DE10050272A1 - Neutronenabsorbierender Werkstoff - Google Patents

Neutronenabsorbierender Werkstoff

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Abstract

Es wird ein neutronenabsorbierender Werkstoff beschrieben, der eine bessere Abschirmung der Umgebung gegen Neutronenstrahlung gewährleistet, eine gute mechanische Stabilität und Festigkeit sowie Bruchzähigkeit aufweist. Der Werkstoff ist durch eine Glas- oder Glaskeramikmatrix gekennzeichnet, die mindestens ein neutronenabsorbierendes chemisches Element aufweist und in die 5 bis 60 Gew.-% Verstärkungsfasern eingelagert sind. Der neutronenabsorbierende Werkstoff wird für Absorberschachtelelemente für Abklingbecken für abgebrannte radioaktive Brennelemente verwendet.

Description

Die Erfindung betrifft einen neutronenabsorbierenden Werkstoff.
Die Lagerung abgebrannter Brennelemente erfolgt in Kernkraftwerken in sogenannten Abklingbecken, die mit Wasser gefüllt sind. Dies wird beispielsweise in atw 42. JG (1997), Heft 6 S. 398-400 beschrieben.
In diesen Abklingbecken sind Lagergestelle mit rechteckigen Absorptionsschächten angeordnet, in die die Brennelemente eingesetzt werden. Die Schachtwände müssen hierbei einen vorgegebenen Abstand zu den Brennelementen aufweisen, der im Wesentlichen durch die Absorptionsfähigkeit der Absorberschachtelemente bestimmt wird. Die Materialien für diese Lagergestelle müssen in der Regel folgende Anforderungen erfüllen:
  • - hohe Absorptionsrate für Neutronen (bzw. für die zu absorbierenden weiteren Teilchen bzw. Strahlungen),
  • - gute chemische Beständigkeit,
  • - eine ausreichende mechanische Festigkeit und Bruchzähigkeit,
  • - Umweltfreundlichkeit.
Im einzelnen bedeutet dies, daß das Material der Lagergestelle so konditioniert sein muß, daß dessen Zusammensetzung es erlaubt, Strahlung und Teilchen, insbesondere die von ausgebrannten Brennstäben abgegebenen Neutronen in ausreichender Menge einzufangen bzw. zu absorbieren, so daß die Umgebung in gewünschter Weise von dieser Strahlung abgeschirmt wird.
Die chemische Beständigkeit muß, insbesondere gegen hydrolytischen Angriff, über einen langen Zeitraum (<10 Jahre) gegeben sein, da die Absorberschachtelemente zusammen mit den Brennstäben in Abklingbecken gelagert werden, die mit vollentsalztem bzw. destilliertem Wasser gefüllt sind.
Bezüglich der Wärme- und Temperaturbelastbarkeit werden an solche sogenannten Absorptionspanels weniger hohe Anforderungen gestellt. In der Praxis müssen aber auch diese Absorptionspanels gegebenenfalls thermische Belastungen schadlos überstehen können, die auch dann auftreten, wenn z. B. die Kühlwasserversorgung ausfällt und die bei der Absorption freiwerdenden Energien eine Aufheizung des Abklingbeckens auf hohe Temperaturen bewirken.
Ausreichende mechanische Festigkeits- und Bruchzähigkeitswerte werden außer beim Montieren dieser Absorptionsschachtelemente beim Vernieten auf Trägerkonstruktionen, auch im Hinblick auf äußere Einflüsse gefordert. So müssen die Absorptionspanels auch Schlag- und/oder zyklischen Belastungen durch Erdbeben oder ähnliche Beanspruchungen von Gebäuden und Untergrund standhalten.
Die Forderungen an die Umweltfreundlichkeit betreffen die Herstellung, den Gebrauch (bzw. die Abnutzung beim Gebrauch) sowie Recycling bzw. Entsorgung. Bei Herstellung und Gebrauch wird heute gefordert, daß keine toxischen Substanzen freigesetzt werden.
Derzeit werden für diese Lagergestelle bzw. für diese Absorptionspanels borhaltige Stähle verwendet, die wegen auftretender Versprödung allerdings nur einen geringen Borgehalt von etwa 1% aufweisen dürfen. Damit ist das Absorptionsvermögen dieser Werkstoffe allerdings sehr gering, was nur eine stark begrenzte Belegung der Abklingbecken mit ausgebrannten Brennstäben zuläßt. Bedingt durch das hohe spezifische Gewicht der Stähle sind entsprechende Absorptionspanels schwer, was bei der Konstruktion der Schachtwände und deren Tragkonstruktion berücksichtigt werden muß.
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, einen neutronenabsorbierenden Werkstoff zur Verfügung zu stellen, der eine bessere Abschirmung der Umgebung gegen Neutronenstrahlung gewährleistet, eine gute mechanische Stabilität und Festigkeit sowie Bruchzähigkeit aufweist und umweltfreundlich insbesondere bei seiner Herstellung ist.
Diese Aufgabe wird mit einem neutronenabsorbierenden Werkstoff gelöst, der durch eine Glas- oder Glaskeramikmatrix gekennzeichnet ist, die mindestens ein neutronenabsorbierendes chemisches Element aufweist und in die 5 bis 60 Gew.-% Verstärkungsfasern eingelagert sind.
Ein bevorzugter Anteil der Verstärkungsfasern liegt bei 20 bis 45 Gew.-%.
Überraschenderweise hat sich gezeigt, daß ein solches Glas bzw. Glaskeramik- Verbundwerkstoff herkömmliche Absorptionspanels ersetzen kann und ihnen sogar in einigen Eigenschaften überlegen ist.
Die Absorptionsfähigkeit für Neutronen kann durch neutronenabsorbierende chemische Elemente, deren Menge nicht wie bei den borhaltigen Stählen begrenzt ist, an den jeweiligen Anwendungszweck angepaßt werden, wodurch die Absorptionsfähigkeit gegenüber den herkömmlichen Werkstoffen um ein Mehrfaches gesteigert werden kann. Gleichzeitig wird aufgrund der geringen Dichte des Glasverbundwerkstoffes die Gesamtkonstruktion um einen Faktor 2 bis 4 leichter.
Die maximal zulässige Temperatur sowie auch die chemische Beständigkeit des Glasverbund- bzw. Glaskeramikverbundwerkstoffes hängt von weiteren Inhaltsstoffen sowie seinem Gefüge ab. Insbesondere liefert die Glasübergangstemperatur Tg des verwendeten Glases einen Orientierungswert für die maximale Dauereinsatztemperatur.
Die Neutronenabsorptionsfähigkeit des Glas- oder Glaskeramikverbundwerkstoffes kann gemäß einer ersten bevorzugten Ausführungsform dadurch erreicht werden, daß eine Glas- oder Glaskeramikmatrix eingesetzt wird, die mindestens ein neutronenabsorbierendes Element bereits aufweist. Bevorzugt für die Glasmatrix sind daher Borosilikatglas oder gadoliniumhaltiges Glas.
Entsprechende Glaskeramikmatrizen sind Li2O-Al2O3-SiO2-kristallhaltige Boratgläser.
Die Neutronenabsorption wird bei diesen Matrixmaterialien durch den entsprechenden Bor- bzw. Gadoliniumanteil erzielt, der im Vergleich zu den borhaltigen Stählen deutlich höher liegt. Während bei den borhaltigen Stählen lediglich die Oberfläche einen geringen Boranteil aufweisen kann, ist das Bor bzw. Gadolinium über die gesamte Glasmatrix, d. h. über die gesamte aus dem Glasverbund- oder Glaskeramikverbundwerkstoff hergestellte Platte verteilt, so daß allein aufgrund dieser Tatsache der Anteil der neutronenabsorbierenden Elemente deutlich höher ist.
Zusätzliche neutronenabsorbierende Elemente können solchen Matrixmaterialien in Form von Bor oder borhaltigen Verbindungen, wie beispielsweise Borcarbid oder Bornitrid zugegeben werden. Der Anteil an Bor oder borhaltigen Verbindungen liegt vorzugsweise bei 2 bis 30 Gew.-%.
Gemäß einer anderen Ausführungsform der Erfindung können auch Matrixmaterialien verwendet werden, die selbst nicht neutronenabsorbierend sind. Als solche Matrixmaterialien kommen insbesondere Aluminosilikatglas, Alkali-Erdalkali-Silikatglas oder Basaltglas in Frage. In diesem Fall ist die Zugabe von Bor oder borhaltigen Verbindungen in einer Menge von 2 bis 30 Gew.-% zwingend notwendig, um die gewünschte Absorptionsfähigkeit des Glasverbundwerkstoffes zu gewährleisten. Dies gilt auch für solche Glaskeramiksysteme, die selbst nicht neutronenabsorbierend sind. Insofern können, wenn die Zugabe von 2 bis 30 Gew.-% Bor oder borhaltiger Verbindungen sichergestellt ist, auch Glaskeramiken auf der Basis der Systeme Li2O-Al2O3-SiO2, MgO Al2O3 SiO2, CaO-Al2O3-SiO2, MgO-CaOBaO-Al2O3-SiO2 verwendet werden.
Als Verstärkungsfasern sind Siliziumcarbid- und/oder Kohlenstoff-Fasern besonders gut geeignet. Die Anteile der Fasern liegen vorzugsweise bei 10 bis 30 Gew.-% für Siliziumcarbid-Fasern und bei 20 bis 40 Gew.-% für Kohlenstoff-Fasern. Die Durchmesser der Siliziumcarbid-Fasern liegen beispielsweise bei 10 bis 20 µm und die der Kohlenstoff-Fasern bei 5 bis 12 µm. Mit C- oder SiC-Fasern werden bei unidirektionaler Faseranordnung mit einem Faservolumengehalt von ca. 40% Festigkeiten < 1200 MPa und E- Modulen < 130 GPa bei gleichzeitiger Steigerung der Brucharbeit gegenüber reinen Gläsern und Glaskeramiken erreicht.
Um die Schlagzähigkeit zu erhöhen, sind Langfasern bevorzugt. Auch andere Verstärkungsfasern, wie z. B. Bor- oder Bornitridfasern, sind geeignet, insbesondere auch deswegen, weil sie zusätzlich die Neutronenabsorption verbessern. Weitere Verstärkungsfasern sind solche aus Si3N4, Al2O3, ZrO2, TiC, WoC, Mullit, Calciumsilikaten, Kieselglas (Quarzglas), hoch-SiO2- haltiges Glas, A-, C-, S- oder E-Glas, Steinwolle oder aus entsprechend Bor und/oder Gadolinium angereicherten Fasern.
Als Zusätze zu diesen Fasermaterialien kommen Silizium, Titan, Zirkonium oder Aluminium in Frage. Gegebenenfalls können die Fasern auch mit einer dünnen Beschichtung aus diesen Zusätzen versehen sein.
Eine bevorzugte Verwendung dieses neutronenabsorbierenden Werkstoffes sind Absorberschachtelemente für Abklingbecken für abgebrannte radioaktive Brennelemente.
Aufgrund der erhöhten Absorptionsfähigkeit können die Abstände zwischen den abgebrannten Brennelementen und den Schachtwänden deutlich geringer gewählt werden, so daß eine höhere Packungsdichte und somit eine höhere Lagerkapazität von abgebrannten Brennstäben möglich ist.
In den Fig. 1 und 2 sind zwei Schliffbilder des erfindungsgemäßen Werkstoffes in zwei verschiedenen Ebenen dargestellt.
Die Zusammensetzung des Werkstoffes ist wie folgt:
SiC-Fasern: 15 Gew.-%
C-Fasern: 15 Gew.-%
Borcarbid: 20 Gew.-%
Matrixmaterial Borosilikatglas.
In der in schwarz dargestellten Matrix 1 aus Borosilikatglas sind Borcarbidpartikel 2 eingelagert, die eine unregelmäßige Struktur aufweisen.
In der Fig. 1 sind die SiC-Fasern 3 als langgestreckte faserförmige Gebilde zu sehen, während die Kohlenstoff-Fasern 4 aufgrund der Schnittebene punktförmig zu sehen sind.
In der Fig. 2 ist eine andere Schnittebene dargestellt, so daß die SiC-Fasern 3 punktförmig dargestellt sind.
Die Dauertemperaturbelastbarkeit dieses Materials liegt bei 600°C und die chemische Beständigkeit in vollentsalztem Wasser entspricht der Klasse 2 oder besser.
Weitere Beispiele und Vergleichsausführungen sind in der nachfolgenden Tabelle zusammengestellt:
Eine Platte aus einem typischen borhaltigen Stahl mit einem B-Gehalt von 1 Gew.-% und einer Stärke von 2 mm enthält 14,57 mol B pro qm (Fall A). Dieser Wert wird im folgenden als Referenzwert (1 BSE, d. h. eine Borstahleinheit) benutzt, auf den alternative Konstruktionen dann sehr einfach bezogen werden können.
Ein Borstahl mit 2 Gew.-% Bor (der durch diesen für Stähle hohen Borgehalt schon sehr spröde ist) kommt bei gleicher Plattendicke auf einen BSE-Wert von 1,97 (Fall B).
Wie sich gezeigt hat, kann bereits mit Borosilicat-Flachglasplatten diese Neutronenabsorption realisiert werden: In Fall 3 weist eine Borosilicatplatte von ebenfalls 2 mm Dicke einen ähnlichen BSE-Wert auf wie die Stahlplatte aus Fall A). In diesem Zusammenhang kommt aber der enorme Gewichtsvorteil des Glases gegenüber dem Borstahl zum Tragen: ein qm wiegt nur 4,5 kg anstatt 15,6 kg beim Stahl, siehe die letzte Spalte der Tabelle.
Wird die Dicke des Borosilicat-Flachglases auf 6 mm erhöht (Fall D), so wird ein BSE-Wert von 3,18 erzielt, also deutlich mehr als beim 2-prozentigen Borstahl. Auch bei diesem dicken Flachglas liegt das Quadratmetergewicht immer noch unter dem des Stahles.
Trotzdem wird die Aufgabe durch diese einfachen Glasplatten nicht gelöst, da Gläser bei mechanischen Stößen (z. B. bei Erdbeben) zu Sprödbruch neigen, was in Abklingbecken nicht toleriert werden kann. Die Aufgabe wird aber sehr gut von den erfindungsgemäßen, faserverstärkten, borcarbidhaltigen Gläsern gelöst, siehe die Beispiele 1 bis 4. Bevor auf diese Beispiele eingegangen wird, sei noch erwähnt, daß die Atomindustrie möglichst einen Werkstoff zum Einsatz bringen möchte ("Wunschmaterial", Fall E), der einen Borgehalt von 0,1 g pro cm2, also von 1 kg/m2 entspr. 92,5 Mol Bor pro qm aufweist. Die heutigen Borstähle erfüllen nicht diese Zielvorstellung, der ein Wert von 6,35 BSE entspricht.
In Ausführungsbeispiel 1 wurde ein Komposit heißgepreßt, das neben 30 Gew.-% des oben erwähnten Natriumborosilicat-Glases 20 Gew.-% B4C- Pulver, 20 Gew.-% SiC-Fasern und 30 Gew.-% C-Fasern enthält. Die Fasern verstärken die Glasmatrix, so daß bei mechanischer Schockbelastung kein katastrophaler Sprödbruch mehr auftritt. Infolge der erhöhten Bruchzähigkeit bekommt das Material ein quasiduktiles Verhalten und wird schadenstolerant. Die SiC-Fasern haben einen Durchmesser von c. 15 µm, die C-Fasern einen solchen von ca. 8 µm. Die SiC-Fasern sind leichter im Komposit homogen zu verteilen und sorgen für erhöhte Abriebfestigkeit.
Das Ausführungsbeispiel 1, das auf einer 2 mm dicken Platte aus diesem Komposit basiert, führt zu einem hohen BSE-Wert von 5,11. Erhöht man die Plattendicke auf 3 mm (Bsp. 2), so erreicht man mit dieser Konstruktion 7,66 BSE, und das beim halben Quadratmetergewicht der 2 mm starken Borstähle.
In den Ausführungsbeispielen 3 und 4 wurden die Gehalte an Glasmatrix und Borcarbid erhöht. Die SiC-Fasern wurden weggelassen, so daß die Faserverstärkung von den Kohlenstoff-Fasern allein bewerkstelligt wird. Beide Formulierungen haben (wie auch schon das Bsp. 2) BSE-Werte, die oberhalb dem Zielwert (Fall E) liegen, bei noch weiter abgesenktem Quadratmetergewicht.
Die vorstehenden Ausführungen gelten auch für die Zugabe von Gadolinium anstelle von B4C.
Bezugszeichen
1
Glasmatrix
2
Borcarbid
3
SiC-Fasern
4
C-Fasern

Claims (14)

1. Neutronenabsorbierender Werkstoff, gekennzeichnet durch eine Glas- oder Glaskeramikmatrix, die mindestens ein neutronenabsorbierendes chemisches Element aufweist und in die 5 bis 60 Gew.-% Verstärkungsfasern eingelagert sind.
2. Werkstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Anteil der Verstärkungsfasern bei 20 bis 45 Gew.-% liegt.
3. Werkstoff nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch eine Glasmatrix aus Borosilikatglas oder gadoliniumhaltigem Glas.
4. Werkstoff nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch eine borhaltige Glaskeramikmatrix auf der Basis von Li2O Al2O3-SiO2- kristallhaltigen Boratgläsern.
5. Werkstoff nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch eine Glasmatrix aus Aluminosilikatglas, Alkali-Erdalkali-Silikatglas oder Borosilikatglas.
6. Werkstoff nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch eine Glaskeramikmatrix auf Basis der Systeme Li2O Al2O3-SiO2, MgO-Al2O3-SiO2, CaO-Al2O3-SiO2, MgO-CaOBaO-Al2O3-SiO2.
7. Werkstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß in die Glas- oder Glaskeramikmatrix 2 bis 30 Gew.-% Bor und/oder mindestens eine borhaltige Verbindung eingelagert ist.
8. Werkstoff nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die borhaltigen Verbindungen aus Borcarbid oder Bornitrid bestehen.
9. Werkstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Verstärkungsfasern aus SiC oder C bestehen.
10. Werkstoff nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der SiC- Faseranteil bei 10 bis 30 Gew.-% liegt.
11. Werkstoff nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der C- Faseranteil bei 20 bis 40 Gew.-% liegt.
12. Werkstoff nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchmesser der SiC-Fasern bei 10 bis 20 µm liegt.
13. Werkstoff nach Anspruch 9 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchmesser der C-Fasern bei 5 bis 12 µm liegt.
14. Verwendung des neutronenabsorbierenden Werkstoffes nach einem der Ansprüche 1 bis 13 für Absorberschachtelemente für Abklingbecken für abgebrannte radioaktive Brennelemente.
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