CN1802768A - 熔凝氧化锆基的固体氧化物燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及包含电解质的固体氧化物燃料电池。所述电解质由熔凝电解质粉末形成。本发明还涉及包括多个固体氧化物燃料电池的固体氧化物燃料电池组。多个固体氧化物燃料电池中的每个固体氧化物燃料电池包括电解质。所述电解质由熔凝电解质粉末形成。

Description

熔凝氧化锆基的固体氧化物燃料电池
相关申请的交叉参考
本申请要求2003年6月9号提交的、名称为“熔凝氧化锆基的固体氧化物燃料电池”的美国临时专利申请60/477147的优先权，该申请的发明人是O.-H.翁。该申请的全文引用参考于此。
技术领域
本发明一般涉及新型的固体氧化物燃料电池(SOFCs)。
背景技术
在寻求高效的、环境污染少的产生能量的方式的过程中，出现了固体氧化物燃料电池(SOFC)技术，该技术可代替传统涡轮机和内燃机的技术。燃料电池技术具有比传统的内燃机高的效率和较少的CO和NOx的排放量。另外，燃料电池技术无噪声，也无振动。固体氧化物燃料电池(SOFCs)具有优越于其他燃料电池的优点。例如，SOFCs可使用例如天然气、丙烷、甲醇、煤油和柴油等燃料能源，这是因为SOFCs可在足够高的工作温度下工作，能够进行内部燃料的转化。但是，面临的挑战是怎样降低SOFCs***的成本，能与内燃机和其他的燃料电池技术抗争。这些挑战包括将材料成本降低、减少递降(degradation)情况或延长寿命周期，以及提高电流和能量密度等工作性能。
具有代表性的SOFCs包含由昂贵、高纯度且化学共沉淀而成的稳定化的氧化锆形成的电解质。化学共沉淀而成的稳定化的氧化锆还可用在多孔支撑管的结构中或者掺入镍以生产燃料电极(正极)。另外，其他的高价的材料，例如掺入亚锰酸镧的材料可用作空气电极(负极)。该负极还可由掺入亚锰酸镧和稳定的氧化锆的复合材料制得。
除了材料的成本以外，还应该考虑电解质的导电率递降。通常，用了化学共沉淀的稳定氧化锆的电解质每工作1000小时会递降O.5％。该递降被归因于固体电解质的结晶结构的渐变和/或与杂质的反应。该递降还可通过通断循环(on-and-off cycling)发生。通断循环会产生温度的循环，在冷却和再加热时，会在组件之间造成温度差。在循环时，存在于SOFCs的不同组件之间的微小的膨胀系数差会产生破裂、裂缝和分离。这些破裂、裂缝和分离使导电性下降并增加了组件之间的电阻率。导电性的损失、电阻率的增加和接触面的递降也可导致工作电压和电流密度的下降。当固体电解质递降、电阻增高时，会影响燃料电池的电动势。此外，电解质内、电极或相互连接部分(interconnects)中的电阻的升高会降低输出功率。递降的结果是，会更频繁地更换昂贵的燃料电池的组件并造成更高的能源总成本。
因此，许多典型的燃料电池***存在以低成本替换其他能源时的一些缺陷。综上所述，需要提供一种具有电极和适合的特性的电解质材料的改进的SOFC来作为人们期待的SOFC。
发明内容
本发明具体涉及一种包含熔凝电解质材料的固体氧化物燃料电池。
本发明还具体涉及一种包括多个固体氧化物燃料电池的固体氧化物燃料电池组。在多个固体氧化物燃料电池中的每个固体氧化物燃料电池包括熔凝电解质材料。
本发明还具体涉及包括由熔凝材料构成的材料层的固体氧化物燃料电池。
本发明还具体涉及一种固体氧化物燃料电池***，它包括调节燃料(conditioningfuel)的燃料***、调节空气的空气***、连接于上述燃料***和上述空气***的固体氧化物燃料电池组和电连接在固体氧化物燃料电池组上的电力调节器；上述的固体氧化物燃料电池组具有多个固体氧化物燃料电池，其中的每个固体氧化物燃料电池包括熔凝材料的电解质。
本发明还具体涉及一种由熔凝电解质材料形成的电解质。
附图说明
参考附图，使本领域技术人员更好地理解本发明的目的、特征和优点。
图1是SOFC的示意图。
图2、3和4是表示电解质的导电率递降与时间的关系图。
图5表示SOFC***。
不同图中的同一记号表示相似或相同的部分。
具体实施方式
本发明具体涉及包括由熔凝材料构成的材料层的固体氧化物燃料电池(SOFC)。例如，该SOFC可包括由熔凝、掺入氧化锆粉末，例如，熔凝稳定的氧化锆构成的电解质。另外，本发明还具体涉及一种SOFC，它还可包括例如镍、铁、钴和其他的传导金属等的导电剂。固体氧化物燃料电池组可由多个SOFCs组成。
图1显示了SOFC的一个例子。上述SOFC包括两个电极，电极102和电极106，和电解质104。正极102覆盖在电解质104上。电解质104覆盖在负极106上。工作时，氧离子通过电解质104与进入的燃料反应。这样的离子的移动造成了正极102和负极106之间产生电势差。更加详细地说，含氧的气体进入负极并扩散到负极和电解质的界面上。燃料扩散通过正极到达正极和电解质的界面上。氧离子通过电解质，从负极界面到正极界面移动，氧离子与燃料反应。多个图1所示的SOFCs彼此堆叠起来就形成了固体氧化物燃料电池组。
另一个具体的固体氧化物燃料电池是由熔凝粉末等的熔凝材料形成的。取而代之的是，添加的是，熔凝粉末也可用来形成相互连接部分。
熔凝材料可以有各种形式，包括许多种类的氧化物材料和非氧化物材料。氧化物材料具体包括经掺入和非经掺入的氧化锆、氧化铈和氧化镓。氧化锆和氧化铈材料可用钇、钪、钐、镱和钆的各种氧化物进行稳定化。一个具体方式是，熔凝电解质粉末也可是含有至少8摩尔％的氧化钇的氧化钇稳定的氧化锆，并且可通过电弧熔化或熔凝工序形成。例如，氧化钇稳定的氧化锆可包括包括至少含有8.5摩尔％的氧化钇、至少含有9摩尔％氧化钇、至少含有9.5摩尔％氧化钇、或者至少含有10摩尔％氧化钇的氧化钇稳定的氧化锆。另一个具体方式是，熔凝电解质粉末可以是通过电弧熔化或者熔凝工序形成的10摩尔％氧化钇稳定的氧化锆。
熔凝电极材料可以有类似于熔凝电解质材料的形式。例如，电极材料的成分可是被含量约为8-10摩尔％的氧化钇稳定的氧化锆，并且可通过电弧熔化或熔凝工序形成。熔凝电极材料可含有导电剂，例如镍等金属和金属的氧化物。这样，氧化镍可与熔凝粉末混合，经加工形成烧结熔凝的电极，氧化镍可在还原气氛中被还原为镍。氧化镍的还原不仅可赋予所得的电极所需的导电率，还可具有为燃料和/或氧迁移到电解质表面的所需的多孔性。
与更昂贵的化学沉淀的粉末相比，熔凝粉末具有更多的杂质。但总的来说，熔凝粉末的杂质可低于2重量％或者低于1重量％。在一些具体方式中，杂质可能会高于0.2重量％、0.5重量％、0.7重量％或者1重量％，乃至高于2重量％或者更高，但是通常低于5重量％。杂质可包括例如氧化铝等的惰性组分，这些惰性组分会对电解质、电极或者相互连接部分产生有限的影响。杂质的百分比取决于惰性组分的混入量。
所有代表性的电解质可利用有机粘合剂进行带—浇铸方法(tape-castingmethod)形成。该电解质然后可通过烧结而致密化，烧结包括无压烧结、热压、等应力热压、单轴热压和热锻造。电解质也可通过与SOFC或SOFC组的其余部分共同形成，例如在一个致密化工序中，通过共同烧结，最好是共同热压来形成电池和电池组。所得的电解质可以具有至少0.05S/cm，例如至少0.10S/cm或0.12S/cm的合理的离子导电率。在一个代表性实施方式中，在导电率不大于0.5S/cm，例如不大于0.3S/cm或者不大于0.2S/cm。例如，离子导电率可为0.12S/cm-0.2S/cm。另外，电解质导电率经过1000小时后会递降至不大于2.5％，例如不大于2.0％、0.5％、0.2％、0.1％。
如上所述，电解质可用于具有正极和负极的固体氧化物燃料电池。具有该电解质的固体氧化物燃料电池可用在固体氧化物燃料电池组中，该固体氧化物燃料电池组可包括3个或3个以上的电池，例如可是包括至少4个电池，也可包括10个、50个或者100个以上的燃料电池等不同的构造。
实施例1
利用以氧化钇稳定的四角氧化锆多晶(Y-TZP)为研磨介质的研磨机，将一批经过电弧熔化和空气淬火的被10摩尔％的氧化钇稳定的粗氧化锆(样品1)研磨为平均粒径约为0.6微米的颗粒，然后进行喷雾干燥。
喷雾干燥后的粉末在溶剂内与有机粘合剂混合，并通过带浇铸法将其形成厚度约为0.4mm的薄带。在207MPa压力下一些喷雾干燥后的粉末被等应力冷轧为方形片材，其生坯密度约为理论密度的55％。同时，生坯片材还可用Tosoh公司的TZ8Y的含有8摩尔％氧化钇的化学共沉淀粉末压制而成。
氧化钇稳定的氧化锆的柔性生坯带被激光机裁切为棒或圆片(disk)。对放在氧化锆的固定板上生坯棒和圆片，在炉中以100℃/小时的加热速率将温度提高到1500℃并在1500℃保温1小时进行烧结，然后关闭电源进行冷却。烧结密度大于理论密度的98％。
用一个4-探针导电率测试来测定烧结后的氧化钇稳定的氧化锆样品的导电率。此时用商品铂糊形成电接触。然后样品在900℃下进行烘烤以进行高温测试。
与TZ8Y样品明显的递降相比，由10摩尔％氧化钇稳定的氧化锆熔凝粉末形成的电解质1000小时1000℃下的递降微乎其微。如图2所示那样，与化学共沉淀粉末的TZ8Y样品相比，10摩尔％氧化钇稳定的熔凝粉末长期保持较高的导电率和较低的递降率。
实施例2
对熔凝10摩尔％氧化钇稳定的氧化锆(样品2)和10摩尔％化学共沉淀氧化钇稳定的氧化锆样品进行1000小时的测试。10摩尔％化学共沉淀氧化钇稳定的氧化锆被标为TZ10Y，其原料来自Tosoh公司。
用一个4—探针导电率测试来测定这些烧结后的氧化钇稳定的氧化锆样品的导电率。对各样品的电解质棒的样品进行在1000℃下保持1000小时，每隔10分钟、以1mA电流测试其电压，用铂糊(TR7905/Tanaka Kikinoku Kogyo K.K)将铂线(直径＝0.2mm)连接在每个棒上以形成电极。在100℃下将铂线和铂糊干燥5小时，然后在1000℃下将其烧结5小时(300℃/小时)。
如图3所示，两个样品的导电率基本上随时间恒定。TZ10Y样品的平均导电率约为0.145S/cm，熔凝电解质样品(样品2)的平均导电率约为0.130S/cm。因此，TZ10Y样品的导电率10％高于熔凝样品2。
图4显示每个样品的导电率递降与时间的关系。结果显示经过340小时后，两个样品都有微小坡形转折。TZ10Y电解质和熔凝样品2电解质都出现了微小下降。该递降可能由于温度偏移所产生。在该变化前，温度突升到1004℃，样品的导电率可能得到改善。该偏移后，温度恢复到1000℃。随后，类似偏移又出现，在试验的末期持续升至1010℃。上述转折后，递降维持恒定。TZ10Y和样品2的总平均递降分别为2.8％和2.4％。但是，就长时间来说，例如超过600小时时，递降可忽略，例如每1000小时不超过0.1％。
熔凝粉末构成的样品显示了类似于掺入相同量稳定剂的由化学共沉淀的粉末构成的样品的递降。样品1具有突出的性能并且熔凝粉末不贵，因此与化学共沉淀粉末相比，成本上更好。长期使用SOFC，例如50000小时以上时，样品2的较缓的平均递降率可得到更好的SOFCs导电率。
将上述的固体氧化物燃料电池装成SOFC***以产生电能。图5显示了一个典型的SOFC***。该***包括燃料***502、空气***504、SOFC组508和电力调节器510。该***还可包括一个转化器(reformer)506，取决于SOFC组的预期工作温度。
燃料进入燃料***502，燃料***502可清洁该燃料和/或加热该燃料，为转化和反应作准备。燃料***502可包括热交换器、压缩机、泵、吸收床和其他的组件。燃料从该燃料***502进入转化器506内。转化器506中可用燃料生产氢和其他的分子。转化器506通常被用于低温的SOFC***内。高温SOFC***具有内部转化的优点，所以要用未转化的燃料。
空气进入空气***504。在该空气***内，可对空气进行清洁、压缩、净化和/或加热。该空气***可包括压缩机、吸收床、隔膜以及其他的组件。
燃料和空气进入SOFC组508中。燃料通常通过SOFC组的燃料电池的正极，空气通常通过负极。在SOFCs情况下，氧离子横穿电解质，从负极迁移到正极产生电动势。通过电连接在固体氧化物燃料电池组508上的电力调节器510调节该电动势。该电力调节器510可将电力传递给栅极和电路。SOFC组的废气可用于热交换和转化工序中。
上述主题是示例性的，而非限制性的，所附权利要求书旨在覆盖所有落入本发明范围的改变、改进和其它实施方式。因此，在专利法所允许的最大程度内，本发明的范围由所附权利要求及其等效物所允许的最大范围来确定，而不应局限于上述详细说明。

Claims (37)

1.固体氧化物燃料电池，其特征在于，包含熔凝电解质材料。
2.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的熔凝电解质材料形成电解质层；固体氧化物燃料电池还包括分别覆盖在电解质层两个相背的主表面上的正极和负极。
3.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的熔凝电解质材料包括熔凝稳定的氧化锆。
4.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的熔凝电解质材料还包含8摩尔％以上的氧化钇。
5.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的电解质具有不大于0.2％/1000小时的导电率递降。
6.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，具特征在于，所述的电解质具有不大于0.1％/1000小时的导电率递降。
7.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的电解质是通过烧结而成。
8.根据权利要求7所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的烧结包括无压烧结。
9.根据权利要求7所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的烧结包括热压。
10.根据权利要求7所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的烧结包括热锻造。
11.固体氧化物燃料电池组，其特征在于，它包括多个固体氧化物燃料电池，其中的每个固体氧化物燃料电池包含熔凝电解质材料。
12.根据权利要求11所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，其中的每个固体氧化物燃料电池还包括分别覆盖在固体氧化物燃料电池的相背面上的正极和负极。
13.根据权利要求11所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的固体氧化物燃料电池组至少包含3个电池。
14.根据权利要求11所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的固体氧化物燃料电池组至少包含4个电池。
15.根据权利要求11所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的固体氧化物燃料电池组是通过烧结形成的。
16.根据权利要求15所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的烧结是通过共同烧结多个固体氧化物燃料电池进行的。
17.根据权利要求16所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的共同烧结是通过热压进行的。
18.根据权利要求11所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的熔凝电解质材料包括稳定的氧化锆。
19.根据权利要求11所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的熔凝电解质材料包含8摩尔％以上的氧化钇。
20.根据权利要求11所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的电解质具有不大于0.2％/1000小时的导电率递降。
21.根据权利要求11所述的固体氧化物燃料电池组，其特征在于，所述的电解质具有不大于0.1％/1000小时的导电率递降。
22.包含由熔凝材料构成的材料层的固体氧化物燃料电池。
23.根据权利要求22所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述层是电解质。
24.根据权利要求23所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的熔凝材料包括已烧结的用氧化钇稳定的氧化锆熔凝粉末。
25.根据权利要求22所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述层是电极。
26.根据权利要求25所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述的熔凝材料包括混合有导电剂的已烧结的用氧化钇稳定的氧化锆的熔凝粉末。
27.根据权利要求22所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述层是互连层。
28.固体氧化物燃料电池***，其特征在于，包括调节燃料的燃料***、调节空气的空气***、连接于上述燃料***和上述空气***的固体氧化物燃料电池组和电连接在固体氧化物燃料电池组上的电力调节器；所述的固体氧化物燃料电池组具有多个固体氧化物燃料电池，其中的每个固体氧化物燃料电池包含电解质，该电解质包括熔凝材料。
29.根据权利要求28所述的固体氧化物燃料电池***，其特征在于，将所述的燃料***与固体氧化物燃料电池组进行流体连通；将空气***与另外的固体氧化物燃料电池组进行流体连通。
30.包括熔凝电解质材料的电解质。
31.根据权利要求30所述的电解质，其特征在于，所述的熔凝电解质材料包括稳定的氧化锆。
32.根据权利要求30所述的电解质，其特征在于，所述的熔凝电解质材料包含8摩尔％以上的氧化钇。
33.根据权利要求30所述的电解质，其特征在于，所述的电解质具有不大于0.2％/1000小时的导电率递降。
34.根据权利要求30所述的电解质，其特征在于，所述的电解质具有不大于0.2％/1000小时的导电率递降。
35.根据权利要求30所述的电解质，其特征在于，所述电解质是通过烧结形成的。
36.根据权利要求35所述的电解质，其特征在于，所述的烧结包括等应力热压。
37.根据权利要求35所述的电解质，其特征在于，所述的电解质是通过热锻造形成的。
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