DE102006019407B4 - Temperaturgeführter Reaktor zur Kohlenmonoxidreinigung - Google Patents

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Abstract

Ringspalt-Reaktor zur Kohlenmonoxidreinigung eines Gasgemisches mittels chemischer Reaktionen, umfassend zumindest eine von dem Gasgemisch durchströmbare und mit einem Katalysator beschichtete Katalysatorvorrichtung und mindestens eine auf die Katalysatorvorrichtung einwirkende Heiz- und/oder Kühlvorrichtung, wobei der Ringspalt-Reaktor zur Ausbildung eines vorgegebenen Temperaturprofils mit wärmeleitfähigen Einbauten und/oder mit wärmeisolierenden Einbauten ausgestattet ist.

Description

  • Die Erfindung richtet sich auf eine Temperiervorrichtung zur Kühlung und/oder Heizung eines Ringspalt-Reaktors zur Kohlenmonoxidreinigung, einen temperaturgeführten Reaktor zur Kohlenmonoxidreinigung, ein Reformer-Brennstoffzellen-System mit einem solchen temperaturgeführten Reaktor sowie ein Verfahren zur Kohlenmonoxidreinigung mittels eines solchen temperaturgeführten Reaktors.
  • Es ist bekannt, dass durch Reformieren von kohlenwasserstoffhaltigen Energieträgern wie Benzin, Diesel, Erdgas oder LPG, ein wasserstoffhaltiges Produktgas hergestellt werden kann. Beispielsweise läuft die Wasserdampf-Reformierung für Methan als Hauptbestandteil von Erdgas im Wesentlichen nach den zwei unabhängigen Reaktionsgleichungen CH9 + H2O ⇔ CO + 3H2; Δh0 = 206 kJ/mol und CH9 + 2H2O ⇔ CO2 + 4H2 Δh0 = 165 kJ/mol unter Wärmezufuhr an einem Katalysator ab. Ein solches bei der Wasserdampfreformierung hergestelltes Wasserstoffgemisch stellt sich im Wesentlichen beispielsweise wie folgt zusammen: 7% CO2, 9% CO, 1% CH4, 27% H2O sowie 56% H2. Ein solches Gasgemisch ist für die Verwendung bei vielen Brennstoffzellen ungeeignet, da das vorhandene Kohlenmonoxid die Katalysatoren der Brennstoffzellen angreift und die Geschwindigkeit der zur Stromgewinnung notwendigen Oxidation deutlich herabsetzt. Aus diesem Grunde ist es erforderlich, das Gasgemisch vor der Verwendung derart zu reinigen, dass der Kohlenmonoxid-Anteil abhängig von den nachgeschalteten Brennstoffzellen auf 10–100 ppm reduziert wird. Dies geschieht in sogenannten Shift-Konvertern, wobei die Konvertierung entsprechend der exothermen homogenen Wasser-Gas-Shift-Reaktion CO + H2O ⇔ CO2 + H2 Δh0 = –41 kJ/mol abläuft. In der Regel wird in zwei Temperaturstufen, dem Hochtemperatur-Shift (HT-Shift) beispielsweise an einem Fe-Cr-Katalysator bei Temperaturen zwischen 300–500 deg. C und dem Niedertemperatur-Shift (NT-Shift) beispielsweise an einem Cu-Zn-Katalysator bei Temperaturen von 200–300 deg. C, konvertiert. Bei der hohen Temperatur des HT-Shifts ist die Reaktionsgeschwindigkeit der Wasser-Gas-Reaktion hoch, allerdings liegt das Gleichgewicht weit links, also bei hohen Kohlenmonoxid-Konzentrationen. Bei den niedrigen Temperaturen des NT-Shifts liegt das Gleichgewicht günstiger, allerdings ist hier die Reaktionsgeschwindigkeit kleiner. Nach einer derartigen Shift-Konvertierung enthält das Gasgemisch einen Kohlenmonoxidgehalt von etwa 0,5 bis 1%.
  • Um diesen insbesondere für Niedertemperatur-PEM-Brennstoffzellen weiterhin zu hohen Kohlenmonoxidgehalt zu reduzieren, wird optional eine Gasfeinreinigungsstufe nachgeschaltet. Bei Nutzung der selektiven Oxidation reagiert das in dem Gasgemisch vorhandene Kohlenmonoxid unter Zugabe von Sauerstoff und in Anwesenheit eines geeigneten Katalysators zu Kohlendioxid, gemäss der Reaktion CO + 1/2O2 ⇔ CO2 Δh0 = –283,6 kJ/mol
  • Diese Reaktion sollte weitestgehend selektiv, d. h. mit möglichst unterdrückter Wasserstoff-Oxidation ablaufen H2 + 1/2O2 ⇔ H2O Δh0 = –243,5 kJ/mol
  • In der DE 100 57 420 A1 ist ein derartiger mehrstufiger Shift-Reaktor zur Reduzierung eines Kohlenmonoxid-Gehaltes in einem wasserstoffreichen Gasgemisch-Strom bekannt, wobei der Shift-Reaktor von dem Gasgemisch-Strom in einer Strömungsrichtung durchströmbar ist und wobei in Strömungsrichtung hintereinander wenigstens zwei Katalysator-Trägerkörper angeordnet sind. Dabei ist zwischen den Katalysator-Trägerkörpern ein Wärmetauscher angeordnet.
  • In der DE 100 13 894 A1 wird ein Verfahren zur Umsetzung von Kohlenmonoxid in einem Gasgemisch mittels eines Katalysators beschrieben, wobei der Katalysator ein oxydationsaktiver Edelmetall-Shift-Katalysator ist. Die erforderliche Arbeitstemperatur des Katalysators wird durch eine teilweise Oxidation der oxydierbaren Bestandteile des Gasgemisches eingestellt und gegebenenfalls aufrechterhalten.
  • Um in radialer Richtung der Reaktoren den Temperaturverlauf möglichst konstant zu halten, haben sich sogenannte Ringspalt-Reaktoren als besonders vorteilhaft erwiesen. Ein solcher Ringspaltreaktor wird in der DE 102 40 953 A1 offenbart. Dabei wird der endotherme Reformer mittels eines Strahlungsbrenners erhitzt und die Shift-Katalysatorstufe mittels eines diese umschliessenden Kühlmediums gekühlt.
  • Schliesslich wird in der DE 101 44 681 A1 ein Reaktor offenbart, bei dem eine mit einem Katalysator beschichtete Katalysator-Einheit von einem Eduktstrom durchsetzt wird und bei dem eine von einem Reaktandenstrom durchsetzbare, relativ zur Katalysator-Einheit verschiebbare Vorrichtung angeordnet ist.
  • Im Stand der Technik bekannte Anlagen zur Kohlenmonoxid-Reinigung verwenden zum Erhitzen der Shift-Katalysatorstufe lediglich ein heisses Prozessgas, was in der Regel eine nur langsame Temperaturerhöhung mit sich bringt. Des Weiteren können sie aufgrund ihrer Abmessungen oder ihrer Komplexität nicht derartig kompakt gebaut werden, dass sie für eine Verwendung bei mobilen Brennstoffzellen-Stromerzeugungsaggregaten Verwendung finden.
  • Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Lösung zu schaffen, die es ermöglicht, eine kompakte Kohlenmonoxid-Reinigungsstufe bereitzustellen.
  • Die Aufgabe der Erfindung wird durch Bereitstellen einer Temperiervorrichtung zur Kühlung und/oder Heizung eines Ringspalt-Reaktors zur Kohlenmonoxidreinigung mit einem ausbildbaren Temperaturprofil, deren Einsatz in Reformer-Brennstoffzellen-Systemen sowie durch ein Verfahren zur Kohlenmonoxid-Reinigung mittels des erfindungsgemässen Ringspalt-Reaktors gelöst.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft daher eine Temperiervorrichtung zur Kühlung und/oder Heizung eines Ringspalt-Reaktors zur Kohlenmonoxidreinigung, umfassend eine mit einem Brennfluid und/oder mit einem Kühlfluid beaufschlagbare Brennervorrichtung.
  • Die Temperiervorrichtung findet Verwendung in zur Kohlenmonoxidreinigung geeigneten Ringspalt-Reaktoren und ermöglicht eine Heizung und/oder Kühlung des Reaktors, je nachdem, ob die Temperiervorrichtung mit einem Brennfluid und/oder einem Kühlfluid beaufschlagt wird. Bei einer Beaufschlagung der Temperiervorrichtung mit dem Kühlfluid dient diese als Stromführungsvorrichtung. Dadurch ist es möglich bei exothermen Reaktionen eine Kühlung des Reaktors zu bewirken. Zudem kann vor der Kühlung eine Heizung des Reaktors erfolgen, um mittels eines schnellen Aufheizens die Reaktion zu Beginn anzufahren. Des Weiteren ist auch ein fortlaufender zwischen Kühlung und Heizung alternierender Betrieb möglich. Um eine schnelle Änderung der Beaufschlagung während des Betriebs zu ermöglichen, steht die Temperiervorrichtung vorzugsweise sowohl mit einer Brennfluid- als auch mit einer Kühlfluidquelle in Verbindung. Als Brennervorrichtung kommen alle Arten von Brennern, wie Porenbrenner, Flammbrenner, etc. in Betracht, sofern diese sowohl mit einem Kühl- als auch mit einem Heizfluid beaufschlagt werden können.
  • Die Erfindung betrifft auch einen Ringspalt-Reaktor zur Kohlenmonoxidreinigung eines Gasgemisches mittels chemischer Reaktionen, umfassend zumindest eine von dem Gasgemisch durchströmbare und mit einem Katalysator beschichtete Katalysatorvorrichtung und mindestens eine auf die Katalysatorvorrichtung einwirkende Heiz- und/oder Kühlvorrichtung, wobei der Ringspalt-Reaktor zur Ausbildung eines vorgegebenen Temperaturprofils mit wärmeleitfähigen Einbauten und/oder mit wärmeisolierenden Einbauten ausgestattet ist.
  • Der erfindungsgemässe Ringspalt-Reaktor zur Kohlenmonoxidreinigung weist dabei ein kompaktes Katalysatorvolumen auf, welches etwa um die Hälfte im Vergleich zu einem zweistufigen, adiabaten System und etwa um ein Drittel im Vergleich zum isothermen System reduziert wird. Die daraus resultierende kompakte Bauform des Ringspalt-Reaktors erlaubt insbesondere eine Verwendung bei mobilen Brennstoffzellen-Stromerzeugungsaggregaten. Die erfindungsgemässe Vorrichtung eignet sich bevorzugt als kompakte Kohlenmonoxid-Reinigungsstufe zur Kohlenmonoxidreinigung in mobilen Brennstoffzellen-Stromerzeugungsaggregaten, kann aber auch für alle anderen Wasserstofferzeuger verwendet werden. Dabei erfüllt die erfindungsgemässe Vorrichtung die hohen Anforderungen, die an mobile Stromerzeugungsaggregate bezüglich kurzer Aufwärmzeit, hoher Dynamik, geringer Systemkomplexität, geringer Kosten und einfacher Herstellung gestellt werden. Die Kohlenmonoxid-Reinigungsstufe kann abhängig von der nachgeschalteten Brennstoffzelle als Wassergas-Shift-(WGS)-Prozess oder als WGS-Prozess mit nachgeschalteter selektiver Oxidation (SelOx) oder selektiver Methanisierung (Sel-Meth) betrieben werden.
  • Die Erfindung betrifft auch ein Reformer-Brennstoffzellen-System umfassend einen Reformer zur Umwandlung eines kohlenwasserstoffhaltigen Energieträgers, einen dem Reformer nachgeschalteten Gasgemischreiniger und eine dem Gasgemischreiniger nachgeschaltete Brennstoffzelle zur Energieerzeugung, wobei der Gasgemischreiniger ein erfindungsgemässer Ringspalt-Reaktor ist. Ein solches System kann aufgrund der Vorteile des erfindungsgemässen Ringspalt-Reaktors kompakt und effizient ausgestaltet werden.
  • Zudem betrifft die Erfindung auch ein Verfahren zur Kohlenmonoxidreinigung eines Gasgemisches, wobei das Gasgemisch mittels eines erfindungsgemässen Ringspalt-Reaktors von Kohlenmonoxid gereinigt wird. Ein solches Verfahren erlaubt eine effiziente Kohlenmonoxidreinigung.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform wird das axiale Temperaturprofil in der Katalysatorvorrichtung derart ausgebildet, dass auf einem geringen Volumen der Katalysatorvorrichtung ein hoher Kohlenmonoxidumsatz erfolgt, wobei die Reaktionsgeschwindigkeit unter Berücksichtigung des thermodynamischen Gleichgewichts und des geforderten Kohlenmonoxid-Umsatzes an jedem axialen Ort innerhalb der Katalysatorvorrichtung maximal ist. Dadurch wird das von einem Katalysator zur Verfügung gestellte Temperaturband optimal genutzt, was zu einem insgesamt effizienten Ablauf der chemischen Reaktionen bei geringer Komplexität und somit zu einer Abmessungsverkleinerung des Ringspalt-Reaktors führt. Zusätzlich kann bei einer Optimierung einer selektiven Oxidation und/oder einer selektiven Methanisierung die Selektivität als Optimierungsparameter berücksichtigt werden.
  • In einer besonderen Ausführungsform umfasst die mindestens eine Heiz- und/oder Kühlvorrichtung mindestens eine, vorzugsweise im Inneren des Reaktors koaxial angeordnete Temperiervorrichtung zur Kühlung und/oder Heizung eines Ringspalt-Reaktors zur Kohlenmonoxidreinigung, umfassend eine mit einem Brennfluid und/oder einem Kühlfluid beaufschlagbare Brennervorrichtung. Somit kann der Reaktor von der Temperiervorrichtung erhitzt und/oder gekühlt werden.
  • Vorzugsweise weist die mindestens eine Heiz- und/oder Kühlvorrichtung mindestens eine aktive und/oder passive Heiz- und/oder Kühleinrichtung auf. Dabei ist beispielsweise eine aktive Heizeinrichtung ein Brenner und/oder ein Porenbrenner und/oder ein katalytischer Nachbrenner und/oder eine elektrische Aufheizung, wodurch eine gleichmässige und schnelle Heizung ermöglicht wird. Weiterhin ist eine passive Heizeinrichtung beispielsweise eine Heizoberfläche, eine Aussenfläche, eine metallische Schaumstruktur, eine oder mehrere Rippen, eine oder mehrere Metallwaben. Somit kann das vorgegebene Temperaturprofil durch lokale Erhitzung mittels der passiven Heizeinrichtungen ausgebildet werden. Weiterhin ist eine aktive Kühleinrichtung beispielsweise ein mit einem Fluid beaufschlagbares Gebläse und/oder eine Düse und/oder eine in den Ringspalt-Reaktor reichende Kühlmittelzufuhr oder -leitung. Hiermit ist eine den Temperaturverlauf mitbestimmende Kühlung möglich. Weiterhin ist eine passive Kühleinrichtung beispielsweise eine Kühloberfläche, eine Aussenfläche, eine metallische Schaumstruktur, eine oder mehrere Rippen, eine oder mehrere Metallwaben. Somit kann das vorgegebene Temperaturprofil durch lokale Abkühlung mittels der passiven Kühleinrichtung ausgebildet werden.
  • Bevorzugt weist die Katalysatorvorrichtung ein wärmeleitendes Volumenelement, wie eine Metallwabe und/oder einen Metallschaum, auf, so dass eine Wärmeleitung zwischen der Katalysatorvorrichtung und den Heiz- und/oder den Kühlvorrichtungen gewährleistet wird.
  • In einer weiteren Ausführungsform ist der Ringspalt-Reaktor monolithisch ausgebildet, um die Abmessungen weiter zu reduzieren.
  • Erfindungsgemäß ist der Ringspalt-Reaktor mit wärmeleitfähigen Einbauten und/oder mit wärmeisolierenden Einbauten ausgestattet, was zusätzlich eine genaue Ausbildung eines vorgegebenen Temperaturprofils ermöglicht.
  • Vorzugsweise weist der Ringspalt-Reaktor mehr als eine Temperaturmessstelle auf. Anhand der von den Temperaturmessstellen erlangten Messergebnisse kann das ausgebildete Temperaturprofil überprüft und gegebenenfalls durch mechanische, elektrische oder elektronische Steuerung der Heiz- und/oder Kühlvorrichtungen und/oder der Temperiervorrichtung korrigiert oder beibehalten werden.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform umfasst der Reaktor einen Shift-Bereich. In diesem in dem Reaktor angeordneten Shift-Bereich sind die für eine Shift-Reaktion notwendigen Vorrichtungen (Katalysatoren, etc.) sowie die notwendigen Reaktionsbedingungen (Temperatur, etc.) angeordnet.
  • Alternativ oder zusätzlich umfasst der Reaktor einen SelOx-Bereich oder SelMeth-Bereich. In diesem in dem Reaktor angeordneten SelOx-Bereich bzw. SelMeth-Bereich sind die für eine SelOx- oder SelMeth-Reaktion notwendigen Vorrichtungen (Katalysatoren, etc.) sowie die notwendigen Reaktionsbedingungen (Temperatur, etc.) angeordnet.
  • Vorzugsweise umfasst der Reaktor eine Verbindung zwischen dem Shift-Bereich und dem SelOx-Bereich oder dem SelMeth-Bereich, wobei die Verbindung eine spiralförmige, vorzugsweise aus gewelltem Blech bestehende Gasmisch-Ebene aufweist. Eine solche spiralförmige Gasmisch-Ebene ermöglicht eine Mischung auf kurzem Wege und eine Erhöhung der Turbulenz des Gasgemisches.
  • Bevorzugt weist die Verbindung zwischen dem Shift-Bereich und dem SelOx-Bereich eine, vorzugsweise punktförmige Luftzufuhr zum Gasgemisch auf. Somit ist eine Anreicherung des Gasgemisches mit Sauerstoff möglich.
  • In einer weiteren Ausführungsform weist der Ringspalt-Reaktor eine vorgeschaltete H2O-Zugabe auf, um die Reaktortemperatur zu regeln.
  • Schliesslich weist das Verfahren bevorzugt den Schritt auf, dass eine Heiz- und/oder Kühlvorrichtung mit einem Energieträger für die Reformierung und/oder mit dem produzierten Reformat mit hoher Wasserstoffkonzentration und/oder mit einem Teilstrom des Reformats beaufschlagt und/oder dass ein Abgas der Heiz- und/oder Kühlvorrichtung dem Reformer zugeführt wird. Dadurch kann die in den Edukt- und Produktströmen beinhaltete Energie gut genutzt und somit ein hoher Wirkungsgrad erreicht werden.
  • Die vorgenannten sowie die beanspruchten und in den Ausführungsbeispielen beschriebenen erfindungsgemäss zu verwendenden Bauteile unterliegen in ihrer Grösse, Formgestaltung, Materialauswahl und technischen Konzeption keinen besonderen Ausnahmebedingungen, so dass die in dem Anwendungsgebiet bekannten Auswahlkriterien uneingeschränkt Anwendung finden können.
  • Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile des Gegenstandes der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen sowie aus der nachfolgenden Beschreibung der zugehörigen Zeichnung, in der – beispielhaft – ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel der Erfindung dargestellt ist. In der Zeichnung zeigt:
  • 1 Einen erfindungsgemässen Ringspalt-Reaktor im Längsschnitt mit einem idealisierten axialen Temperaturprofil;
  • 2 ein Blockschaltbild eines erfindungsgemässen Reformer-Brennstoffzellen-Systems;
  • 3 eine spiralförmige Gasmisch-Ebene.
  • Bei der Ausführungsform nach 1 weist der Ringspalt-Reaktor 100 einen monolithischen metallischen Aufbau auf. Dabei wird eine Metallwabe 103 in ein Innen- und Aussenrohr eingepresst und beispielsweise durch Hochtemperatur-Vakuumlöten verbunden, um eine hohe radiale Wärmeleitfähigkeit zu gewährleisten. Bereichsweise oder vollständig wird die Metallwabe 103 mit einem Katalysator beschichtet, der für eine Kohlenmonoxidreinigung mittels des Wasser-Gas-Shift-Prozesses (WGS-Prozess) und/oder für eine Kohlenmonoxidreinigung mittels selektiver Oxidation (SelOx) und/oder selektiver Methanisierung (SelMeth) geeignet ist. Dabei können für die unterschiedlichen Bereiche die jeweils entsprechenden Katalysatoren verwendet werden und in den axialen Segmenten unterschiedliche, den Reaktionsbedingungen angepasste Katalysatorformulierungen aufgebracht werden. Um eine homogene Gleichverteilung auf der Katalysator-Stirnseite des axial oder radial punktförmig zugeführten Eduktgases zu gewährleisten, werden Einbauten 102 vorgesehen, wie beispielsweise Lochblenden, Schaumstrukturen, Metallfiltergewebe oder ähnliches.
  • Um ein vorgegebenes bezüglich des Ringspalt-Reaktors 100 und/oder der Katalysatorvorrichtung axiales Temperaturprofil auszubilden, welches nur einen geringen radialen Temperaturgradienten aufweist, ist eine im Verhältnis zur Länge des Ringspalt-Reaktors reduzierte Ringspaltbreite ausgebildet. Das axiale Temperaturprofil T wird durch entlang des Ringspalt-Reaktors 100 angebrachte Heiz- und/oder Kühlvorrichtungen 107, 109, 110, 112, 120, 122 ausgebildet. Dabei fungiert die Katalysatorvorrichtung, sofern sie ein wärmeleitendes Volumenelement, wie beispielsweise eine Metallwabe 103 und/oder einen Metallschaum aufweist, als passive Heiz- und/oder Kühleinrichtung.
  • Zum schnellen Aufheizen bis in den Sekundenbereich und zur anschliessenden Kühlung einer exothermen Reaktion wird vorzugsweise eine Temperiervorrichtung 110 als Heiz- und/oder Kühlvorrichtung koaxial innerhalb des Ringspalt-Reaktors angeordnet. Eine in der Temperiervorrichtung 110 integrierte Brennervorrichtung kann beispielsweise als Flammbrenner, vorzugsweise im Innenrohr des Reaktors, ausgeführt werden, der sowohl mit einem Kühl- als auch mit einem Heizfluid beaufschlagt werden kann. Nach der Aufwärmung des Reaktors wird die Temperiervorrichtung dann anstatt mit einem Brenngas-Luftgemisch mit einem gasförmigen Kühlmedium, wie Luft, beaufschlagt, was einen kühlenden Luftstrom erzeugt. Anstatt eines Flammbrenners kann auch jeder andere Brenner als Brennervorrichtung für die Temperiervorrichtung 110 verwendet werden, sofern dieser sowohl mit einem Kühl- als auch mit einem Heizfluid beaufschlagbar ist. Alternativ oder zusätzlich zu der Temperiervorrichtung kann auch eine Heizeinrichtung in Form eines konventionellen, das heisst nur heizenden Brenners, wie ein Flammbrenner und/oder eine Kombination aus Flammbrenner mit einem katalytischen Brenner 112 oder nur ein katalytischer Brenner 112 oder Porenbrenner, verwendet werden. Die Temperiervorrichtung 110 oder der konventionelle Brenner können mit dem Energieträger für die Reformierung und/oder mit dem produzierten Reformat mit hoher Wasserstoffkonzentration – welches aufgrund des hohen Kohlenmonoxidgehalts noch nicht auf die Brennstoffzelle gegeben werden kann – oder mit einem Teilstrom des Reformats als Heizfluid beaufschlagt werden. Des Weiteren kann das Abgas des Brenners entweder als teiloxidiertes Gasgemisch mit Restbrennwert oder als reines Wärmeträgermedium dem Reformer zugeführt werden (siehe auch 2).
  • Als alternative oder zusätzliche Heiz- und/oder Kühlvorrichtung bietet sich auch eine elektrische Heizung und/oder eine elektrische Kühlung, beispielsweise mittels eines Peltierlements, eines insbesondere vollständig metallischen Reaktors an, da aufgrund der geringen thermischen Masse und der optimierten Wärmeleitung eine schnelle und einfach steuerbare Aufheizung und/oder Kühlung realisiert werden kann.
  • Zudem kann weiterhin alternativ oder zusätzlich zur Heizvorrichtung eine innere Reaktoraufheizung durch Teil- oder Volloxidation des Prozessgasstroms am Katalysator durch Luftzudosierung durchgeführt werden.
  • Zur Kühlung kann die bereits beschriebene Temperiervorrichtung 110 verwendet werden. Alternativ oder zusätzlich können weitere aktive Kühleinrichtungen verbaut werden, wobei ein weiteres Kühlmedium 210 zusätzlich oder alternativ, vorzugsweise in Gegenstromrichtung in den Ringspalt-Reaktor eingebracht werden kann. Dazu werden typischerweise Gebläse und sonstige Kühlvorrichtungen eingesetzt. Bei ebenfalls zusätzlich oder optional integrierbaren passiven Kühlvorrichtungen werden zur Anpassung der Kühlung des Innen- und/oder Aussenrohres neben den eigentlichen wärmeableitenden Oberflächen 109 weitere Einbauten 122 zur Erhöhung der Wärmeübertragung, wie metallische Schaumstrukturen, Rippen, Metallwaben und ähnliches, und Einbauten 120 zur Verringerung der Wärmeübertragung, nämlich Isolierungen, verwendet. Zusätzlich können Kühlmedien durch Verteilungszohre mit entsprechenden Austrittsöffnungen in vordefinierten Bereichen zur exakten örtlichen Kühlung eingesetzt werden. Um eine geringe Wärmeleitfähigkeit in axialer Richtung zu gewährleisten, werden dünne Metallfolienwaben mit Folienstärken zwischen beispielsweise 10–100 [mu]m und bevorzugt hoher Zelldichte sowie Innen- und/oder Aussenrohre angeordnet.
  • Um die Wärmeverluste des Ringspalt-Reaktors zu reduzieren, wird zur Realisation des axialen Temperaturprofils das Aussen- und/oder Innenrohr, auch segmentweise, mit einer Isolierung beispielsweise aus Formteilen, wie Halbschalen, versehen.
  • Ein solcher konstruktiver Aufbau des Ringspalt-Reaktors eignet sich aufgrund der resultierenden Zylinderringspaltform sowohl für den atmosphärischen als auch für den Druckbetrieb.
  • Ein wie in 1 abgebildeter, dem WGS-Bereich (WGS = Wasser-Gas-Shift) nachgeschalteter SelOx-Bereich wird mit dem WGS-Bereich mittels eine Kühlstrecke 107 ausbildenden Mantelrohren verbunden. Die zwischen den Mantelrohren liegenden Strukturen weisen Wärmeüberträger in Form von Metallwaben, Schaum, Rippen oder ähnlichem ohne katalytische Beschichtung auf. Zudem wird für eine ausreichende Dosierung und Mischung der Reaktionsluft 208 mit dem WGS-Produktgas ein erfindungsgemäss ausgelegter Dosierungs- und Mischbereich 105 angeordnet (siehe auch 3).
  • Mittels der in 1 dargestellten Heiz- und/oder Kühlvorrichtungen 107, 109, 110, 112, 120, 122 kann ein vorgegebenes axiales Temperaturprofil ausgebildet werden. Um das Temperaturprofil zu überprüfen und gegebenenfalls zu korrigieren, sind am und/oder im Ringspalt-Reaktor Temperaturmessstellen 130 angeordnet. Mittels einer Steuerung werden die an den Temperaturmessstellen 130 durch Sensoren erfassten Werte ausgewertet und gegebenenfalls die Heiz- und/oder Kühlvorrichtungen 110, 112 angesteuert, um das vorgegebene Temperaturprofil auszubilden oder beizubehalten.
  • Vorteilhafterweise ist das Temperaturprofil derart ausgestaltet, dass die durch die örtlich unterschiedlichen Temperaturen und die gegebenenfalls unterschiedlichen Katalysatorformulierungen mit unterschiedlichen Geschwindigkeiten ablaufenden chemischen Reaktionen, wie die WGS-Reaktion, bezogen auf das Katalysatorvolumen optimiert sind. Der WGS-Reaktor wird dabei mit Hilfe eines Reaktormodells zur Optimierung des Reaktorvolumens ausgelegt. Das beispielsweise 1-dimensionale Modell sieht eine axiale Aufteilung des Reaktors in infinitesimale Inkremente vor. Die Basis für das Reaktormodell stellt die Reaktionsgeschwindigkeit r der WGS-Reaktion in Abhängigkeit des eingesetzten Katalysators, der Temperatur T, den Spezieskonzentrationen xi und dem Druck p dar.
  • Die Reaktionsgeschwindigkeit kann z. B. als Potenzansatz mit Arrhenius-Gleichung für den ausgewählten Katalysator unter Berücksichtigung des thermodynamischen Gleichgewichts und definierten Systemdrucks dargestellt werden nach
    Figure 00160001
    mit Aktionskonstante k0, Aktivierungsenergie Ea, allgemeiner Gaskonstanten R, Reaktionsordnungen ai und Gleichgewichtskonstante K.
  • Für definierte Eintrittskonzentrationen des WGS-Reaktors wird mit Hilfe des diskreten Reaktormodells für jedes Reaktorinkrement die optimale Temperatur bei einer Maximierung der Reaktionsgeschwindigkeit unter Berücksichtigung des thermodynamischen Gleichgewichts simuliert. Dabei müssen Randbedingungen, wie z. B. die maximal zulässige Temperatur des Katalysators, beachtet werden.
  • Die Berechnung kann dabei mittels der Methode der finiten Elemente oder mit partiellen Differentialgleichungen oder anderer bekannter mathematischer Methoden erfolgen. Dies gilt in der dargestellten Form insbesondere für den WGS-Prozess. Bei den SelOx- und SelMeth-Reaktionen ist zusätzlich noch die Beeinflussung der Selektivität durch das Temperaturprofil wichtig.
  • Ein durch die Optimierung der Reaktionsgeschwindigkeit vorgegebenes axiales Temperaturprofil ist ebenfalls in 1 dargestellt.
  • In 2 ist ein bevorzugtes Reformer-Brennstoffzellen-System, welches einen Reformer 50, einen dem Reformer 50 nachgeschalteten erfindungsgemässen Ringspalt-Reaktor 100, der zusätzlich einen SelOx- oder einen SelMeth-Bereich aufweisen kann, sowie eine nachgeschaltete Brennstoffzelle 150 dargestellt. Hier sind schematisch die Edukt- 204, Reformat- 250 sowie Kühlmedium- 202 und Abgasströme 254 dargestellt.
  • Wie ersichtlich kann ein in dem Ringspalt-Reaktor 100 angeordneter Brenner (nicht dargestellt) auch mit dem Energieträger für die Reformierung 252 oder mit einem Teilstrom des produzierten Reformats 200 mit hoher Wasserstoffkonzentration beaufschlagt werden. Des Weiteren kann das Abgas 254 des Brenners als Brennerproduktgas 258, entweder als teiloxidiertes Gasgemisch mit Restbrennwert oder als reines Wärmeträgermedium, dem Reformer 50 zugeführt werden.
  • Das eine geringe Kohlenmonoxidkonzentration aufweisende Reformat 250 wird schliesslich der Brennstoffzelle 150 zugeführt.
  • Als Energieträger bzw. als Heiz- und/oder Kühlfluide kommen Luft, Wasser, Brennstoffe jeglicher Art, Brennerproduktgase (Teil- oder Volloxidation des Brennstoffs) sowie Edukt- und Produktströme als auch Teilströme der Brennstoffzelle in Betracht.
  • 3 zeigt schliesslich eine Mischvorrichtung 300 als spiralförmige Gasmisch-Ebene, die im Wesentlichen aus einer als Spirale angeordneten Blechstruktur 302 besteht, welche in dem Ringspalt 304 angeordnet ist. Mittels dieser Blechstruktur 302, die auch aus beliebigen anderen Materialien hergestellt werden kann, werden Turbulenzen erzeugt, die zu einer guten Vermischung des zu kanalisierenden Gasgemisches 310 mit der mittels der Luftzufuhr 306 zugeführten Luft führen. Dadurch wird ein sehr homogenes, aus der Gasmisch-Ebene austretendes Gas-Luftgemisch 320 bereitgestellt.

Claims (15)

  1. Ringspalt-Reaktor zur Kohlenmonoxidreinigung eines Gasgemisches mittels chemischer Reaktionen, umfassend zumindest eine von dem Gasgemisch durchströmbare und mit einem Katalysator beschichtete Katalysatorvorrichtung und mindestens eine auf die Katalysatorvorrichtung einwirkende Heiz- und/oder Kühlvorrichtung, wobei der Ringspalt-Reaktor zur Ausbildung eines vorgegebenen Temperaturprofils mit wärmeleitfähigen Einbauten und/oder mit wärmeisolierenden Einbauten ausgestattet ist.
  2. Ringspalt-Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das axiale Temperaturprofil derart ausgebildet ist, dass auf einem geringen Volumen der Katalysatorvorrichtung ein hoher Kohlenmonoxidumsatz erfolgt, wobei die Reaktionsgeschwindigkeit unter Berücksichtigung des thermodynamischen Gleichgewichts und des geforderten Kohlenmonoxid-Umsatzes an jedem axialen Ort innerhalb der Katalysatorvorrichtung maximal ist.
  3. Ringspalt-Reaktor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine Heiz- und/oder Kühlvorrichtung mindestens eine, vorzugsweise im Inneren des Reaktors koaxial angeordnete, Temperiervorrichtung zur Kühlung und/oder Heizung eines Ringspalt-Reaktors zur Kohlenmonoxidreinigung, umfassend eine mit einem Brennfluid und/oder einem Kühlfluid beaufschlagbare Brennervorrichtung, umfasst.
  4. Ringspalt-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine Heiz- und/oder Kühlvorrichtung mindestens eine aktive und/oder passive Heiz- und/oder Kühleinrichtung aufweist.
  5. Ringspalt-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Katalysatorvorrichtung ein wärmeleitendes Volumenelement, wie eine Metallwabe und/oder einen Metallschaum, aufweist.
  6. Ringspalt-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Ringspalt-Reaktor monolithisch ausgebildet ist.
  7. Ringspalt-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor mehr als eine Temperaturmessstelle aufweist.
  8. Ringspalt-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor einen Shift-Bereich umfasst.
  9. Ringspalt-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor einen SelOx-Bereich oder SelMeth-Bereich umfasst.
  10. Ringspalt-Reaktor nach Anspruch 8 und 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor eine Verbindung zwischen dem Shift-Bereich und dem SelOx-Bereich oder dem Sel-Meth-Bereich umfasst, wobei die Verbindung eine spiralförmige, vorzugsweise aus gewelltem Blech bestehende, Gasmisch-Ebene aufweist.
  11. Ringspalt-Reaktor nach Anspruch 8 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Verbindung zwischen dem Shift-Bereich und dem SelOx-Bereich eine, vorzugsweise punktförmige, Luftzufuhr zum Gasgemisch aufweist.
  12. Ringspalt-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass der Ringspalt-Reaktor eine vorgeschaltete H2O-Zugabe umfasst.
  13. Reformer-Brennstoffzellen-System umfassend einen Reformer zur Umwandlung eines kohlenwasserstoffhaltigen Energieträgers, einen dem Reformer nachgeschalteten Gasgemischreiniger und eine dem Gasgemischreiniger nachgeschaltete Brennstoffzelle zur Energieerzeugung, wobei der Gasgemischreiniger ein Ringspalt-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 12 ist.
  14. Verfahren zur Kohlenmonoxidreinigung eines Gasgemisches, wobei das Gasgemisch mittels eines Ringspalt-Reaktors nach einem der Ansprüche 1 bis 12 von Kohlenmonoxid gereinigt wird.
  15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass eine Heiz- und/oder Kühlvorrichtung mit einem Energieträger für die Reformierung und/oder mit dem produzierten Reformat mit hoher Wasserstoffkonzentration und/oder mit einem Teilstrom des Reformats beaufschlagt und/oder dass ein Abgas der Heiz- und/oder Kühlvorrichtung dem Reformer zugeführt wird.
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