CN1715179A - 氢同位素分离装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种氢同位素气体的分离装置及方法，本发明先将多只分离器并联起来构成一个分离级，再将多个分离级、气体转移泵、气体流量控制器、气体流量控制阀门等以一定的方式级联起来构成氢同位素分离装置。从分离装置中的分离器级联链的中部注入原料氕－氘－氚混合气体，通过多级分离效应的逐级叠加，可按一定的分流比从级联链的一端取出含氕量很低的产品氘－氚气体，从另一端取出含氚量很低的氕－氘尾气。本发明适用于聚变反应堆氘氚核燃料循环和其它领域中大量的氢同位素气体的连续分离，可以较好的解决已有的氢同位素分离技术存在的装置庞大、工艺过程复杂和投资高等问题。

Description

氢同位素分离装置及方法
技术领域
本发明属于氢同位素分离领域，具体涉及一种氢同位素的分离装置与方法。
背景技术
氘-氚是聚变反应堆的核燃料，在聚变反应堆运行过程中不可避免地会引入杂质氕，当氕的浓度超过一定水平时，必须进行氢同位素分离以除去其中的氕才能维持氘氚聚变反应的持续进行。另一方面，循环聚变反应堆运行过程中核燃料氚会渗透进入核燃料***手套箱、房间空气，出于人员和环境安全考虑，控制氚的辐射危害，必须回收这部分氚。而这些重要过程中都将涉及到大规模的氢同位素的分离。
表1是聚变反应堆的核燃料循环过程中，进入氢同位素分离工序的、需进行氢同位素分离的几种典型的氢同位素气体的组成。
                      表1  氢同位素分离工序氢同位素气体的组成
  序号          原料气组成，％        产品气组成，％     备注
    CH   CD   CT   CH     CD     CT
  1234     99.950.50.50.5   089.849.599.5   0.059.7％49.5≤0.01   98.5≤0.05≤0.05≤0.05     09050100     1.51050≤0.01     增殖剂氚提取核燃料主循环核燃料主循环核燃料主循环
海水中重水的藏量极为丰富，通过氘氚核聚变反应彻底解决人类的能源需求是唯一可行的途径。具有大规模、连续和氚驻留量小特点的氢同位素分离技术一直是氘氚聚变反应堆氘氚核燃料循环的关键技术，它直接决定整个核燃料循环***的投资规模、运行效率和经济效益等。在过几十年来，受聚变反应堆氘氚核燃料循环以及重水反应堆氚提取需求推动，美、日、德、法等国开展了大量的氢同位素分离技术研究，已经开发出了能够满足这些重大工程项目需求的氢同位素分离技术。在“A design study of water detritiation and hydrogenisotope separation systems for ITER”(Y.Iwai，H.Yoshida，T.Yamanishi et al.FusionEngineering Design 49-50(2000)847-853)，和“Status of the ITER Tritium plant design”(H.Yoshida，o.Kveton，J.Koonce et al.Fusion Engineering Design 39-40(1998)875-882)中介绍了用于聚变反应堆氘氚核燃料循环的低温精馏氢同位素分离装置与方法，该分离技术存在一些固有的缺陷，例如，低温精馏氢同位素分离必须在液体氢温度下进行，不仅需要配套建设液氦、液氮供应设施，还需要精确而可靠的低温(20K-26K)控制技术，分离工艺过程复杂、分离参数易受外界因素影响、分离***的氚储留量大、建造和运行成本较高等。在，“Hydrogen isotope separation by thermal cycling adsorption process”(D ducret，ABallanger，J.Steimetz et al.Fusion Engineering Design 58-59(2001)417-421)中介绍了高低温吸附循环氢同位素分离(TCAP)方法，与低温精馏方法比较，该分离***结构和分离过程单简、建造和运行成本较低，但是该分离方法是一种半连续分离方法，分离能力远比低温精馏方法小。因此，有必要研究开发新的氢同位素分离技术，以减少核燃料循环氢同位素分离***的投资规模，提高分离***的运行效率，提高***运行的安全性和经济性。
综上所述，现有的氢同位素分离技术大多存在装置庞大、工艺过程复杂和投资过高的问题。
发明内容
为了解决已有的氢同位素分离技术存在的装置庞大、工艺过程复杂和投资高的问题，本发明提供一种比传统的氢同位素分离技术效率更高、工艺过程简单和运行成本低的氢同位素分离装置及方法。
本发明利用氕、氘和氚气体分子在一定的温度下透过钯合金膜时透过速度存在一定差别的原理进行分离，制成单个的钯合金氢同位素分离器。先将数只钯合金氢同位素分离器并联构成氢同位素分离***中的分离级，再将数个分离级以一定的方式级联起来构成氢同位素分离级联链。从级联链中部投入原料气体，通过多级氢同位素分离效应的逐级叠加，从级联链的一端取出含氕量很低的产品氚-氘气体，从另一端取出含氚量很低的氕-氘尾气，在被分离氕-氘-氚气体组成一定的情况下，通过控制产品气体和尾气的提取比例控制产品气中氕含量和尾气中的氚含量。
本发明的氢同位素分离装置，包括由钯合金膜分离器分离级级联而成的级联链、气体转移泵、气体流量控制器、气体流量控制阀门、温度传感器和压力传感器；气体转移泵与钯合金膜分离器分离级级联而成的级联链、气体流量控制器、气体流量控制阀门、温度传感器和压力传感器依次连接。
氢同位素分离级联链由多个分离级级联而成，将相邻两个分离级先按气体进口-气体出口-气体进口方式逐级串联起来，再将每一级的透过气体出口与其后面第一级的气体进口并联并在气路上串联一个气体转移泵。
钯合金膜分离器分离级级联链中所级联的分离级数为1～50较好，分离级数也可以多于50。
氢同位素分离级联链中的级是由数个单级钯合金膜分离器并联而成，将数只单级钯合金膜分离器的原料气体进口与原料气体进口并联，透过气体出口与透过气体出口并联，未透过气体出口与未透过气体出口并联，并分别形成该分离级的气体进口、气体出口和透过气体出口。
钯合金膜分离器由钯合金管、加热器和分离器外容器构成，具有原料气体进口、透过气体出口和未透过气体出口三个接口；分离器中的钯合金管由数根较短的钯合金细管以列管方式串焊接或以螺旋管方式串焊连接而成。钯合金管可为螺旋状或直管状形式。
用于钯合金管制作的材料组成可为Pd(23-27)％，Ag(73-77)％；Pd(6-8)％，Y(92-94)％；Pd23％，Ag3％，Au1％，Y73％中的任一组。
本发明的一种氢同位素的分离方法，其特点是包括以下内容：
在温度300℃～550℃，压力0.1MPa～0.3MPa的条件下，将待分离的原料氢同位素氕-氘-氚混合气体通过气体流量控制器从分离装置中的分离级联链的中部注入；经过多级分离效应的逐级叠加，控制分流比；从分离装置级联链的一端取出含氕量很低的产品氘-氚气体，从分离装置级联链的另一端取出含氚量很低的氕-氘尾气。
本发明的装置规模较小，便于在聚变反应堆氘氚核燃料循环中应用。采用本发明，氢同位素分离效率较高、工艺简单、运行成本较低。
附图说明
图1为本发明的单级钯合金膜氢同位素分离器的结构示意图
图2为本发明的具有2n个分离级的氢同位素分离装置结构示意图
图中：1.原料气入口         2.加热器           3.分离器外容器       4.钯合金管
      5.透过气体出口       6.未透过气体出口
      21.尾气流量控制器    22.温度传感器      23.原料气流量控制器
      24.尾气流量控制器    25.流量控制阀门    26.压力传感器
      27.分离级            28.气体转移泵
具体实施方式
下面结合附图对本发明进行详细的描述。
①钯合金膜氢同位素分离器
图1为单级钯合金膜氢同位素分离器的结构示意图。
图1中，该分离器由螺旋状钯合金管4、加热器2和分离器外容器3构成，具有原料气入口1、透过气体出口5和未透过气体出口6三个接口。
工作温度下，在被分离的原料气体从分离器的原料气入口1进入分离器并从未透过气体出口6流出过程中，将有部分氕-氘-氚混合气体透过钯合金管的管壁，从透过气体出口5流出。
氕、氘、氚气体透过钯合金膜时，由于透过速度不一样而产生氢同位素分离效应。分离效应的大小可以用分离系数qij度量。对于氕-氘-氚混合体系，由于qij总是大于1，所以透过端氕被浓集，未透过端氚被富集，或者说，未透过端气体中重组分(氚)将被富集，轻组分(氕)将被贫化。对于单级分离器，qij不仅与分离温度有关，还与气体的分流比有关，单级钯合金膜分离器的气体分流比为：f＝Funper/Fin。其中，Fin为进入分离器的气体的流量，Funper为未透过钯合金管壁的气体的流量。在钯合金管温度和被分离气体组成一定的条件下，回流比越小，离分系数越大，但是，回流比越小，产品气(或未透过气)的收率越低。而当回流比为0或为1时，则不会产生同位素分离效应，此时相当于气体完全从分离器的未透过气体出口端流出，或完全透过钯合金管的管壁从透过端完全流出。
分离系数qij还与分离器中钯合金管的总长度有关。有两种方法能在有限的分离器空间中尽可能地放置长的钯合金管。
一种方法是将多根较短的钯合金直管通过钎焊方法先连接为一根长的直管，再绕制成螺旋管状，即所谓的螺旋管状串联连接方式。
另一种是将多根较短的直管，用多个U型管(钯合金或其它材料制成)使数根钯合金直管通过钎焊方法直接串联连接，即所谓的列管式串联连接方式。
②钯合金膜分离器级联氢同位素分离链与分离装置
由于单级钯合金膜分离器具有一定的氢同位素分离效果，因此将多级钯合金膜分离器以一定方式级联起来使氢同位素分离效应叠加，就可以实现氢同位素混合气体完全分离。
分离***的核心是由多个钯合金膜分离级以一定方式级联而成的级联链。图中箭头所指方向是气体在级联链中的流动方向。分离级的级联方式为：将相邻两个分离级按气体进口-气体出口-气体进口方式逐级串接起来，再将每一级的透过气体出口与其后面第1级的气体进口并联接，并在气路上串联一个气体转移泵，即所谓的跨1级级联。若将相邻两个分离级按气体进口-气体出口-气体进口方式逐级串接起来，再将每一级的透过气体出口与其后面第2级的进气口并联接，并在气路上串连一个气体转移泵，则形成所谓的跨2级级联。因此，级联方式最少有两种，分别实用于不同含量的氢同位素气体的分离。每一级并联的单级钯合金膜分离器的个数由分离***的分离量确定，对于小到中等规模的分离***，每一级并联的分离器的数量为1-50。
③氢同位素分离工艺过程
以氕-氘二元混合气体的分离为例说明分离的工艺过程。首先将分离器加热到工作温度(400℃～450℃)，通过温度传感器22观察温度变化情况，再通过原料气流量控制器23将原料气从图2所示的、由2n个分离级构成的氢同位素分离级串链的中部投入，在第n级被分为两部分，即透过气体和未透过气体，其中透过气体借助于气体循环泵返回到第n+1级；进入第n+1级的气体又被分为两部分，即透过气体和未透过气体，其中透过气体借助于气体循环泵返回到第n+2级；这样经过从n，n+1，n+2，......，2n级的逐级分离，透过n、n+1、n+2、......、2n级的气体中的重同位素组分被不断除去，若n足够大的话，可以通过尾气流量控制器21从第2n级连续取出纯氕。
由于附图2所示分离级采用的是串联连接方式，相当于每一级的钯合金管被串联成一只很长的钯合金管。进入第2n级的氢同位素混合气体，在依次由第n，n-1，n-2，......，1级流向产品气收集端的过程中，由于轻同位素组分优先透过钯合金管，重同位素氚被部分浓集，经过多级分离后，打开流量控制阀门25，可以通过产品尾气流量控制器24从第1级连续取出纯氘。因此，整个分离过程为：从第n级连续投入氕-氘原料气，分别从第1级和第2n级连续取出纯氕和纯氘，从而实现氕与氘的分离。
分离过程中，通过尾气流量控制器(24、21)控制产品气和尾气的提取比例，可以控制产品气中的氕含量和尾气中氘的含量。
在分离级27上设置有压力传感器26用于观察压力变化情况，气体转移泵28与分离级27连接。
分离效果例1  钯合金膜分离器进行氢同位素的分离效果
以φ2mm×0.08mm的Pd6.7％Y93.3％钯合金管制成单级螺旋状钯合金管氢同位素分离器。测试了该种分离器在不同回流比条件下分离不同组分H-D混合气体的分离系数，结果见表2。
表2中列出的两种型号的分离器，其结构完全相同，其差别在于所用的螺旋状钯合金管的总长度不一样，PMS-2比PMS-2约长一倍。
     表2单级钯合金膜氢同位素分离器的H-D分离系数
  Type     T/K  f     qH，D
  PMS-1     773  0.931     1.4
    773  0.866     1.53
    873  0.991     1.43
    873  0.927     1.57
  PMS-2     473  0.986     1.87
    673  0.982     1.80
    873  0.953     1.80
表2结果表明，该钯合金膜分离器有良好的氢同位素分离能力，并且分离效果会随所用螺旋状钯合金管的总长度的增加而改善。由于H(氕)与T(氚)之间的原子量差别比H(氕)与D(氘)之间的原子量差别大，在相同的条件下，H-T的分离系数比H-D的分离系数大得多。
分离效果例2  钯合金膜分离器级联进行氢同位素分离的分离效果
若膜分离器的同位素分离系数已知，则利用有关专业文献中关于级联同位素分离计算方法，能够比较准确估算出钯合金膜分离器级联氢同位素分离***的分离级数。以从聚变反应堆氚增殖材料中提取氚的提取气的氢同位素分离为例。提取原料气的组成为99.95％H2-0.05％T2，若规定产品气中氚含量为1.5％T2(相当于T/H＝5.2×10-2)、尾气中的氚为0.0002％T2(相当于T/H＝2×10-6)，则所需要的分离级数和分离链中各级气体的组分变化的计算结果列于表3。计算中，取单级分离器的分离系数为2.5，分离器的气体回流比为0.8，产品气与尾气的分流比取0.0429，这些参数在实际中皆能够实现。
用级串分离装置进行氢同位素分离过程为：将分离器加热到工作温度(约400℃)，通过气体流量控制器以18mol/h的供气量从级串链的中部(第3级)送入组成为99.95％H2-0.05％T2的原料气体，再分别通过尾气流量控制器和产品气流量控制器，分别以17.22mol/h和0.78mol/h的流量从级串链的尾气端(第6级)和产品气端(第1级)提取尾气和产品气。
                    表3钯合金膜分离器级联分离H-T分离
分离级数                      气体组成，氚/氕
第一级(产品气)第二级第三级(原料气)第四级第五级第六级(尾气)   进气6.09×10-32.41×10-38.56×10-42.90×10-47.95×10-52.03×10-5     透过气体3.83×10-31.49×10-35.35×10-41.82×10-44.96×10-52.67×10-6(从此处提取尾气)   未透过气体5.2×10-2(从此处提取产品气)6.09×10-32.14×10-37.26×10-41.99×10-45.07×10-5
从表3可以看出，从级串链的第3级送入H/T＝8.56×10-4的原料气，从第1级可以取出H/T＝5.2×10-2的产品气，从第6级可以取出H/T＝2.67×10-6的尾气。与原料气比较，产品气的H/T降低了两个数量级(氚被富集，氕被贫化)，尾气的H/T升高了两个数量级(氚被贫化，氕被富集)。

Claims (10)

1、一种氢同位素分离装置，其特征在于：所述的分离装置包括钯合金膜分离器分离级级联而成的级联链、气体转移泵、气体流量控制器、气体流量控制阀门、温度传感器和压力传感器；气体转移泵与钯合金膜分离器分离级级联而成的级联链、气体流量控制器、气体流量控制阀门、温度传感器和压力传感器依次连接。
2、根据权利要求1所述的氢同位素分离装置，其特征在于：所述的氢同位素分离级联链由多个分离级级联而成，将相邻两个分离级先按气体进口-气体出口-气体进口方式逐级串联起来，再将每一级的透过气体出口与其后面第一级的气体进口并联并在气路上串联一个气体转移泵。
3、根据权利要求1或2所述的氢同位素分离装置，其特征在于：所述的钯合金膜分离器分离级级联链中所级联的分离级数为1～50。
4、根据权利要求1、2或3任一所述的氢同位素分离装置，其特征在于：所述的氢同位素分离级联链中的级由数个单级钯合金膜分离器并联而成，将数只单级钯合金膜分离器的原料气体进口与原料气体进口并联，透过气体出口与透过气体出口并联，未透过气体出口与未透过气体出口并联，并分别形成该分离级的气体进口、气体出口和透过气体出口。
5、根据权利要求1～4任一所述的氢同位素分离装置，其特征在于：所述的钯合金膜分离器由螺旋状钯合金管、加热器和分离器外容器构成，具有原料气体进口、透过气体出口和未透过气体出口三个接口；分离器中的螺旋状钯合金管以串接方式固定连接。
6、根据权利要求1～4任一所述的氢同位素分离装置，其特征在于：所述的钯合金膜分离器由直管状钯合金管、加热器和分离器外容器构成，具有原料气体进口、透过气体出口和未透过气体出口三个接口；分离器中的直管状钯合金管以串接方式固定连接。
7、根据权利要求1～4任一所述的氢同位素分离装置，其特征在于：所述的用于钯合金管制作的材料组成为Pd(23-27)％，Ag(73-77)％。
8、根据权利要求1～4任一所述的氢同位素分离装置，其特征在于：所述的用于钯合金管制作的材料组成为Pd(6-8)％，Y(92-94)％。
9、根据权利要求1～4任一所述的氢同位素分离装置，其特征在于：所述的用于钯合金管制作的材料组成为Pd23％，Ag3％，Au1％，Y73％。
10、一种氢同位素的分离方法，其特征在于包括以下内容：
在温度300℃～550℃，压力0.1MPa～0.3MPa的条件下，将待分离的原料氢同位素氕-氘-氚混合气体通过气体流量控制器从分离装置中的分离级联链的中部注入；经过多级分离效应的逐级叠加，控制分流比；从分离装置级联链的一端取出含氕量很低的产品氘-氚气体，从分离装置级联链的另一端取出含氚量很低的氕-氘尾气。
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