DE102005005117A1 - High temperature fuel e.g. hydrogen, cell e.g. solid oxide fuel cell, has anticorrosive flexible layer arranged between interconnector and glass solder seals and gas-tight connected with interconnector - Google Patents

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Abstract

The cell has an anticorrosive flexible layer (10) that is arranged between an interconnector (1) and glass solder seals (9, 9a) and is gas-tight connected with the interconnector by welding or high temperature soldering. The flexible layer consisting of a ferritic aluminum chromium is a thin foil or a thin sheet metal. The layer has a thickness of 0.1 to 0.5 millimeters. An independent claim is also included for a method for producing an interconnector for a high temperature fuel cell.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Hochtemperaturbrennstoffzelle.The The invention relates to a high temperature fuel cell.

Eine Brennstoffzelle weist eine Kathode, einen Elektrolyten sowie eine Anode auf. Der Kathode wird ein Oxidationsmittel, z. B. Luft und der Anode wird ein Brennstoff, z. B. Wasserstoff zugeführt.A Fuel cell has a cathode, an electrolyte and a Anode on. The cathode becomes an oxidizing agent, e.g. B. air and the anode becomes a fuel, e.g. B. hydrogen supplied.

Verschiedene Brennstoffzellentypen sind bekannt, beispielsweise die SOFC-Brennstoffzelle aus der Druckschrift DE 44 3058 C1 sowie die PEM-Brennstoffzelle aus der Druckschrift DE 195 31 852 C1 .Various types of fuel cells are known, for example the SOFC fuel cell from the document DE 44 3058 C1 and the PEM fuel cell from the document DE 195 31 852 C1 ,

Die SOFC-Brennstoffzelle wird auch Hochtemperaturbrennstoffzelle genannt, da ihre Betriebstemperatur bis zu 1000 °C betragen kann. An der Kathode einer Hochtemperaturbrennstoffzelle bilden sich in Anwesenheit des Oxidationsmittels Sauerstoffionen. Die Sauerstoffionen diffundieren durch den Elektrolyten und rekombinieren auf der Anodenseite mit dem vom Brennstoff stammenden Wasserstoff zu Wasser. Mit der Rekombination werden Elektronen freigesetzt und so elektrische Energie erzeugt.The SOFC fuel cell is also called high-temperature fuel cell, since their operating temperature can be up to 1000 ° C. At the cathode a high-temperature fuel cell form in the presence of the Oxidizing agent oxygen ions. The oxygen ions diffuse through the electrolyte and recombine on the anode side the hydrogen coming from the fuel to water. With the recombination Electrons are released, generating electrical energy.

Mehrere Brennstoffzellen werden in der Regel zur Erzielung großer elektrischer Leistungen durch verbindende Elemente, auch Interkonnektoren genannt, elektrisch und mechanisch miteinander verbunden. Mittels Interkonnektoren entstehen übereinander gestapelte, elektrisch in Serie geschaltete Brennstoffzellen. Diese Anordnung wird Brennstoffzellenstapel genannt. Die Brennstoffzellenstapel bestehen aus den Interkonnektoren und den Elektroden-Elektrolyt-Einheiten.Several Fuel cells are usually used to generate large electrical Services through connecting elements, also called interconnectors, electrically and mechanically interconnected. By means of interconnectors arise over each other stacked, electrically series-connected fuel cells. These Arrangement is called fuel cell stack. The fuel cell stacks consist of the interconnectors and the electrode-electrolyte units.

Interkonnektoren können neben den elektrischen und mechanischen Eigenschaften auch Gasverteilerstrukturen besitzen. Gasverteilerstrukturen bewirken, dass die Betriebsmittel Luft und Brenngas gleichmäßig in den Elektrodenräumen (Räume in denen sich die Elektroden befinden) ein- und abgeleitet werden.interconnectors can in addition to the electrical and mechanical properties, gas distribution structures have. Gas distribution structures cause the resources Air and fuel gas evenly in the electrode spaces (spaces in which the electrodes are located) and be derived.

Die nach dem Stand der Technik bekannten Interkonnektoren werden aus Metall gefertigt, wodurch eine gute elektrische Leitfähigkeit gewährleistet wird. Ein Nachteil der metallischen Interkonnektoren besteht jedoch darin, dass diese korrosionsanfällig sind und die Lebensdauer der Brennstoffzelle dadurch verkürzt wird. Bei Temperaturen von 600 bis 1000°C reagieren unter anderem die Bestandteile des Glaslotes, welches für die Dichtigkeit der Brennstoffzellen sorgen soll, allmäh lich mit den Bestandteilen der Stahllegierung der Interkonnektoren, womit die Korrosion verstärkt wird. Dies ist besonders problematisch, wenn der Stahl elektrisch leitfähig bleiben muss und deshalb üblicherweise aus ferritischem Chromstahl gefertigt wird (z.B. Crofer 22, eine Stahllegierung mit 22% Chrom), der bei hohen Temperaturen eine Chromoxidschutzschicht ausbildet, die ausreichend leitfähig ist. Diese Chromoxidschutzschicht ist jedoch besonders anfällig für den Angriff durch die Bestandteile des Glaslotes.The interconnects known from the prior art are made of metal, whereby a good electrical conductivity is ensured. A disadvantage of the metallic interconnectors, however, is that they are susceptible to corrosion and the service life of the fuel cell is thereby shortened. At temperatures of 600 to 1000 ° C inter alia react the components of the glass solder, which should ensure the tightness of the fuel cell, gradually with the components of the steel alloy of the interconnectors, whereby the corrosion is enhanced. This is particularly problematic if the steel must remain electrically conductive and therefore usually made of ferritic chrome steel (eg Crofer 22 , a steel alloy with 22% chromium), which forms a chromium oxide protective layer at high temperatures, which is sufficiently conductive. However, this chromium oxide protective layer is particularly susceptible to attack by the components of the glass solder.

Weiterhin können bei Brennstoffzellen und Brennstoffzellenstapeln folgende Probleme auftreten:
Bei zyklischer Temperaturbelastung treten allgemein Wärmespannungen, verbunden mit Relativbewegungen der Einzelkomponenten zueinander, auf; diese resultieren aus dem unterschiedlichen Ausdehnungverhalten bzw. den unterschiedlichen Ausdehnungskoeffizienten der verwendeten Materialien im Betrieb.Furthermore, the following problems can occur with fuel cells and fuel cell stacks:
At cyclic temperature stress generally thermal stresses associated with relative movements of the individual components to each other, on; These result from the different expansion behavior or the different coefficients of expansion of the materials used in operation.

Dies betrifft auch die in Brennstoffzellen häufig eingesetzten Glaslote, die die Dichtigkeit der Brennstoffzellen gewährleisten sollen. Die Aushärtung des Glaslotes durch dessen Kristallisation führt dazu, dass es spröde und hiermit bruchanfällig wird. Dies kann Zer störungen innerhalb der Brennstoffzelle zur Folge haben.This also concerns the glass solders commonly used in fuel cells, which should ensure the tightness of the fuel cells. The curing of the Glass solder through its crystallization causes it to become brittle and hereby susceptible to breakage becomes. This can cause disruption within the fuel cell.

Aufgabe der Erfindung ist es daher, eine Hochtemperaturbrennstoffzelle bereit zu stellen, deren Interkonnektor gegenüber den nach dem Stand der Technik bekannten Interkonnektoren oxidationsbeständiger ist, sowie Probleme, die auf Wärmespannungen beruhen, z.B. mangelnde Dichtigkeit, auszuschließen. Es ist weiterhin Aufgabe der Erfindung ein Herstellungsverfahren für eine Hochtemperaturbrennstoffzelle mit den zuvor genannten Eigenschaften zu schaffen.task The invention therefore provides a high temperature fuel cell whose interconnector compared to the state of the Technology known interconnects oxidation resistant, as well as problems due to thermal stresses based, e.g. lack of tightness, to exclude. It is still a task The invention relates to a production method for a high-temperature fuel cell to create with the aforementioned properties.

Diese Aufgabe wird durch eine Hochtemperaturbrennstoffzelle nach Anspruch 1 gelöst. Sie ist dadurch gekennzeichnet, dass zwischen Interkonnektor und Glaslotschicht eine korrosionshemmende, flexible Schicht angeordnet ist, die gasdicht mit dem Interkonnektor verbunden ist. Da die Bestandteile des Glaslotes, welches für die Abdichtung zwischen den einzelnen Schichten in einem Brennstoffzellenstapel verwendet wird, bei Betriebstemperaturen der Hochtemperaturbrennstoffzellen von 600 bis 1000°C, eine Korrosion der Stahllegierung des Interkonnektors verursachen, wird dieser durch die erfindungsgemäße korrosionshemmende/-resistente und flexible Schicht geschützt. Diese kann beispielsweise eine Schicht aus ferritischem Aluchrom sein. Dieses Material, das neben den etwa 20% Chrom noch 2 bis 5% Aluminium enthält, bildet eine dichte Aluminiumoxidschutzschicht aus, die dem Angriff der Bestandteile des Glaslots auch bei langer Einwirkungszeit widersteht und den eigentlichen Interkonnektorstahl, insbesondere den ferritischen Chromstahl, vor einem Angriff durch die Bestandteile des Glaslots schützt. Geeignete Materialien für die erfindungsgemäße Schicht sind dadurch gekennzeichnet, dass ihr thermischer Ausdehnungskoeffizient nahezu dem thermischen Ausdehnungskoeffizienten des Grundwerkstoffes des Interkonnektors entspricht. Dies ist beispielsweise bei der Verwendung von Aluchrom für die korrosionshemmmende, flexible Schicht und Crofer 22 für das Material des Interkonnektors erfüllt.This object is achieved by a high-temperature fuel cell according to claim 1. It is characterized in that between the interconnector and glass solder layer, a corrosion-inhibiting, flexible layer is arranged, which is connected in a gastight manner with the interconnector. Since the constituents of the glass solder, which is used for the sealing between the individual layers in a fuel cell stack, at operating temperatures of high temperature fuel cells of 600 to 1000 ° C, cause corrosion of the steel alloy of the interconnector, this is by the inventive corrosion-inhibiting / -resistente and flexible Layer protected. This may for example be a layer of ferritic Aluchrom. This material, which in addition to the approximately 20% chromium still contains 2 to 5% aluminum forms a dense aluminum oxide protective layer, which withstands the attack of the components of the glass solder even with a long exposure time and the actual interconnector steel, especially the ferritic chromium steel, protects against attack by the components of the glass solder. Suitable materials for the layer according to the invention are characterized in that their coefficient of thermal expansion corresponds almost to the thermal expansion coefficient of the base material of the interconnector. This is for example when using Aluchrom for the corrosion-inhibiting, flexible layer and crofer 22 fulfilled for the material of the interconnector.

In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Brennstoffzelle besteht die Schicht aus einer dünnen Folie oder einem dünnen Blech von ca. 0,1 mm bis 0,5 mm. Durch die Anbindung des Glaslotes an die dünne, flexible Schicht kann die Bruchgefahr des Glaslotes reduziert werden, da bei der Verbindung des Glaslotes an die flexible Schicht geringere Spannungen entstehen als bei der Verbindung mit dem starren Interkonnektor. Ein weiterer Vorteil ist die Verminderung der Spannungen, die durch die unterschiedliche thermische Ausdehnung von Zelle und Interkonnektor hervorgerufen wird. Eine relative Bewegung dieser beiden Elemente der Brennstoffzelle bei Temperaturveränderungen ist – bis auf die lokale gasdichte Verbindung- durch das am Interkonnektor lose Anliegen der Folie erleichtert. Hierzu besitzt die Folie zwischen der äußeren und der inneren Glaslotdichtung eine Sicke, welche Relativbewegungen ausgleicht.In an advantageous embodiment of the fuel cell is the Layer of a thin film or a thin one Sheet metal of approx. 0.1 mm to 0.5 mm. By the connection of the glass solder to the thin, flexible layer can reduce the risk of breakage of the glass solder, because in the connection of the glass solder to the flexible layer lower Voltages arise when connecting to the rigid interconnector. Another advantage is the reduction of tensions caused by the different thermal expansion of cell and interconnector is caused. A relative movement of these two elements the fuel cell is at temperature changes - up the local gastight connection is loose due to the interconnector Concerns the slide easier. For this purpose, the film has between the outer and the inner glass solder seal a bead, which compensates for relative movements.

Eine gasdichte Verbindung der korrosionshemmenden, flexiblen Schicht mit dem Interkonnektor kann z.B. durch Schweißen oder Hochtemperaturlöten erreicht werden.A gas-tight connection of the corrosion-inhibiting, flexible layer with the interconnector, e.g. achieved by welding or high temperature soldering become.

Im Folgenden wird die Erfindung unter anderem auch anhand der Beschreibung eines Ausführungsbeispiels und unter Bezugnahme auf die beigefügte Figur erläutert.in the The invention will be described below, inter alia, with reference to the description an embodiment and with reference to the attached figure.

Es zeigt:It shows:

1: schematischer Querschnitt durch einen Stapel von Brennstoffzellen, mit der erfindungsgemäßen Schicht zwischen Interkonnektoren und Glaslot 1 : schematic cross section through a stack of fuel cells, with the layer according to the invention between interconnectors and glass solder

1 zeigt schematisch einen Querschnitt durch zwei Brennstoffzellen 5, jeweils bestehend aus Anode 2, Kathode 3 und Elektrolyt 4, die durch Interkonnektoren 1 miteinander verbunden werden. Die Interkonnektoren 1 enthalten an der Seite zur Kathode 3 für die Luftführung Gaskanäle 6, die durch Stege 7 voneinander getrennt werden. An der Seite zur Anode 2 ist für die Brenngasführung ein grobes Nickelnetz 8 vorhanden. Die Interkonnektoren 1 werden durch Glaslotdichtungen 9,9a gasdicht miteinander verbunden. Zwischen Glaslotdichtung 9, 9a und Interkonnektor 1 ist die erfindungsgemäße korrosionshemmende, flexible Schicht 10 angeordnet. Der Kathodenraum 11 ist durch die Glaslotdichtung 9a gegenüber dem Anodenraum 12 abgedichtet. Die erfindungssgemäße Schicht 10, die sich entlang der äußeren 9 und der inneren Glaslotdichtung 9a erstreckt, kann eine Sicke 13 zum Ausgleich von Relativbewegungen aufweisen. In diesem Fall befindet sich im Interkonnektor 1 an der entsprechenden Stelle eine Vertiefung 14. Die erfindungsgemäße Schicht 10 ist durch gasdichte Verbindungen 15 mit dem Interkonnektor 1 verbunden sein. 1 schematically shows a cross section through two fuel cells 5 , each consisting of anode 2 , Cathode 3 and electrolyte 4 through interconnectors 1 be connected to each other. The interconnectors 1 included at the side to the cathode 3 for the air duct gas ducts 6 passing through footbridges 7 be separated from each other. At the side to the anode 2 is a coarse nickel net for fuel gas guidance 8th available. The interconnectors 1 be through glass solder seals 9 . 9a connected in a gastight manner. Between glass solder seal 9 . 9a and interconnector 1 is the corrosion-inhibiting, flexible layer according to the invention 10 arranged. The cathode compartment 11 is through the glass solder seal 9a opposite the anode compartment 12 sealed. The inventive layer 10 that stretch along the outer 9 and the inner glass solder seal 9a extends, may be a bead 13 have to compensate for relative movements. In this case is located in the interconnector 1 at the appropriate place a recess 14 , The layer according to the invention 10 is by gas-tight connections 15 with the interconnector 1 be connected.

Die Aufgabe wird weiterhin gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemäßen Hochtemperaturbrennstoffzelle.The Task is still solved by a method for producing the high-temperature fuel cell according to the invention.

Dabei ist vorgesehen, die erfindungsgemäße, korrosionshemmende, flexible Schicht 10 zwischen Interkonnektor 1 und Glaslotdichtung 9,9a einzulegen und durch Schweißen oder Hochtemperaturlöten gasdicht mit dem Interkonnektor 1 zu verbinden.It is provided, the inventive, corrosion-inhibiting, flexible layer 10 between interconnector 1 and glass solder seal 9 . 9a insert and gas-tight by welding or high-temperature soldering with the interconnector 1 connect to.

Claims (8)

Hochtemperaturbrennstoffzelle, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen Interkonnektor (1) und Glaslotdichtung (9,9a) eine korrosionshemmende, flexible Schicht (10) angeordnet ist, die gasdicht mit dem Interkonnektor (1) verbunden ist.High temperature fuel cell, characterized in that between interconnector ( 1 ) and glass solder seal ( 9 . 9a ) a corrosion-inhibiting, flexible layer ( 10 ), which is gas-tight with the interconnector ( 1 ) connected is. Hochtemperaturbrennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht (10) aus ferritischem Aluchrom besteht.High-temperature fuel cell according to claim 1, characterized in that the layer ( 10 ) consists of ferritic Aluchrom. Hochtemperaturbrennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht (10) eine dünne Folie oder ein dünnes Blech ist.High-temperature fuel cell according to one of claims 1 to 2, characterized in that the layer ( 10 ) is a thin foil or a thin sheet. Hochtemperaturbrennstoffzelle nach einem der Anprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht (10) eine Dicke von 0,1 mm bis 0,5 mm hat.High-temperature fuel cell according to one of the claims 1 to 3, characterized in that the layer ( 10 ) has a thickness of 0.1 mm to 0.5 mm. Hochtemperaturbrennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Interkonnektor (1) und die Schicht (10) zwischen der äußeren (9) und der inneren Glaslotdichtung (9a) eine Sicke (13) bzw. eine Vertiefung (14) aufweisen.High-temperature fuel cell according to one of claims 1 to 4, characterized in that the interconnector ( 1 ) and the layer ( 10 ) between the outer ( 9 ) and the inner glass solder seal ( 9a ) a bead ( 13 ) or a depression ( 14 ) exhibit. Hochtemperaturbrennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht (10) durch Schweißen oder Hochtemperaturlöten gasdicht mit dem Interkonnektor (1) verbunden ist.High-temperature fuel cell according to one of claims 1 to 5, characterized in that the layer ( 10 ) by welding or high-temperature soldering gas-tight with the interconnector ( 1 ) connected is. Brennstoffzellenstapel, umfassend mindestens zwei Hochtemperaturbrennstoffzellen nach einem der vorhergehenden Ansprüche.Fuel cell stack comprising at least two High-temperature fuel cells according to one of the preceding claims. Verfahren zur Herstellung eines Interkonnektors für Hochtemperaturbrennstoffzellen, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen Interkonnektor (1) und Glaslotdichtung (9,9a) eine korrosionshemmende, flexible Schicht (10) eingelegt wird, die durch Schweißen oder Hochtemperaturlöten gasdicht mit dem Interkonnektor (1) verbunden wird.Process for producing an interconnector for high temperature fuel cells, characterized in that between interconnector ( 1 ) and glass solder seal ( 9 . 9a ) a corrosion-inhibiting, flexible layer ( 10 ), which is gas-tight by welding or high-temperature soldering with the interconnector ( 1 ) is connected.
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