des Stromkollektors aus diesem herausfallen kann.Regardless of whether the catalyst is applied to the current collector as prefabricated pellets, as an extruded catalyst mass or as a planar coating, and also irrespective of whether the surface of the current collector is substantially planar or profiled by depressions and / or ribs, it usually becomes instantaneous the application of the catalyst material, an adhesive applied to the surface of the current collector to be coated with catalyst to improve the maintenance of the catalyst material on the surface of the current collector in the further handling, in particular in the subsequent drying of the catalyst material and in the assembly of the fuel cell stack. This additional glue application step increases the manufacturing cost of the current collector and can lead to manufacturing problems. The adhesive system used is usually water-based. Therefore, the adhesive may dry within the needle, which may result in partial or complete blockage of the glue needle, so that no glue is applied in some places on the current collector. If such a disturbance is not noticed, this can lead to the subsequent catalyst, especially in the dry state, no longer adhering and can fall out of this during further handling of the current collector.

Der vorliegenden Erfindung liegt daher das technische Problem zugrunde, ein Verfahren zur Beladung eines flächigen Bauelements einer Brennstoffzelle, insbesondere eines Stromkollektors einer Brennstoffzelle, mit Katalysatormaterial bereitzustellen, das gegenüber den bekannten Verfahren einfacher und kostengünstiger ist. Außerdem soll ein geeignetes Katalysatormaterial zur Durchführung es Verfahrens bereitgestellt werden.The present invention is therefore based on the technical problem of providing a method for loading a planar component of a fuel cell, in particular a current collector of a fuel cell, with catalyst material, which is simpler and less expensive than the known methods. In addition, a suitable catalyst material for carrying out this method is to be provided.

Gelöst wird dieses technische Problem durch das Verfahren gemäß vorliegendem Patentanspruch 1 und das Katalysatormaterial gemäß vorliegendem Patentanspruch 11. Außerdem wird ein mit dem erfindungsgemäßen Verfahren und dem erfindungsgemäßen Katalysatormaterial beladenes flächiges Bauelement gemäß Patentanspruch 14 und ein mit derartigen Bauelementen ausgerüsteter Brennstoffzellenstapel gemäß Patentanspruch 15 bereitgestellt.This technical problem is solved by the method according to the present patent claim 1 and the catalyst material according to the present patent claim 11. In addition, a planar component loaded with the method according to the invention and the catalyst material according to the invention according to claim 14 and a fuel cell stack equipped with such components according to claim 15 are provided.

Die Erfindung betrifft demnach ein Verfahren zur Beladung eines flächigen Bauelements einer Brennstoffzelle mit Katalysatormaterial, wobei man ein im Wesentlichen flächiges Bauelement der Brennstoffzelle bereitstellt, ein Katalysatormaterial auf zumindest eine Oberfläche des flächigen Bauelements aufbringt, wobei das Katalysatormaterial ein Klebemittel zur Verbesserung der Haftung des Katalysatormaterials an der Oberfläche des flächigen Bauelements umfasst. Überraschend wurde nämlich gefunden, dass es möglich ist, ein Katalysatormaterial aufzubringen, das selbst ein geeignetes Klebemittel enthält, so dass es nicht mehr erforderlich ist, vor dem Aufbringen des Katalysatormaterials ein Klebemittel auf das flächige Bauelement aufzubringen. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren muss also weder das flächige Bauelement eine Haftung vermittelnde Beschichtung aufweisen, noch ist es erforderlich, vor dem Aufbringen des Katalysatormaterials einen Haftvermittler oder Kleber auf das flächige Bauelement aufzubringen.The invention accordingly relates to a method for loading a planar component of a fuel cell with catalyst material, wherein a substantially planar component of the fuel cell is provided, applying a catalyst material to at least one surface of the planar component, wherein the catalyst material is an adhesive for improving the adhesion of the catalyst material the surface of the sheet-like component comprises. Surprisingly, it has been found that it is possible to apply a catalyst material which itself contains a suitable adhesive, so that it is no longer necessary to apply an adhesive to the planar component before the application of the catalyst material. In the method according to the invention, therefore, neither the planar component must have an adhesion-imparting coating, nor is it necessary to apply an adhesion promoter or adhesive to the planar component before the application of the catalyst material.

Bevorzugt wird ein Klebemittel verwendet, das vor dem Aufbringen des Katalysatormaterials auf die Oberfläche des flächigen Bauelements noch keine oder keine ausgeprägten klebenden Eigenschaften aufweist, damit die Handhabung des Katalysatormaterials, insbesondere das Aufbringen des Katalysatormaterials auf das flächige Bauelement selbst, nicht behindert oder eingeschränkt wird. Vorzugsweise wird daher ein Klebemittel verwendet, welches aktivierbar ist, d. h. von einem nicht klebenden in einen klebenden Zustand verändert werden kann. Hierzu sind dem Fachmann zahlreiche chemisch oder physikalisch aktivierbare Klebemittel bekannt. Eine chemische Aktivierung ist jedoch üblicherweise mit einem weiteren Verfahrensschritt verbunden, bei welchem ein Aktivator appliziert werden muss. Daher umfasst das erfindungsgemäße Klebemittel besonders bevorzugt einen physikalisch aktivierbaren Klebstoff, wobei man in dem erfindungsgemäßen Verfahren den Klebstoff nach dem Aufbringen des Katalysatormaterials aktiviert.Preference is given to using an adhesive which, prior to the application of the catalyst material, still acts on the surface of the planar component Has no or no pronounced adhesive properties, so that the handling of the catalyst material, in particular the application of the catalyst material to the sheet-like component itself, not hindered or limited. Preferably, therefore, an adhesive is used which can be activated, ie can be changed from a non-adhesive to an adhesive state. Numerous chemically or physically activatable adhesives are known to the person skilled in the art. However, a chemical activation is usually associated with a further process step, in which an activator must be applied. Therefore, the adhesive according to the invention particularly preferably comprises a physically activatable adhesive, wherein in the method according to the invention the adhesive is activated after the application of the catalyst material.

Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ist der physikalisch aktivierbare Klebstoff ein wärmehärtender Kleber, ein Schmelzkleber oder eine Wachssuspension und man aktiviert den Klebstoff durch eine Wärmebehandlung. Die Wärmebehandlung ist weitgehend unabhängig von der Form, in welcher das Katalysatormaterial auf das flächige Bauelement aufgebracht wird, da eine rasche Erwärmung unterschiedlichster Katalysatorkörper erzielt werden kann.According to a preferred embodiment of the method according to the invention, the physically activatable adhesive is a thermosetting adhesive, a hot melt adhesive or a wax suspension, and the adhesive is activated by a heat treatment. The heat treatment is largely independent of the form in which the catalyst material is applied to the sheet-like component, since rapid heating of a wide variety of catalyst bodies can be achieved.

Gemäß einer Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens kann der physikalisch aktivierbare Klebstoff aber auch ein strahlenhärtender Kleber sein, wobei man in diesem Fall den Klebstoff durch eine Strahlenbehandlung, beispielsweise durch UV-Bestrahlung, aktiviert. Je nach Art der zur Aktivierung verwendeten elektromagnetischen Strahlung kann eine mehr oder weniger große Eindringtiefe in das Katalysatormaterial erreicht werden. Vorzugsweise wird man beispielsweise einen UV-härtenden Kleber bei einer sehr dünnen, flächigen Auftragung des Katalysatormaterials verwenden.According to a variant of the method according to the invention, however, the physically activatable adhesive can also be a radiation-curing adhesive, in which case the adhesive is activated by radiation treatment, for example by UV irradiation. Depending on the type of electromagnetic radiation used for activation, a more or less large penetration depth into the catalyst material can be achieved. For example, it is preferable to use a UV-curing adhesive in a very thin, flat application of the catalyst material.

Die Übergänge zwischen den beiden oben genannten Varianten sind jedoch fließend. So kann die oben genannte Wärmebehandlung zur Aktivierung eines wärmehärtenden Klebers beispielsweise auch den Fall umfassen, dass man mit Mikrowellenstrahlung einstrahlt, die entweder vom Kleber selbst oder von anderen Bestandteilen des Katalysatormaterials absorbiert und in Wärme umgewandelt wird.The transitions between the two variants mentioned above are however fluid. For example, the above-mentioned heat treatment for activating a thermosetting adhesive may include the case of irradiating with microwave radiation which is either absorbed by the adhesive itself or other components of the catalyst material and converted into heat.

Das Katalysatormaterial, das erfindungsgemäß ein aktivierbares Klebemittel enthält, kann in jeglicher Form vorliegen, wie es auch im Stand der Technik zur Herstellung von Stromkollektoren, Reformiereinheiten und ähnlichem, von Brennstoffzellen, insbesondere Schmelzkarbonatbrennstoffzellen verwendet wird, also beispielsweise als Material zur Herstellung einer Katalysatorbeschichtung oder als vorgefertigte Pellets. Besonders bevorzugt umfasst das Katalysatormaterial aber eine wässrige Suspension eines Katalysatorpulvers. Eine derartige wässrige Suspension lässt sich besonders einfach auf das flächige Bauelement aufbringen, beispielsweise durch Extrusion in Form von langen Strängen, kurzen Pellets in unterschiedlichster Form oder als breitflächig auf das flächige Bauelement extrudiertes Material.The catalyst material containing an activatable adhesive according to the invention can be present in any form, as it is also used in the prior art for the production of current collectors, reforming units and the like, of fuel cells, in particular molten carbonate fuel cells, that is, for example, as a material for producing a catalyst coating or as prefabricated pellets. However, the catalyst material particularly preferably comprises an aqueous suspension of a catalyst powder. Such an aqueous suspension can be applied in a particularly simple manner to the planar component, for example by extrusion in the form of long strands, short pellets in a wide variety of forms or as material extruded over a wide area onto the planar component.

Wenn ein Katalysatormaterial verwendet wird, das als wässrige Suspension eines Katalysatorpulvers vorliegt, wird das Katalysatormaterial nach dem Aufbringen auf das flächige Bauelement üblicherweise bei einer Temperatur von 50–160°C. Während eines Zeitraums von typischerweise 1 bis 10 Minuten gemäß einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, bei welchem ein wärmehärtender Kleber verwendet wird, kann man die Wärmebehandlung zur Aktivierung des Klebstoffs in dem auf die Oberfläche des flächigen Bauelements aufgebrachten Katalysatormaterial außerdem zum Trocknen des Katalysatormaterials verwenden. Bei dieser Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens finden Trocknung des Katalysatormaterials und Aktivierung des Klebstoffs in einem Schritt statt, so dass eine besonders einfache und kostengünstige Herstellung des mit Katalysatormaterial beladenen flächigen Bauelements möglich ist. Dazu verwendet man einen Kleber, der in dem genannten Temperaturbereich von 50 bis 160°C aktivierbar ist, vorzugsweise einen Kleber, der in einem Temperaturbereich von 130–160°C aktivierbar ist.When a catalyst material is used which is present as an aqueous suspension of a catalyst powder, the catalyst material after application to the planar component is usually at a temperature of 50-160 ° C. During a period of typically 1 to 10 minutes, according to a preferred embodiment of the process of the invention using a thermosetting adhesive, the heat treatment for activating the adhesive in the catalyst material applied to the surface of the sheet may also be used to dry the catalyst material. In this variant of the method according to the invention drying of the catalyst material and activation of the adhesive take place in one step, so that a particularly simple and cost-effective production of the loaded with catalyst sheet-like component is possible. For this purpose, an adhesive is used which can be activated in the stated temperature range of 50 to 160 ° C, preferably an adhesive which can be activated in a temperature range of 130-160 ° C.

Wird ein strahlenhärtender Kleber in einer wässrigen Suspension eines Katalysatorpulvers verwendet, so kann die Wärmebehandlung zur Trocknung des Katalysatormaterials vor, während oder nach der Strahlungsaktivierung erfolgen.If a radiation-curing adhesive is used in an aqueous suspension of a catalyst powder, the heat treatment for drying the catalyst material can take place before, during or after the radiation activation.

Nach der Aktivierung des Klebstoffs liegt somit ein auf das flächige Bauelement aufgebrachtes Katalysatormaterial vor, das einerseits gut auf dem flächigen Bauelement haftet und andererseits auch im getrockneten Zustand eine hohe Stabilität und Festigkeit aufweist.After the activation of the adhesive, there is thus a catalyst material applied to the planar component, which, on the one hand, adheres well to the planar component and, on the other hand, exhibits high stability and strength even in the dried state.

Die Oberfläche des flächigen Bauelements kann eben oder profiliert sein. Gemäß einer ersten Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das Katalysatormaterial flächig auf diese Oberfläche aufgebracht, gemäß einer zweiten Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens extrudiert man das Katalysatormaterial aus wenigstens einer Düse und bringt es in Form von langen Strängen oder in Form von kurzen Pellets auf die Oberfläche des flächigen Bauelements auf.The surface of the planar component may be flat or profiled. According to a first variant of the method according to the invention, the catalyst material is applied to this surface area, according to a second variant of the method extruded catalyst from at least one nozzle and brings it in the form of long strands or in the form of short pellets on the surface of the sheet Component on.

Das flächige Bauelement kann beispielsweise eine Strömungsplatte sein, die für den Einbau in einer indirekten internen Reformiereinheit vorgesehen ist. Besonders bevorzugt ist das flächige Bauelement ein Stromkollektor, insbesondere ein Stromkollektor für die Anodenhalbzelle der Brennstoffzelle.The planar component may for example be a flow plate suitable for installation in an indirect internal reforming unit is provided. Particularly preferably, the planar component is a current collector, in particular a current collector for the anode half cell of the fuel cell.

Die Erfindung betrifft außerdem ein Katalysatormaterial zur Aufbringung auf ein flächiges Bauelement einer Brennstoffzelle, das aus einer wässrigen Suspension besteht, die 30–50 Gew.-% Katalysatorpulver, 10–30 Gew.-% eines mehrwertigen Alkohols und 0,5–5 Gew.-% Fasermaterial umfasst, wobei das Katalysatormaterial dadurch gekennzeichnet ist, dass die wässrige Suspension außerdem 1–10 Gew.-% eines physikalisch aktivierbaren Klebstoffs umfasst. Der Rest der wässrigen Suspension ist vorzugsweise Wasser, besonders bevorzugt demineralisiertes Wasser.The invention also relates to a catalyst material for application to a planar component of a fuel cell, which consists of an aqueous suspension containing 30-50 wt .-% catalyst powder, 10-30 wt .-% of a polyhydric alcohol and 0.5-5 wt. % Fibrous material, wherein the catalyst material is characterized in that the aqueous suspension further comprises 1-10% by weight of a physically activatable adhesive. The remainder of the aqueous suspension is preferably water, more preferably demineralized water.

Das Katalysatorpulver ist vorzugsweise ein an sich bekanntes bei einer internen Reformierung verwendetes Katalysatorpulver auf Nickelbasis. Bei dem mehrwertigen Alkohol handelt es sich vorzugsweise um Glycerin. Das Fasermaterial kann ein Gemisch von längeren und kürzeren Fasern sein. Das Katalysatorpulver besteht aus Partikeln, bei denen 10% einen Durchmesser von weniger als 1,0 μm, 50% einen Durchmesser von weniger als 4,0 μm und 90% einen Durchmesser von weniger als 15,5 μm aufweisen. Ein geeigneter Reformierkatalysator zur Herstellung des pumpbaren Katalysatormaterials wird beispielsweise in der internationalen Patentanmeldung WO 2008/104536 beschrieben, auf deren Inhalt hiermit ausdrücklich Bezug genommen wird. Vorzugsweise beträgt die Viskosität des pumpbaren Katalysatormaterials weniger als 6000 Pa·s.The catalyst powder is preferably a nickel-based catalyst powder known per se used in internal reforming. The polyhydric alcohol is preferably glycerol. The fiber material may be a mixture of longer and shorter fibers. The catalyst powder consists of particles in which 10% have a diameter of less than 1.0 μm, 50% have a diameter of less than 4.0 μm and 90% have a diameter of less than 15.5 μm. A suitable reforming catalyst for the preparation of the pumpable catalyst material is described for example in the international patent application WO 2008/104536 described, the contents of which are hereby incorporated by reference. Preferably, the viscosity of the pumpable catalyst material is less than 6000 Pa · s.

Glyzerin und Fasermaterialien werden beim Ausbrennen des Katalysatormaterials beseitigt. Im ausgebrannten Zustand weist das Katalysatormaterial eine Porosität von vorzugsweise 65 bis 75% auf. Das Katalysatormaterial weist dann Poren auf, von denen vorzugsweise 40 bis 50 Vol.-% einen Durchmesser von weniger als 0,01 μm aufweisen. Weniger als 1 Vol.-%, vorzugsweise weniger als 0,5 Vol.-% der Poren weisen einen Durchmesser von mehr als 5 μm auf. Der Rest der Poren hat einen Durchmesser von 0,01 bis 5 μm.Glycerine and fiber materials are eliminated upon burnout of the catalyst material. In the burned-out state, the catalyst material has a porosity of preferably 65 to 75%. The catalyst material then has pores, of which preferably 40 to 50% by volume have a diameter of less than 0.01 μm. Less than 1% by volume, preferably less than 0.5% by volume, of the pores have a diameter of more than 5 μm. The remainder of the pores have a diameter of 0.01 to 5 μm.

Der physikalisch aktivierbare Klebstoff ist vorzugsweise ein Klebstoff, der durch eine Wärmebehandlung bei einer Temperatur im Bereich von 50–160°C, besonders bevorzugt im Bereich von 130–160°C aktivierbar ist. Gemäß einer besonders bevorzugten Variante umfasst der physikalisch aktivierbare Klebstoff einen wärmehärtenden Kleber, einen Schmelzkleber, eine Wachssuspension oder Kombinationen davon. Der wärmehärtende Kleber kann beispielsweise ein Kleber auf Epoxidharzbasis sein. Vorzugsweise wird kein Suspensionskleber verwendet, da derartige Klebertypen bereits bei Kontakt mit Luft antrocknen, was die Handhabung des Klebers erschweren kann. Um eine Vergiftung des Katalysatormaterials zu vermeiden, sollte der verwendete Kleber weitgehend halogenidfrei und schwefelfrei sein.The physically activatable adhesive is preferably an adhesive activatable by a heat treatment at a temperature in the range of 50-160 ° C, more preferably in the range of 130-160 ° C. According to a particularly preferred variant, the physically activatable adhesive comprises a thermosetting adhesive, a hot melt adhesive, a wax suspension or combinations thereof. The thermosetting adhesive may be, for example, an epoxy resin based adhesive. Preferably, no suspension adhesive is used, since such types of adhesives dry on contact with air, which can complicate the handling of the adhesive. In order to avoid poisoning of the catalyst material, the adhesive used should be largely free from halide and sulfur.

Zur Herstellung des Katalysatormaterials wird bei Verwendung eines Schmelzklebers beispielsweise der Schmelzkleber in Pulverform in den wässrigen Suspension des Katalysatorpulvers eingerührt. Bei Verwendung einer Wachssuspension wird die Wachssuspension oder das Wachspulver in die wässrige Katalysatorsuspension eingerührt Nach Auftragen des Katalysatormaterials auf das flächige Bauelement wird das aufgetragene Katalysatormaterial in einem Ofen bei einer Temperatur von maximal 160°C einer Wärmebehandlung unterzogen. Dabei schmilzt der Schmelzkleber oder das Wachs auf, während das Katalysatormaterial trocknet. Nach Entnahme des Blechs aus dem Ofen kühlt das System aus und der Schmelzkleber oder das Wachs verfestigt sich wieder. Diese Verfestigung führt im abgekühlten Zustand zu einem Anhaften der getrockneten Extrudate auf der Blechoberfläche des flächigen Bauelements und zu einer höheren Stabilität der Extrudate.For the preparation of the catalyst material, for example, the melt adhesive in powder form is stirred into the aqueous suspension of the catalyst powder when using a hotmelt adhesive. When using a wax suspension, the wax suspension or the wax powder is stirred into the aqueous catalyst suspension After applying the catalyst material on the sheet-like component, the applied catalyst material is subjected to a heat treatment in an oven at a temperature of 160 ° C maximum. In the process, the hot melt adhesive or the wax melts, while the catalyst material dries. After removing the sheet from the oven, the system cools and the hot melt adhesive or the wax solidifies again. This solidification leads in the cooled state to adhesion of the dried extrudates on the sheet surface of the sheet member and to a higher stability of the extrudates.

Geeignete Schmelzkleber sind zum Beispiel der kommerziell erhältliche Schmelzkleber VESTAMELT X1027-P1 der Firma Evonic. Ein geeigneter wärmehärtender Kleber ist beispielsweise der Kleber MONopox 6093 der Firma Delo.Suitable hot melt adhesives are, for example, the commercially available hot melt adhesive VESTAMELT X1027-P1 from Evonic. A suitable thermosetting adhesive, for example, the adhesive MONOPOX 6093 Delo.

Die Stromkollektoren mit dem getrockneten Katalysatormaterial können anschließend durch Ausbrennen des Katalysatormaterials so konditioniert werden, dass das Katalysatormaterial bereits mit der gewünschten Porosität vorliegt. Üblicherweise werden die Stromkollektoren aber mit dem getrockneten Katalysatormaterial zunächst zu einem Brennstoffzellenstapel zusammengebaut. Das Ausbrennen des Katalysatormaterials erfolgt dann erst beim Anfahren der Brennstoffzelle. Das Ausbrennen des Katalysatormaterials dient insbesondere dazu, ein Katalysatormaterial mit einer ausreichend hohen Porosität bereitzustellen, damit ein guter Kontakt des Katalysatormaterials mit dem zu reformierenden Brenngas gewährleistet ist. Damit die gewünschte Porosität erreicht wird, sollte der in dem Katalysatormaterial enthaltene Klebstoff vorzugsweise bei einer Temperatur von bis zu 600°C, besonders bevorzugt von bis zu 400°C und ganz besonders bevorzugt von bis zu 300°C ausbrennbar sein. Beispielsweise kann man einen Kleber wählen, der bei einer Temperatur im Bereich von 400–600°C ausbrennbar ist, d. h. er sollte bei dieser Temperatur im Wesentlichen verdampft werden können, ohne störende oder gar schädliche Rückstände zu hinterlassen.The current collectors with the dried catalyst material can then be conditioned by burning out the catalyst material so that the catalyst material is already present with the desired porosity. Usually, however, the current collectors are first assembled with the dried catalyst material into a fuel cell stack. The burning out of the catalyst material then takes place only when the fuel cell starts up. The burnout of the catalyst material serves in particular to provide a catalyst material having a sufficiently high porosity, so that a good contact of the catalyst material with the fuel gas to be reformed is ensured. In order for the desired porosity to be achieved, the adhesive contained in the catalyst material should preferably be burnable at a temperature of up to 600 ° C, more preferably up to 400 ° C, and most preferably up to 300 ° C. For example, one may choose an adhesive which is burnable at a temperature in the range of 400-600 ° C, d. H. it should be able to evaporate at this temperature substantially without leaving any disturbing or even harmful residues.

Die Erfindung betrifft außerdem ein flächiges Bauelement, insbesondere einen Stromkollektor, für eine Brennstoffzelle, der eine im Wesentlichen ebene Allgemeinform aufweist und der auf wenigstens einer Oberfläche mit dem erfindungsgemäßen Katalysatormaterial beladen ist.The invention also relates to a planar component, in particular a current collector, for a fuel cell having a substantially planar general shape and which is loaded on at least one surface with the catalyst material according to the invention.

Schließlich betrifft die Erfindung einen Brennstoffzellenstapel, der zahlreiche der oben genannten flächigen Bauelemente umfasst, wobei das aufgebrachte Katalysatormaterial aktiviert und getrocknet ist.Finally, the invention relates to a fuel cell stack comprising many of the above-mentioned planar components, wherein the applied catalyst material is activated and dried.

Die Erfindung wird im Folgenden anhand eines unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen beschriebenen Ausführungsbeispiels näher erläutert.The invention is explained in more detail below with reference to an embodiment described with reference to the accompanying drawings.

In den Zeichnungen zeigt:In the drawings shows:

1 einen erfindungsgemäßen Stromkollektor während der Beladung mit Katalysatormaterial im Teilausriss; 1 a current collector according to the invention during the loading of catalyst material in the partial excavation;

2 eine Draufsicht auf einen Ausschnitt des Stromkollektors der 1; 2 a plan view of a section of the current collector of 1 ;

3 einen Querschnitt entlang der Linie III-III von 2; 3 a cross section along the line III-III of 2 ;

4 einen Querschnitt entlang der Linie IV-IV aus 2; 4 a cross section along the line IV-IV 2 ;

5 eine 2 entsprechende Draufsicht auf den Stromkollektor mit eingebrachtem Katalysatormaterial in getrocknetem Zustand; und 5 a 2 corresponding plan view of the current collector with introduced catalyst material in the dried state; and

6 eine schematische Darstellung der automatischen Befüllung eines Stromkollektors mit Katalysatormaterial. 6 a schematic representation of the automatic filling of a current collector with catalyst material.

In 1 ist eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Stromkollektors 10 für eine (nicht dargestellte) Schmelzkarbonatbrennstoffzelle im perspektivischen Teilausriss dargestellt. Der Stromkollektor 10 weist ein ca. 0,2 mm dickes, im Wesentlichen ebenes, nickelbeschichtetes Edelstahlblech 11 mit einer Oberseite 12 und einer Unterseite 13 auf, das durch Schnittfaltung so strukturiert ist, dass auf der Oberseite Vertiefungen 14 und auf der Unterseite Vertiefungen 15 gebildet werden. Die Bezeichnungen ”Oberseite” bzw. ”Unterseite” beziehen sich lediglich auf die exemplarische Darstellung der 1 und sollen keine Einschränkung der Orientierung Stromkollektors in einem Brennstoffzellenstapel darstellen. So kann der erfindungsgemäße Brennstoffzellenstapel beispielsweise in einem horizontalen Stapel oder auch in einem vertikalen Stapel angeordnet werden. Die Vertiefungen 14 befinden sich im eingebauten Zustand auf der von der Anode eines Brennstoffzellenelements abgewandten Seite des Bleches 11. Der Außenseite des Bodenabschnitts 16 der Vertiefung 14 bildet dadurch eine Auflagefläche für die Anode, während die Außenseite des Bodenabschnitts 17 der Vertiefung 15, in der Darstellung der 1 also die Oberseite der durch die Vertiefung 15 gebildeten rippenartigen Struktur, die Kontaktfläche zu dem Bipolarblech des Brennstoffzeilenelementes bildet.In 1 is a preferred embodiment of the current collector according to the invention 10 for a (not shown) molten carbonate fuel cell shown in perspective Teilausriss. The current collector 10 has a 0.2 mm thick, substantially flat, nickel-coated stainless steel sheet 11 with a top 12 and a bottom 13 on, which is structured by sectional folding so that on the upper side depressions 14 and on the bottom recesses 15 be formed. The terms "top" and "bottom" refer only to the exemplary representation of 1 and are not intended to be limiting of the orientation of the current collector in a fuel cell stack. For example, the fuel cell stack according to the invention can be arranged in a horizontal stack or else in a vertical stack. The wells 14 are in the installed state on the side remote from the anode of a fuel cell element side of the sheet 11 , The outside of the bottom section 16 the depression 14 thereby forms a bearing surface for the anode, while the outside of the bottom portion 17 the depression 15 , in the presentation of 1 So the top of the through the depression 15 formed rib-like structure that forms contact surface with the Bipolarblech the fuel cell element.

Wie man in 1 erkennt, besteht jede Vertiefung 14 aus einzelnen in Längsrichtung aufeinanderfolgenden und in Querrichtung zueinander versetzten Abschnitten 18–21, wobei der Versatz von aufeinanderfolgenden Abschnitten gleich groß, aber entgegengesetzt ist, so dass ein im Wesentlichen in Längsrichtung verlaufender Kanal 22 gebildet wird.How to get in 1 recognizes, there is every depression 14 of individual longitudinally successive and transversely offset sections 18 - 21 wherein the offset of successive sections is equal but opposite so that a substantially longitudinal channel 22 is formed.

Im dargestellten Beispiel (vgl. insbesondere die Draufsicht der 2) weist die Vertiefung 14 eine Breite b von ca. 4 mm und die Vertiefung 15 eine Breite w von ca. 2 mm auf. Die Vertiefungen 14 und 15 wechseln sich in Querrichtung ab, so dass zahlreiche parallel zueinander verlaufende Kanäle 22 in der Ebene des Blechs 11 gebildet werden. Aufeinanderfolgende Abschnitte 18 bis 21 eines Kanals 22 sind quer zur Längsrichtung des Kanals 22 jeweils um einen Versatz v von ca. 1 mm zueinander versetzt, was 50% der Breite der Vertiefung 15 entspricht. Im vorliegenden Ausführungsbeispiel beträgt die Tiefe t des Kanals 22 etwa 2 mm (vgl. 3) und die Länge l der einzelnen aufeinanderfolgenden Abschnitte beträgt ca. 3 mm. Aufgrund der zueinander versetzten Abschnitte 18 bis 21 entstehen Öffnungen 23 in den Vertiefungen, die einen Gasaustausch zwischen Oberseite 12 und Unterseite 13 des Stromkollektorblechs 11 ermöglichen. Falls eine weitere Verbesserung des Gasaustausches erforderlich ist, können, wie im dargestellten Beispiel, zusätzliche Öffnungen in Form von Löchern 24 im Boden der Vertiefungen 14 ausgespart werden, um insbesondere den Zugang des reformierten Wasserstoffgases zur Anode zu verbessern. Da die Breite der Vertiefungen 14 größer als die Breite der Vertiefungen 15 ist, wird die Anode wirksam abgestützt, so dass ein Kriechen bzw. Einsinken der Anode in den Stromkollektor vermieden werden kann. Die Löcher 24, welche vorzugsweise einen Durchmesser zwischen 10 und 80% der Breite der Vertiefung 14, besonders bevorzugt einen Durchmesser von 30 bis 60% der Breite der Vertiefung 14 aufweisen, beeinträchtigen die Abstützung der Anode nicht.In the example shown (see in particular the top view of 2 ) has the depression 14 a width b of about 4 mm and the recess 15 a width w of about 2 mm. The wells 14 and 15 alternate in the transverse direction, so that numerous parallel to each other channels 22 in the plane of the sheet 11 be formed. Successive sections 18 to 21 a channel 22 are transverse to the longitudinal direction of the channel 22 each offset by an offset v of about 1 mm to each other, which is 50% of the width of the recess 15 equivalent. In the present embodiment, the depth t of the channel 22 about 2 mm (cf. 3 ) and the length l of the individual successive sections is about 3 mm. Due to the staggered sections 18 to 21 arise openings 23 in the wells that allow gas exchange between top 12 and bottom 13 of the current collector plate 11 enable. If a further improvement of the gas exchange is required, as in the example shown, additional openings in the form of holes 24 in the bottom of the wells 14 be spared, in particular to improve the access of the reformed hydrogen gas to the anode. Because the width of the wells 14 greater than the width of the wells 15 is, the anode is effectively supported, so that creeping or sinking of the anode can be avoided in the current collector. The holes 24 which preferably has a diameter between 10 and 80% of the width of the recess 14 , more preferably a diameter of 30 to 60% of the width of the recess 14 have, do not affect the support of the anode.

Erfindungsgemäß wird der durch die Vertiefungen 14 gebildete Kanal 22 so mit kleberhaltigem Katalysatormaterial 25 gefüllt, dass das in den Kanal 22 eingebrachte Katalysatormaterial 25 einen an den Querschnitt der Vertiefungen im Wesentlichen angepassten Querschnitt aufweist.According to the invention by the wells 14 formed channel 22 so with adhesive-containing catalyst material 25 filled that in the channel 22 introduced catalyst material 25 having a cross section of the recesses substantially adapted cross-section.

Wie in 1 schematisch dargestellt, taucht zum Einbringen des Katalysatormaterials 25 eine, im dargestellten Beispiel konische, Düsenspitze 26 eines (in 1 nicht dargestellten) robotergesteuerten Applikatorkopfes in den durch die Vertiefungen 14 gebildeten Kanal 22 ein. Der Außendurchmesser der in den Kanal eintauchenden Düsenöffnung 27 der Düsenspitze 26 ist so gewählt, dass er höchstens der durch den Versatz der aufeinanderfolgenden Abschnitte 18 bis 21 entstehenden lichten Kanalbreite (hier 2,45 mm) entspricht. Der Innendurchmesser der Düsenöffnung 27 beträgt im vorliegenden Fall etwa 1 mm. Wie man in 1 erkennt, fließt das Katalysatormaterial 25 aus der Öffnung 27 Düsenspitze 26 und nimmt durch entsprechende Anpassung der Fördermenge des Katalysatormaterials und des Längsvorschubs der Düsenspitze entlang des Kanals 22 nahezu den gesamten Querschnitt der Vertiefung 14 ein. Dabei sorgen die beim Durchströmen der Förderleitung und der Düse auf das Katalysatormaterial 25 wirkenden Scherkräfte für eine Erniedrigung der Viskosität und eine Verflüssigung des Katalysatormaterials.As in 1 shown schematically, immersed to introduce the catalyst material 25 one, in illustrated example conical, nozzle tip 26 one (in 1 not shown) robot-controlled applicator in the through the wells 14 formed channel 22 one. The outer diameter of the nozzle opening immersed in the channel 27 the nozzle tip 26 is chosen so that it is at most equal to the offset of the successive sections 18 to 21 resulting clear channel width (here 2.45 mm) corresponds. The inner diameter of the nozzle opening 27 in the present case is about 1 mm. How to get in 1 detects, flows the catalyst material 25 out of the opening 27 nozzle tip 26 and decreases by appropriate adjustment of the flow rate of the catalyst material and the longitudinal feed of the nozzle tip along the channel 22 almost the entire cross-section of the depression 14 one. During the flow through the delivery line and the nozzle, they ensure the catalyst material 25 acting shear forces for a lowering of the viscosity and a liquefaction of the catalyst material.

In den 2 bis 4 ist das eingebrachte, noch feuchte Katalysatormaterial in der Draufsicht auf den Stromkollektor (siehe 2), im Querschnitt entlang der Linie III-III der 2 (siehe 3) bzw. im Längsschnitt entlang der Linie IV-IV der 2 (siehe 4). Man erkennt, dass sich das flüssige Katalysatormaterial der Form und dem Verlauf der meanderförmigen Kanäle 14 angepasst hat.In the 2 to 4 is the introduced, still moist catalyst material in the plan view of the current collector (see 2 ), in cross section along the line III-III of 2 (please refer 3 ) or in longitudinal section along the line IV-IV of 2 (please refer 4 ). It can be seen that the liquid catalyst material of the shape and the course of the meandering channels 14 has adjusted.

Nach dem Verlassen der Düsenspitze 26 wirken keine Scherkräfte mehr auf das Katalysatormaterial 25 ein, so dass sich das Katalysatormaterial rasch verfestigt. Dadurch wird die Gefahr vermieden, dass Katalysatormaterial durch die Öffnungen 23 oder die Löcher 24 auf die Unterseite 13 des Stromkollektorbleches 11 gelangt.After leaving the nozzle tip 26 no shear forces act on the catalyst material 25 so that the catalyst material solidifies rapidly. This avoids the risk of catalyst material passing through the openings 23 or the holes 24 on the bottom 13 of the current collector plate 11 arrives.

Das aus der Düsenspitze 26 ausgegossene Katalysatormaterial 25 nimmt bis zu seiner Verfestigung im Wesentlichen die gesamte Breite der Vertiefung 14 ein und haftet daher auch an den Flanken 28, 29 der die Vertiefung 14 begrenzenden Rippen. Beim Befüllen eines Kanals 22 wird die Düsenspitze mit einer Geschwindigkeit von 200 bis 400 mm pro Sekunde in Längsrichtung des Kanals vorgeschoben. Beim Übergang von einem der Abschnitte 18 bis 21 zum folgenden Abschnitt bewirkt die Haftung des bereits eingebrachten Katalysatormaterials an den Flanken 28 und 29 eines Kanalsabschnitts einen innere Spannungen oder sogar Risse im eingebrachten Katalysatormaterial, so dass das verfestigte Katalysatormaterial aus einzelnen Elementen 30, 31, 32 besteht, deren Länge und Breite im Wesentlichen der Länge und Breite jedes Abschnitts entsprechen. Beim nachfolgenden Trocknungsvorgang kommt es noch zu einer geringfügigen Schrumpfung des Katalysatormaterials. Enthält das Katalysatormaterial einen wärmehärtenden Kleber, so schmilzt dieser beim Trocknungsvorgang auf, wird also ”aktiviert”. Nach dem Abkühlen sorgt der aktivierte Kleber nicht nur für eine gute Haftung der Katalysatormaterials in den Vertiefungen des Stromkollektors, sondern erhöht außerdem die Festigkeit der Katalysatormaterials.That from the nozzle tip 26 poured catalyst material 25 takes up to its solidification essentially the entire width of the depression 14 and therefore also adheres to the flanks 28 . 29 the depression 14 limiting ribs. When filling a channel 22 The nozzle tip is advanced at a speed of 200 to 400 mm per second in the longitudinal direction of the channel. At the transition from one of the sections 18 to 21 to the following section causes the adhesion of the already introduced catalyst material on the flanks 28 and 29 a channel section internal stresses or even cracks in the introduced catalyst material, so that the solidified catalyst material of individual elements 30 . 31 . 32 whose length and width are substantially equal to the length and width of each section. During the subsequent drying process, there is still a slight shrinkage of the catalyst material. Contains the catalyst material a thermosetting adhesive, it melts during the drying process, so is "activated". After cooling, the activated adhesive not only provides good adhesion of the catalyst material in the recesses of the current collector, but also increases the strength of the catalyst material.

In 5 ist eine der 2 entsprechend Draufsicht auf den Stromkollektor 10 nach dem Trocknungsvorgang dargestellt. Neben den bereits in 2 dargestellten Katalysatorelemente 30, 31, 32, sind weitere Katalysatorelemente 34–37 in benachbarten Kanalabschnitten dargestellt. Man erkennt, dass durch den mit dem Trocknungsvorgang verbunden Schrumpfungsprozess einzelne, voneinander beabstandete Katalysatorpellets 30–37 entstanden sind, deren Länge und Breite jeweils etwas geringer als die Länge und Breite des dem jeweiligen Katalysatorpellet zugeordneten Kanalabschnitts sind. Wie man in 5 erkennt, entstehen somit zwischen den Katalysatorpellets und den Flanken der Kanalabschnitte in Längsrichtung des Kanals verlaufende Freiräume 38, 39, sowie zwischen angrenzenden Pellets ein quer zur Längsachse des Kanals verlaufender Zwischenraum 40. Die Längs- und Zwischenräume 38–40 verbessern die Umströmung des Katalysatormaterials 25 mit Brenngas und begünstigen so eine effektivere Reformierung.In 5 is one of the 2 according to plan view of the current collector 10 shown after the drying process. In addition to the already in 2 illustrated catalyst elements 30 . 31 . 32 , are further catalyst elements 34 - 37 shown in adjacent channel sections. It can be seen that by the shrinkage process associated with the drying process, individual, spaced-apart catalyst pellets 30 - 37 are formed, whose length and width are each slightly smaller than the length and width of the respective catalyst pellet associated channel section. How to get in 5 detects, thus arise between the catalyst pellets and the flanks of the channel sections in the longitudinal direction of the channel extending free spaces 38 . 39 , as well as between adjacent pellets a transverse to the longitudinal axis of the channel space 40 , The longitudinal and intermediate spaces 38 - 40 improve the flow around the catalyst material 25 with fuel gas, thus favoring more effective reforming.

In 6 ist schematisch eine Vorrichtung 41 zum automatischen Befüllen eines Stromkollektors mit Katalysatormaterial nach dem erfindungsgemäßen Verfahren dargestellt. Man erkennt wiederum den bereits aus 1 bekannten, hier wieder im Teilausriss dargestellten Stromkollektor 10, in dessen Vertiefungen 14 auf der Oberseite 12 des Stromkollektors 10 mittels einer Düsenspitze 26 Katalysatormaterial 25 eingegossen wird. Die Düsenspitze 26 ist an einem beweglichen Applikatorkopf 42 montiert. Die Bewegung des Applikatorkopfes kann auf unterschiedlichste Weise verwirklicht werden. Lediglich exemplarisch ist in der schematischen Darstellung der 5 ein voll beweglicher Roboterarm 43 mit sechs Freiheitsgraden dargestellt. Eine derartige vollständige Beweglichkeit des Applikatorkopfes 42 ist im Regelfall nicht erforderlich. Vielmehr reicht es meist aus, den Applikatorkopf 42 mit einem XYZ-Getriebe nacheinander entlang der einzelnen Kanäle 22 des Stromkollektors 10 zu verschieben. Der Applikatorkopf 42 ist über eine Förderleitung 44 mit einem Vorratsgefäß 45 verbunden. Eine Förderpumpe 46 transportiert das Katalysatormaterial aus dem Vorratsgefäß 45 zum Applikatorkopf 42. Alternativ kann selbstverständlich auch der Stromkollektor 10 relativ zu einem stationären Applikatorkopf bewegt werden. Im Gegensatz zu dem aus US 6,942,943 bekannten Stand der Technik zeichnet sich die vorliegende Erfindung jedoch dadurch aus, dass bei der vorliegenden Erfindung ein pumpbares Katalysatormaterial verwendet wird, so dass auf eine aufwendige Bewegung der großflächigen Stromkollektoren beim Befüllen mit Katalysatormaterial verzichtet wird, sondern die Befüllung mit Katalysatormaterial über einen beweglichen Applikatorkopf realisiert werden kann, was technisch wesentlich weniger aufwendig ist.In 6 is schematically a device 41 for automatically filling a current collector with catalyst material according to the inventive method. You can see that already 1 known, here again in Teilausriss shown current collector 10 in its depressions 14 on the top 12 of the current collector 10 by means of a nozzle tip 26 catalyst material 25 is poured. The nozzle tip 26 is on a movable applicator head 42 assembled. The movement of the applicator head can be realized in many different ways. Only exemplary is in the schematic representation of 5 a fully mobile robot arm 43 represented with six degrees of freedom. Such complete mobility of the applicator head 42 is usually not required. Rather, it is usually sufficient, the applicator head 42 with an XYZ gearbox sequentially along each channel 22 of the current collector 10 to move. The applicator head 42 is via a support line 44 with a storage vessel 45 connected. A pump 46 transports the catalyst material from the storage vessel 45 to the applicator head 42 , Alternatively, of course, the current collector 10 be moved relative to a stationary applicator head. In contrast to that US 6,942,943 Known prior art, however, the present invention is characterized in that in the present invention, a pumpable catalyst material is used, so that a complex movement of the large-area current collectors Filling with catalyst material is omitted, but the filling with catalyst material can be realized via a movable applicator head, which is technically much less expensive.

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Claims (15)

Verfahren zur Beladung eines flächigen Bauelements einer Brennstoffzelle mit Katalysatormaterial, wobei man ein im wesentlichen flächiges Bauelement der Brennstoffzelle bereitstellt, ein Katalysatormaterial auf zumindest eine Oberfläche des flächigen Bauelements aufbringt, wobei das Katalysatormaterial ein Klebemittel zur Verbesserung der Haftung des Katalysatormaterials an der Oberfläche des flächigen Bauelements umfasst.A method for loading a planar component of a fuel cell with catalyst material, wherein provides a substantially planar component of the fuel cell, a catalyst material is applied to at least one surface of the sheet-like component, wherein the catalyst material comprises an adhesive for improving the adhesion of the catalyst material to the surface of the sheet-like component. Verfahren gemäß Anspruch 1, wobei das Klebemittel zumindest einen physikalisch aktivierbaren Klebstoff umfasst und man den Klebstoff nach dem Aufbringen des Katalysatormaterials aktiviert.The method of claim 1, wherein the adhesive comprises at least one physically activatable adhesive and activating the adhesive after application of the catalyst material. Verfahren gemäß Anspruch 2, wobei der physikalische aktivierbare Klebstoff ein wärmehärtender Kleber, ein Schmelzkleber oder eine Wachssuspension ist und man den Klebstoff durch eine Wärmebehandlung aktiviert.The method of claim 2, wherein the physical activatable adhesive is a thermosetting adhesive, a hot melt adhesive or a wax suspension, and activating the adhesive by a heat treatment. Verfahren gemäß Anspruch 2, wobei der physikalische aktivierbare Klebstoff ein strahlenhärtender Kleber ist und man den Klebstoff durch eine Strahlenbehandlung aktiviert.The method of claim 2, wherein the physical activatable adhesive is a radiation curing adhesive and the adhesive is activated by radiation treatment. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Katalysatormaterial eine wässrige Suspension eines Katalysatorpulvers umfasst.A method according to any one of claims 1 to 4, wherein the catalyst material comprises an aqueous suspension of a catalyst powder. Verfahren gemäß Anspruch 3 und Anspruch 5, wobei man das auf die Oberfläche des flächigen Bauelements aufgebrachte Katalysatormaterial durch die Wärmebehandlung zur Aktivierung des Klebstoffs außerdem trocknet.A method according to claim 3 and claim 5, wherein the catalyst material applied to the surface of the sheet member is further dried by the heat treatment to activate the adhesive. Verfahren gemäß Anspruch 4 und Anspruch 5, wobei man das auf die Oberfläche des flächigen aufgebrachte Katalysatormaterial vor, während oder nach der Strahlungsaktivierung außerdem durch eine Wärmebehandlung trocknet.A method according to claim 4 and claim 5, wherein the catalyst material applied to the surface of the sheet is further dried by a heat treatment before, during or after the radiation activation. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei man das Katalysatormaterial flächig auf eine ebene oder profilierte Oberfläche des flächigen Bauelements aufbringt.Method according to one of claims 1 to 7, wherein applying the catalyst material surface on a flat or profiled surface of the sheet member. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei man das Katalysatormaterial aus wenigstens einer Düse extrudiert und in Form von langen Strängen oder in Form von kurzen Pellets auf eine ebene oder profilierte Oberfläche des flächigen Bauelements aufbringt.Method according to one of claims 1 to 8, wherein the catalyst material is extruded from at least one nozzle and applied in the form of long strands or in the form of short pellets on a flat or profiled surface of the sheet member. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei das flächige Bauelement ein Stromkollektor ist.Method according to one of claims 1 to 9, wherein the planar component is a current collector. Katalysatormaterial zur Aufbringung auf ein flächiges Bauelement einer Brennstoffzelle, bestehend aus einer wässrigen Suspension, die 30 bis 50 Gew.-% Katalysatorpulver, 10 bis 30 Gew.-% eines mehrwertigen Alkohols und 0,5 bis 5 Gew.-% Fasermaterialien umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass die wässrige Suspension außerdem 1 bis 10 Gew.-% eines physikalisch aktivierbaren Klebstoffs umfasst.Catalyst material for application to a planar component of a fuel cell, consisting of an aqueous suspension comprising 30 to 50 wt .-% catalyst powder, 10 to 30 wt .-% of a polyhydric alcohol and 0.5 to 5 wt .-% fiber materials, characterized characterized in that the aqueous suspension further comprises 1 to 10% by weight of a physically activatable adhesive. Katalysatormaterial gemäß Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass der physikalisch aktivierbare Klebstoff durch eine Wärmebehandlung bei einer Temperatur im Bereich von 130 bis 160°C aktivierbar ist und einen wärmehärtenden Kleber, einen Schmelzkleber, eine Wachssuspension oder Kombinationen davon umfasst.Catalyst material according to claim 11, characterized in that the physically activatable adhesive is activatable by a heat treatment at a temperature in the range of 130 to 160 ° C and comprises a thermosetting adhesive, a hot melt adhesive, a wax suspension or combinations thereof. Katalysatormaterial gemäß einem der Ansprüche 1 bis 12, dass der Klebstoff bei einer Temperatur von bis zu 400°C, vorzugsweise von bis zu 300°C ausbrennbar ist.Catalyst material according to one of claims 1 to 12, that the adhesive is burnable at a temperature of up to 400 ° C, preferably of up to 300 ° C. Flächiges Bauelement, insbesondere Stromkollektor, für eine Brennstoffzelle, der eine im wesentlichen ebene Allgemeinform aufweist und auf wenigstens einer Oberfläche mit Katalysatormaterial nach Anspruch 13 beladen ist.Sheet-like component, in particular current collector, for a fuel cell, which has a substantially planar general shape and is loaded on at least one surface with catalyst material according to claim 13. Brennstoffzellenstapel, der flächige Bauelemente gemäß Anspruch 14 umfasst, wobei das Katalysatormaterial aktiviert und getrocknet ist.A fuel cell stack comprising planar devices according to claim 14, wherein the catalyst material is activated and dried.
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