DE10134968A1 - Illuminating diode comprises an inorganic phosphor, silicon component with one side partially or completely made from alkyl oxide and another side having a functional group, and organic adhesive which reacts with the functional group - Google Patents

Abstract

Illuminating diode comprises an inorganic phosphor; a silicon component with one side partially or completely made from a 1-6C alkyl oxide which can react with the phosphor to change the surface properties of the phosphor and another side having a functional group selected from epoxide, 1-6C alkyl, phenyl or amino; and an organic adhesive which reacts with the functional group. Illuminating diode comprises: (1) an inorganic phosphor; (2) a silicon component with one side partially or completely made from a 1-6C alkyl oxide which can react with the phosphor to change the surface properties of the phosphor and another side having a functional group selected from epoxide, 1-6C alkyl, phenyl or amino; and (3) an organic adhesive which reacts with the functional group. The phosphor can be uniformly mixed with the adhesive to produce a low residue. An Independent claim is also included for a process for the production of an illuminating diode comprising preparing an inorganic phosphor, reacting the phosphor with a silicon component to change the surface properties of the phosphor and mixing the modified phosphor with an organic adhesive.

Description

Gegenstand der ErfindungSubject of the invention

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Leuchtdiode und ein Verfahren zu deren Herstellung, im Speziellen eine Leuchtdiode mit anorganischem Phosphor mit veränderten Oberflächeneigenschaften zur Erhöhung der Ausbeute. The present invention relates to a light-emitting diode and a method for the same Manufacture, in particular a light-emitting diode with modified inorganic phosphor Surface properties to increase the yield.

Hintergrund der ErfindungBackground of the Invention

Die Leuchtdiode (LED = light emitting diode) für weißes Licht, welche von der Nichia Gesellschaft entwickelt wurde, ist zusammengesetzt aus einer blauen LED, die im Wesentlichen aus InGaN besteht und einem gelben anorganischen Phosphor bestehend aus YAG (Yttrium Aluminium Granat). Der gelbe anorganische Phosphor wird angeregt durch blaues Licht von der blauen LED und sendet gelbes Licht aus, welches mit blauem Licht gemischt wird, um weißes Licht zu erzeugen. Die Weißlicht-LED zeigt typischerweise eine Farbtemperatur von 8000 K bei einem durchfließenden Strom von 20 mA. Der Farbwiedergabeindex (CRI = color rendering index) der Weißlicht-LED ist vergleichbar mit einer Fluoreszenzlampe und die Effizienz der Weißlicht-LED ist vergleichbar mit einer Glühlampe (5 bis 10 lm/W) und Floureszenzlampen (10 bis 30 lm/W). Im Vergleich mit einer Leuchtdiodenanordnung zusammengesetzt aus drei Grundfarben (rot, grün und blau) hat die Weißlicht-LED unter Nutzung von gelben Phosphor den Vorteil eines einfacheren Aufbaues und geringerer Kosten. Die Wahrscheinlichkeit eines Farbgüteverlustes bei Versagen einer LED einer bestimmten Farbe kann reduziert werden. Die Weißlicht-LED ist eine Lichtquelle mit hoher Richtkraft und kann benutzt werden zur Beleuchtung von Fahrzeugarmaturenbrettern, zur Hintergrundbeleuchtung von LCD, Raumbeleuchtung, Anzeigen tragbarer Computer, Scannern, Fax-Geräten, Projektoren und Mobiltelefonen. The light emitting diode (LED) for white light, which from the Nichia Company is composed of a blue LED that is in the Essentially consists of InGaN and a yellow inorganic phosphor YAG (yttrium aluminum garnet). The yellow inorganic phosphorus is excited by blue light from the blue LED and emits yellow light, which with blue light is mixed to produce white light. The white light LED typically shows a color temperature of 8000 K with a flowing current of 20 mA. The Color rendering index (CRI) of the white light LED is comparable with a fluorescent lamp and the efficiency of the white light LED is comparable to that Incandescent lamp (5 to 10 lm / W) and fluorescent lamps (10 to 30 lm / W). In comparison with an LED arrangement composed of three primary colors (red, green and blue) the white light LED using yellow phosphor has the advantage of a simpler one Construction and lower costs. The probability of a loss of color quality Failure of an LED of a certain color can be reduced. The white light LED is a light source with high directivity and can be used to illuminate Vehicle dashboards, for backlighting LCD, room lighting, View portable computers, scanners, fax machines, projectors, and cell phones.

Die Weißlicht-LED verfügt des Weiteren über den Vorteil kompakter Baumaße, langer Lebensdauer, geringer Stromstärken und Spannungen, keiner thermischen Abstrahlung und geringen Energieverbrauch und ist geeignet als Ersatzlichtquelle für konventionelle Glühlampen. The white light LED also has the advantage of compact dimensions, longer Service life, low currents and voltages, no thermal radiation and low energy consumption and is suitable as a substitute light source for conventional ones Lightbulbs.

Der gelbe YAG Phosphor in der Weißlicht-LED gemäß Nichia Company wird zunächst gemischt mit einem Harz in geeignetem Mischungsverhältnis und dann mit einer blauen LED zusammengefügt. Der gelbe YAG Phosphor ist eine anorganische Komponente, welche schwer mit dem organischen Harz zu mixen ist. Darüber hinaus ist das Gewichtsverhältnis zwischen dem gelben YAG Phosphor und dem organischen Harz groß, so dass es schwer ist, das gelbe YAG Phosphorpulver mit dem organischen Harz zu mischen. The yellow YAG phosphor in the white light LED according to the Nichia Company is initially mixed with a resin in an appropriate mixing ratio and then with a blue LED put together. The yellow YAG phosphor is an inorganic component, which is difficult to mix with the organic resin. Beyond that it is Weight ratio between the yellow YAG phosphor and the organic resin large, so it is hard to add the yellow YAG phosphor powder with the organic resin Mix.

Zur Überwindung der zuvor genannten Probleme wird ein Harz mit hoher Viskosität oder andere Typen von Klebstoffen benutzt, um diese mit dem YAG Phosphor zu mischen. Der Klebstoff kann eingeteilt werden in zwei Typen, anorganische und organische. Beispielsweise ist Silikon ein anorganischer Klebstoff mit hoher Viskosität. Die Transparenz ist allerdings nur etwa 80% und die Anwendbarkeit ist daher begrenzt. Bei organischen Klebstoffen wie zum Beispiel Epoxydharz ist Epoxydharz mit hoher Viskosität kommerziell verfügbar bei geringem Preis. Hier ist aber die zulässige Verarbeitungszeit gering. To overcome the aforementioned problems, a high viscosity resin or other types of adhesives are used to mix them with the YAG phosphor. The Glue can be divided into two types, inorganic and organic. For example, silicone is an inorganic adhesive with high viscosity. The However, transparency is only about 80% and the applicability is therefore limited. at organic adhesives such as epoxy resin is high epoxy resin Viscosity commercially available at a low price. But here is the allowable one Processing time short.

Die zuvor genannten Klebstoffe mit hoher Viskosität können ein sich Absetzen des Phosphorpulvers verhindern. Allerdings haben die zuvor genannten Klebstoffe folgende Nachteile:

• 1. Die Klebstoffe mit hoher Viskosität können nicht gleichmäßig mit dem Phosphorpulver gemischt werden.
• 2. Bei Klebstoffen mit hoher Viskosität kann deren Menge nur schwer kontrolliert werden und die Ausbeute wird beeinflusst.

The aforementioned high viscosity adhesives can prevent the phosphor powder from settling. However, the aforementioned adhesives have the following disadvantages:

• 1. The high viscosity adhesives cannot be mixed evenly with the phosphor powder.
• 2. In the case of high-viscosity adhesives, it is difficult to control the amount and the yield is affected.

Zusammenfassung der ErfindungSummary of the invention

Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung eine LED bereitzustellen, die die zuvor genannten Probleme überwindet und eine größere Ausbeute sowie Helligkeit erzielen kann. It is an object of the present invention to provide an LED which has the previously overcomes the problems mentioned and achieve a greater yield and brightness can.

Um das zuvor genannte Ziel zu erreichen, stellt die vorliegende Erfindung eine LED zur Verfügung, umfassend einen anorganischen Phosphor, eine Siliziumkomponente und einen organischen Klebstoff. Eine Seite der Siliziumkomponente ist vollständig oder teilweise C1 bis C6 Alkyloxid, welches mit dem anorganischen Phosphor reagiert hat, um die Oberflächeneigenschaften des anorganischen Phosphors zu verändern und die andere Seite ist eine funktionelle Gruppe ausgewählt aus einer Gruppe bestehend aus Epoxy, C1 bis C6 Alkylen, Phenyl, Amino. Der anorganische Phosphor mit veränderten Oberflächeneigenschaften kann gleichmäßig mit dem Klebstoff gemischt werden und ein geringerer Bodensatz wird erzeugt. To achieve the aforementioned goal, the present invention provides an LED Available comprising an inorganic phosphorus, a silicon component and one organic adhesive. One side of the silicon component is complete or partial C1 to C6 alkyl oxide which has reacted with the inorganic phosphorus to produce the Change surface properties of inorganic phosphorus and the other side is a functional group selected from a group consisting of epoxy, C1 to C6 Alkylene, phenyl, amino. The inorganic phosphor with changed Surface properties can be mixed and mixed evenly with the adhesive lower sediment is generated.

Die unterschiedlichen Ziele und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden einfacher verständlich anhand der folgenden detaillierten Beschreibung in Verbindung mit den beiliegenden Zeichnungen. The different objects and advantages of the present invention become easier understandable from the following detailed description in connection with the enclosed drawings.

Kurzbeschreibung der ZeichnungenBrief description of the drawings

Fig. 1 zeigt den Aufbau der vorliegenden Erfindung; Fig. 1 shows the structure of the present invention;

Fig. 2 zeigt einen Vergleich der Bodensatzhöhe für die vorliegende Erfindung. Figure 2 shows a comparison of the sediment height for the present invention.

Detaillierte Beschreibung der ErfindungDetailed description of the invention

Mit Bezug zunächst zu Fig. 1 umfasst die LED entsprechend der vorliegenden Erfindung einen anorganischen Phosphor 11, eine Siliziumkomponente 12 und einen organischen Klebstoff 13. Der anorganische Phosphor 11 kann ausgewählt sein aus der Gruppe umfassend YAG, Oxide, Sulfide und Phosphate. Der anorganische Phosphor 11 verfügt über eine Seite 121, welche vollständig oder teilweise aus C1 bis C6 Alkyloxid besteht, welcher mit dem anorganischen Phosphor 11 reagiert hat, um die Oberflächeneigenschaften des anorganischen Phosphors 11 zu verändern. Die C1 bis C6 Alkyloxide können entweder Methyloxide oder Ethyloxide und vorzugsweise Ethyloxide sein. Der anorganische Phosphor 11 verfügt über eine andere Seite 122, welche eine funktionelle Gruppe 122 ist, welche mit dem organischen Klebstoff 13 reagiert hat. Die funktionelle Gruppe kann ausgewählt sein aus einer Gruppe bestehend aus Epoxy, C1 bis C6 Alkylen, Phenyl, Amino und ist vorzugsweise Epoxy. Der anorganische Phosphor 11 mit veränderter Oberfläche kann gleichmäßig in dem Klebstoff 13 verteilt werden und wird nicht leicht abgesetzt. Der Prozess ist stabil zur Erhöhung der Ausbeute. Der Klebstoff 13 kann ausgewählt werden aus einer Gruppe umfassend Epoxydharz, Phenolharz, Polyurethanharz, Aminoharz und Polyesterharz. Referring first to FIG. 1, the LED according to the present invention includes an inorganic phosphor 11 , a silicon component 12, and an organic adhesive 13 . The inorganic phosphorus 11 can be selected from the group comprising YAG, oxides, sulfides and phosphates. The inorganic phosphor 11 has a side 121 which consists entirely or partially of C1 to C6 alkyl oxide which has reacted with the inorganic phosphor 11 in order to change the surface properties of the inorganic phosphor 11 . The C1 to C6 alkyl oxides can be either methyl oxides or ethyl oxides, and preferably ethyl oxides. The inorganic phosphor 11 has another side 122 which is a functional group 122 which has reacted with the organic adhesive 13 . The functional group can be selected from a group consisting of epoxy, C1 to C6 alkylene, phenyl, amino and is preferably epoxy. The inorganic phosphor 11 with a modified surface can be evenly distributed in the adhesive 13 and is not easily removed. The process is stable for increasing the yield. The adhesive 13 can be selected from a group comprising epoxy resin, phenolic resin, polyurethane resin, amino resin and polyester resin.

Tabelle 1 zeigt die bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, der anorganische Phosphor 11 ist ein YAG Phosphor 11, die Siliziumkomponente 12 ist ein Alkyloxid, welches Silizium enthält, sowie γ-Glycidoxypropyl (dimethoxy) methylsilan und der Klebstoff 13 ist ein Epoxydharz. Tabelle 1

Table 1 shows the preferred embodiment of the present invention, the inorganic phosphor 11 is a YAG phosphor 11 , the silicon component 12 is an alkyl oxide containing silicon and γ-glycidoxypropyl (dimethoxy) methylsilane, and the adhesive 13 is an epoxy resin. Table 1

Die äußere Oberfläche des YAG Phosphors 11 ist in Kontakt mit den Wassermolekülen in der Luft und Hydroxyl ist vorhanden an dessen äußerer Oberfläche. Das Hydroxyl an der äußeren Oberfläche des YAG Phosphors 11 reagiert mit dem Siliziumalkyloxid, so dass das Alkyloxid getrennt wird und der Sauerstoff in der Hydroxylgruppe reagiert mit dem Silizium und bildet einen Verbund mit Y (oder Al)-O-Si Bindung. Die Bindung ist eine kovalente Bindung mit starker Bindungskraft, so dass der YAG Phosphor 11 stark mit der Siliziumkomponente 12 verbunden ist. The outer surface of the YAG phosphor 11 is in contact with the water molecules in the air and hydroxyl is present on the outer surface thereof. The hydroxyl on the outer surface of the YAG phosphor 11 reacts with the silicon alkyl oxide so that the alkyl oxide is separated and the oxygen in the hydroxyl group reacts with the silicon and forms a bond with a Y (or Al) -O-Si bond. The bond is a covalent bond with a strong binding force, so that the YAG phosphor 11 is strongly bonded to the silicon component 12 .

Bei dem zuvor genannten Prozess zur Veränderung der Oberfläche werden 2 g YAG Phosphor und 0,15 g Alkyloxid, welches Silizium enthält, gemischt in 100 ml einer 95%igen alkoholischen Lösung. Die gemischte Lösung wird überschallverdichtet für 10 Minuten und für 1 Stunde bei 70°C erhitzt. Die Fällung der Lösung wird durch Sieben und Waschen mit Ethylalkohol entfernt. Die Lösung wird dann bei 85°C getrocknet, um YAG Phosphorpulver mit modifizierter Oberfläche zu erhalten. In the above-mentioned process for changing the surface, 2 g of YAG Phosphorus and 0.15 g of alkyl oxide, which contains silicon, mixed in 100 ml of one 95% alcoholic solution. The mixed solution is sonicated for 10 Minutes and heated at 70 ° C for 1 hour. The solution is precipitated by sieving and Washed away with ethyl alcohol. The solution is then dried at 85 ° C to YAG Obtain phosphor powder with a modified surface.

Die andere Seite des Silikonalkyloxides 12 ist eine funktionelle Gruppe, welche in organischen Lösungen löslich ist. Das Silikonalkyloxid 12 mit modifizierter Oberfläche kann einfach reagieren mit Epoxydharzen und die Verbindungsreaktion zwischen dem Silikonalkyloxid 12 und dem Epoxydharz verstärkt die Stabilität des YAG Phosphors, welcher gelöst ist in dem Epoxydharz und reduziert den Bodensatz. Der YAG Phosphor kann gleichmäßig gemischt werden mit dem Epoxydharz, um die Ausbeute zu erhöhen. The other side of silicone alkyl oxide 12 is a functional group that is soluble in organic solutions. The silicone alkyl oxide 12 with a modified surface can easily react with epoxy resins and the connection reaction between the silicone alkyl oxide 12 and the epoxy resin increases the stability of the YAG phosphor, which is dissolved in the epoxy resin and reduces the sediment. The YAG phosphor can be mixed evenly with the epoxy resin to increase the yield.

Zum Vergleich werden 2 g YAG Phosphor mit Oberflächenbehandlung und 2 g YAG Phosphor ohne Oberflächenbehandlung gemischt mit 10 g Epoxydharz, wobei das Zeitdiagramm für die Bodensatzhöhe in Fig. 2 gezeigt ist. Wie in der Figur gezeigt, ist die Bodensatzhöhe des YAG Phosphor mit Oberflächenbehandlung 1 mm wie angezeigt wird durch die durchgezogene Linie und die Bodensatzhöhe des YAG Phosphor ohne Oberflächenbehandlung ist 2 mm wie durch die gestrichelte Linie angezeigt wird nach 6 1/2 Stunden. Die Bodensatzhöhe ist ein Maß für nicht gleichmäßige Mischung. Dementsprechend kann der YAG Phosphor mit Oberflächenbehandlung, wie er durch die vorliegende Erfindung vorgeschlagen wird, gleichmäßig mit Epoxydharz gemischt werden. For comparison, 2 g of YAG phosphor with surface treatment and 2 g of YAG phosphor without surface treatment are mixed with 10 g of epoxy resin, the time diagram for the sediment height being shown in FIG. 2. As shown in the figure, the sediment height of the YAG phosphor with surface treatment is 1 mm as indicated by the solid line and the sediment height of the YAG phosphor without surface treatment is 2 mm as indicated by the dashed line after 6 1/2 hours. The sediment height is a measure of non-uniform mixing. Accordingly, the YAG surface treatment phosphor as proposed by the present invention can be mixed uniformly with epoxy resin.

Zum Vergleich wird der YAG Phosphor mit Oberflächenbehandlung und der YAG Phosphor ohne Oberflächenbehandlung gemischt mit Epoxydharz, und dann mit einer blauen LED zusammengepackt, um eine weiße LED herzustellen. Die Leuchtkraft der weißen LED zusammengesetzt aus YAG Phosphor mit Oberflächenbehandlung ist verbessert gegenüber der weißen LED zusammengesetzt aus YAG Phosphor ohne Oberflächenbehandlung um etwa 4 bis 6%. For comparison, the YAG phosphor with surface treatment and the YAG Phosphorus without surface treatment mixed with epoxy resin, and then with one blue LED packed together to make a white LED. The luminosity of the white LED is composed of YAG phosphor with surface treatment improved over the white LED composed of YAG phosphor without Surface treatment by about 4 to 6%.

Zusammenfassend kann YAG Phosphor 11 mit Oberflächenbehandlung gleichmäßig gemischt werden in Klebstoff 13 und die Verbindungsreaktion zwischen diesen beiden erhöht den Zusammenhalt. Der Bodensatz wird reduziert und die Ergiebigkeit wird erhöht. In summary, YAG phosphorus 11 can be mixed evenly with surface treatment in adhesive 13 and the bonding reaction between the two increases cohesion. The sediment is reduced and the fertility is increased.

Obwohl die vorliegende Erfindung beschrieben wurde mit Bezug auf die bevorzugte Ausführungsform ist es selbstverständlich, dass die Erfindung nicht durch deren Details begrenzt wird. Unterschiedliche Ersetzungen und Veränderungen wurden in der vorhergehenden Beschreibung vorgeschlagen und weitere werden für den Fachmann ersichtlich sein. Dementsprechend sind all diese Ersetzungen und Veränderungen umfasst von der Erfindung wie sie in den anliegenden Ansprüchen definiert ist. Although the present invention has been described with reference to the preferred one Embodiment it goes without saying that the invention is not by its details is limited. Different replacements and changes were made in the previous description proposed and others will be apparent to those skilled in the art be clear. Accordingly, all of these replacements and changes are included of the invention as defined in the appended claims.

Claims (10)

1. Leuchtdiode umfassend einen anorganischen Phosphor; eine Silizimkomponente mit einer Seite, welche teilweise oder vollständig ein C1 bis C6 Alkyloxid umfasst, welches reagiert hat mit dem anorganischen Phosphor, um die Oberflächeneigenschaften des anorganischen Phosphors zu verändern und einer anderen Seite, welche eine funktionelle Gruppe ist, die ausgewählt ist aus einer Gruppe umfassend Epoxyd, C1 bis C6 Alkyl, Phenyl, Amino; und einen anorganischen Klebstoff, welcher mit der funktionellen Gruppe reagiert hat; wobei der anorganische Phosphor mit modifizierten Oberflächeneigenschaften gleichmäßig mit dem Klebstoff gemischt werden kann und dabei ein geringerer Bodensatz erzeugt wird. 1. light emitting diode comprising an inorganic phosphor; a silicon component with a side which partially or completely comprises a C1 to C6 alkyl oxide, which has reacted with the inorganic phosphorus to make the To change the surface properties of the inorganic phosphor and one other side, which is a functional group selected from one Group comprising epoxy, C1 to C6 alkyl, phenyl, amino; and one inorganic adhesive that has reacted with the functional group; in which the inorganic phosphor with modified surface properties evenly can be mixed with the adhesive and thereby produce a lower sediment becomes. 2. Leuchtdiode nach Anspruch 1, wobei der anorganische Phosphor ausgewählt sein kann aus der Gruppe umfassend YAG (Yttrium Aluminium Granat) Oxiden, Sulfiden und Phosphaten. 2. Light emitting diode according to claim 1, wherein the inorganic phosphorus is selected can be from the group comprising YAG (yttrium aluminum garnet) oxides, sulfides and phosphates. 3. Leuchtdiode nach Anspruch 1, wobei die C1 bis C6 Alkyloxide entweder Methyloxyde oder Ethyloxyde sind. 3. Light emitting diode according to claim 1, wherein the C1 to C6 alkyl oxides either Are methyl oxides or ethyl oxides. 4. Leuchtdiode nach Anspruch 1, wobei der Klebstoff ausgewählt sein kann aus einer Gruppe umfassend Epoxydhard, Phenolharz, Polyurethanharz, Aminoharz und Polyesterharz. 4. Light-emitting diode according to claim 1, wherein the adhesive can be selected from a Group comprising epoxy hard, phenolic resin, polyurethane resin, amino resin and Polyester resin. 5. Verfahren zur Herstellung einer Leuchtdiode umfassend folgende Schritte: a) Vorbereiten eines organischen Phosphors; b) Reagieren des anorganischen Phosphors mit einer Siliziumkomponente zur Veränderung der Oberflächeneigenschaften des anorganischen Phosphors; c) Mischen des anorganischen Phosphors mit modifizierter Oberflächeneigenschaft mit einem organischen Klebstoff. 5. A method for producing a light-emitting diode comprising the following steps: a) preparing an organic phosphor; b) reacting the inorganic phosphorus with a silicon component to change the surface properties of the inorganic phosphorus; c) Mixing the inorganic phosphor with modified surface properties with an organic adhesive. 6. Verfahren nach Anspruch 5, wobei in Schritt (a) der anorganische Phosphor ausgewählt sein kann aus der Gruppe umfassend YAG (Yttrium Aluminium Granat), Oxiden, Sulfiden und Phosphaten. 6. The method according to claim 5, wherein in step (a) the inorganic phosphorus can be selected from the group comprising YAG (yttrium aluminum garnet), Oxides, sulfides and phosphates. 7. Verfahren nach Anspruch 5, wobei in Schritt (b) die Siliziumkomponente über eine Seite verfügt, welche vollständig oder teilweise ein C1 bis C6 Alkyloxid ist, welcher reagiert hat mit dem anorganischen Phosphor, um die Oberflächeneigenschaften des anorganischen Phosphors zu verändern und einer anderen Seite, welche eine funktionelle Gruppe ausgewählt aus einer Gruppe umfassend Epoxyd, C1 bis C6 Alkyl, Phenyl, Amino ist. 7. The method according to claim 5, wherein in step (b) the silicon component via a Side, which is completely or partially a C1 to C6 alkyl oxide, which has reacted with the inorganic phosphor to improve the surface properties of the to change inorganic phosphorus and another side, which is a functional group selected from a group comprising epoxy, C1 to C6 Is alkyl, phenyl, amino. 8. Verfahren nach Anspruch 7, wobei das C1 bis C6 Alkyloxid entweder Methyloxid oder Ethyloxyd sein kein. 8. The method of claim 7, wherein the C1 to C6 alkyl oxide is either methyl oxide or be ethyl oxide. 9. Verfahren nach Anspruch 5, wobei in Schritt (c) der Klebstoff ausgewählt sein kann aus einer Gruppe umfassend Epoxydharz, Phenolharz, Polyurethanharz, Aminoharz und Polyesterharz. 9. The method according to claim 5, wherein in step (c) the adhesive can be selected from a group comprising epoxy resin, phenolic resin, polyurethane resin, amino resin and polyester resin. 10. Verfahren nach Anspruch 7, wobei der anorganische Phosphor gemischt wird mit der Seite der Siliziumkomponente mit C1 bis C6 Alkyloxid. 10. The method of claim 7, wherein the inorganic phosphor is mixed with the Side of the silicon component with C1 to C6 alkyl oxide.