DE10137768A1 - Reaktor mit einem Wärmetauschmittelkreislauf - Google Patents
Reaktor mit einem WärmetauschmittelkreislaufInfo
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Abstract
Es wird ein Reaktor (1) mit einem Bündel von Kontaktrohren (2), durch die ein Reaktionsgemisch und durch dessen die Kontaktrohre umgebenden Raum ein Wärmetauschmittel (3) geleitet wird, vorgeschlagen, mit Eintritts-Ringleitungen (5) und Austritts-Ringleitungen (4) an beiden Reaktorenden mit Mantelöffnungen (6, 7) für die Zu- bzw. Abführung des Wärmetauschmittels (3) mittels einer oder mehrerer Pumpen, unter Überleitung des Wärmetauschmittels (3) oder eines Teilstroms des Wärmetauschmittels (3) über einen oder mehrere außenliegende Wärmetauscher, sowie mit Umlenkscheiben (8), die abwechselnd in der Reaktormitte und am Reaktorrand einen Durchschnittsquerschnitt freilassen, wobei der aus dem Reaktor (1) abgeführte Wärmetauschermittelstrom (3a, 3b), unmittelbar nach dem Eintritt desselben in die Austritts-Ringleitung (4), zusammen mit dem von dem (den) außenliegenden Wärmetauscher(n) kommenden Wärmetauschmittelstrom (3c) in einem in der Austritts-Ringleitung (4) eingebauten Mischkanal (11) und/oder mittels Aufteilen des Wärmetauschmittelstromes (3a, 3b) in eine Vielzahl von feinen Einzelstrahlen und Aufeinanderprallen derselben in Mischzonen, unter Zuführung des aus dem (den) außenliegenden Wäremtauscher(n) kommenden Wärmetauschmittelstromes (3c) gleichmäßig verteilt über den Umfang der Austritts-Ringleitung (4) in die Mischzonen (18), intensiv vermischt wird.
Description
Die Erfindung betrifft einen Reaktor mit einem Bündel von Kontaktrohren, durch dessen
die Kontaktrohre umgebenden Raum ein Wärmetauschmittelkreislauf geleitet wird, sowie
die Verwendung des Reaktors zur Durchführung von Oxidationsreaktionen.
Die übliche Bauart gattungsgemäßer Reaktoren besteht aus einem in der Regel
zylinderförmigen Behälter, in dem ein Bündel, d. h. eine Vielzahl von Kontaktrohren in
üblicherweise vertikaler Anordnung in der Regel unter Freilassung eines zentralen
Innenraums sowie eines äußeren Ringraums untergebracht ist. Diese Kontaktrohre, die
gegebenenfalls geträgerte Katalysatoren enthalten können, sind mit ihren Enden in
Rohrböden abdichtend befestigt und münden in jeweils eine am oberen bzw. am unteren
Ende mit dem Behälter verbundene Haube. Über diese Hauben wird das die Kontaktrohre
durchströmende Reaktionsgemisch zu- bzw. abgeführt. Durch den die Kontaktrohre
umgebenden Raum wird ein Wärmetauschmittelkreislauf geleitet, um die Wärmebilanz,
insbesondere bei Reaktionen mit starker Wärmetönung, auszugleichen.
Die folgenden Ausführungen sind vereinfacht stets auf exotherme Reaktionen bezogen und
somit auf ein Wärmetauschmittel, das Reaktionswärme aufnimmt, außerhalb des Reaktors
abgekühlt und anschließend dem Reaktor erneut zugeführt wird. Sie gelten jedoch analog
für endotherme Reaktionen, wobei entsprechend durch ein Wärmetauschmittel
Reaktionswärme zugeführt werden muss.
Aus wirtschaftlichen Gründen werden Reaktoren mit einer möglichst großen Zahl von
Kontaktrohren eingesetzt, wobei die Zahl der untergebrachten Kontaktrohre häufig im
Bereich von 10.000 bis 50.000 liegt (vgl. DE-A 44 31 949).
Bezüglich des Wärmetauschmittelkreislaufs ist es bekannt, dass in jedem waagerechten
Schnitt des Reaktors eine weitgehend homogene Temperaturverteilung des
Wärmetauschmittels realisiert werden sollte, um möglichst alle Kontaktrohre gleichmäßig
am Reaktionsgeschehen zu beteiligen (z. B. DE-C 16 01 162). Der Glättung der
Temperaturverteilung dient die Wärmezuführung bzw. Wärmeabführung über jeweils an
den Reaktorenden angebrachten äußeren Ringleitungen mit einer Vielzahl von
Mantelöffnungen, wie sie beispielsweise in DE-C 34 09 159 beschrieben sind.
Zwecks Abführung der vom Wärmetauschmittel aufgenommenen Reaktionswärme ist es
erforderlich, das aus dem Reaktor abgezogene Wärmetauschmittel oder einen Teilstrom
desselben über einen außenliegenden Wärmetauscher vor dessen erneute Zuführung zum
Reaktor abzukühlen. In der Praxis wird häufig nur ein Teilstrom des Wärmetauschmittels
über einen außenliegenden Wärmetauscher abgekühlt und erneut dem Reaktor zugeführt.
Hierbei ergibt sich ein Temperaturgefälle zum restlichen, nicht abgekühlten Wärmetausch
mittelteilstrom, das, sofern es nicht ausgeglichen wird, negative Folgen, insbesondere die
Ausbildung von Hot-Spots, die Reduzierung von Ausbeute und Selektivität der Reaktion
und die Alterung des Katalysators bewirkt.
Daher wurde in EP-A 1 080 781 vorgeschlagen, den abgekühlten Wärmetauschmittelstrom
vor dessen erneuter Zuführung in den Reaktor mit dem nicht abgekühlten
Wärmetauschmittelstrom zu vermischen, indem der abgekühlte Wärmetauschmittel
teilstrom in den Einzugsbereich der Wärmetauschmittelumwälzvorrichtung des Reaktors
oder in die Austritts-Ringleitung des Reaktors zugeführt wird. Hierbei soll die
Wärmetauschmittelumwälzvorrichtung eine gute Durchmischung der unterschiedlich
temperierten Wärmetauschmittelteilströme bewirken.
In Wärmetauschmittelumwälzvorrichtungen werden in der Regel eine oder mehrere,
parallel oder in Serie angeordnete Axial- oder Kreiselpumpen eingesetzt. Ihre Aufgabe ist
die Druckerhöhung im Wärmetauschmittel, um den Druckverlust über das
Kontaktrohrbündel im Reaktor zu kompensieren. Dieser Druckverlust ist bei großen
Reaktoren, mit einer Vielzahl von Kontaktrohren, die häufig zusätzlich mit
Umlenkscheiben ausgestattet sind, vergleichsweise sehr groß. Die erforderliche
Förderhöhe einer Pumpe für einen Reaktor in der oben erwähnten Größe liegt etwa im
Bereich von 3 bis 5 m. Hierfür geeignete, leistungsfähige Pumpen, haben jedoch ein
eingeschränktes Mischverhalten, eine Pumpe mit 100%igem Wirkungsgrad mischt
überhaupt nicht. Die in EP-A 1 080 781 vorgeschlagene Lösung ist somit auf große
Reaktoren, die hochleistungsfähige Umwälzpumpen für das Wärmetauschmittel erfordern,
nicht übertragbar. Auch die Anordnung eines zusätzlichen Rührers im Pumpenleitrohr, wie
in der genannten Druckschrift vorgeschlagen, kann nicht effektiv sein: zwar wäre es noch
möglich, den Rührerantrieb und die Rührerblätter einzubauen, es fehlt jedoch das für eine
Mischung erforderliche Umwälzungsvolumen.
Demgegenüber war es Aufgabe der Erfindung, einen Reaktor mit einem Bündel von
Kontaktrohren zur Verfügung zu stellen, der eine weitgehend gleichförmige
Temperaturverteilung des Wärmetauschmittelstromes über den Querschnitt desselben
gewährleistet.
Die Lösung geht aus von einem Reaktor mit einem Bündel von Kontaktrohren, durch die
ein Reaktionsgemisch und durch dessen die Kontaktrohre umgebenden Raum ein
Wärmetauschmittel geleitet wird, mit Eintritts-Ringleitung und Austritts-Ringleitung an
beiden Reaktorenden mit Mantelöffnungen für die Zu- bzw. Abführung des
Wärmetauschmittels mittels einer oder mehrerer Pumpen, unter Überleitung des Wärme
tauschmittels oder eines Teilstroms des Wärmetauschmittels über einen oder mehrere
außenliegende Wärmetauscher.
Die Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass der aus dem Reaktor abgeführte
Wärmetauschmittelstrom, unmittelbar nach dem Eintritt desselben in die Austritts-
Ringleitung, zusammen mit dem von dem (den) außenliegenden Wärmetauscher(n)
kommenden Wärmetauschmittelstrom in einem in der Austritts-Ringleitung eingebauten
Mischkanal und/oder mittels Aufteilen des Wärmetauschmittelstromes in eine Vielzahl von
feinen Einzelstrahlen und Aufeinanderprallen derselben in Mischzonen, unter Zuführung
des aus dem (den) außenliegenden Wärmetauscher(n) kommenden Wärmetausch
mittelstromes gleichmäßig verteilt über den Umfang der Austritts-Ringleitung in die
Mischzonen, intensiv vermischt wird.
Die Erfindung wird im folgenden beispielhaft für einen Gegenstromreaktor mit Eintritt des
Reaktionsgases von oben in die Kontaktrohre beschrieben, sie ist jedoch nicht
eingeschränkt bezüglich der Zuführung von Reaktionsgas und Wärmetauschmittel von
oben oder unten, im Gleichstrom oder Gegenstrom zueinander.
Die Erfindung ist auch nicht, wie eingangs bereits aufgeführt, ausschließlich auf exotherme
Reaktionen bezogen und somit auf die Abführung von Reaktionswärme über ein
Wärmetauschmittel. Sie umfasst ebenso endotherme Reaktionen, wobei entsprechend
durch ein Wärmetauschmittel Reaktionswärme zugeführt werden muss.
Es wurde überraschend gefunden, dass mit den erfindungsgemäß vorgeschlagenen
Maßnahmen eine weitgehende Vermischung des gekühlten mit dem nichtgekühlten
Wärmetauschmittelteilstrom möglich war, und zwar unabhängig vom Strömungsverlauf
des Wärmetauschmittels im Reaktor selbst. Hierbei kann es sich beispielsweise im
wesentlichen um eine Längsströmung des Wärmetauschmittels durch den die Kontaktrohre
umgebenden Raum handeln.
Eine besondere Ausführungsform der Erfindung betrifft einen Reaktor, in dem
Umlenkscheiben angeordnet sind, insbesondere dergestalt, dass sie abwechselnd in der
Reaktormitte und am Reaktorrand einen Durchtrittsquerschnitt freilassen. Eine derartige
Anordnung von Umlenkscheiben ist insbesondere für ringförmig angeordnete
Kontaktrohrbündel mit einem freien zentralen Raum sowie einem freien äußeren Ringraum
geeignet und beispielsweise aus GB-B 310 175 bekannt.
Bei einem derartigen Reaktor treten aufgrund des Strömungsverlaufs um die
Umlenkscheiben unterschiedlich temperierte Wärmetauschmittelsträhnen auf; es wurde
beobachtet, dass im Reaktorinnenraum praktisch keine Durchmischung des
Wärmetauschmittelstromes, weder über den Querschnitt desselben noch über die Höhe der
einzelnen zwischen den Umlenkscheiben angeordneten Abschnitte, stattfindet. Ein
Stromfaden, der sich im unteren Bereich eines Abschnitts zwischen zwei Umlenkscheiben
eines beispielhaft von unten nach oben vom Wärmetauschmittel durchströmten Reaktors
befindet, gelangt durch Umlenkung in den oberen Bereich des nächstfolgenden Abschnitts.
Ebenso strömt ein Stromfaden aus dem oberen Bereich eines Abschnitts nach der
Umlenkung im unteren Bereich des nächstfolgenden Abschnitts weiter. Es wurde somit
gefunden, dass kein nennenswerter Temperaturausgleich durch Umlenkung zwischen zwei
aufeinanderfolgenden Abschnitten erfolgt, auch nicht, wie es noch am ehesten zu erwarten
gewesen wäre, im zentralen, rohrfreien Innenraum. Ebenso wenig wurde eine Mischung
über die jeweiligen Querschnitte beobachtet. Diese Erkenntnisse beruhen auf Messungen
der Wärmetauschmitteltemperatur mittels eines ziehbaren Thermoelementes, das in einem
am Austritt verschlossenen Kontaktrohr, das anstelle von Katalysatormaterial mit
Inertmaterial gefüllt ist, angeordnet ist, entsprechend der Beschreibung in der nicht
vorveröffentlichten deutschen Patentanmeldung DE 10 12 7374.6.
Aufgrund dieser Beobachtungen kamen die Erfinder zu der Erkenntnis, dass eine
Temperatur-Ungleichförmigkeit, die am Reaktor eingeführt wird, über den gesamten
Wärmetauschmittelverlauf im Reaktor erhalten bleibt. Besonders kritisch ist die
Temperaturstörung im Wärmetauschmittelstrom bei Gegenstromführung mit dem
Reaktionsgas in dem dem Rohrboden, über den das Reaktionsgas eintritt, anliegenden
Bereich. Das relative kalte Reaktionsgas bewirkt hier eine drastische Temperatur
absenkung von bis zu etwa 150°C gegenüber dem restlichen Wärmetauschmittelstrom, der
vom Rohrboden weiter entfernt ist. Demgegenüber hat die Gleichstromfahrweise den
speziellen Nachteil, dass sich diese Temperaturstörung am Reaktionsgaseintritt über den
gesamten Reaktor fortpflanzt und bei jeder zweiten Umlenkscheibe eine Kaltzone mit sich
bringt. Bei Gegenstromfahrweise dagegen verlässt diese kalte Wärmetauschmittelsträhne
den Reaktor unmittelbar.
Es wurde gefunden, dass eine Vorvermischung nicht effektiv in einer Pumpe oder einem
nachgeschalteten Rührer erfolgen kann. Für die Wirkung eines Rührers fehlt das
erforderliche Umwälzvolumen.
Eine ideale Pumpe, das heißt eine Pumpe mit einem Wirkungsgrad bezüglich der
Druckerhöhung von 100%, hat keinerlei Mischwirkung. Die für die Umwälzung von
Wärmetauschmittel üblicherweise eingesetzten Kreiselpumpen, beispielsweise Propeller-,
Halbaxial-, oder Zentrifugalpumpen, haben eine gewisse Mischwirkung, die sich wie folgt
abschätzen lässt: der Konzentrations- (und entsprechend der Temperatur-)ausgleich an
einem vorgewählten Ort hängt formal, turbulente Strömung vorausgesetzt, exponentiell
von der Mischzeit ab, entsprechend der Gleichung:
Δc/c~exp(-kt),
mit Δc = Konzentrations-(Temperatur-)ausgleich,
c = Mittelwert der Konzentration(Temperatur),
t = Mischzeit und
k = Konstante (vgl. Winnacker-Küchler, Chemische Technologie, Band 1, 4. Auflage, 1984, Seiten 105 und 106).
Δc/c~exp(-kt),
mit Δc = Konzentrations-(Temperatur-)ausgleich,
c = Mittelwert der Konzentration(Temperatur),
t = Mischzeit und
k = Konstante (vgl. Winnacker-Küchler, Chemische Technologie, Band 1, 4. Auflage, 1984, Seiten 105 und 106).
Für einen Rührkessel lässt sich die Mischzeit t durch die Anzahl der Umwälzungen N
ersetzen, mit einer neuen Konstanten K:
Δc/c~exp(-KN).
Δc/c~exp(-KN).
Um in einem Rührkessel eine Ungleichförmigkeit auf weniger als 2% abzusenken sind,
weitgehend unabhängig von der Art des Rührorgans (Propeller, Blätter oder Scheiben),
etwa fünf Umwälzungen erforderlich. Damit lässt sich die Konstante K zu K = 0,78
ermitteln. Eine Pumpe entspricht einer Umlaufzahl von N = 1, oder, unter Berück
sichtigung ihrer volumentrischen Wirkungsgrades, etwa einer Umlaufzahl N = 1,1. Somit
kann in einer Pumpe eine Anfangs-Ungleichförmigkeit rein theoretisch auf maximal etwa
42% abgebaut werden.
Eine Umwälzpumpe für das Wärmetauschmittel eines Kontaktrohrbündelreaktors, deren
Hauptaufgabe in einer Druckerhöhung mit vertretbarem Wirkungsgrad besteht, kann somit
keinen zufriedenstellenden Ausgleich von Temperatur-Ungleichförmigkeiten erbringen.
Eine Unterkühlung eines über einen außenliegenden Wärmetauscher geführten Teilstroms
des Wärmetauschmittels gegenüber dem restlichen Wärmetauschmittelstrom von
beispielsweise -30°C kann durch eine Pumpvorrichtung allein auf höchstens etwa -12°C
abgemildert werden.
Erfindungsgemäß wurde somit gefunden, dass eine weitgehende Vermischung der
unterschiedlich temperierten Strähnen des Wärmetauschmittelstromes bereits vor der
Zuführung desselben aus dem Reaktor zur Pumpe(n) erforderlich ist.
Demgemäss wurde für den Wärmetauschmittelstrom unmittelbar nach dessen Austreten
aus dem Reaktorzwischenraum über die entsprechende Mantelöffnung in die Austritts-
Ringleitung ein Mischkanal eingebaut. Für eine weitgehende Mischung der warmen, aus
dem unteren Bereich des Reaktorabschnitts über der obersten Umlenkscheibe mit der
kalten Wärmetauschmittelsträhne aus dem obersten Bereich derselben wird der, die
unterschiedlich temperierten Wärmetauschmittelsträhnen umfassende Wärmetauschmittel
strom, unmittelbar nach dem Austreten aus der Mantelöffnung in den Austritts-Ringkanal
in einem entsprechend dimensionierten Mischkanal durchmischt. Es ist bekannt und
beispielsweise in K-H. Hartung und J.W. Hiby, Beschleunigung der turbulenten Mischung
in Rohren, Chemie-Ing.-Techn. 44. Jahrg., Seiten 1051-1056 beschrieben, dass eine
weitgehende Durchmischung, in der Größenordnung von etwa 98%, eines beim Eintritt in
einen Mischkanal ungleichförmigen Fluidstromes nach einer Kanallänge entsprechend
etwa dem 100fachen Durchmesser des Mischkanals erfolgt.
Bevorzugt ist die Austritts-Ringleitung die obere Ringleitung.
Die Erfindung ist nicht eingeschränkt bezüglich der Anzahl der Kontaktrohre.
Das Bündel von Kontaktrohren im Reaktor umfasst bevorzugt etwa 10.000 bis 50.000
Kontaktrohre.
Der Mischkanal wird bevorzugt durch ein oder mehrere, insbesondere zwei
zylindermantelförmige Leitbleche gebildet, die koaxial in der Austritts-Ringleitung
angeordnet sind, und die sich über die gesamte Höhe der Austritts-Ringleitung, unter
Freilassung alternierend am oberen bzw. unteren Ende aufeinanderfolgender Leitbleche
angeordneter Umlenköffnungen erstrecken. Der aus dem (den) Wärmetauscher(n)
kommende Wärmetauschmittelsstroms wird in den Mischkanal gleichmäßig verteilt über
den Umfang der Austritts-Ringleitung, bevorzugt in deren oberen Bereich in den Eintritts
bereich der aus dem Reaktor in den Mischkanal austretenden Wärmetauschmittelströme
zugeführt.
Für die Zuführung des über einen oder mehrere außenliegende(n) Wärmetauscher
abgekühlten Wärmetauschmittelstromes wird erfindungsgemäß im Reaktor bevorzugt eine
horizontale Trennwand in der Austritts-Ringleitung vorgesehen, insbesondere in deren
oberem Bereich, und die sich von der Außenwand der Austritts-Ringleitung bis zu dem
Bereich, in dem der Wärmetauschmittelstrom über die Mantelöffnungen in die Austritts-
Ringleitung einströmt, erstreckt, mit Eintrittsöffnungen für die Zuführung des
Wärmetauschmittelstromes sowie mit Austrittsöffnungen für die Weiterleitung des
Wärmetauschmittelstromes in den Mischkanal.
Bevorzugt beträgt die vertikale Querschnittsfläche zwischen der horizontalen Trennwand
und dem Ende der Austritts-Ringleitung, in dessen Nähe die Austrittsöffnungen angeordnet
sind, mindestens etwa das dreifache der Gesamtfläche der Austrittsöffnungen.
Die horizontale Trennwand muss von demjenigen Ende der Austritts-Ringleitung, in
dessen Nähe die Austrittsöffnungen für den über den außenliegenden Wärmetauscher
abgekühlten Wärmetauschmittelstrom in dem Mischkanal angeordnet sind, derart
beabstandet sein, dass stets, auch bei Teillast, eine ausreichend hohe
Austrittsgeschwindigkeit des über den außenliegenden Wärmetauscher abgekühlten
Wärmetauschmittelstromes in den Mischkanal gewährleistet ist. Diese Austritts
geschwindigkeit soll sich in einem Bereich von 0,1 bis 1,5 m/s, bevorzugt von 0,5 bis
1,0 m/s, besonders bevorzugt von 0,8 m/s bewegen.
Nach einer weiteren Ausführungsform, die zusätzlich oder alternativ zu der vorstehend
beschriebenen Ausführungsform mit Mischkanal in der Austritts-Ringleitung vorgesehen
sein kann, sind Mantelöffnungen in der Austritts-Ringleitung alternierend im oberen und
unteren Bereich derselben angeordnet und mit einem zylindermantelförmigen, gefalteten
oder gewellten Vorsetzblech, das sich im wesentlichen über die gesamte Höhe der
Ringleitung erstreckt, abgedeckt, unter Ausbildung jeweils eines Kanals über jeder
Mantelöffnung, wobei die einzelnen Kanäle voneinander getrennt sind sowie mit
Austrittsöffnungen im Vorsetzblech, bevorzugt in der oberen Hälfte desselben.
Diese bevorzugte Ausführungsform sieht somit vor, dass die Mantelöffnungen in der
Austritts-Ringleitung alternierend im oberen und unteren Bereich derselben angeordnet
sind, wodurch die warme Wärmetauschmittelsträhne, die im untersten Bereich des
Reaktorabschnitts über der obersten Umlenkscheibe vorliegt, über die im unteren Bereich
der Austritts-Ringleitung angeordneten Mantelöffnungen abgezogen wird und
entsprechend die kältere Wärmetauschmittelsträhne über die Mantelöffnungen, die im
oberen Bereich der Austritts-Ringleitung angeordnet sind. Dabei ist erfindungsgemäß
vorgesehen, dass stets eine Mantelöffnung, aus der eine warme Wärmetauschmittelsträhne
austritt mit einer Mantelöffnung alterniert, aus der eine kalte Wärmetauschmittelsträhne
austritt.
Die Mantelöffnungen sind mit einem zylindermantelförmigen, gefalteten oder gewellten
Vorsetzblech abgedeckt, das sich im wesentlichen über die gesamte Höhe der Austritts-
Ringleitung erstreckt, unter Ausbildung jeweils eines Kanals über jeder Mantelöffnung,
wobei die einzelnen Kanäle voneinander getrennt sind. Die alternierend im oberen und
unteren Bereich der Austritts-Ringleitung angeordneten Mantelöffnungen sind somit
dergestalt abgedeckt, dass die aus jeder Mantelöffnung strömende Flüssigkeit in jeweils
einen, durch das Vorsetzblech gebildeten Kanal einströmt. Das Vorsetzblech ist dabei,
entsprechend den fertigungstechnischen Möglichkeiten, beispielsweise durch Schweißen,
zwischen den einzelnen Kanälen weitgehend flüssigkeitsdicht am Außenmantel des
Reaktors befestigt. Eine vollständige Trennung der einzelnen Kanäle voneinander ist
hierbei nicht erforderlich.
Das Vorsetzblech weist, bevorzugt in der oberen Hälfte desselben, eine Vielzahl von
Austrittsöffnungen für das Wärmetauschmittel auf. Die Austrittsöffnungen im
Vorsetzblech haben bevorzugt einen hydraulischen Durchmesser im Bereich von 2 bis
20 mm, bevorzugt von 5 bis 10 mm, besonders bevorzugt von 8 mm. Hierbei bezeichnet
der Begriff hydraulischer Durchmesser, wie üblich, den 4fachen Quotienten aus der Fläche
der Öffnung und ihrem Umfang.
Die Höhe der Kanäle 30 bis 300 mm, insbesondere 60 bis 200 mm, besonders bevorzugt
90 bis 150 mm, beträgt. Unter Höhe der Kanäle wird hierbei der Abstand der Erhebungen
der Kanäle von der Reaktoraußenwand verstanden.
Da die Kanäle über dem Reaktormantel erhaben sind und aufeinanderfolgende Kanäle
jeweils von unterschiedlich temperiertem Wärmetauschmittel durchströmt werden, treffen
somit aus den einander gegenüberliegenden Austrittsöffnungen zweier benachbarter
Kanäle unterschiedlich temperierte Wärmetauschmittelströme aufeinander.
Bevorzugt treffen die Wärmetauschmittelströme aus benachbarten Kanälen in einem
Winkel von 90° aufeinander. Dadurch wird eine besonders intensive Vermischung erreicht.
Bereits durch das Aufteilen des aus dem Reaktor austretenden Wärmetauschmittelstromes
durch die Austrittsöffnungen im Vorsetzblech entsteht eine Vielzahl von dünnen
Einzelstrahlen. Die Reichweite eines Einzelstrahls, das heißt die maximale Entfernung ab
der Austrittsöffnung, bis zu der der Einzelstrahl noch nicht untergemischt ist beträgt etwa
das 20-fache des hydraulischen Durchmessers der Austrittsöffnung. Bei dieser Reichweite
saugt jeder Einzelstrahl aus seiner Umgebung bis zum 10fachen seines Eintritts
volumenstromes an. Somit wird die Temperatur-Ungleichförmigkeit über den Querschnitt
des Wärmetauschmittelstromes bereits durch das gegenseitige Ansaugen der Strahlen um
etwa den Faktor 0,1 ausgeglichen. Darüber hinaus erfolgt eine weitere Vergleichmäßigung
der Temperatur durch das gegeneinander Richten der Einzelstrahlen, die, bedingt durch die
geometrische Anordnung der Austrittsöffnungen, aufeinander in Mischzonen auftreffen.
Dadurch wird eine kleinstrahlige Turbulenz bewirkt, die die verbleibende Restungleich
förmigkeit der Temperatur weiter reduziert.
Zusätzlich wird in diese Mischzonen der vom (von den) außenliegenden Wärmetauscher(n)
kommende Wärmetauschmittelstrom ebenfalls in Form feiner Strahlen, gleichmäßig
verteilt über den Umfang der Austritts-Ringleitung, zugemischt.
Die Kanäle im Vorsetzblech sind bevorzugt in der Weise ausgeformt, dass sie einen
Querschnitt in Form eines Dreiecks, bevorzugt eines gleichseitigen Dreiecks, aufweisen.
Der erfindungsgemäße Reaktor ist besonders zur Durchführung von exothermen
Gasphasenoxidationen, insbesondere zur Herstellung von (Meth)acrolein,
(Meth)acrylsäure, Phthalsäureanhydrid, Maleinsäureanhydrid oder Glyoxal geeignet.
Die erfindungsgemäßen Maßnahmen haben somit den Vorteil, dass sie die Temperatur-
Ungleichförmigkeit über den Querschnitt des Wärmetauschmittelstromes weitgehend
abmildern.
Die Auswirkungen von Temperatur-Ungleichförmigkeiten des Wärmetauschmittelstromes
sind die nach konkretem Verfahren, und etwas modifiziert durch die konkreten
Betriebsparameter, insbesondere Rohrdurchmesser, Last, Beladung, Katalysator,
Katalysatoralterung, Temperaturniveau usw. deutlich bis dramatisch. So zeigt eine
Temperaturabweichung der Wärmetauschmitteleintrittstemperatur von lediglich +1°C von
der Solltemperatur in der betrieblichen Praxis folgende Erhöhungen der Katalysator-Hot-
Spot-Temperaturen: für Acrolein aus Propen von etwa +3°C, für Acrylsäure aus Acrolein
von etwa +9°C, für die Gasphasenoxidation zu Phthalsäureanhydrid von etwa +8°C bzw.
für die Gasphasenoxidation zu Maleinsäureanhydrid von etwa +15°C. Die Erhöhung der
Katalysator-Hot-Spot-Temperaturen hat die bekannten negativen Auswirkungen auf die
Katalysatoralterung, Reduzierung von Selektivität und Ausbeute der Reaktion. Es ist daher
erforderlich, die Wärmetauschmittel-Eintrittstemperaturen über den Eintrittsumfang so gut
wie technisch möglich auszugleichen.
Ausgehend von einer zulässigen Hot-Spot-Temperatur-Variation von ± 1°C über den
Reaktorquerschnitt ergibt sich für die oben aufgeführten Reaktionen eine zulässige
Schwankung der Wärmetauschmittel-Eintrittstemperaturen von ± 0,3 bis 0,1°C. Bei einer
vorausgesetzten Unterkühlung des über einen außenliegenden Wärmetauscher abgekühlten
Wärmetauschmittelstromes von 50°C muss hierfür eine Mischgüte besser als ± 0,6% bis
0,2% gewährleistet werden. Diese Vorgaben werden durch die erfindungsgemäßen
Maßnahmen erfüllt.
Weitere Methoden zum Temperaturausgleich im Wärmetauschmittelstrom sind im
folgenden aufgeführte Maßnahmen, die die erfindungsgemäße Mischung noch weiter
verbessern können.
Anstelle der gleichförmigen Zugabe des vom außenliegenden Wärmetauscher kommenden
abgekühlten Wärmetauschmittelstromes ist es möglich, diesen zu punktuellen
Einspritzstellen in den Ringleitungen, insbesondere in die Austritts-Ringleitung, zu führen
und Iokal in den dort vorliegenden Wärmetauschmittel-Hauptstrom einzugeben.
Es ist möglich, in den Austritts- und/oder Eintritts-Ringkanal, beispielsweise vor der
Umwälzpumpe (den Umwälzpumpen) statische Mischer einzubauen. Vor der (den)
Umwälzpumpe(n) kann eine Vordrallbeschaufelung, insbesondere ein Gitter, angeordnet
sein.
Auf der (den) Pumpenwelle(n) können eine oder mehrere Mischschaufeln (Agitatoren)
oder Inducerschaufeln, vor und/oder nach der (den) Pumpe(n) angeordnet sein.
Es ist möglich, nach der (den) Pumpe(n) eine Nachbeschaufelung (Gitter) vorzusehen.
Weiterhin ist es möglich, eine Gegendrallbeschaufelung (Gitter) für die Umlenkung in die
Eintritts-Ringleitung vorzusehen.
Es ist auch möglich, eine teilweise Rezirkulation des Wärmetauschmittelstromes von der
Druckseite der (den) Pumpe(n) zur Saugseite, gegebenenfalls mit Einleitung über
Ringverteiler, Injektoren oder dergleichen, vorzusehen.
Die oben beschriebenen Maßnahmen können sowohl einzeln als auch in Kombination
miteinander eingesetzt werden.
Die Erfindung wird im folgenden anhand einer Zeichnung näher erläutert.
Es zeigen im einzelnen:
Fig. 1 einen Längsschnitt durch einen beispielhaft mit Umlenkscheiben
ausgestatteten Reaktor mit einem Bündel von Kontaktrohren zur
Erläuterung der auftretenden Temperaturungleichförmigkeit mit getrennter
Darstellung des Temperaturverlaufs in der Austritts-Ringleitung in Fig. 1a,
Fig. 2 ein Beispiel für eine erste Ausführungsform eines erfindungsgemäßen
Reaktors,
Fig. 3 ein Beispiel für eine weitere Ausführungsform der erfindungsgemäßen
Gestaltung der Austritts-Ringleitung und
Fig. 4 eine Längsschnittdarstellung durch einen erfindungsgemäßen Reaktor, mit
einer Ausführungsform auf der linken Seite und einer weiteren
Ausführungsform auf der rechten Seite der Darstellung.
Fig. 1 zeigt schematisch einen Längsschnitt durch einen Reaktor 1 mit Führung des
Reaktionsgases durch ein Bündel von Kontaktrohren 2 von oben nach unten, mit einem
Wärmetauschmittelstrom 3, der durch den Zwischenraum zwischen den Kontaktrohren 2
von unten nach oben geleitet wird, mit Austritts-Ringleitung 4 und Eintritts-Ringleitung 5
sowie mit oberen Mantelöffnungen 6 und unteren Mantelöffnungen 7, mit Umlenkscheiben
8, die alternierend in der Reaktormitte und am Reaktorrand Durchschnittsquerschnitte für
das Wärmetauschmittel 3 freilassen. In der Austritts-Ringleitung 4 fallen unterschiedlich
temperierte Wärmetauschmittelteilströme an: ein wärmerer Wärmetauschmittelstrom 3a im
unteren Bereich des Austritts-Ringkanals sowie ein kälterer Wärmetauschmittelteilstrom
3b im oberen Bereich des Austritts-Ringkanals. Die Temperaturdifferenz zwischen den
Wärmetauschmittelteilströmen 3a und 3b kann bis zu 150°C betragen; das
Volumenverhältnis der Teilströme 3a zu 3b liegt häufig im Bereich von 9 : 1 bis 4 : 1. Zur
Abführung der Reaktionswärme muss ein Teilstrom, häufig 3 bis 30 Vol.% des
Gesamtstroms abgekühlt und dem Reaktor erneut, als Teilstrom 3c, zugeführt werden. Je
kleiner der Reaktor, umso höher kann die Obergrenze des zwecks Abkühlung abgezogenen
Teilstroms sein, bis hin zu 100%.
Fig. 2 zeigt einen Längsschnitt durch eine erste Ausführungsform einer erfindungsgemäß
ausgebildeten Austritts-Ringleitung 4 eines Reaktors 1 mit einem Bündel von
Kontaktrohren 2, wobei die unterschiedlich temperierten Wärmetauschmittelströme 3a und
3b aus dem Zwischenraum zwischen den Kontaktrohren 2 sowie der über einen
außenliegenden Wärmetauscher abgekühlte Wärmetauschmittelteilstrom 3c miteinander
vermischt werden. Die Wärmetauschmittelteilströme 3a und 3b treten durch die
Mantelöffnung 6 aus dem Reaktor 1 in die Austritts-Ringleitung 4 ein und vermischen sich
hier in einem durch Leitbleche 9 mit Umlenköffnungen 10 gebildeten Mischkanal 11. Im
oberen Bereich der Austritts-Ringleitung 4 ist eine horizontale Trennwand 12 angeordnet
mit Eintrittsöffnung 13 für den im außenliegenden Wärmetauscher abgekühlten
Wärmetauschmittelteilstrom 3c und Austrittsöffnung 14 für denselben in den Mischbereich
mit den Wärmetauschmittelteilströmen 3a und 3b.
Fig. 3 zeigt schematisch eine weitere Ausführungsform, mit Längsschnitt durch den für die
Erfindung maßgeblichen Teil des Reaktors in Fig. 3.1, mit Darstellung der Abwicklung der
Austritts-Ringleitung in Fig. 3.2 und mit Querschnittsdarstellung durch die Kanäle in Fig.
3.3.
In der Austritts-Ringleitung 4 eines Reaktors 1 in Fig. 3.1 mit einem Bündel von
Kontaktrohren 2 treten ein warmer Wärmetauschmittelstrom 3a und ein kälterer
Wärmetauschmittelstrom 3b, jeweils über Mantelöffnungen 6, über ein Vorsetzblech 15
mit Austrittsöffnungen 16. Über den oberen Teil der Austritts-Ringleitung 4 wird ein vom
außenliegenden Wärmetauscher kommender, abgekühlter Wärmetauschmittelstrom 3c
oberhalb einer Trennwand 12, über Eintrittsöffnungen 13 und Austrittsöffnungen 14 in die
Mischzonen 18 geleitet.
Fig. 3.2 zeigt eine Abwicklung der Austritts-Ringleitung 4 mit Vorsetzblech 15 und
Öffnungen 16 im oberen Teil derselben, mit Mantelaustrittsöffnungen 6, die alternierend
im oberen und unteren Bereich der Austritts-Ringleitung 4 angeordnet sind, wobei der
warme Wärmetauschmittelstrom 3ä jeweils über die unteren Mantelöffnungen 6, und der
relativ kältere Wärmetauschmittelstrom 3b jeweils über die oberen Mantelöffnungen 6
geleitet wird sowie mit Zuleitung des über einen außenliegenden Wärmetauscher
abgekühlten Wärmetauschmittelstromes 3c, gleichmäßig verteilt über den Umfang der
Austritts-Ringleitung 4 oberhalb einer Trennwand 12.
Die Querschnittsdarstellung in Fig. 3.3 verdeutlicht die vom Vorsetzblech 15 mit
Öffnungen 16 jeweils über einer Mantelöffnung 6 ausgebildeten Kanäle 17. In die Kanäle
17 strömt abwechselnd relativ kälteres Wärmetauschmittel 3b und relativ wärmeres
Wärmetauschmittel 3a, die Wärmetauschmittelströme 3b und 3a treten jeweils durch die
Austrittsöffnungen 16 in den Vorsetzblechen 15, werden hierbei in feinen Strahlen
aufgetrennt, die in den Mischzonen 18 aufeinander treffen.
Fig. 4 zeigt schematisch einen Reaktor 1 mit einem Bündel von Kontaktrohren 2, mit
Eintritts-Ringleitung 5 für das Wärmetauschmittel 3, mit einem wärmeren Wärmetausch
mittelstrom 3a und einem kälteren Wärmetauschmittelstrom 3b sowie einem über einen
außenliegenden Wärmetauscher geleiteten Wärmetauschmittelstrom 3c, mit
Mantelöffnungen 6 bzw. 7 in den Ringleitungen 4 bzw. 5 und mit Umlenkscheiben 8, die
alternierend in der Reaktormitte und am Reaktormantel Durchtrittsquerschnitte freilassen.
Die linke Seite der Figur zeigt schematisch eine Ausführungsform eines erfindungsgemäßen
Reaktors, wobei beispielhaft die Reaktionsgasführung von unten nach oben durch
entsprechende Pfeile symbolisiert ist. In der Austritts-Ringleitung 4 sind Leitbleche 9
angeordnet, unter Freilassung von Umlenköffnungen 10 und Ausbildung eines
Mischkanals 11. Der wärmere Wärmetauschmittelstrom 3a sowie der kältere
Wärmetauschmittelstrom 3b strömen über Mantelöffnungen 6 in den Mischkanal 11. Im
oberen Bereich der Austritts-Ringleitung 4 ist eine horizontale Trennwand 12 angeordnet,
wobei oberhalb der horizontalen Trennwand 12 das über einen außenliegenden
Wärmetauscher abgekühlte Wärmetauschmittel 3c über eine Eintrittsöffnung 13 und eine
Austrittsöffnung 14 in den Mischkanal 11 geleitet wird.
Die rechte Seite der schematischen Darstellung in Fig. 4 zeigt eine weitere
Ausführungsform, wobei beispielhaft das Reaktionsgas von oben nach unten geführt wird,
wie durch entsprechende Pfeile symbolisiert. Die Wärmetauschmittelströme 3a und 3b
werden über Mantelöffnungen 6 durch Öffnungen 16 in einem Vorsetzblech 15 geleitet. In
die hierbei ausgebildeten Mischzonen 18 wird gleichzeitig der vom außenliegenden
Wärmetauscher kommende, abgekühlte Wärmetauschmittelstrom 3c oberhalb einer
horizontalen Trennwand 12, mit Eintrittsöffnung 13 und Austrittsöffnung 14, zugeleitet.
Claims (12)
1. Reaktor (1) mit einem Bündel von Kontaktrohren (2), durch die ein
Reaktionsgemisch und durch dessen die Kontaktrohre umgebenden Raum ein
Wärmetauschmittel (3) geleitet wird, mit Eintritts-Ringleitung (5) und Austritts-
Ringleitung (4) an beiden Reaktorenden mit Mantelöffnungen (6, 7) für die Zu-
bzw. Abführung des Wärmetauschmittels (3) mittels einer oder mehrerer Pumpen,
unter Überleitung des Wärmetauschmittels (3) oder eines Teilstroms des
Wärmetauschmittels (3) über einen oder mehrere außenliegende Wärmetauscher,
dadurch gekennzeichnet, dass der aus dem Reaktor (1) abgeführte
Wärmetauschmittelstrom (3a, 3b), unmittelbar nach dem Eintritt desselben in die
Austritts-Ringleitung (4), zusammen mit dem von dem (den) außenliegenden
Wärmetauscher(n) kommenden Wärmetauschmittelstrom (3c) in einem in der
Austritts-Ringleitung (4) eingebauten Mischkanal (11) und/oder mittels Aufteilen
des Wärmetauschmittelstromes (3a, 3b) in eine Vielzahl von feinen Einzelstrahlen
und Aufeinanderprallen derselben in Mischzonen (18), unter Zuführung des aus
dem (den) außenliegenden Wärmetauscher(n) kommenden Wärmetausch
mittelstromes (3c) gleichmäßig verteilt über den Umfang der Austritts-Ringleitung
(4) in die Mischzonen (18), intensiv vermischt wird.
2. Reaktor (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass im Reaktor (1)
Umlenkscheiben (8) angeordnet sind, insbesondere dergestalt, dass sie abwechselnd
in der Reaktormitte und am Reaktorrand einen Durchschnittsquerschnitt freilassen.
3. Reaktor (1) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Bündel von
Kontaktrohren (2) etwa 10.000 bis 50.000 Kontaktrohre (2) umfasst.
4. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, gekennzeichnet durch ein oder
mehrere, bevorzugt zwei, zylindermantelförmige Leitbleche (9), die koaxial in der
Austritts-Ringleitung (4) angeordnet sind, und die sich über die gesamte Höhe der
Austritts-Ringleitung (4), unter Freilassung alternierend am oberen bzw. unteren
Ende aufeinanderfolgender Leitbleche (9) angeordneter Umlenköffnungen (10)
erstrecken, wobei ein Mischkanal (11) ausgebildet wird sowie durch Zuführung des
aus dem (den) Wärmetauscher(n) kommenden Wärmetauschmittelsstroms (3c) in
den Mischkanal (11), gleichmäßig verteilt über den Umfang der Austritts-
Ringleitung (4) in den Eintrittsbereich der aus dem Reaktor (1) in den Mischkanal
(11) austretenden Wärmetauschmittelströme (3a, 3b).
5. Reaktor (1) nach Anspruch 4, gekennzeichnet durch eine horizontale
Trennwand (12) in der Austritts-Ringleitung (4), bevorzugt in deren oberem
Bereich, und die sich von der Außenwand der Austritts-Ringleitung (4) bis zu dem
Bereich, in dem der Wärmetauschmittelstrom (3a, 3b) über die Mantel
öffnungen (6) in die Austritts-Ringleitung (4) einströmt, erstreckt, mit
Eintrittsöffnungen (13) für die Zuführung des Wärmetauschmittelstromes (3c)
sowie mit Austrittsöffnungen (14) für die Weiterleitung des Wärmetausch
mittelstromes (3c) in den Mischkanal (11).
6. Reaktor (1) nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die vertikale
Querschnittsfläche zwischen der horizontalen Trennwand (12) und dem Ende der
Austritts-Ringleitung (4), in dessen Nähe die Austrittsöffnungen (14) angeordnet
sind, mindestens etwa das dreifache der Gesamtfläche der Austrittsöffnungen (14)
beträgt.
7. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die
Mantelöffnungen (6) alternierend im oberen und unteren Bereich der Austritts-
Ringleitung (4) angeordnet sind und mit einem zylindermantelförmigen, gefalteten
oder gewellten Vorsetzblech (15), das sich im wesentlichen über die gesamte Höhe
der Austritts-Ringleitung (4) erstreckt, abgedeckt sind, unter Ausbildung jeweils
eines Kanals (17) über jeder Mantelöffnung (6), wobei die einzelnen Kanäle (17)
voneinander getrennt sind sowie mit Austrittsöffnungen (16) im Vorsetzblech (15),
bevorzugt in der oberen Hälfte desselben.
8. Reaktor (1) nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Austrittsöffnungen
(16) einen hydraulischen Durchmesser im Bereich von 2 bis 20 mm, bevorzugt von
5 bis 10 mm, besonders bevorzugt von 8 mm, aufweisen.
9. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass die
Kanäle (17) im Querschnitt die Form eines Dreiecks, bevorzugt eines gleichseitigen
Dreiecks, aufweisen.
10. Reaktor (1) nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Höhe der Kanäle
30 bis 300 mm, bevorzugt 60 bis 200 mm, besonders bevorzugt 90 bis 150 mm,
beträgt.
11. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 7 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die
Wärmetauschmittelströme (3a, 3b) aus benachbarten Kanälen (17) aufeinander in
einem Winkel von 90° auftreffen.
12. Verwendung des Reaktors (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 11 zur
Durchführung von exothermen Gasphasenoxidationen, insbesondere zur
Herstellung von (Meth)acrolein, (Meth)acrylsäure, Phthalsäureanhydrid,
Maleinsäureanhydrid oder Glyoxal.
Priority Applications (1)
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- 2001-08-02 DE DE2001137768 patent/DE10137768A1/de not_active Withdrawn
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