DE102009017347A1 - Use of palladium and rhodium for supporting catalytic reduction of nitrogen dioxide into nitric oxide - Google Patents

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Abstract

Use of palladium and rhodium is claimed for supporting catalytic reduction of nitrogen dioxide into nitric oxide. Independent claims are also included for: (1) a method for reducing level of nitrogen dioxide in exhaust of a diesel engine in exhaust gas, which involves providing palladium and rhodium; and (2) a particulate filter with a coating, which comprises platinum and rhodium metals.

Description

Stickstoffdioxid entsteht in der Atmosphäre natürlicherweise aus Stickstoffmonoxid. Stickstoffdioxid entsteht auch durch den Menschen, nämlich bei Verbrennungsvorgängen. Insbesondere beim Betrieb eines Dieselmotors entsteht Stickstoffdioxid in nicht unbeträchtlicher Menge.nitrogen dioxide naturally arises in the atmosphere Nitric oxide. Nitrogen dioxide is also produced by humans, namely during combustion processes. Especially When operating a diesel engine, nitrogen dioxide is produced in not inconsiderable amounts Amount.

Stickstoffdioxid wurde als schädlich erkannt, ab dem ersten Januar 2010 gilt in Deutschland ein strenger Emissionsgrenzwert für Stickstoffdioxid. Der Betrieb von Dieselmotoren soll daher so gestaltet werden, dass möglichst wenig Stickstoffdioxid anfällt.nitrogen dioxide was detected as harmful, from the first of January 2010 applies in Germany a strict emission limit for Nitrogen dioxide. The operation of diesel engines should therefore be designed that as little nitrogen dioxide is produced.

Wird ein Dieselmotor im Fettbetrieb betrieben, wird also im Verhältnis zum Stickstoff nicht ausreichend viel Luft zugeführt, um den Kraftstoff vollständig zu verbrennen, so entsteht Ruß. Auch der Ruß ist als umweltschädlich erkannt. Er wird in Partikelfiltern gefangen.Becomes a diesel engine operated in rich operation, so is in proportion not enough air is supplied to the nitrogen to Burning the fuel completely causes soot. The soot is recognized as harmful to the environment. He is caught in particle filters.

Man hat nun erkannt, dass man gleichzeitig den Ruß und das Stickstoffdioxid beseitigen kann: Bei Temperaturen oberhalb von 300°C können Sauerstoffatome vom Stickstoffdioxid auf den Ruß, also auf den Kohlenstoff, übergehen, sodass gleichzeitig Stickstoffdioxid zu Stickstoffmonoxid reduziert wird und der Ruß-Kohlenstoff zu Kohlenmonoxid verbrannt wird. Diese Reaktion findet in Anwesenheit eines Katalysators statt. Mit dieser Reaktion befassen sich mehrere Druckschriften, nämlich die US 4,849,399 , die US 5,100,632 , die DE 102 14 343 A1 und die EP 1 398 069 A2 .It has now been recognized that carbon black and nitrogen dioxide can be removed at the same time. At temperatures above 300 ° C., oxygen atoms can change from nitrogen dioxide to carbon black, ie to carbon so that nitrogen dioxide is simultaneously reduced to nitrogen monoxide and carbon black carbon burned to carbon monoxide. This reaction takes place in the presence of a catalyst. Several pamphlets deal with this reaction, namely the US 4,849,399 , the US 5,100,632 , the DE 102 14 343 A1 and the EP 1 398 069 A2 ,

Die US 4,849,399 nennt als Material für den Katalysator neben Platin auch Palladium und Rhodium. Die US 5,100,632 nennt als Materialien für eine katalytische Mischung Platin, Rhodium und ein Oxid eines Erdalkalimetalls.The US 4,849,399 mentions platinum, palladium and rhodium as catalyst material. The US 5,100,632 cited as materials for a catalytic mixture of platinum, rhodium and an alkaline earth metal oxide.

Um die Reaktion von Stickstoffdioxid mit Ruß zu fördern, wird in der DE 102 14 343 A1 vorgeschlagen, den Katalysator zur Förderung dieser Reaktion in einen Rußpartikelfilter zu integrieren. Vorgesehen in dem Rußpartikelfilter ist einerseits Barium und Magnesium und andererseits mindestens ein Element der Platingruppenmetalle.In order to promote the reaction of nitrogen dioxide with carbon black, in the DE 102 14 343 A1 proposed to integrate the catalyst in a soot particle filter to promote this reaction. Provided in the soot particle filter is on the one hand barium and magnesium and on the other hand, at least one element of the platinum group metals.

Die EP 1 398 069 A2 beschreibt die Kombination aus einem katalytischen Partikelfilter und einem Absorberkatalysator für Stickoxide. Der Absorberkatalysator dient zur Reduktion der Emission von Stickoxiden. Er umfasst ein Material zum Einfangen von Stickoxiden sowie eine katalytische Metallkomponente, die aus den Platingruppenmetallen ausgewählt ist.The EP 1 398 069 A2 describes the combination of a catalytic particulate filter and an absorber catalyst for nitrogen oxides. The absorber catalyst serves to reduce the emission of nitrogen oxides. It comprises a material for capturing nitrogen oxides and a catalytic metal component selected from the platinum group metals.

Als Katalysator zur Förderung der Verbrennung von Ruß und der gleichzeitigen Reduktion von Stickstoffdioxid wird in der Praxis vor allem Platin bereitgestellt, während andere katalytische Metalle der Platingruppe oder andere Platinmetalle höchstens in einem Anteil von 20% gegenüber einem Anteil des Platins von zumindest 80% vorgesehen sind.When Catalyst for promoting the combustion of soot and The simultaneous reduction of nitrogen dioxide is in practice especially provided platinum, while other catalytic Platinum group metals or other platinum metals at most in a proportion of 20% compared to a share of platinum provided by at least 80%.

Wird ein Dieselmotor mager betrieben, wird also mehr Luft zugeführt, als für die vollständige Verbrennung des zugeführten Kraftstoffs notwendig, entsteht kein oder allenfalls wenig Ruß. Auch im Magerbetrieb entsteht Stickstoffdioxid. Wenn kein Ruß vorhanden ist, kann nicht durch Oxidation von Ruß Stickstoffdioxid zu Stickstoffmonoxid reduziert werden. Zudem würde im mageren Betrieb die Temperatur ohnehin nicht ausreichen, eine solche Reaktion zu bewirken, selbst wenn Ruß vorhanden wäre.Becomes a diesel engine runs lean, so more air is supplied, as for the complete combustion of the supplied Fuel necessary, no or at best little soot. Nitrogen dioxide is also produced in lean operation. If there is no soot is not, by oxidation of soot nitrogen dioxide reduced to nitric oxide. In addition, would be in the lean Operation the temperature anyway not enough, such a reaction to effect, even if soot was present.

Es ist Aufgabe der Erfindung, einen Weg aufzuzeigen, wie der Anteil an Stickstoffdioxiden im Abgas eines Dieselmotors reduziert werden kann, auch wenn dieser wie üblich teilweise oder vollständig mager betrieben wird.It Object of the invention to show a way how the proportion be reduced to nitrogen dioxide in the exhaust gas of a diesel engine can, even if this as usual partially or completely is operated lean.

Dieser Weg wird durch Nennung einer neuartigen katalytischen Reaktion gemäß Patentanspruch 1 und ein Verfahren gemäß Patentanspruch 3 gelöst. Patentanspruch 6 betrifft eine zur Lösung der Aufgabe an einem Rußpartikel vorgenommene Maßnahme. Patentanspruch 7 betrifft ein Kraftfahrzeug mit einem Rußpartikelfilter der erfindungsgemäßen Art. Patentanspruch 8 betrifft ein Kraftfahrzeug, bei dem zur Lösung der Aufgabe eine Maßnahme außerhalb des Rußpartikelfilters getroffen ist.This Way is by naming a novel catalytic reaction according to claim 1 and a method according to claim 3 solved. Claim 6 relates to a solution to the problem a soot particle measure. claim 7 relates to a motor vehicle with a soot particle filter the inventive type a motor vehicle in which to solve the problem a Measure outside the soot particle filter is taken.

Erfindungsgemäß wird somit Palladium und/oder Rhodium zur katalytischen Förderung der Reduktion von Stickstoffdioxid zu Stickstoffmonoxid bei Temperaturen unterhalb von 300°C verwendet.According to the invention thus palladium and / or rhodium for catalytic promotion the reduction of nitrogen dioxide to nitric oxide at temperatures used below 300 ° C.

Die Erfindung beruht auf der Erkenntnis, dass auch unterhalb von 300°C Stickstoffdioxid reduziert werden kann, wenn nämlich Palladium beziehungsweise Rhodium als Katalysator anwesend ist. Die Erfindung beruht auf der Entdeckung, dass die Metalle Palladium und Rhodium ein größeres Gewicht haben sollten als bisher, wohingegen Platin zumindest relativ gesehen eine geringere Rolle spielen muss. Das Stickstoffdioxid lässt sich bei Temperaturen unterhalb von 300°C zu Stickstoffmonoxid reduzieren, während der hierbei zur Verfügung gestellte Sauerstoff insbesondere von Ruß verschiedene Stoffe verbrennt, beispielsweise Kohlenmonoxid oder Kohlenwasserstoff(e). Kohlenmonoxid sowie Kohlenwasserstoff stehen ohnehin im Abgas eines Dieselmotors zur Verfügung, sodass die in Patentanspruch 1 genannte Verwendung bevorzugt in einem einem Dieselmotor nachgeordneten Abgasstrang eines Kraftfahrzeugs erfolgt.The Invention is based on the finding that even below 300 ° C. Nitrogen dioxide can be reduced, if namely palladium or rhodium is present as a catalyst. The invention based on the discovery that the metals palladium and rhodium should have a greater weight than before, whereas platinum, at least in relative terms, has a lesser role must play. The nitrogen dioxide can be at temperatures while below 300 ° C to reduce nitric oxide while the oxygen provided in this case in particular burns different substances from soot, for example carbon monoxide or hydrocarbon (s). Carbon monoxide and hydrocarbon are available anyway in the exhaust of a diesel engine, so that the use mentioned in claim 1 is preferred in a diesel engine downstream exhaust line of a motor vehicle he follows.

Das erfindungsgemäße Verfahren zum Verringern des Anteils an Stickstoffdioxid im Abgas eines Dieselmotors bei Abgastemperaturen von unter 300°C beinhaltet, dass Palladium und/oder Rhodium bereitgestellt wird beziehungsweise werden, damit die oben beschriebene katalytisch unterstützte Reaktion stattfindet.The inventive method for Ver Reducing the proportion of nitrogen dioxide in the exhaust gas of a diesel engine at exhaust gas temperatures of less than 300 ° C includes that palladium and / or rhodium is provided or, so that the above-described catalytically assisted reaction takes place.

Hierbei ist davon auszugehen, dass in dem Abgas ein oxidierbarer Stoff ohnehin enthalten ist, insbesondere Kohlenmonoxid und/oder Kohlenwasserstoff. Das Verfahren wird insbesondere im Magerbetrieb des Dieselmotors durchgeführt. Dann herrschen nämlich Abgastemperaturen von unter 300°C, während sich diese im fetten Betrieb des Dieselmotors erhöhen.in this connection It can be assumed that an oxidizable substance in the exhaust gas anyway is contained, in particular carbon monoxide and / or hydrocarbon. The method is particularly in lean operation of the diesel engine carried out. Then rule namely exhaust gas temperatures of less than 300 ° C, while these are in the fat Increase operation of the diesel engine.

Der erfindungsgemäße Rußpartikelfilter weist eine Beschichtung auf, welche Platinmetalle umfasst. Anders als bei bisher vorgesehenen und gebauten Rußpartikelfiltern dieser Gattung beträgt der Gewichtsanteil, den Palladium und Rhodium gemeinsam zu dem Gewicht aller Platinmetalle beitragen, zumindest 80%. Während bisher vor allem Platin in einer solchen Beschichtung als Platinmetall vorgesehen wurde, liegt nunmehr der Schwerpunkt auf Palladium, Rhodium oder beidem gemeinsam. Die Erfindung beruht in diesem Aspekt auf der Erkenntnis, dass das Bereitstellen des Palladiums beziehungsweise Rhodiums zur Förderung der Reduktion von Stickstoffdioxid in einem Rußpartikelfilter vorteilhaft ist, weil ein Rußpartikelfilter einfach mit einer solchen Beschichtung versehen werden kann und durch eine solche Beschichtung das Abgas in ausreichendem Maße und ausreichend lang in Kontakt mit dem katalytisch wirkenden Palladium beziehungsweise Rhodium kommt. Hierbei ist es unbeachtlich, dass im Magerbetrieb überhaupt nicht mehr Ruß verbrannt wird. Der Rußpartikelfilter wird bevorzugt in einem Kraftfahrzeug mit Dieselmotor in einem dem Dieselmotor zugeordneten, nämlich bezüglich der Bewegung der Gasströme nachgeordneten Abgasstrang eingesetzt.Of the has soot particle filter according to the invention a coating comprising platinum metals. Different to at previously provided and built soot particle filters this species is the weight fraction, the palladium and rhodium together contribute to the weight of all platinum metals, at least 80%. While so far mainly platinum in such a coating as platinum metal was provided, is now the focus on palladium, rhodium or both together. The invention is based in this aspect, on the realization that providing the Palladium or rhodium to promote the reduction of nitrogen dioxide in a particulate filter is advantageous, because a particulate filter is easy with such a coating can be provided and the exhaust gas through such a coating to a sufficient extent and sufficiently in contact with the catalytically acting palladium or rhodium comes. It is irrelevant that in lean operation at all no more soot is burned. The soot particle filter is preferred in a motor vehicle with a diesel engine in a Associated with diesel engine, namely with respect to the Movement of the gas streams downstream exhaust system used.

Bei einem anderen Aspekt der Erfindung wird Palladium oder Rhodium im Abgasstrang eines Kraftfahrzeugs mit Dieselmotor an einer von einem Rußpartikelfilter oder Oxidationskatalysator verschiedenen Einrichtung des Abgasstrangs vorgesehen. Dies gilt unabhängig davon, ob tatsächlich das Kraftfahrzeug einen Rußpartikelfilter aufweist oder nicht. In diesem Aspekt beruht die Erfindung auf der Erkenntnis, dass die Anwesenheit von Ruß nicht notwendig ist, damit das Palladium oder Rhodium eine Reduktion von Stickstoffdioxid zu Stickstoffmonoxid fördern kann.at Another aspect of the invention is palladium or rhodium in the Exhaust line of a motor vehicle with a diesel engine on one of a soot particle filter or oxidation catalyst different means of the exhaust line intended. This is true regardless of whether or not the motor vehicle has a soot particle filter or Not. In this aspect, the invention is based on the knowledge that the presence of soot is not necessary for it the palladium or rhodium to a reduction of nitrogen dioxide Can promote nitric oxide.

Nachfolgend wird die Erfindung unter Bezug auf die Zeichnung beschrieben, wobei die einzige Figur schematisch einen Dieselmotor mit zugehörigem Abgasstrang, wie er erfindungsgemäß in einem Kraftfahrzeug verwirklicht werden kann, veranschaulicht.following the invention will be described with reference to the drawing, wherein the only figure schematically a diesel engine with associated exhaust line, as he according to the invention in a motor vehicle can be realized illustrated.

In einem Kraftfahrzeug ist ein Dieselmotor 10 vorgesehen, dem ein Turbolader 12 nachgeordnet ist. Abgas aus dem Dieselmotor 10 läuft über den Turbolader 12 in einen Abschnitt 14 eines Abgasrohrs. Von dort gelangt es zu einem Oxidationskatalysator 16, der in an sich bekannter Weise gebaut ist. Vom Oxidationskatalysator 16 gelangt das Abgas in einen Abgasrohrabschnitt 18 und wird in einen Rußpartikelfilter 20 geleitet. Dort werden Rußpartikel im Abgas abgefangen. In Strömungsrichtung des Abgases hinter dem Rußpartikelfilter 20 ist ein Abgasrohrabschnitt 22 vorgesehen, über den das Abgas schließlich nach außen, in die Umwelt geleitet wird. Die Elemente 12, 14, 16, 18, 20, 22 bilden als Ganzes den Abgasstrang 24, also die Abgasanlage.In a motor vehicle is a diesel engine 10 provided a turbocharger 12 is subordinate. Exhaust from the diesel engine 10 runs over the turbocharger 12 into a section 14 an exhaust pipe. From there it reaches an oxidation catalyst 16 , which is built in a manner known per se. From the oxidation catalyst 16 the exhaust gas enters an exhaust pipe section 18 and gets into a soot particle filter 20 directed. There, soot particles are trapped in the exhaust gas. In the flow direction of the exhaust gas behind the soot particle filter 20 is an exhaust pipe section 22 provided, through which the exhaust gas is finally directed to the outside, into the environment. The Elements 12 . 14 . 16 . 18 . 20 . 22 as a whole form the exhaust system 24 So the exhaust system.

Im Rußpartikelfilter 20 ist zur Förderung der Verbrennung von Ruß herkömmlicherweise Platin vorgesehen, dem in einem Anteil weitere Platinmetalle zugeordnet sein können. Vorliegend ist im Dieselpartikelfilter 20 in höherem Anteil als sonst üblich Palladium und/oder Rhodium vorgesehen, nämlich in einem Gewichtsanteil von zumindest 80% bezüglich des Gewichts aller Platinmetalle. Das Platin hat also höchstens nur noch einen Gewichtsanteil von 20% im Rußpartikelfilter 20.In the soot particle filter 20 For promoting the combustion of soot, platinum is conventionally provided, to which a proportion of further platinum metals may be assigned. This is in the diesel particulate filter 20 provided in higher proportion than usual palladium and / or rhodium, namely in a weight proportion of at least 80% by weight of all platinum metals. The platinum has so at most only a weight of 20% in the particulate filter 20 ,

Im Rußpartikelfilter wird das katalytische Metall, also Palladium und/oder Rhodium und gegebenenfalls ein Restanteil zumindest eines anderen Platinmetalls, in einem sogenannten ”wash coat” in an sich bekannter Weise bereitgestellt. Ein solcher ”wash coat” ist beispielsweise in der US 5,792,436 beschrieben.In the soot particle filter, the catalytic metal, that is to say palladium and / or rhodium and optionally a residual fraction of at least one other platinum metal, is provided in a manner known per se in a so-called "wash coat". Such a "wash coat" is for example in the US 5,792,436 described.

Alternativ können in den Abgasrohrabschnitten 14, 18 und 22 Beschichtungen mit Palladium und/oder Rhodium vorgesehen sein. Auch im Oxidationskatalysator 16 kann Palladium und Rhodium in einem Anteil vorgesehen sein, der bisherige Anteile übersteigt, zum Beispiel ebenfalls in einem Gewichtsanteil von zumindest 80% des üblichen Gewichts aller Platinmetalle.Alternatively, in the exhaust pipe sections 14 . 18 and 22 Coatings may be provided with palladium and / or rhodium. Also in the oxidation catalyst 16 For example, palladium and rhodium may be present in a proportion exceeding previous levels, for example also in a weight proportion of at least 80% of the usual weight of all platinum metals.

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

  • - US 4849399 [0004, 0005] - US 4849399 [0004, 0005]
  • - US 5100632 [0004, 0005] - US 5100632 [0004, 0005]
  • - DE 10214343 A1 [0004, 0006] DE 10214343 A1 [0004, 0006]
  • - EP 1398069 A2 [0004, 0007] - EP 1398069 A2 [0004, 0007]
  • - US 5792436 [0021] US 5792436 [0021]

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Verwendung von Palladium und/oder Rhodium zur katalytischen Förderung der Reduktion von Stickstoffdioxid zu Stickstoffmonoxid bei Temperaturen unterhalb von 300°C.Use of palladium and / or rhodium for catalytic promotion of the reduction of nitrogen dioxide to nitric oxide at temperatures below 300 ° C. Verwendung nach Anspruch 1 in einem einem Dieselmotor (10) nachgeordneten Abgasstrang (24) eines Kraftfahrzeugs.Use according to claim 1 in a diesel engine ( 10 ) downstream exhaust line ( 24 ) of a motor vehicle. Verfahren zum Verringern des Anteils von Stickstoffdioxid im Abgas eines Dieselmotors (10) bei Abgastemperaturen von unter 300°C, dadurch gekennzeichnet, dass Palladium und/oder Rhodium bereitgestellt wird.Method for reducing the proportion of nitrogen dioxide in the exhaust gas of a diesel engine ( 10 ) at exhaust gas temperatures of less than 300 ° C, characterized in that palladium and / or rhodium is provided. Verfahren nach Anspruch 3, wobei in dem Abgas ein oxidierbarer Stoff, insbesondere Kohlenmonoxid und/oder Kohlenwasserstoff enthalten ist.The method of claim 3, wherein in the exhaust gas oxidizable substance, in particular carbon monoxide and / or hydrocarbon is included. Verfahren nach Anspruch 4, welches im Magerbetrieb des Dieselmotors (10) durchgeführt wird.Method according to claim 4, which in the lean operation of the diesel engine ( 10 ) is carried out. Rußpartikelfilter (20) mit einer Beschichtung, welche Platinmetalle umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass der Gewichtsanteil, welchen Palladium und Rhodium gemeinsam zu dem Gewicht aller Platinmetalle beitragen, zumindest 80% beträgt.Soot particle filter ( 20 ) with a coating comprising platinum metals, characterized in that the proportion by weight, which palladium and rhodium together contribute to the weight of all platinum metals, is at least 80%. Kraftfahrzeug mit einem Dieselmotor und einem Rußpartikelfilter (20) nach Anspruch 6 in einem dem Dieselmotor (10) zugeordneten Abgasstrang (24).Motor vehicle with a diesel engine and a soot particle filter ( 20 ) according to claim 6 in a diesel engine ( 10 ) associated exhaust line ( 24 ). Kraftfahrzeug mit einem Dieselmotor (10) und einem dem Dieselmotor (10) zugeordneten Abgasstrang (24), über den Abgas von dem Motor (10) in die Umwelt geleitet wird, gekennzeichnet durch Palladium oder Rhodium im Abgasstrang (24) an einer von einem Rußpartikelfilter (20) und einem Oxidationskatalysator (16) verschiedenen Einrichtung (14, 18, 22) des Abgasstrangs.Motor vehicle with a diesel engine ( 10 ) and a diesel engine ( 10 ) associated exhaust line ( 24 ), via the exhaust gas from the engine ( 10 ) is conducted into the environment, characterized by palladium or rhodium in the exhaust line ( 24 ) on one of a soot particle filter ( 20 ) and an oxidation catalyst ( 16 ) different facility ( 14 . 18 . 22 ) of the exhaust line. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 5, bei dem Palladium und/oder Rhodium in einem Rußpartikelfilter gemäß den Eigenschaften gemäß Patentanspruch 6, in einem Oxidationskatalysator mit einem Gewichtsanteil von Palladium und/oder Rhodium von zumindest 80% bezüglich des Gewichts aller Platinmetalle oder in einer von einem Rußpartikelfilter (20) und einem Oxidationskatalysator (16) verschiedenen Einrichtung (14, 18, 22) des Abgasstrangs bereitgestellt wird.Method according to one of claims 3 to 5, wherein the palladium and / or rhodium in a soot particle filter according to the properties of claim 6, in an oxidation catalyst with a weight proportion of palladium and / or rhodium of at least 80% by weight of all platinum metals or in a from a particulate filter ( 20 ) and an oxidation catalyst ( 16 ) different facility ( 14 . 18 . 22 ) of the exhaust line is provided.
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