CN1807271A - 高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法 - Google Patents

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本发明涉及一种高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法。它属于高压脉冲放电去除水中有机物的方法，其技术方案如下：通过高压脉冲电源向充填有颗粒填料(5)的反应容器(4)内的高压电极(2)和接地电极(3)之间施加脉冲高电压，充填于(2)和(3)间的(5)为高介电常数颗粒，在(2)和(3)之间施加脉冲高电压的同时，待处理水溶液在水泵的作用下通过设置在(2)和(3)上方中间位置的喷雾管或喷头(6)以雾状液滴形式向反应区域内均匀喷洒，并在(5)表面形成薄层水膜；设置在(2)和(3)下方中间位置的曝气管向(4)内均匀曝入空气、氧气或臭氧。它克服了现有技术由于填料被水全淹没，填料的局部放电很难实现、能耗很大的缺点和由于气液是同向流动，不利于传质和扩散的缺点。

Description

高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法
技术领域
本发明涉及一种水污染处理方法，具体涉及一种利用高压脉冲电场作用下填料床去除水中难降解有机物的方法。
背景技术
随着水环境污染状况的日趋严重，水中的难降解有机物采用传统的水处理方法很难去除。而近年来发展起来的高级氧化技术，可以有效的去除这些难降解有机物质。其作用机理是通过产生·OH自由基，随后诱发一系列的自由基链反应，攻击水体中的各种有机污染物，直至降解为二氧化碳、水和其它矿物盐。其中高压脉冲放电等离子体技术作为一种新兴的高级氧化技术得到很多研究者的关注。高压脉冲放电等离子体法是在两电极之间施加脉冲高压，形成强电场，产生高能电子(5～20eV)。这些高能电子携带放电电场的能量，高速同放电介质(气体分子或水分子)发生非弹性碰撞，将能量转化为基态分子的内能，产生激发、离解和电离等一系列反应，形成非平衡低温等离子体(·OH，·H，·O，1O2，·HO2，H2O2，O3，etc)，另外还产生了等离子通道内的高温热解、等离子通道表面的紫外光解以及由于通道临近处产生的气泡而引起的液电空化效应和超临界水氧化等物理化学效应，最终将污染水中的复杂大分子污染物转变为简单小分子安全物质，或使污染水中的有毒有害物质变成无毒无害物质或低毒低害物质，从而使污染物得以降解去除。公开号是CN1207368Y、名称是《使用等离子体反应器的水处理设备及其方法》的专利公开一种使用等离子体反应器的污水处理设备及其方法，此设备包括带有污水入口和污水出口的箱子、装入箱内的许多微球体、一对电极和脉冲发生器，电极之一与箱子的底部接触，另一个电极与最上面微球体的上部接触；该方法的缺点是：填料被水全淹没，由于水溶液较多，填料的局部放电很难实现，或者说所需电压很高，能耗很大。同时气液是同向流动，不利于传质和扩散的产生。
发明内容
本发明的目的是提供一种高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，以克服现有技术由于填料被水全淹没，填料的局部放电很难实现、能耗很大的缺点和由于气液是同向流动，不利于传质和扩散的产生的缺点。本发明的方法是：通过高压脉冲电源1向充填有颗粒填料5的反应容器4内的高压电极2和接地电极3之间施加脉冲高电压，充填于高压电极2和接地电极3间的颗粒填料5为高介电常数颗粒，在高压电极2和接地电极3之间施加脉冲高电压的同时，待处理水溶液在水泵7的作用下通过设置在高压电极和接地电极上方中间位置的喷雾管或喷头6以雾状液滴形式向反应区域内均匀喷洒，并在颗粒填料5表面形成薄层水膜；设置在高压电极2和接地电极3下方中间位置的曝气管8向反应容器4内均匀曝入空气、氧气或臭氧。
发明效果是：本发明的原理是在两电极间施加脉冲高电压，产生高压电场，形成高能电子。这些高能电子携带放电电场的能量，高速同放电介质(气体分子或水分子)发生非弹性碰撞，形成各种活性物质如·OH，·H，·O，1O2，·HO2，H2O2，O3等。与此同时处于电极间的填料会被极化，在每一个填料附近就会形成很强的电场，从而产生局部放电。因而填料的存在增强了放电电极间的电场强度，液相和气相放电中产生的高能电子在平均自由行程中所获得的能量也就更多，从而产生更多的活性物质。填料颗粒孔隙附近产生的局部电晕放电可显著提高附近电子的动能，加快了与污染物分子碰撞的速度，促进了有机物的降解。在施加脉冲高电压后，反应区域内形成气液混合放电。在施加了脉冲高电压的三相反应器内，多种作用之间产生了相互协同效应，使水中难降解有机物得到有效去除。
颗粒填料的吸附作用，能够在填料表面形成污染物的相对富集，并且延长污染物在反应区的停留时间，使各种放电产生的活性物质可以充分与有机物分子反应，同时可以使颗粒填料得到即时再生。另外放电产生等离子体中的离子、电子、激发态中性分子及亚稳态自由基团等活性粒子还可以诱使填料表面产生化学反应。这些活性物质在轰击固体颗粒表面时会产生次级电子发射，并诱导一些化学反应，使颗粒表面层改性，颗粒表面将形成超细颗粒，这将大大增加催化剂的比表面积，并且破坏催化剂的晶体结构，使有更多的空穴，从而导致高的催化活性并且更易吸附污染物。颗粒填料还可吸附放电等离子体空间被激活的大量短寿命活性物质，造成局部自由基的富集，强化微孔结构表面的多相降解反应，提高污染物的处理效率。
在向电极间通入空气或氧气的条件下，由于氧气量的增加，电场产生的高能电子会与氧气分子发生非弹性碰撞生成更多的臭氧。研究表明臭氧催化氧化方法对于水中难降解有机物(如硝基苯等)的去除效率很高。本发明中可以实现在线生成臭氧，由于待处理污染水溶液为雾状进入反应器，因此臭氧可以与水中有机物充分接触。这些雾状液滴在颗粒填料表面形成薄层水膜，随着放电区域臭氧浓度的增加，臭氧会直接氧化填料表面的液相有机物分子或者溶解在颗粒表面的水膜内，并在颗粒催化剂或负载型颗粒催化剂的作用下，催化臭氧分解生成氧化性极强的羟基自由基，使有机物的降解率大大提高。
另外随着脉冲电压的增加，放电生成各种活性物质的同时还会产生等离子通道内的高温热解、等离子通道表面的紫外光解以及由于通道临近处产生的气泡而引起的液电空化效应和超临界水氧化等效应，在这些物理化学效应的共同作用下，有机物可以得到有效去除。由于放电过程中会产生紫外光，若在颗粒填料表面负载半导体光催化剂，在放电过中产生的紫外光作用下，会诱导催化剂的活性，产生羟基自由基；或是在紫外光下，并且在放电电场生成的各种活性物质(O3、H2O2)的作用下，生成强氧化性的羟基自由基，使有机物得到氧化降解。
本发明在颗粒填料表面形成水膜，而不是颗粒填料浸没在水中，非常容易形成气液混合两相放电，气液混合两相放电是一种非常有效的放电型式，它主要是在气相中形成雾状液体，目的是有尽可能大的等离子体与待处理溶液接触面积，同时有利于放电的产生。还可以向两电极间通入空气和氧气等气体，形成气液两相流，在气体和液体中产生同步放电。气液混合两相放电形式，由于处理水量较大，并能实现连续流运行，能耗较低，因此最有可能形成大规模的工业应用。而且其优点还在于不需要太高的电压即可产生离子放电，节省电能。雾状液滴从容器的上方滴加，而空气、氧气或臭氧从容器的底部加入，有利于容器内气体、液体等物质的充分接触和反应。本发明高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法是一种多效应综合方法。其反应过程是多种物理化学效应的结合，主要包括强电场作用、自由基等各种活性物质反应、颗粒填料的吸附作用、光催化氧化、臭氧催化氧化、高温热解、紫外光解、液电空化效应和超临界水氧化等多种作用。在这些物理化学效应相互协同作用影响下，水中难降解有机物得到有效去除。
附图说明
图1是实现本发明方法的装置示意图，图2是实施方式三的结构示意图，图3是实施方式四的结构示意图，图4是实施方式五的结构示意图，图5是实施方式六的结构示意图，图6是实施方式七的结构示意图，图7是实施方式八的结构示意图，图8是实施方式九的俯视图，图9是实施方式十的俯视图。
具体实施方式
具体实施方式一：下面结合图1具体说明本实施方式。本实施方式的技术方案是：通过高压脉冲电源1向充填有颗粒填料5的反应容器4内的高压电极2和接地电极3之间施加脉冲高电压，充填于高压电极2和接地电极3间的颗粒填料5为高介电常数颗粒，在高压电极2和接地电极3之间施加脉冲高电压的同时，待处理水溶液在水泵7的作用下通过设置在高压电极和接地电极上方中间位置的喷雾管或喷头6以雾状液滴形式向反应区域内均匀喷洒，并在颗粒填料5表面形成薄层水膜；设置在高压电极2和接地电极3下方中间位置的曝气管8向反应容器4内均匀曝入空气、氧气或臭氧。高压电极2和接地电极3之间的电压为15～50千伏特，脉冲高电压提供的脉冲上升前沿为10～100纳秒，脉冲宽度为1～20微秒。所述填料颗粒5为相对介电常数大于5的高电介质颗粒。填料颗粒5为氧化铝、陶瓷、钛酸钡、氧化镁、二氧化钛、玻璃珠、碳化硅、氧化硅胶、氧化锆、氧化锌、氧化钙、铁氧化物、铜氧化物、钛酸锶、钛酸铌、钛酸钙或钛酸镁颗粒，填料颗粒5的粒径为2～5mm。喷雾管或喷头6设置在填料层上方1～2cm处，使待处理溶液能够均匀布洒在填料表面，待处理溶液由水泵7提升并提供压力，流速由液体流量计9控制。空气、氧气或臭氧通过反应容器4底部的曝气管8曝入。曝气管8置于两电极底部中间位置，使反应容器4内可以得到均匀曝气。曝气量由气体流量计10控制，气体流量为100～5000毫升/分钟，气泡直径范围为20微米-5毫米。
具体实施方式二：本实施方式与实施方案一的不同之处在于，颗粒填料5表面负载金属、金属氧化物或纳米级半导体催化剂；负载的金属有：钴、铜、镍、铬、钒、铂、钯、钌、铑，铅、铈、铁或银；负载的金属氧化物有羟基氧化铁、三氧化二铁等铁氧化物、锰氧化物、铜氧化物或钒氧化物，负载的纳米级半导体催化剂有纳米级二氧化钛或纳米级二氧化硅，颗粒填料5表面还可以负载以上金属的复合物、以上金属氧化物的复合物。其它组成和连接方式与实施方式一相同。
具体实施方式三：下面结合图2具体说明本实施方式。本实施方式与实施方式一的不同之处是：高压电极2和接地电极3都是金属板，高压电极2和接地电极3平行相对设置，高压电极2和接地电极3间距为1～5cm；其它组成和连接方式与实施方式一相同。
具体实施方式四：下面结合图3具体说明本实施方式。本实施方式与实施方式三的不同之处是：高压电极2或接地电极3表面设置有若干个突起20。其它组成和连接方式与实施方式三相同。
具体实施方式五：下面结合图4具体说明本实施方式。本实施方式与实施方式一的不同之处在于，高压电极2为金属线网，接地电极3为金属板，高压电极2置于两平行接地电极3之间，高压电极2的网线直径为0.5～10mm，高压电极2与接地电极3之间的距离为1～10cm。其它组成和连接方式与实施方式一相同。
具体实施方式六：下面结合图5具体说明本实施方式。本实施方式本实施方式与具体实施方式一的不同之处在于，高压电极2为金属线，接地电极3是与高压电极2同轴心的金属筒，高压电极2的直径为0.5～10mm，接地电极3的直径是1～20cm。其它组成和连接方式与实施方式一相同。
具体实施方式七：下面结合图6具体说明本实施方式。本实施方式与具体实施方式一的不同之处在于，高压电极2为金属线，接地电极3是与高压电极2同轴心的金属线网筒，高压电极2的线直径为0.5～10mm，接地电极3的直径1～20cm。其它组成和连接方式与实施方式一相同。
具体实施方式八：下面结合图7具体说明本实施方式。本实施方式与具体实施方式一的不同之处在于，高压电极2为金属环，环厚度H为0.5～10mm，环直径为6mm，接地电极3是金属筒，接地电极3的直径1～20cm；高压电极2固定在接地电极3中轴线处的绝缘柱15上，高压电极2采用单个或多个，多个高压电极2等间距排列。其它组成和连接方式与实施方式一相同。
具体实施方式九：下面结合图8具体说明本实施方式。本实施方式与具体实施方式三、四或五的不同之处在于，曝气管8为直管形，曝气管8平行于高压电极2和接地电极3设置。该形状的曝气管8对应于板状的电极结构，使空气、氧气或臭氧沿电极的长度方向均匀分布。其它组成和连接方式与实施方式三、四或五相同。
具体实施方式十：下面结合图9具体说明本实施方式。本实施方式与具体实施方式六、七或八的不同之处在于，曝气管8为环形，曝气管8环绕在高压电极2外并与高压电极2和接地电极3等间距。该形状的曝气管8对应于筒状的电极结构，使空气、氧气或臭氧在两个电极间均匀分布。

Claims (10)

1、高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于通过高压脉冲电源(1)向充填有颗粒填料(5)的反应容器(4)内的高压电极(2)和接地电极(3)之间施加脉冲高电压，充填于高压电极(2)和接地电极(3)间的颗粒填料(5)为高介电常数颗粒，在高压电极(2)和接地电极(3)之间施加脉冲高电压的同时，待处理水溶液在水泵(7)的作用下通过设置在高压电极和接地电极上方中间位置的喷雾管或喷头(6)以雾状液滴形式向反应区域内均匀喷洒，并在颗粒填料(5)表面形成薄层水膜；设置在高压电极(2)和接地电极(3)下方中间位置的曝气管(8)向反应容器(4)内均匀曝入空气、氧气或臭氧。
2、根据权利要求1所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于高压电极(2)和接地电极(3)之间的电压为15～50千伏特，脉冲高电压提供的脉冲上升前沿为10～100纳秒，脉冲宽度为1～20微秒。
3、根据权利要求1所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于待处理溶液的流速由液体流量计(9)控制，空气、氧气或臭氧的曝气量由气体流量计(10)控制，气体流量为100～5000毫升/分钟，气泡直径范围为20微米-5毫米。
4、根据权利要求1所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于所述填料颗粒(5)为相对介电常数大于(5)的高电介质颗粒，填料颗粒(5)为氧化铝、陶瓷、钛酸钡、氧化镁、二氧化钛、玻璃珠、碳化硅、氧化硅胶、氧化锆、氧化锌、氧化钙、铁氧化物、铜氧化物、钛酸锶、钛酸铌、钛酸钙或钛酸镁颗粒，填料颗粒(5)的粒径为2～5mm。
5、根据权利要求1所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于颗粒填料(5)表面负载金属、金属氧化物或纳米级半导体催化剂；负载的金属有：钴、铜、镍、铬、钒、铂、钯、钌、铑，铅、铈、铁或银；负载的金属氧化物有羟基氧化铁、三氧化二铁等铁氧化物、锰氧化物、铜氧化物或钒氧化物，负载的纳米级半导体催化剂有纳米级二氧化钛或纳米级二氧化硅，颗粒填料(5)表面还可以负载以上金属的复合物、以上金属氧化物的复合物。
6、根据权利要求1所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于高压电极(2)和接地电极(3)都是金属板，高压电极(2)和接地电极(3)平行相对设置，高压电极(2)和接地电极(3)间距为1～5cm。
7、根据权利要求1所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于高压电极(2)为金属线网，接地电极(3)为金属板，高压电极(2)置于两平行接地电极(3)之间，高压电极(2)的网线直径为0.5～10mm，高压电极(2)与接地电极(3)之间的距离为1～10cm。
8、根据权利要求1所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于高压电极(2)为金属线，接地电极(3)是与高压电极(2)同轴心的金属筒，高压电极(2)的线直径为0.5～10mm，接地电极(3)的直径是1～20cm。
9、根据权利要求1所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于高压电极(2)为金属环，环厚度H为0.5～10mm，环直径6mm，接地电极(3)是金属筒，接地电极(3)的直径1～20cm；高压电极(2)固定在接地电极(3)中轴线处的绝缘柱(15)上，高压电极(2)采用单个或多个，多个高压电极(2)等间距排列。
10、根据权利要求8或9所述高压脉冲电场中填料床去除水中难降解有机物的方法，其特征在于曝气管(8)为环形，曝气管(8)环绕在高压电极(2)外并与高压电极(2)和接地电极(3)等间距。
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