DD297449A5 - METHOD FOR MICROBIAL REMOVAL OF CARBON MONOXIDE FROM SYNTHESEGAS - Google Patents

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DD297449A5
DD297449A5 DD90343124A DD34312490A DD297449A5 DD 297449 A5 DD297449 A5 DD 297449A5 DD 90343124 A DD90343124 A DD 90343124A DD 34312490 A DD34312490 A DD 34312490A DD 297449 A5 DD297449 A5 DD 297449A5
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hydrogen
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anaerobic
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DD90343124A
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Matthias Gerhardt
Manfred Ringpfeil
Guenther Seifert
Renate Smolke
Roland Stricker
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Arbeitsstelle Tech Mikrobiolog
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    • Y02E50/30—Fuel from waste, e.g. synthetic alcohol or diesel

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Kohlenmonoxid aus Kohlenmonoxid enthaltende Gase (z. B. Synthesegas der Braunkohlenverkokung). Ziel der Erfindung ist die effektive Transformation der Verbrennungsenergie von Kohlenmonoxid auf gasfoermige Energietraeger wie Wasserstoff und/oder Methan zur Entfernung des giftigen Kohlenmonoxides aus Synthesegas. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, anaerobe Mikroorganismen auszuwaehlen, um eine Prozeszfuehrungsstrategie auszuarbeiten, die eine hochgradige Energietransformation - weitgehend ohne Zellmassebildung - gestattet. Zur Erreichung hoher Transformationsgeschwindigkeiten und einer ungeschuetzten Fermentation ist bei Temperaturen 70C zu arbeiten. Erfindungsgemaesz wird die Aufgabe durch den Einsatz eines thermophilen, CO-verwertenden, wasserstoffbildenden, strikt anaeroben lithotrophen Mikroorganismenstammes vorzugsweise des Stammes Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 (Svetlichny, V. A., et. al, hinterlegt an der Deutschen Sammlung fuer Mikroorganismen am 20. 6. 1990), einzeln oder in Mischkultur mit einem thermophilen, anaeroben methanogenen Mikroorganismenstamm, z. B. Methanobacterium thermoautotrophicum DSM 2133, in Rein- oder Mischkultur in einer batch-, fed-batch-, oder kontinuierlichen ein- oder mehrstufigen Kultivierung mit Biomasserueckhalt bei kontinuierlichem oder diskontinuierlichem Gaswechsel geloest. Die eingesetzten Staemme erlauben eine hohe Transformationsgeschwindigkeit bei minimalem Energieverlust.{Entfernung; Entgiftung; Synthesegas; Kohlenmonoxid; Energietransformation; Wasserstoff; Methan; Fermentation; anaerobe Mikroorganismen; thermophil; lithotroph; Carboxydothermus hydrogenus; Methanobacterium thermoautotrophicum}The invention relates to a process for the removal of carbon monoxide from carbon monoxide-containing gases (for example lignite coking synthesis gas). The aim of the invention is the effective transformation of the combustion energy of carbon monoxide to gaseous energy carriers such as hydrogen and / or methane for the removal of the toxic carbon monoxide from synthesis gas. The invention has for its object to select anaerobic microorganisms to work out a Prozeszfuehrungsstrategie that allows a high-grade energy transformation - largely without Zellmassebildung. To achieve high rates of transformation and unprotected fermentation, work at temperatures 70C. According to the invention, the object is achieved by the use of a thermophilic, CO-utilizing, hydrogen-forming, strictly anaerobic lithotrophic microorganism strain preferably of the strain Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 (Svetlichny, VA, et al., Deposited at the German Collection of Microorganisms on the 20th. 6, 1990), singly or in mixed culture with a thermophilic, anaerobic, methanogenic microorganism strain, e.g. B. Methanobacterium thermoautotrophicum DSM 2133, dissolved in pure or mixed culture in a batch, fed-batch, or continuous single or multi-stage cultivation with biomass backing with continuous or discontinuous gas exchange. The stems used allow a high transformation speed with minimal energy loss. {Distance; Detoxification; Synthesis gas; carbon monoxide; Energy transformation; Hydrogen; Methane; Fermentation; anaerobic microorganisms; thermophilic; lithotroph; Carboxydothermus hydrogenus; Methanobacterium thermoautotrophicum}

Description

Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein mikrobiologisches Verfahren zur effektiven Transformation der Verbrennungsenergie von Kohlenmonoxid aus Synthesegas (ζ. B. der Braunkohlenverkokung) auf Wasserstoff und/oder Methan.The invention relates to a microbiological process for the effective transformation of the combustion energy of carbon monoxide from synthesis gas (ζ of lignite coking) to hydrogen and / or methane.

Damit wird eine Entgiftung und eine verbesserte Speichermöglichkeit des Synthesegases in Untergrundgasspeichern erreicht.This achieves detoxification and improved storage capability of the synthesis gas in underground gas storages.

Charakteristik des bekannten Standes der TechnikCharacteristic of the known state of the art

Traditionell wird Synthesegas als Produkt der Braunkohlenverkokung als Energieträger in Industrie, aber ac h in Haushalten eingesetzt. Der Gehalt an Kohlenmonoxid macht das Synthesegas zu einer toxischen Gasmischung. Zur Vermeidung von Intoxikationen wird das Gas mit Geruchsstoffen markiert, die dem Menschen die Gefahr signalisieren. Der Bedarf an Synthesegas ist saisonbedingt. In verschiedenartigen Gasspeichersystemen wird Synthesegas gespeichert. Häufig erfolgt das in unterirdischen geologischen Formationen (UntergrundgEsspeicherung). Während der Speicherung kommt es zu beträchtlichen Verlusten an brennbaren Gasen. Diese Verluste sind in erster Linie mikrobiell bedingt.Traditionally, syngas is used as a product of lignite coking as an energy carrier in industry, but ac h in households. The carbon monoxide content makes the synthesis gas a toxic gas mixture. To prevent intoxication, the gas is marked with odorous substances that signal the danger to humans. The need for syngas is seasonal. Synthesis gas is stored in various types of gas storage systems. This often happens in subterranean geological formations (underground storage). During storage, considerable losses of combustible gases occur. These losses are primarily microbial.

Hauptangriffspunkt ist dabei das Kohlenmonoxid des Synthesegases. In Folge kommt es zu Gasverlusten und zur Zerstörung derThe main point of attack is the carbon monoxide of the synthesis gas. As a result, it comes to gas losses and destruction of the

speichernden Gesteinsschichten durch das Wachstum acetogener und Fettsäuren bildender Bakterien. Eine Verhinderungdieser Erscheinungen ist technisch noch nicht beschrieben.storing rock layers through the growth of acetogenic and fatty acid-forming bacteria. A prevention of these phenomena is technically not yet described.

Did mikrobielle Produktion von H2 und/oder CH4 auf der Basis von Kohlenmonoxid oder Synthesegas unter Einsatz thermophiler,Did microbial production of H 2 and / or CH 4 based on carbon monoxide or synthesis gas using thermophilic,

anaerober Mikroorganismen wird nicht beschrieben.anaerobic microorganisms is not described.

Effektive chemische Verfahren zur Wassergassynthese sind nicht bekannt.Effective chemical processes for water gas synthesis are not known. Ziel der ErfindungObject of the invention Ziel der Erfindung ist die effektive mikrobielle Entfernung von Kohlenmonoxid aus Synthesegas zur Entgiftung von SynthesegasThe aim of the invention is the effective microbial removal of carbon monoxide from synthesis gas for the detoxification of synthesis gas

unter Synthese von H2 und/oder CH4 in einem weitgehend ungeschützten Verfahren.with synthesis of H 2 and / or CH 4 in a largely unprotected process.

Neben der Entgiftung des Synthesegases wird die Verbesserung der Speichermöglichkeit des Synthesegases angestrebt.In addition to the detoxification of the synthesis gas, the improvement of the storage capacity of the synthesis gas is sought. Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Mikroorganismen einzusetzen, die bei Temperaturen >70°C Kohlenmonoxid als einzige Energiequelle nutzen, wobei eine effektive Transformation der Verbrennungsenergie von Kohlenmonoxid auf Wasserstoff und/oder Methan erfolgt. Damit wird eine Entgiftung und eine verbesserte Speichermöglichkeit des Synthesegases in Untergrundgasspeichern erreicht.The invention has for its object to use microorganisms that use at temperatures> 70 ° C carbon monoxide as the sole source of energy, with an effective transformation of the combustion energy of carbon monoxide to hydrogen and / or methane. This achieves detoxification and improved storage capability of the synthesis gas in underground gas storages.

Erfindungsgemäfi wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß ein thermophiler, CO-verwertender und Wasserstoff bildender, strikt anaeroben lithotrophen Mikroorganismenstamm, vorzugsweise Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 (hinterlegt an der Deutschen Sammlung für Mikroorganismen am 20.6.1990) und ein methanogener Stamm einzeln oder als Mischpopulation im Temperaturbereich von 70-95°C und einem Druck von 10OkPa bis 10MPa bei einem pH-Wert von 5,5-7,5 in mineralischen Medien unter möglichem Zusatz von Hefeextrakt, Pepton oder anderen proteinhaltigen C-Quellen kultiviert werden. Die Kultivierung erfolgt in batch-, fed-batch-, oder kontinuierlicher Fermentation unter diskontinuierlichem oder kontinuierlichem Austausch der Gasphase.Erfindungsgemäfi the object is achieved in that a thermophilic, CO-utilizing and hydrogen-forming, strictly anaerobic lithotrophic microorganism strain, preferably Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 (deposited at the German Collection of Microorganisms on June 20, 1990) and a methanogenic strain individually or cultured as a mixed population in the temperature range of 70-95 ° C and a pressure of 10OkPa to 10MPa at a pH of 5.5-7.5 in mineral media with the possible addition of yeast extract, peptone or other proteinaceous C sources. The cultivation takes place in batch, fed-batch or continuous fermentation with discontinuous or continuous exchange of the gas phase.

Der vorzugsweise einzusetzende Mikroorganismenstamm Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 wurde aus einem heißen zellulosematerialhaltigen Sumpf bei einer Temperatur von 7O0C und einem pH-Wert von 6,8 gewonnen. Der thermophile, CO-verwertende und Wasserstoff bildende, strikt anaerobe lithotrophe Mikroorganismenstamm Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 und der methanogene Stamm Methanobacterlum thermoautotrophlcum DSM 2133 wachsen in einem Nährmedium folgender Zusammensetzung (gl~' Aqua, dest.):The preferably used microorganism strain Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 was obtained from a hot cellulosic material-containing sump at a temperature of 7O 0 C and a pH of 6.8. The thermophilic, CO-utilizing and hydrogen-forming, strictly anaerobic lithotrophic microorganism strain Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 and the methanogenic strain Methanobacterlum thermoautotrophlcum DSM 2133 grow in a nutrient medium of the following composition (gl.a. aqua, dest.):

0,33 NH4CI0.33 NH 4 Cl (0,5 Hefeextrakt)(0.5 yeast extract) 300H3Bo3 300H 3 Bo 3 0,33 MgCI2 «2 H2O0.33 MgCl 2 «2 H 2 O 0,3 Na2S* 9 H2O0.3 Na 2 S * 9H 2 O 200 CoCI2 «6 H2O200 CoCl 2 .6H 2 O 0,33 CaCI2* 6 H2O0.33 CaCl 2 .6H 2 O 1,0ml Spurensalzulösung*1.0ml trace saline solution * 10 CaCI2 »2 H2O10 CaCl 2 .2H 2 O 0,33KCI0,33KCI 1,0ml Vitaminlösung··1.0ml vitamin solution ·· 20 NiCI2* 6H2O20 NiCl 2 * 6H 2 O 0,33KH2PO4 0,33KH 2 PO 4 30Na2MoO4 30Na 2 MoO 4 0,33K2HPO4 0.33K 2 HPO 4 Aqua, dest.):Aqua, dest.): * Spurensalzlösuno (mgl"1 Aqua, dest.):* Trace salt solution (mgl " 1 Aqua, dest.): 5Aminobenzoesäure5Aminobenzoesäure 5000EDTA5000EDTA 5Panthotensäure5Panthotensäure 2 000 FeSO4* 7 H2O2,000 FeSO 4 .7H 2 O 10B1210B12 100ZnSO4«7H2O100ZnSO 4 «7H 2 O 0,1 B 40.1 B 4 ?0MnCI2*6H2O? 0MnCl 2 * 6H 2 O 30 MnCI2* -IH2O30 MnCl 2 * -IH 2 O ·" Vitaminlösung (mgl"1 · "Vitamin solution (mgl" 1 2 Biotin2 biotin 5 Riboflavin5 riboflavin 5Thiamin5Thiamin 5 Nikotinsäure5 nicotinic acid

Der vorzugsweise einzusetzende Stamm Carboxydothermus hydrogenui z-2901 DSM 6008 wurde als 0,0-1,1 pm bzw. 1,5-2,5 pm breites, gerades bis leicht gekrümmtes Stäbchen mit gerundeten Enden gewonnen (Svetlichny, V. A. et. al., Int. J. Syst. Appl. Microbiol., in press).The preferably used strain Carboxydothermus hydrogenui z-2901 DSM 6008 was obtained as 0.0-1.1 μm or 1.5-2.5 μm wide, straight to slightly curved rods with rounded ends (Svetlichny, VA et al. Int. J. Syst. Appl. Microbiol., In press).

Die erfindungsgemäß vorzugsweise einzusetzenden Bakterien werden in einer batch-, fed-batch- oder kontinuierlichen Fermentation in bekannter Weise unter s'rikt anaeroben Bedingungen kultiviert. Die diskontinuierlich oder kontinuierlich ausgetauschte Gasphase enthält zu Beginn 12-16VoI.-% Kohlenmonoxid.The bacteria preferably to be used according to the invention are cultivated in a batch, fed-batch or continuous fermentation in a known manner under anhydrous anaerobic conditions. The discontinuous or continuously exchanged gas phase initially contains 12-16VoI .-% carbon monoxide.

Ausführungsbeispieleembodiments Die Erfindung wird durch folgende Beispiele erläutert:The invention is illustrated by the following examples: Beispiel 1example 1

Der thermophile, CO-verwertende und Wasserstoff bildende, anaerobe, lithoautotrophe Bakterienstamm Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 wurde nach steriler Anzucht im Standkolben einem Produktionsreaktor mit einem Gesamtvolumen von 1,0m3 bei 100kg Kulturmedium zugeführt. Der pH-Wert des oben bescchrtobenen Kulturmediums betrugThe thermophilic, CO-utilizing and hydrogen-forming, anaerobic, lithoautotrophic bacterial strain Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 was fed after sterile cultivation in a standard flask a production reactor with a total volume of 1.0m 3 at 100kg culture medium. The pH of the above culture medium was

7,0, die Temperatur 70°C. Im Reaktor herrschte zu Versuchsbegim ein Druck von 20OkPa. Im Fermentor befanden sich zu Versuchsbeginn 1800I u. N. Synthesegas folgender Zusammensetzung:7.0, the temperature 70 ° C. In the reactor at the beginning of the experiment a pressure of 20OkPa prevailed. In the fermentor were at the beginning of 1800I u. N. Synthesis gas of the following composition:

25,0 Vol.-% H2 (entspr. 20,1 mol) 29,4Vol.-%N2 25.0% by volume of H 2 (corresponding to 20.1 mol) 29.4% by volume of N 2

26,4 Vol.-% CH4 (entspr. 21,2 mol)26.4% by volume of CH 4 (corresponding to 21.2 mol)

15,0 Vol.-% CO (entspr. 12,1 mol)15.0 vol.% CO (corresponding to 12.1 mol)

4,2 Vol.-% CO2 (entspr. 3,4 mol)4.2% by volume of CO 2 (corresponding to 3.4 mol)

Nach einer lag-Phase von 2h erfolgt innerhalb von 5h der Umsatz des gesamten Xohlenmonoxids. Am Ende des ersten Zyklus wurden 33,61 Vol.-% H2 (8,61 Vol.-% H2 erzeugt) und 10,23Vol.-% CO2 (6,03Vol.-% CO2 erzeugt) in der Gasphase gemessen. Es erfolgte im weiteren die zweimalige Wiederholung des GasumsatzzyklusAfter a lag phase of 2 h, the conversion of the total Xohlenmonoxids within 5h. At the end of the first cycle, 33.61 vol.% H 2 (8.61 vol.% H 2 generated) and 10.23 vol.% CO 2 (6.03 vol.% CO 2 generated) in the gas phase measured. There was further the two-time repetition of the gas sales cycle

Im einzelnen wurden folgende Prozeßkennziffern erreicht: In detail, the following process codes were achieved:

I.ZyklusI.Zyklus 2. Zyklus2nd cycle 3. Zyklus3rd cycle Umsatzzeit:Turnover time: 7h7h 4h4h 4h4h CO-Verbrauch:CO consumption: 12,1 mol12.1 mol 12,1 mol12.1 mol 12,1 mol12.1 mol H2-Bildung:H 2 formation: 11,9mol11,9mol 12,1 mol12.1 mol 11,6mol11,6mol Ausbeute:Yield: 0,98mo!H2/molCO0.98mo! H 2 / molCO 1,0molH2/molCO1.0 mol H 2 / mol CO 0,96molH2/molCO0.96 mol H 2 / mol CO Produktivität·:Productivity·: 128,6ml/lh128,6ml / lh 225,0 ml/lh225.0 ml / lh 225,0 ml/lh225.0 ml / lh Produktivität··:Productivity··: 1 286,0 ml/lh1 286.0 ml / lh 2 250,0 ml/lh2 250.0 ml / lh 2 250,0 ml/lh2 250.0 ml / lh

* Gasumsatz, bezogen auf Gesamtvolumen (1,0 m3) des Reaktors* Gas conversion, based on total volume (1.0 m 3 ) of the reactor

** Gasumsau, bezogen auf Medieninhalt (100kg) des Reaktors. ** Gasum, based on media content (100kg) of the reactor.

Nach einer Produktionszeit von 15h wurden insgesamt 5,4m3 Synthesegas entgiftet.After a production time of 15h, a total of 5.4m 3 of syngas were detoxified.

Beispiel 2Example 2

Verfahren nach Beispiel 1, wobei nach einer Umsatzzeit von 5 h ein kontinuierlicher Gasaustausch von 100 l/h Synthesegas erfolgt. Das abströmende Gas (1151/h) enthält 33,41 Vol.-% H2 und 11,1 Vol.-% CO2. Damit ergab sich über einen Zeitraum von 60h eine durchschnittliche Produktivität des Gasumsatzes von 100,0ml/lh von 1000 ml/lh (Gasumsatz, bezogen auf das Medium).Method according to Example 1, wherein after a turnover time of 5 h, a continuous gas exchange of 100 l / h of synthesis gas. The effluent gas (1151 / h) contains 33.41 vol .-% H 2 and 11.1 vol .-% CO 2 . Thus, over a period of 60 hours, there was an average productivity of the gas conversion of 100.0 ml / lh of 1000 ml / lh (gas conversion, based on the medium).

Beispiel 3Example 3

Verfahren nach Beispiel 1 und 2, wobei gleichzeitig mit Beginn des kontinuierlichen Gassustausches ein kontinuierlicher Mediendurchfluß mii einer Durchflußrate von 0,5h"1 realisiert wurde. Damit wurdeeine Ausdehnung des stationären Zustandes über einen Versuchszeitraum von 10 Tagen bei gleichen Produktivitäten realisiert.Method according to Examples 1 and 2, wherein a continuous medium flow rate with a flow rate of 0.5 h -1 was realized simultaneously with the onset of continuous gas exchange, thus realizing an extension of the stationary state over a test period of 10 days with equal productivities.

Beispiel 4Example 4

Die Mischpopulation des thermophilen, CO-verwertenden und Wasserstoff bildenden, lithoautotrophen Stammes Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 und des methanogenen Stammes Methanobacterlum thermoautotrophlcum DSM 2133 (Verhältnis der Stämme im Inokolum: 60:40) wurden nach steriler Anzucht im Standkolben einem Produktionsreaktor mit einem Gesamtvolumen von 1,0m3 bei 100kg Kulturmedium zugeführt. Der pH-Wert des oben beschriebenen Kulturmediums betrug 7,0, die Temperatur 700C. Im Reaktor herrschte zu Versuchsbeginn ein Druck von 30OkPa. Zu Versuchsbeginn befanden sich im Fermentor 27001 u. N. Synthesegas (entspr. 30,1 mol H2,31,8 mol CH4,18,1 mol CO und 5,1 mol CO2). Nach einer lag-Phase von 2 h erfolgte innerhalb von 6h der Umsatz des gesamten Kohlenmonoxids. 6h nach Produktionsbeginn begann der Abbau des Wasserstoffes und von CO2. Nach 49 h Gesamtdauer betrug der Wasserstoffgehalt der Gasphase weniger 0,5 Vol.-%. Der Fermentor enthielt zu Versuchsende 2 2451 u. N. Gas folgender Zusammensetzung:The mixed population of the thermophilic, CO-utilizing and hydrogen-forming, lithoautotrophic strain Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 and the methanogenic strain Methanobacterlum thermoautotrophlcum DSM 2133 (ratio of strains in the inokolum: 60:40) were after sterile cultivation in a ram in a production reactor with a total volume of 1.0m 3 fed at 100kg culture medium. The pH of the culture medium described above was 7.0, the temperature 70 0 C. In the reactor prevailed at the beginning of a pressure of 30OkPa. At the beginning of the experiment 27001 u were in the fermentor. N. Synthesis gas (corresponding to 30.1 mol H 2 , 31.8 mol CH 4 , 18.1 mol CO and 5.1 mol CO 2 ). After a lag phase of 2 h, the conversion of the total carbon monoxide took place within 6 hours. 6 hours after the start of production, the decomposition of hydrogen and CO 2 began . After a total of 49 hours, the hydrogen content of the gas phase was less than 0.5% by volume. The fermentor contained 2 2451 u at the end of the experiment. N. Gas of the following composition:

0,5Vol.-%H2 43,5 Vol.-% N2 51,1 Vol.-% CH4 0.5 vol.% H 2 43.5 vol.% N 2 51.1 vol.% CH 4

5,3Vol.-%CO2 5.3% by volume of CO 2

Damit wurden folgende Prozeßkennziffern erreicht:This achieved the following process codes:

Umsatzdauer: 49 hTurnover time: 49 h

Produktivität: 55,0 ml/lh (Gasumsatz, bezogen auf Gesamtvolumen des Reaktors)Productivity: 55.0 ml / lh (gas conversion, based on the total volume of the reactor)

Produktivität: 550,0ml/lh (Gasumsatz, bezogen auf Medium)Productivity: 550.0ml / lh (gas conversion, based on medium)

Ausbeute: 0,71 kJ/kJ (entsprechend den oberen Heizwerten)Yield: 0.71 kJ / kJ (corresponding to the upper heating values)

Beispiel 5Example 5

Verfahren nach Beispiel 4, wobei nach einer Versuchszeit von 10h Wasserstoff in der Weise zudosiert wurde (ca. 6Ih"1 H2), daß ein vollständiger Umsatz des CO2 erfolgt. Mit dieser Verfahrensweise wurde ein vollständiger Umsatz des Kohlenmonoxids zu Methan erreicht. Nach einer Versuchszeit von 75h resultierte somit eine Gesamtgasumsatz (Synthesegas und H1) von 41,2 ml/lh bezogen auf Gesamtvolumen bzw. 412,0ml/lh, bezogen auf Medium.A process according to Example 4, which is metered in after a test period of 10h hydrogen in such a way (about 6Ih "1 H 2), that a complete conversion of the CO 2 takes place. With this process, a complete conversion of the carbon monoxide has been achieved to methane. After an experimental period of 75 h thus resulted in a total gas conversion (synthesis gas and H 1 ) of 41.2 ml / lh based on total volume or 412.0 ml / lh, based on medium.

BeispieleExamples Verfahren nach Beispiel 4, wobei der Prozeß in zwei Reaktoren von je 1,0m3 durchgeführt wurde. Während in Reaktor 1 derThe process according to Example 4, wherein the process was carried out in two reactors of 1.0m 3 each. While in reactor 1 the

kontinuierliche Umsatz von CO zu CO) und H2 gemäß Beispiel 3 durchgeführt wurdo, erfolgte in unmittelbarem Anschluß incontinuous conversion of CO to CO) and H 2 according to Example 3 wurdo carried out, took place in immediate connection in

Reaktor 2 der Umsatz dieses Gasgemisches zu Methan, wobei weniger als 0,5 Vol.-% H2 am Ausgang der zweiten Stufe gemessenReactor 2, the conversion of this gas mixture to methane, wherein less than 0.5 vol .-% H 2 measured at the output of the second stage

wurde.has been.

Reaktor 1 (nach Erreichen des stationären Zustandes):Reactor 1 (after reaching the steady state): Produktivität: 100mi/lh (Gast msatz, bezogen auf Gesamtvolumen des Reaktors)Productivity: 100mi / lh (gas rate based on total volume of the reactor)

1000 ml/lh (Gaiiumsatz, bezogen auf Medium) Gasdurchfluß: 1001/hGaseintiitt1000 ml / lh (Gaiiumsatz, based on medium) Gas flow: 1001 / hGaseintiitt

115 l/h Gasaustiitt (33,4 Vol.-0/. H2,11,1 Vol.-% CO2,25,6 Vol.-% N2,23,0 Vol.-% CH4)115 l / h Gasaustiitt (33.4 vol 0 /. H 2, 11.1 vol .-% CO 2 25,6 vol .-% N 2, 23.0 vol .-% CH 4)

Reaktor 2 (nach Erreichen des stationären Zustandes): Produktivität: 115 ml/lh (Gasumsatz, bezogen auf Gesamtvolumen des Reaktors)Reactor 2 (after reaching the stationary state): Productivity: 115 ml / lh (gas conversion, based on the total volume of the reactor)

1150 ml/lh (Gasumsatz, bezogen auf Medium) Gasdurchfluß: 115 l/h Gaseintritt1150 ml / lh (gas conversion, based on medium) Gas flow: 115 l / h gas inlet

69 l/h Gasaustritt (0,5 Vol.-% H2,4,6 Vol.-% CO2,42,9 Vol.-% N2,52,5 Vol.-% CH4) ·69 l / h gas outlet (0.5% by volume H 2 , 4.6% by volume CO 2 , 42.9% by volume N 2 , 52.5% by volume CH 4 )

Beispiel 7Example 7

Verfahrennach Beispiele, wobei unmittelbar nach der ersten Reaktorstufe 13,0 l/h Wasserstoff zudosiert wurden. Inder Reaktionsstufe 2 wurde ein Reaktor mit einem Gesamtvolumen von 1 m3 bei einer Füllmenge von 200kg eingesetzt. Damit resultieren für den Reaktor 2 folgende Umsatzparameter:Method according to examples, wherein immediately after the first reactor stage 13.0 l / h of hydrogen were added. In reaction stage 2, a reactor with a total volume of 1 m 3 was used at a capacity of 200 kg. This results in the following conversion parameters for the reactor 2:

Reaktor 2 (nach Erreichen des stationären Zustandes):Reactor 2 (after reaching the steady state): Produktivität: 128 ml/lh (Gasumsatz, bezogen auf Gesamtvolumen)Productivity: 128 ml / lh (gas volume, based on total volume)

640 ml/lh (Gasumsatz, bezogen auf Medium) Gasdurchfluß: 128 l/h Gaseintritt640 ml / lh (gas conversion, based on medium) Gas flow: 128 l / h gas inlet

69 l/h Gasaustritt (0,7 Vol.-% H2,42,5 Vol.-% N2,56,8 Vol.-% CH4)69 l / h gas outlet (0.7% by volume H 2 , 42.5% by volume N 2 , 56.8% by volume CH 4 )

Claims (10)

1. Verfahren zur mikrobiellen Entfernung von Kohlenmonoxid aus Kohlenmonoxid enthaltenden Gasen in einem anaeroben Kultivierungsverfahren, gekennzeichnet durch:A process for the microbial removal of carbon monoxide from carbon monoxide-containing gases in an anaerobic culture process characterized by: - Kultivierung eines thermophilen, CO-verwertenden und Wasserstoff bildenden, strikt anaeroben lithotrophen Mikroorganismenstammes, vorzugsweise von Carboxydothermus hydrogenusz-2901, DSM 6008 einzeln oder mit einem methanogenen Bakterieiistamm in Mischkultur oder aufeinanderfolgenden Reaktorstufen,Cultivating a thermophilic, CO-utilizing and hydrogen-forming, strictly anaerobic lithotrophic microorganism strain, preferably of Carboxydothermus hydrogenusz-2901, DSM 6008 singly or with a methanogenic bacterial strain in mixed culture or successive reactor stages, - unter Verwendung des im Synthesegas enthaltenden Kohlenmonoxid als Energiequelle- Using the carbon monoxide contained in the synthesis gas as an energy source - unter zusätzlicher Verwendung von Hefeextrakt, Pepton oder anderer proteinhaltiger Kohlenstoffquellenwith the additional use of yeast extract, peptone or other proteinaceous carbon sources - im Temperaturbereich von 70°C-95°C sowie- in the temperature range of 70 ° C-95 ° C as well - im pH-Bereich von 5,5-7,5 in mineralischen Medien.- in the pH range of 5.5-7.5 in mineral media. 2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die vorzugsweise Verwendung des Bakterienstammes Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 zur Entfernung von Kohlenmonoxid.2. The method according to claim 1, characterized by the preferred use of the bacterial strain Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 for the removal of carbon monoxide. 3. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch Kultivierung einer Mischkultur eines thermophilen, CO-verwertenden und Wasserstoff bildenden, strikt anaeroben lithotrophen Mikroorganismenstammes, vorzugsweise von Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 und eines methanogenen, thermophilen Stammes, wobei der gebildete Wasserstoff teilweise oder vollständig zu Methan konvertiert wird.3. The method according to claim 1, characterized by culturing a mixed culture of a thermophilic, CO-utilizing and hydrogen-forming, strictly anaerobic lithotrophic microorganism strain, preferably of Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 and a methanogenic, thermophilic strain, wherein the hydrogen formed partially or completely converted to methane. 4. Verfahren nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch ein Verhältnis der Zellzahlen der beiden Komponenten der Mischkultur von 30:70 bis 70:30.4. The method according to claim 3, characterized by a ratio of the cell numbers of the two components of the mixed culture of 30:70 to 70:30. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 oder 3, gekennzeichnet durch einen diskontinuierlichen oder kontinuierlichen Austausch der Gasphase.5. The method according to any one of claims 2 or 3, characterized by a discontinuous or continuous exchange of the gas phase. 6. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, daß in einem ersten Reaktor ein thermophiler, CO-verwertender und Wasserstoff bildender, strikt anaeroben lithotrophen Mikroorganismenstammes, vorzugsweise Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 und in einem nachgeschalteten Reaktor der methanogene, thermophüe Bakterienstamm kultiviert werden, wobei die Gasphase nach Passieren der ersten Stufe unter Aufrechterhaltung der anaeroben Bedingungen der zweiten Stufe zugeleitet wird und nach Passieren der zweiten Stufe zumindest eine teilweise Konvertierung des gebildeten H2 zu Methan erreicht wird.6. The method according to claim 1, characterized in that cultivated in a first reactor, a thermophilic, CO-utilizing and hydrogen-forming, strictly anaerobic lithotrophic microorganism strain, preferably Carboxydothermus hydrogenus z-2901, DSM 6008 and in a downstream reactor of the methanogenic, thermophilic bacterial strain be passed, wherein the gas phase is passed after passing the first stage while maintaining the anaerobic conditions of the second stage and after passing the second stage, at least a partial conversion of the H 2 formed to methane is achieved. 7. Verfahren nach Anspruch 6, gekennzeichnet dadurch, daß nach der ersten Stufe zusätzlich Wasserstoff zugegeben wird, so daß nach Passieren der zweiten Stufe ein höherer Methananteil erhalten wird.7. The method according to claim 6, characterized in that additionally hydrogen is added after the first stage, so that after passing the second stage, a higher methane content is obtained. 8. Verfahren nach Anspruch 1 und einem der Ansprüche 2,3,6 oder 7, gekennzeichnet dadurch, daß die Bakterienbiomasse auf Hefeextrakt, Pepton oder einem anderen proteinhaltigen Substrat angezogen wird.8. The method according to claim 1 and any of claims 2,3,6 or 7, characterized in that the bacterial biomass is attracted to yeast extract, peptone or other proteinaceous substrate. 9. Verfahren nach Anspruch 1 und einem der Ansprüche 2,3,6 oder 7, gekennzeichnet dadurch, daß die Bakterienbiomasse an an sich bekannte Trägermaterialien fixiert im Reaktor vorliegt.9. The method according to claim 1 and one of claims 2,3,6 or 7, characterized in that the bacterial biomass fixed to known carrier materials is present in the reactor. 10. Verfahren nach Anspruch 1 und einem der Ansprüche 2,3,6 oder 7, gekennzeichnet durch ein?n Druckbereich der Kultivierung von 0 bis 10MPa.10. The method according to claim 1 and one of claims 2,3,6 or 7, characterized by a? N pressure range of the cultivation of 0 to 10 MPa.
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