DE10033593C1 - Device for generating a hydrogen-rich gas - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Erzeugung eines wasserstoffreichen, kohlenmonoxidarmen Gases mit einer Gaserzeugungsvorrichtung zur katalytischen Wasserdampfreformierung eines Wasserdampf/Brennstoffgemisches und/oder zur partiellen Oxidation eines Sauerstoff/Brennstoffgemisches, mit einer Gasreinigungsstufe zur Entfernung von Kohlenmonoxid aus dem Produktgas der Gaserzeugungsvorrichtung mit Hilfe der selektiven CO-Oxidation, und mit Zu- und Abführleitungen, wobei stromauf von Reaktoren mit katalytisch aktiven Bereich strömungstechnisch abtrennbare, zusätzliche katalytisch aktive Bereiche vorgesehen sind, und wobei Strömungsumlenkmittel vorgesehen sind, um die zusätzlichen katalytisch aktiven Bereiche temperaturabhängig freizugeben oder abzusperren.The invention relates to a device for generating a hydrogen-rich, low-carbon monoxide gas with a gas generating device for the catalytic steam reforming of a water vapor / fuel mixture and / or for the partial oxidation of an oxygen / fuel mixture, with a gas purification stage for removing carbon monoxide from the product gas of the gas generating device using the selective CO -Oxidation, and with feed and discharge lines, upstream of reactors with a catalytically active area, fluidically separable, additional catalytically active areas are provided, and flow deflection means are provided in order to release or shut off the additional catalytically active areas depending on the temperature.
Description
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Erzeugung eines wasserstoffreichen Gases gemäß dem Oberbegriff des unabhängigen Anspruchs.The invention relates to a device for generating a hydrogen-rich gas according to the generic term of the independent Claim.
In der Kaltstartphase wird ein PEM-Brennstoffzellensystem in nicht optimalen Betriebszuständen betrieben, was besonders für die thermisch aufeinander abgestimmten Reaktionen im Gaserzeugungssystem nachteilig ist. Beim Starten muß das Gaserzeugungssystems jedoch auf Betriebstemperatur gebracht werden. Dies kann beispielsweise durch Aufheizen von außen oder durch Einleiten von heißen Gasen erfolgen. Zur Erzeugung der heißen Gase kann beispielsweise eine katalytische Verbrennung an einem Pt-haltigen Katalysator eingesetzt werden. Nachteilig bei diesen Vorrichtungen ist die Tatsache, daß für die Startphase zusätzliche Komponenten benötigt werden.In the cold start phase, a PEM fuel cell system is installed in not operating optimal operating conditions, which is especially for the thermally coordinated reactions in the Gas generation system is disadvantageous. When starting it must Gas generation system, however, brought to operating temperature become. This can be done, for example, by heating from the outside or by introducing hot gases. To generate the hot gases can be catalytic combustion, for example be used on a Pt-containing catalyst. adversely in these devices the fact is that for the Starting phase additional components are needed.
Aus der DE 197 27 588 A1 ist eine Vorrichtung und ein Verfahren zur Erzeugung eines wasserstoffreichen, kohlenmonoxidarmen Gases bekannt, wobei in einer Gaserzeugungsvorrichtung aus einem Wasser/Brennstoffgemisch durch katalytische Wasserdampfreformierung und/oder aus einem Sauerstoff/Brennstoffgemisch durch partielle Oxidation ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Produktgas erzeugt und in einer Gasreinigungsstufe der Kohlenmonoxidanteil im Produktgas durch selektive CO-Oxidation an einem Oxidations katalysator reduziert wird. Es wird dort auch vorgeschlagen, daß während einer Startphase Sauerstoff zum zugeführten Brennstoff beigemischt und die Strömungsrichtung derart umgekehrt wird, daß zuerst die Gasreinigungsstufe und erst anschließend die Gaserzeugungsvorrichtung durchströmt wird. Aus der DE 197 54 013 A1 ist ein vergleichbares System zur Wasserstofferzeugung bekannt.DE 197 27 588 A1 describes an apparatus and a method to produce a hydrogen-rich, low-carbon monoxide Known gas, being in a gas generating device a water / fuel mixture by catalytic Steam reforming and / or from one Oxygen / fuel mixture by partial oxidation Produced product gas containing hydrogen and carbon monoxide and in a gas cleaning stage the carbon monoxide content in the Product gas by selective CO oxidation on an oxidation catalyst is reduced. It also suggests that oxygen is supplied during a starting phase Added fuel and the direction of flow is reversed that first the gas cleaning stage and only then the gas generating device is flowed through. Out DE 197 54 013 A1 is a comparable system for Hydrogen production known.
Aus der DE 196 39 150 C2, von der die Erfindung ausgeht, ist eine zentrale Heizvorrichtung für ein Gaserzeugungssystem bekannt, das aus mehreren katalytischen Brennkammern bestehen kann, wobei die erste Kammer als Kaltstartkomponente ausgebildet ist. Stromab der ersten Kammer befindet sich die Zentralkomponente, die als Plattenreaktor zur Wasserdampfreformierung ausgelegt sein kann. Stromauf der Zentralkomponente ist ein zusätzlicher katalytischer Bereich vorgesehen, der strömungstechnisch abtrennbar und mit Strömungsumlenkmitteln versehen ist, die temperaturabhängig freigegeben bzw. gesperrt werden können.From DE 196 39 150 C2, from which the invention is based a central heating device for a gas generating system known that consist of several catalytic combustion chambers can, the first chamber being designed as a cold start component is. The is located downstream of the first chamber Central component, which serves as a plate reactor Steam reforming can be designed. Upstream of the Central component is an additional catalytic area provided, the fluidically separable and with Flow deflecting means is provided, which is temperature-dependent can be released or blocked.
Es ist die Aufgabe der Erfindung, eine Vorrichtung zur Erzeugung eines wasserstoffreichen, kohlenmonoxidarmen Gases mit verbesserten Kaltstarteigenschaften zu schaffen.It is the object of the invention to create a device a hydrogen-rich, low carbon monoxide gas to create improved cold start properties.
Diese Aufgabe wird durch eine Vorrichtung mit den Merkmalen des Patentanspruchs 1 gelöst.This object is achieved by a device with the features of Claim 1 solved.
Erfindungsgemäß sind stromauf von Reaktoren mit katalytisch aktiven Bereichen von diesen strömungstechnisch abtrennbare, zusätzliche katalytisch aktive Bereiche vorgesehen, wobei die zusätzlichen katalytisch aktiven Bereiche mit Strömungsumlenkmittel aufweisen, um die zusätzlichen katalytisch aktiven Bereiche temperaturabhängig freizugeben oder abzusperren, wobei die Strömungsumlenkmittel temperaturbedingt verformbar sind, so daß der zusätzliche katalytische Bereich passiv durch die temperaturbedingte Verformung des Strömungsumlenkmittels freigebbar oder absperrbar ist. According to the invention are upstream of reactors with catalytic active areas can be separated from these in terms of flow technology, additional catalytically active areas are provided, the with additional catalytically active areas Have flow deflecting means to make the additional catalytic release active areas depending on temperature or shut off, the flow deflecting means due to temperature are deformable so that the additional catalytic area passive due to the temperature-related deformation of the Flow deflecting means can be released or blocked.
Mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung/Verfahren ergibt sich gegenüber dem Stand der Technik eine einfache Lösung ohne aufwendige zusätzliche Komponenten.The device / method according to the invention results compared to the prior art, a simple solution without complex additional components.
Weitere Vorteile und Ausgestaltungen der Erfindung gehen aus den weiteren Ansprüchen und der Beschreibung hervor.Further advantages and refinements of the invention result from the further claims and the description.
Die Erfindung ist nachstehend anhand einer Zeichnung näher beschrieben, wobei die Figuren zeigen:The invention is described below with reference to a drawing described, the figures showing:
Fig. 1 eine Prinzipdarstellung einer bevorzugten Vorrichtung bei Betriebstemperatur des Reaktors, Fig. 1 is a schematic representation of a preferred device at the operating temperature of the reactor,
Fig. 2 eine Prinzipdarstellung einer bevorzugten Vorrichtung bei Kaltstart mit Strömungsaufteilung, Fig. 2 is a schematic representation of a preferred device at cold start with flow split,
Fig. 3 eine Prinzipdarstellung einer weiteren bevorzugten Vorrichtung bei Kaltstart mit Strömungsumlenkung. Fig. 3 is a schematic diagram of another preferred device on cold start with flow deflection.
Die Erfindung eignet sich besonders für den Kaltstart von Gaserzeugungsvorrichtungen in Brennstoffzellensystemen mit Reaktoren, die erst ab einer bestimmten Starttemperatur funktionstüchtig sind. Besonders bevorzugt ist der Einsatz solcher erfindungsgemäßer Kaltstartreaktoren in Brennstoffzellensystemen bei katalytischen Brennereinheiten und Kohlenmonoxid-Entfernungseinheiten.The invention is particularly suitable for the cold start of Gas generating devices in fuel cell systems with Reactors that only start at a certain starting temperature are functional. Use is particularly preferred such cold start reactors according to the invention in Fuel cell systems in catalytic burner units and Carbon monoxide removal units.
Im folgenden ist die Erfindung anhand einer CO-Oxidationsstufe dargestellt, soll aber nicht auf die dort verwendeten Medien eingeschränkt sein.The invention is based on a CO oxidation state shown, but should not apply to the media used there to be disabled.
Eine übliche Vorrichtung zur Erzeugung eines wasserstoffreichen, kohlenmonoxidarmen Mediums weist eine Gaserzeugungsvorrichtung zur katalytischen Wasserdampfreformierung eines Wasserdampf/Brennstoffgemisches und/oder zur partiellen Oxidation eines Sauerstoff/Brennstoffgemisches auf. Weiterhin ist eine Gasreinigungsstufe zur Entfernung von Kohlenmonoxid aus dem Produktgas der Gaserzeugungsvorrichtung mit Hilfe der selektiven CO-Oxidation vorgesehen. Die Reaktoren der Gaserzeugungsvorrichtung und der Gasreinigungsstufe weisen Zu- und Abführleitungen auf. Bevorzugt wird eine solche Vorrichtung in einem PEM-Brennstoffzellensystem verwendet. Der erfindungsgemäße Kaltstartreaktor kann in einer solchen Vorrichtung verwendet werden.A common device for generating a hydrogen-rich, low carbon monoxide medium has one Gas generating device for catalytic Steam reforming of a steam / fuel mixture and / or for the partial oxidation of a Oxygen / fuel mixture. Furthermore, one Gas purification stage to remove carbon monoxide from the Product gas of the gas generating device using the selective CO oxidation is provided. The reactors of the Gas generating device and the gas cleaning stage have assignments and discharge lines. Such a device is preferred used in a PEM fuel cell system. The Cold start reactor according to the invention can in such Device can be used.
Beim Kaltstart eines solchen Systems kann das Problem auftreten, daß das Brennmittel von der Gaserzeugungsvorrichtung unterhalb der gewünschten Betriebstemperatur nicht vollständig in das wasserstoffreiche Medium umgesetzt werden kann. Dies führt auch zu einer stark erhöhten Kohlenmonoxidkonzentration im Reformat, die für nachfolgende Reaktoren und auch die Brennstoffzelle selbst schädlich ist.When cold starting such a system, the problem may arise occur that the fuel from the gas generating device not completely below the desired operating temperature can be implemented in the hydrogen-rich medium. This also leads to a greatly increased carbon monoxide concentration in reformate that for subsequent reactors and also that Fuel cell itself is harmful.
In Fig. 1 ist eine Prinzipdarstellung einer Anordnung gemäß der Erfindung dargestellt. Die Anordnung befindet sich auf Betriebstemperatur. In einen Kaltstartreaktor 1 strömt ein katalytisch umzusetzendes Medium ein, hier ein Reformat/Luftgemisch 2. In dem Reaktor 1 ist ein zusätzlicher katalytischer Bereich 3 vorgesehen, der bei Betriebstemperatur abgedeckt ist. Dazu ist ein Strömungsumlenkungsmittel 4 vorgesehen. Der zusätzliche katalytische Bereich 3 nimmt den Querschnitt 1.2 des Reaktors ein. Dabei kann der ganze Querschnitt 1.2 mit katalytisch aktivem Material aufgefüllt sein und/oder es können auch nur die Begrenzungen des Querschnitts 1.2 zumindest bereichsweise katalytisch beschichtet sein. Das Reformat bzw. das Reformat/Luftgemisch umgeht den abgedeckten zusätzlichen katalytischen Bereich 3 und strömt durch den Querschnitt 1.1 des Reaktors. Von dort tritt das Reformat/Luftgemisch 2 in die eigentliche CO- Oxidationsstufe ein, die nicht dargestellt ist und die sich auf ihrer üblichen Betriebstemperatur befindet.In Fig. 1 is a schematic representation of an arrangement is shown according to the invention. The arrangement is at operating temperature. A medium to be converted flows into a cold start reactor 1 , here a reformate / air mixture 2 . An additional catalytic area 3 is provided in the reactor 1 and is covered at operating temperature. For this purpose, a flow deflection means 4 is provided. The additional catalytic area 3 takes up the cross section 1.2 of the reactor. The entire cross section 1.2 can be filled with catalytically active material and / or only the boundaries of the cross section 1.2 can be catalytically coated at least in some areas. The reformate or the reformate / air mixture bypasses the covered additional catalytic region 3 and flows through the cross section 1.1 of the reactor. From there, the reformate / air mixture 2 enters the actual CO oxidation stage, which is not shown and which is at its normal operating temperature.
Um Rückströmungen zu vermeiden, kann der Querschnitt 1.2 stromab des Strömungsumlenkmittels 4 ebenfalls mit einem weiteren, nicht dargestellten Strömungsumlenkmittel verschlossen sein. Dieses kann von gleicher Art sein wie das Strömungsumlenkmittel 4 oder auch als eine Art Rückschlagventil ausgebildet sein. Der Kaltstartreaktor 1 kann als separates Bauteil vorgesehen sein oder auch als Bestandteil der CO- Oxidationsstufe ausgebildet sein.To avoid backflows, the cross section 1.2 downstream of the flow deflecting means 4 can also be closed with a further flow deflecting means, not shown. This can be of the same type as the flow deflecting means 4 or can also be designed as a type of check valve. The cold start reactor 1 can be provided as a separate component or can also be designed as a component of the CO oxidation stage.
In Fig. 2 ist der Kaltstartreaktor 1 aus Fig. 1 in einem Betriebszustand dargestellt, der unterhalb der Betriebstemperatur eines nachfolgenden Reaktors, etwa der nachfolgenden CO-Oxidationsstufe liegt. Gleiche Elemente sich mit gleichen Bezugszeichen bezeichnet. FIG. 2 shows the cold start reactor 1 from FIG. 1 in an operating state which is below the operating temperature of a subsequent reactor, for example the subsequent CO oxidation stage. Identical elements are identified by the same reference symbols.
Im kalten Zustand ist nunmehr der zusätzliche katalytische Bereich 3 für das Reformat bzw. das Reformat/Luftgemisch 2 zugänglich. Das Strömungsumlenkmittel 4 ist geöffnet und der Querschnitt 1.2 freigegeben. Das Medium 2 kann nunmehr durch beide Querschnitte 1.1 und 1.2 des Reaktors 1 strömen. Dabei wird derjenige Teil des Reformat/Luftgemischs 2, der durch den Querschnitt 1.2 strömt, dort katalytisch umgesetzt, also z. B. wird CO dort selektiv oxidiert. Die Reaktion im zusätzlichen katalytisch aktiven Bereich ist stark exotherm, so daß sich dieser Bereich und das Abgas des umgesetzten Mediums stark erwärmen. Das erwärmte Gas mischt sich mit dem Reformat/Luftgemisch 2, welches chemisch unbeeinflußt durch den Querschnitt 1.1 strömt und heizt dieses auf. Gleichzeitig kann die Wandung zwischen den Querschnitten 1.1 und 1.2 die Funktion eines Wärmetauschers übernehmen, so daß das im Querschnitt 1.1 strömende Reformat/Luftgemisch 2 auch durch diesen Wärmeeintrag erhitzt wird. Insgesamt kommt das Reformat/Luftgemisch 2 schnell auf seine Betriebstemperatur, so daß die folgende CO- Oxidationsstufe schnell aufgewärmt und einsatzbereit ist.In the cold state, the additional catalytic area 3 is now accessible for the reformate or the reformate / air mixture 2 . The flow deflecting means 4 is open and the cross section 1.2 is released. The medium 2 can now flow through both cross sections 1.1 and 1.2 of the reactor 1 . That part of the reformate / air mixture 2 which flows through the cross section 1.2 is converted there catalytically, that is, for. B. CO is selectively oxidized there. The reaction in the additional catalytically active area is strongly exothermic, so that this area and the exhaust gas of the converted medium heat up considerably. The heated gas mixes with the reformate / air mixture 2 , which flows chemically unaffected by the cross section 1.1 and heats it up. At the same time, the wall between cross sections 1.1 and 1.2 can take on the function of a heat exchanger, so that the reformate / air mixture 2 flowing in cross section 1.1 is also heated by this heat input. Overall, the reformate / air mixture 2 quickly reaches its operating temperature, so that the following CO oxidation stage is quickly warmed up and ready for use.
Die Menge des Reformats bzw. Reformat/Luftgemischs 2, welche durch den jeweiligen Querschnitt 1.1 oder 12 strömt, kann vorteilhaft durch die Querschnittsverhältnisse eingestellt werden.The amount of the reformate or reformate / air mixture 2 which flows through the respective cross-section 1.1 or 12 can advantageously be set by the cross-sectional conditions.
Damit kann auf eine zusätzliche Luftdosierung für den Kaltstart verzichtet werden. Bei Erreichen der Betriebstemperatur der Gasreinigungsstufe kann der Startreaktor einfach außer Kraft gesetzt werden, indem das Strömungsumlenkmittel 4 den Bereich 3 absperrt. Damit ist sichergestellt, daß sich im Betrieb keine überhöhten Temperaturen einstellen und die Funktion nachgeschalteter Reaktoren gefährdet wird oder Bauteile überhitzt werden.This eliminates the need for additional air metering for cold starts. When the operating temperature of the gas cleaning stage has been reached, the start reactor can simply be deactivated by the flow deflecting means 4 blocking the area 3 . This ensures that no excessive temperatures occur during operation and the function of downstream reactors is jeopardized or components are overheated.
Wird gemäß Erfindung dafür gesorgt, daß im kalten Betriebszustand der Reformatstrom bzw. das Reformat/Luftgemisch 2 durch den zusätzlichen katalytisch aktiven Bereich 3 strömen kann und bei Erreichen einer gewünschten Eintrittstemperatur des Reformats dieser Bereich 3 abgesperrt wird, so ist ein Hochheizen von nachgeschalteten Komponenten und/oder Reaktoren möglich.If it is ensured according to the invention that in the cold operating state the reformate stream or the reformate / air mixture 2 can flow through the additional catalytically active region 3 and this region 3 is shut off when a desired entry temperature of the reformate is reached, then heating of downstream components and / or reactors possible.
In Fig. 3 ist eine bevorzugte Ausgestaltung der Erfindung dargestellt. Die Elemente entsprechen denen in den Fig. 1 und 2. Dabei ist bei Temperaturen unterhalb der Betriebstemperatur jedoch nur der Querschnitt 1.2 durchströmbar, der einen zusätzlichen katalytischen Bereich 3 aufweist; der Querschnitt 1.1 ist vollständig abgesperrt. Vorzugsweise wird der Querschnitt 1.1 durch das Strömungsumlenkmittel 4 abgesperrt, welches bei Betriebstemperaturen den Querschnitt 1.2 absperrt.In Fig. 3, a preferred embodiment of the invention is illustrated. The elements correspond to those in FIGS. 1 and 2. However, at temperatures below the operating temperature, only the cross-section 1.2 , which has an additional catalytic region 3 , can be flowed through; cross-section 1.1 is completely closed off. The cross section 1.1 is preferably blocked by the flow deflecting means 4 , which blocks the cross section 1.2 at operating temperatures.
Mit Vorteil können im Bereich des zusätzlichen katalytisch aktiven Bereichs 3 nicht dargestellte Wärmetauscherelemente vorgesehen sein, um die Temperatur des Kaltstartreaktors 1 und/oder die Medientemperatur zu begrenzen.Heat exchanger elements (not shown) can advantageously be provided in the region of the additional catalytically active region 3 in order to limit the temperature of the cold start reactor 1 and / or the media temperature.
Bevorzugt ist das Strömungsumlenkmittel 4 ein Bimetallelement. Bei tieferen Temperaturen als die vorgegebene Betriebstemperatur des nachfolgenden Reaktors ist das Bimetallelement so verformt, daß der Querschnitt 1.2 des zusätzlichen katalytisch aktiven Bereichs 3 freigegeben ist und von einem katalytisch umzusetzenden Medium ganz oder teilweise durchströmt werden kann. Wird die Betriebstemperatur des nachfolgenden Reaktors erreicht, verformt sich das Bimetallelement so, daß der Querschnitt 1.2 abgedeckt wird und nicht mehr dem Medium ausgesetzt ist. Ein etwaiges Strömungsumlenkmittel stromab des zusätzlichen katalytisch aktiven Bereichs 3, welches Rückströmungen des Mediums unterbinden soll, kann ebenfalls als Bimetallelement ausgebildet sein.The flow deflecting means 4 is preferably a bimetallic element. At temperatures lower than the predetermined operating temperature of the subsequent reactor, the bimetallic element is deformed in such a way that the cross section 1.2 of the additional catalytically active region 3 is released and a medium to be converted can be flowed through in whole or in part. When the operating temperature of the subsequent reactor is reached, the bimetallic element deforms such that the cross section 1.2 is covered and is no longer exposed to the medium. Any flow deflecting means downstream of the additional catalytically active region 3 , which is intended to prevent backflows of the medium, can also be designed as a bimetal element.
Das Bimetallelement kann flächig ausgebildet sein und selbst als Abdeckung des zusätzlichen katalytisch aktiven Bereichs 3 fungieren. Das Bimetallelement kann jedoch auch mit einem Bypassventil so zusammenwirken, daß die temperaturbedingte Verformung des Bimetallelements zum Öffnen oder Schließen des Bypassventils führt. Die Verwendung eines Bimetallelements hat den Vorteil, die temperaturabhängige Umlenkung der Medienströmung passiv erfolgen kann und keine aufwendigen Regelungsmechanismen notwendig sind.The bimetallic element can be flat and can even act as a cover for the additional catalytically active region 3 . However, the bimetal element can also interact with a bypass valve in such a way that the temperature-related deformation of the bimetal element leads to the opening or closing of the bypass valve. The use of a bimetallic element has the advantage that the temperature-dependent deflection of the media flow can be done passively and no complex control mechanisms are necessary.
Besonders bevorzugt ist die Verwendung des erfindungsgemäßen Kaltstartreaktors in einem Brennstoffzellensystem mit PEM- Brennstoffzellen. Dadurch gelingt es, die Kaltstartzeiten des Systems deutlich zu verringern. Das Gaserzeugungssystem kann kompakter ausgeführt werden, und es ist keine zusätzliche Sauerstoffzudosierung notwendig, um die Medientemperatur möglichst schnell auf Betriebstemperatur zu bringen. Die Kaltstartvorrichtung kann auf einfache Weise in den zu beheizenden Reaktor integriert werden. Beim Kaltstart ist der Startreaktor freigegeben und führt zum Schnellen Aufheizen, bei Erreichen der Betriebstemperatur wird der Startreaktor einfach abgesperrt. Durch Verwenden von Bimetallelementen erfolgt dies passiv und ohne aufwendige Regelung, da das Öffnen und Schließen des Startreaktors praktisch nur durch die Temperatur des Bimetalls aktiviert wird.The use of the invention is particularly preferred Cold start reactor in a fuel cell system with PEM Fuel cells. This enables the cold start times of the System significantly decrease. The gas generation system can run more compact, and it's not an additional one Oxygen addition necessary to the media temperature bring to operating temperature as quickly as possible. The Cold start device can easily in the to heating reactor are integrated. At cold start it is Start reactor released and leads to rapid heating When the operating temperature is reached, the starting reactor becomes simple shut off. This is done by using bimetal elements passively and without complex regulation, since the opening and Closing the start reactor practically only by the temperature of the bimetal is activated.
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