DD271250A3 - METHOD FOR PRODUCING RADIOACTIVE MICROQUELLES - Google Patents

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung radioaktiver Mikroquellen, d. h. von Strahlenquellen mit einem aktiven Durchmesser 1 mm, die insbesondere fuer Schichtdickenmessungen nach dem Betarueckstreuprinzip eingesetzt werden koennen. Die Aufgabe, einzelne Ionenaustauscherpartikel geeigneter Groesse mit einem Radionuklid moeglichst reproduzierbar zu beladen, wird geloest, indem die Beladung der unter einem Mikroskop ausgesuchten Partikel in einem speziell praeparierten Schlauch vorgenommen wird. Die beladenen Partikel werden dann in bekannter Weise noch gekapselt.The invention relates to a method for producing radioactive micro sources, d. H. of radiation sources with an active diameter of 1 mm, which can be used in particular for layer thickness measurements according to the Betarueckstreuprinzip. The task of loading individual ion exchange particles of suitable size with a radionuclide as reproducibly as possible is achieved by carrying out the loading of the particles selected under a microscope in a specially prepared tube. The loaded particles are then encapsulated in a known manner.

Description

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Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung radioaktiver Mikroqudllen, d.h. von Strahlungsquellen mit einem aktiven Durchmesser < 1 mm, die insbesondere für Schichtdickenmessungen nach dem Betarückstreuverfahren eingesetzt werden können.The invention relates to a process for producing radioactive microquillates, i. of radiation sources with an active diameter <1 mm, which can be used in particular for layer thickness measurements by the Betreückstreuverfahren.

Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions

Radioaktive Strahlungsquellen mit einem aktiven Durchmesser von etwa 0,3 mm werden für Schichtdickenmessungen nach dem Betarückstreuverfahren eingesetzt. Die kleinen Abmessungen dieser Strahlungsquellen sind dadurch bedingt, daß aufgrund der Meßgeometrie die Meßausbeute um so besser ist, je kleiner die Abmessungen der Quelle sind. Hinzu kommt, daß es sich bei den Meßobjekten meist um Objekte sehr kleiner Abmessungen handelt (in der Mikroelektronik z. B. um Leiterbahnen, Kontaktdrähte und aufgedampfte Schaltungen), wobei bei der Messung möglichst nur das Meßobjekt, also nicht die Umgebung, erfaßt werden sollRadioactive radiation sources with an active diameter of approximately 0.3 mm are used for layer thickness measurements according to the beta-backscattering method. The small dimensions of these radiation sources are due to the fact that the smaller the dimensions of the source, the better the measurement yield due to the measuring geometry. In addition, the measured objects are usually objects of very small dimensions (in microelectronics, for example, conductor tracks, contact wires and vapor-deposited circuits), whereby in the measurement, if possible, only the test object, ie not the surroundings, should be detected

Dio Herstellung von Strahlungsquellen mit so geringen Abmessungen ist prinzipiell auf zwei Wegen möglich: Dio production of radiation sources with such small dimensions is possible in principle in two ways:

— es wird eine das Radionuklid enthaltende kompakte Masse hergestellt, die dann zu Partikeln der gewünschten Größe verarbeitet wird,A compact mass containing the radionuclide is produced, which is then processed into particles of the desired size,

— bereits in Kugelform der gewünschten Größe vorliegende inaktive Materialien werden mit dem Radionuklid beladen. In beiden Fällen werden die radioaktiven Partikel noch gekapselt.- Inactive materials already in spherical form of the desired size are loaded with the radionuclide. In both cases, the radioactive particles are still encapsulated.

Im ersten Falle muß mit relativ hohen Aktivitäten umgegangen werden. Außerdem bereitet die reproduzierbare Abtrennung von Teilchen in Kugelform entsprechender Größe erhebliche Schwierigkeiten. So müßten z. B. aus einer Masse von 0,5cm³ einer Glasschmelze fast 40000 Kugeln mit einem Durchmesser von 0,29 mm hergestellt werden.In the first case relatively high activities have to be dealt with. In addition, the reproducible separation of particles of spherical size of appropriate size causes considerable difficulties. So z. B. from a mass of 0.5 cm ^{3 of} a molten glass almost 40,000 balls are made with a diameter of 0.29 mm.

Im zweiten Falle muß eine festgelegte Aktivität an eine Einzelkugel definierter Größe gebunden werden, was nicht nur das Arbeiten mit Lösungen hoher spezifischer Aktivität, sondern auch den Umgang mit Partikeln mit einem Volumen unter 0,C2 mm³ erfordert. .In the second case, a fixed activity must be bound to a single sphere of defined size, which requires not only working with solutions of high specific activity, but also dealing with particles with a volume below 0, C2 mm ³ . ,

Ziel der ErfindungObject of the invention

Das Ziel der Erfindung ist die möglichst einfache und sichere Herstellung radioaktiver Mikroquellen.The aim of the invention is the simplest possible and safe production of radioactive micro sources.

Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzugeben, mit dem radioaktive Strahlungsquellen mit einem aktiven Durchmesser < 1 mm durch Beladen einzelner Partikel mit einem gewünschten Radionuklid hergestellt worden können. Das erfindungsgemäßa Verfahren besteht in der Auswahl von Partikeln geeigneter Größe durch Aussieben und Aussortieren unter dem Mikroskop, im Beladen der ausgewählten Partikel mit dem Radionuklid und in der Kapselung der beladenen Partikel und ist dadurch gekennzeichnet, daß als Material ein Ionenaustauscher verwendet und die Relariunrj der lonenaustauscherkugeln wie folgt vorgenommen wird:The invention has for its object to provide a method by which radioactive radiation sources with an active diameter <1 mm can be prepared by loading individual particles with a desired radionuclide. The erfindungsgemäa method consists in the selection of particles of suitable size by screening and sorting out under the microscope, in loading the selected particles with the radionuclide and in the encapsulation of the loaded particles and is characterized in that the material used is an ion exchanger and the Relariunrj the ion exchange balls as follows:

— die Kugeln werden in einen Schlauch, vorzugsweise Polyethylenschlauch, dessen innerer Durchmesser nur wenig größer ist als der Durchmesser der Kugeln, so eingeschlossen, daß sie sich frei bewegen, aber einen abgetrennten Teil dieses Schlauches nicht verlassen können,The balls are enclosed in a tube, preferably polyethylene tube, whose inside diameter is only slightly larger than the diameter of the balls, so that they move freely but can not leave a severed part of this tube,

— nach dem Quellen der lonenaustauscherkugeln in destilliertem Wasser wird, z. B. mittels Pumpe oder Spritze, die das Radionuklid enthaltende Lösung solange in den Schlauch gesaugt und wieder herausgedrückt, bis die Kugeln beladen sind,- After swelling the ion exchange balls in distilled water, z. B. by pump or syringe, the solution containing the radionuclide sucked into the tube and pushed out again until the balls are loaded,

— die beladenen Kugeln werden mit destilliertem Wasser und Ethanol gespült, aus dein Schlauch herausgedrückt und getrocknet.- The loaded balls are rinsed with distilled water and ethanol, squeezed out of the tube and dried.

Das angegebene Verfahren ist sowohl für organische als auch für anorganische Ionenaustauscher geeignet. Von den Polymeren, die für organische Ionenaustauscher eingesetzt werden, besitzt Polystyren die höchste Strahlenbeständigkeit. In einer Ausführungsform der Erfindung werden bei der Beladung mit dem Radionuklid größere lonenaustauscherkugeln eingesetzt, als für die herzustellenden Strahlenquellen gefordert. Nach der Trocknung werden die beladenen Austauscherkugeln getempert, wodurch aine Volumenkontraktion von etwa 30% auftritt (das entspricht einer Abnahme des Durchmessers um 7-8%). Damit wird nicht nur ein Gewinn an Aktivität pro Kugel von etwa 25% erzielt, sondern auch eine Verbesserung der Strahlenresistenz erreicht.The specified method is suitable for both organic and inorganic ion exchangers. Of the polymers used for organic ion exchangers, polystyrene has the highest radiation resistance. In one embodiment of the invention, larger ion exchange spheres are used in the loading of the radionuclide than required for the radiation sources to be produced. After drying, the loaded exchange balls are annealed, causing a volume contraction of about 30% (corresponding to a 7-8% decrease in diameter). This not only achieves a gain in activity per sphere of about 25%, but also achieves an improvement in radiation resistance.

Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich für die Herstellung von Strahlungsquellen mit den verschiedensten Radionukliden, z. B. mit Pm-147, Ru-106, Cs-137, Sr-90, TI-204 usw.The inventive method is suitable for the production of radiation sources with a variety of radionuclides, eg. With Pm-147, Ru-106, Cs-137, Sr-90, TI-204, etc.

Ausführungsbeispielembodiment

Die Figur zeigt die Präparation eines Schlauches für die Beladung.The figure shows the preparation of a hose for loading.

Ein Kationaustauscher auf Polystyrenbasis mit dem Sulfonsäurerest-SO₃H als aktive Gruppe und einem Zusatz von 12% Divinylbenzen (Volumenkapazität 2,3mval/ml) wird für die Herstellung von Mikroquellen mit einem aktiven Durchmesser von 0,29mm und dem Radionuklid Pm-147 ausgewählt. Zunär Λ wird eine Fraktion mit einem KugeldurchmesöRr, der möglichst nahe am gewünschten liegt, ausgesiebt. Aus dieser Frak· ;n werden unter einem Stereomikroskop die Kugeln ausgewählt, deren Durchmesser 0,310 bis 0,313mm beträgt. In diesf.. Wert ist ein Temperungsschwund von 7-8% eingerechnet. Da der Durchmesser in die Oberfläche mit dem Quadrat und in das Volumen mit der dritten Potenz eingeht, ist die Genauigkeit der Größenbestimmung der Kugeln ein entscheidender Schritt. Die ausgewählten Kugeln werden mit einem Mikromanipulator einzeln erfaßt und in einen speziell präparierten Beladungsschlauch gefüllt. Dazu wird die Manipulatorspitze 1-2mm in den Schlauch geschoben, Druck gegeben und der Manipulator unter Druck wieder zurückgezogen. Als Beladungsschlauch wird ein Polyethylenschlauch mit einem äußeren Durchmesser von 1 mm und einem inneren Durchmesser von 0,35 mm verwendet. Die Länge beträgt etwa 150mm. Ein Ende wird mit einem 0,2-mm-Bohrer unter dem Stereomikroskop radial in zwei Ebenen (Figur) so angebohrt, daß der entstehende Grat als Fritte wirkt und den Schlauch" verschließt. Dazu sind pro Ebene 6-8 Bohrungen erforderlich. Dabei wird der Bohrer nur durch eine Wandung geführt um zu verhindern, daß der Grat auf der anderen Seite der Schlauchwand wieder hinausgedrückt wird. In den Schlauch wird jetzt ein etwa 0,5 mm starker Draht bis in die Nähe der zweiten Bohrungsebene geschoben. Anschließend wird der Schlauch mit der Seite der Bohrungen in einen größeren Polyethylenschlauch (innerer Durchmesser 1 mm, Länge etwa 100mm) gebracht. Beide Schläuche werden miteinander verschweißt. Jetzt kann der Draht wieder entfernt werden. Der Beladungsschlauch besitzt somit eine innere Sperre, die die lonenaustauscherkugeln am Verlassen des Schlauches hindert, ohne nach außen undicht zu sein. Der dickere Schlauch dient zum Ankoppeln einer Spritze bzw. Pumpe.A polystyrene-based cation exchanger having the sulfonic acid SO ₃ H as an active group and an addition of 12% divinylbenzene (volume capacity 2.3 meq / ml) is selected for the preparation of micro-sources having an active diameter of 0.29 mm and the radionuclide Pm-147 , A fraction Λ Zunär, sieved with a KugeldurchmesöRr which is close as possible to the desired. From these fractions, the spheres whose diameter is 0.310 to 0.313 mm are selected under a stereomicroscope. In this value, a heat shrinkage of 7-8% is included. Since the diameter enters the surface with the square and the volume with the cube, the accuracy of the size determination of the balls is a decisive step. The selected balls are detected individually with a micromanipulator and filled into a specially prepared loading tube. For this purpose, the manipulator tip is pushed 1-2mm into the tube, given pressure and the manipulator pulled back under pressure. The loading hose used is a polyethylene hose with an outer diameter of 1 mm and an inner diameter of 0.35 mm. The length is about 150mm. One end is drilled with a 0.2 mm drill under the stereomicroscope radially in two planes (figure) so that the resulting ridge acts as a frit and closes the tube ", which requires 6-8 holes per level The drill is passed through only one wall to prevent the burr from being pushed out on the other side of the tube wall, and then a 0.5 mm thick wire is pushed into the tube close to the second hole plane Place the side of the holes in a larger polyethylene tube (1 mm in inner diameter, about 100 mm in length), and then weld both tubes together to remove the wire, leaving the loading tube with an inner barrier that separates the ion exchange balls from the tube prevents it from leaking to the outside The thicker tube is used to attach a syringe or pump.

Mit Hilfe einer Spritze wird destilliertes Wasser in den Schlauch gesaugt, bis die Kugeln blasenfrei benetzt sind. Nach einer Quellzeit von etwa 12 Stunden wird das destillierte Wasser herausgedrückt und der Schlauch außen abgetrocknet. Der dickere Polyethylenschlauch wird auf die Mikroliterspritze einer Pumpe gesteckt, die in einer Minute jeweils einmal etwa 20 Mikroliter frische Lösung mit dem Radionuklid in den Schlauch saugt und dann wieder herausdrückt. Auf diese Weise ist ständig für ein hohes Angebot an noch nicht abgereiclierter Aktivität gesorgt, und die Beladung ist nach 5-6 Stunden beendet. Nach Spülen mit 10 ml destilliertem Wasser und 10 ml Ethanol werden die beladenen Kugeln mit Ethanol aus dem Schlauch in einen Tiegel gedrückt, nachdem das untere Ende des Schlauches mit einem Skalpell abgeschnitten wurde. Die Kugeln werden über Nacht getrocknet und dann bei 250-300⁰C 8 Stunden im Muffelofen getempert. Die so vorbereiteten radioaktiven Kugeln werden in bekannterweise gekapselt.With the help of a syringe, distilled water is sucked into the tube until the balls are wetted bubble-free. After a swelling time of about 12 hours, the distilled water is squeezed out and the outside of the hose dried. The thicker polyethylene tube is placed on the microlitre syringe of a pump, which sucks in each case once in a minute about 20 microliter of fresh solution with the radionuclide in the tube and then pushed out again. In this way, there is a constant supply of untapped activity and the loading is completed in 5-6 hours. After rinsing with 10 ml of distilled water and 10 ml of ethanol, the loaded spheres are pressed with ethanol from the tube into a crucible after the lower end of the tube has been cut off with a scalpel. The balls are dried overnight and then annealed at 250-300 ⁰ C for 8 hours in a muffle furnace. The prepared radioactive balls are encapsulated in a known manner.

Claims (2)

1. Verfahren zur Herstellung radioaktiver Mikroque'ien mit einem Durchmesser <1 mm, bestehend in der Auswahl von Partikeln geeigneter Größe durch Aussieben und Aussortieren unter dem Mikroskop, im Beladen der ausgewählten Partikel mit dem Radionuklid und in der Kapselung der beladenen Partikel, dadurch gekennzeichnet, daß als Material ein Ionenaustauscher verwendet und die Beladung der lonenaustauscherkugeln wie folgt vorgenommen wird:1. A method for producing radioactive Mikroque'ien with a diameter <1 mm, consisting in the selection of particles of suitable size by screening and sorting out under the microscope, in loading the selected particles with the radionuclide and in the encapsulation of the loaded particles, characterized in that the material used is an ion exchanger and the charge of the ion exchange balls is carried out as follows: — die Kugein werden in einen Schlauch, vorzugsweise Polyethylenschlauch, dessen innerer Durchmesser nur wenig größer ist als der Durchmesser der Kugeln, so eingeschlossen, daß sie sich frei bewegen, aber einen abgetrennten Teil dieses Schlauches nicht verlassen können,- The Kugein be in a hose, preferably polyethylene hose whose inner diameter is only slightly larger than the diameter of the balls, so enclosed that they move freely, but can not leave a separate part of this hose, — nach dem Quellen der lonenaustauscherkugeln in destilliertem Wasser wird, z. B. mittels Pumpe oder Spritze, die das Radionuklid enthaltende Lösung solange in den Schlauch gesaugt und wieder herausgedrückt, bis die Kugeln beladen sind,- After swelling the ion exchange balls in distilled water, z. B. by pump or syringe, the solution containing the radionuclide sucked into the tube and pushed out again until the balls are loaded, — die beladenen Kugeln werden mit destilliertem Wasser und Ethanol gespült, aus dem Schlauch herausgedrückt und getrocknet.- The loaded balls are rinsed with distilled water and ethanol, pushed out of the tube and dried. 2. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß die beladenen lonenaustauscherkugeln bei Temperaturen zwischen 250⁰C und 300⁰C getempert werden.2. The method according to item 1, characterized in that the loaded ion exchanger balls are tempered at temperatures between 250 ⁰ C and 300 ⁰ C.