CN1591940A - 直接醇类燃料电池膜电极结构与制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及燃料电池技术，特别是一种燃料电池膜电极(MEA)结构与制备方法。该燃料电池膜电极由质子交换膜、催化层、扩散层组成，其采用多孔金属材料，将扩散层与集流体合为一体。本发明简化了电池制备程序，提高电池性能，同时降低了制备成本。本发明制备的膜电极适用于质子交换膜燃料电池，尤其适合氢气或者甲醇进料的室温自呼吸式的质子交换膜燃料电池组的制备。

Description

直接醇类燃料电池膜电极结构与制备方法
技术领域
本发明涉及燃料电池技术，特别是一种燃料电池膜电极(MEA)结构与制备方法。
背景技术
近年来，便捷式电子产品快速发展，目前市面上存在的各种电池价格贵，使用寿命短，而且还存在着各种各样的废弃处理问题，因而开发出功率在几瓦到几百瓦、使用寿命长、无污染的能源已成迫切的需求。而直接甲醇燃料电池是最有希望满足这些需求的能源，因为甲醇能量密度高，资源丰富，成本低。高温工作的直接甲醇燃料电池需要各种各样的辅助设备，因此***复杂，不适用于便捷式电子产品。常温空气自呼吸式直接甲醇燃料电池，在常温下工作，不需要任何辅助设备，但是它能提供所需要的功率，能量转化效率高，能量密度高，因此适用于便捷式电子产品，如笔记本电脑、移动电话等。
直接醇类燃料电池是一种将燃料(甲醇、乙醇等液体燃料)和氧化剂的化学能直接转化成电能的电化学反应装置。它不受卡诺热机循环的限制，能量转换效率高，结构简单、安全可靠，环境污染少，该电池在小型便携式移动电源和传感器件等领域具有广阔的应用前景。
直接醇类燃料电池(DAFC)结构如图1所示，质子交换膜1的两侧分别是阴极催化层2与阳极催化层2’，阴阳极催化层的外侧分别是阴极扩散层3与阳极扩散层3’，阴阳极扩散层的外侧分别是集流体4与4’，最外侧分别是双极板5与5’，如果是常温空气自呼吸式，则没有双极板。膜电极(MEA)是直接醇类燃料电池的关键部件，通常由多孔阳极、质子交换膜和多孔阴极组成。而多孔阳极或多孔阴极又分为扩散层和催化层两部分，扩散层的作用主要是支撑催化层、传导电流，提供电子、气体、液体通道，催化层则是发生电化学反应的场所。
扩散层的制备主要是使用碳纸或碳布，经过憎水及整平处理而形成扩散层。催化层的制备方法一般分为两种：一种是把催化剂制备于质子交换膜(如Nafion)上，再与扩散层组合制成膜电极；另一种方法是把催化剂制备于扩散层上，再与质子交换膜进行热压制成膜电极。
电子的集流、传输则是通过在扩散层外侧摆放双极板或其它集流体实现，这种集流方式接触电阻大，不利于电池组，特别是常温空气自呼吸式电池组的集成。
专利[WO 02/059989 A2]介绍的无裂痕的扩散层减少了催化剂的损失，提高了稳定性能，但是，由于采用了碳布做扩散层的支撑材料，电阻还是相对较大。
美国专利[US 2002/0098402 A1]介绍了一种具有金属泡沫作集流体的空气自呼吸式的直接甲醇燃料电池，直接在两个由碳布做成的扩散层的外侧摆放金属泡沫材料作集流体。
使用碳纸或碳布作为电极的支撑材料的主要优点是电化学稳定性好，但是碳纸或碳布制备过程中需要高温处理以及气氛保护，使得它们的价格较高，而且与金属相比碳材料的电导率比金属的电导率低两个数量级。
另一方面，碳材料不像金属材料可以直接焊接，因此电池组组装过程中，为了使集流的效果更好，需要金属网或者集流板和碳纸、碳布中的碳纤维挤压在一起，而碳纤维的机械强度较低，抗变形能力较差，所以碳纤维在压力的作用下常常被压碎，影响了集流效果。
专利[US 2002/0098402 A1]介绍的金属泡沫材料的集流体，是靠与扩散层的接触来集流，这样也造成了接触电阻增大。
发明内容
本发明的目的主要是提供一种关于质子交换膜燃料电池的电极制备方法，特别是常温空气自呼吸式直接甲醇燃料电池的膜电极制备方法。这种方法的主要特征是：
1、使用多孔金属材料，如多孔泡沫金属(泡沫镍、泡沫不锈钢、烧结式不锈钢纤维毡)、金属拉伸网、金属编织网、冲压金属压网等代替昂贵的碳纸或碳布，将扩散层与集流体合为一体。
2、通过选择适当的孔隙率、孔径大小及厚度的多孔金属材料，将有利于阴极气体的扩散、生成水的排出，阳极生成的二氧化碳的排出，并对甲醇的渗透具有一定的阻滞作用。
3、可以直接将导线焊接在多孔金属材料上将电流引出，这样就大大降低了电池的内阻，提高电池性能，而且有利于多个电池的集成。为达到上述目的，本发明的技术解决方案是提供一种直接醇类燃料电池的膜电极，由质子交换膜、催化层、扩散层组成，其特征在于，采用多孔金属材料，将扩散层与集流体合为一体。
所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其所述多孔金属材料，为多孔泡沫金属、金属拉伸网、金属编织网、冲压金属压网。
所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其所述泡沫金属为泡沫镍、不锈钢纤维毡。
所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其所述多孔金属材料上有一催化层。
所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其所述质子交换膜上有一催化层。
所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其所述多孔金属材料镀上一层电导率高，耐腐蚀性高的镀层，该镀层为铂、金、银。
所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其所述多孔金属材料可用于质子交换膜燃料电池、直接肼类燃料电池、直接醚类燃料电池的膜电极制备。
所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其所述多孔金属材料可作与燃料电池有关的集流器件及电化学传感器件。
一种直接醇类燃料电池的膜电极制备方法，包括下列步骤：
1)电极扩散层的制备：
a)将扩散层聚和物的浆液，超声波振荡均匀后，涂抹于不锈钢纤维毡上，烘干；
b)将得到的含有混合物的扩散层，以压力压平，压力的大小根据面积大小确定，以保证扩散层无裂痕为准，备用；
c)将做阴极的扩散层置于高温下焙烧，备用；
2)电极催化层的制备：
将催化层聚合物的浆液，超声波振荡均匀后，涂抹于扩散层上，烘干，备用；
3)质子交换膜的处理：
将质子交换膜依次在3～5％H2O2，二次蒸馏水，0.5MH2SO4溶液，二次蒸馏水中处理1～1.1小时，处理温度是75～85℃；
处理后的质子交换膜放在二次蒸馏水中备用；
4)根据需要面积的大小，裁取一块阳极和一块阴极，分别将它们的催化层面向质子交换膜，置于质子交换膜两侧，热压80～100秒，得膜电极(MEA)产品。
所述的膜电极制备方法，其所述1)-a)中扩散层聚和物的浆液，阳极为含80％XC-72R，20％Nafion的浆液；阴极为含80％XC-72R，20％PTFE的浆液。
所述的膜电极制备方法，其所述1-b)中的压力为48～52kg/cm2。
所述的膜电极制备方法，其所述1)-c)中阴极扩散层是在350～370℃温度下，焙烧40～45分钟。
所述的膜电极制备方法，其所述2)-a)中催化层聚合物的浆液，阳极催化层为含85％Pt/Ru黑(Johnson Matthey公司)，15％Nnafion(Dupont公司)的浆液；阴极催化层为含90％Pt黑(Johnson Matthey公司)，10％Nnafion(Dupont公司)的浆液。
所述的膜电极制备方法，其所述4)中热压80～100秒，是在140～160kg/cm2压力，125～135℃温度下进行。
本发明的特点：
1.采用电导率高的多孔金属材料，将扩散层与集流体合为一体，代替了传统的碳布和碳纸作为扩散层，避免了热压和电池组装过程中碳纤维的断裂问题，大大降低了电池内阻。
2.金属材料的支撑层可以采用直接焊接，降低了电池之间连接的阻值，提高电池性能；而且更加有利于多个电池的集成。
3.简化了电池制备程序，同时降低了制备成本。
4.本发明制备的膜电极适用于质子交换膜燃料电池，尤其适合氢气或者甲醇进料的室温自呼吸式的质子交换膜燃料电池组的制备。
附图说明
图1为现有直接醇类燃料电池结构图；
图2为本发明的膜电极结构图；
图3为本发明的具体实施例1的单电池放电曲线图；
图4为本发明的具体实施例2的单电池放电曲线图。
具体实施方式
在图2的本发明膜电极结构中，质子交换膜1的两侧分别是阴极催化层2，阳极催化层2’，阴阳极催化层的外侧分别是由多孔金属材料做成的阴极扩散层3和阳极扩散层3’。这种多孔金属材料不但起到扩散层的作用，而且有着集流体的作用，可以将导线直接焊接在多孔金属材料上而将电流引出，这样就不再需要在扩散层外侧垫一层集流材料。多孔金属材料可以选择多孔泡沫金属(如泡沫镍、烧结式不锈钢纤维毡)、金属拉伸网、金属编织网、冲压金属压网等，催化层2，2’可以制备于质子交换膜1上，也可以制备于扩散层上3，3’上，通过热压等方法将扩散层、催化层、质子交换膜组合在一起形成膜电极(MEA)。
实施例1
采用烧结不锈钢纤维毡作扩散层与集流体，其孔隙率为90％，孔径为400目，厚度为145μm，制备过程如下：
阳极扩散层：配制含80％XC-72R，20％Nafion聚合物的浆液，超声波振荡均匀后，涂抹于不锈钢纤维毡上，烘干后得到含有6mg/cm2XC-72R与Nafion混合物的扩散层，然后将此扩散层以一定的压力压平，压力的大小根据面积大小确定，从而保证扩散层无裂痕。
阴极扩散层：配制含80％XC-72R，20％PTFE的浆液，超声波振荡均匀后涂抹于不锈钢纤维毡上，烘干后得到含有6mg/cm2XC-72R与PTFE混合物的扩散层，然后将此扩散层以一定的压力压平，压力的大小根据面积大小确定，一般为50kg/cm2，从而保证扩散层无裂痕，最后将以上得到的扩散层于360℃高温下焙烧40分钟后，即可得到阴极扩散层。
催化层的制备过程如下：
阳极催化层：配制含85％Pt/Ru黑(Johnson Matthey公司)，15％Nnafion(Dupont公司)聚合物的浆液，超声波振荡均匀后涂抹于阳极扩散层上，烘干后得到4mg/cm2Pt/Ru黑，15％Nafion混合物的阳极催化层。
阴极催化层：配制含90％Pt黑(Johnson Matthey公司)，10％Nnafion(Dupont公司)聚合物的浆液，超声波振荡均匀后涂抹于阴极扩散层上，烘干后得到4mg/cm2Pt黑，10％Nafion混合物的阴极催化层。
本实例采用Nafion115膜(Dupont公司)作为质子交换膜，其处理过程如下：将一定尺寸的Nafion115膜依次在3-5％H2O2，二次蒸馏水，0.5MH2SO4溶液，二次蒸馏水中处理1小时，处理温度是80℃。处理之后的Nafion115膜放在二次蒸馏水中备用。
膜电极的制备过程如下：
裁取面积为2×2cm2大小由以上制成的阳极和阴极，分别将它们的催化层面向Nafion115膜，在150kg/cm2压力和130℃温度下热压90秒，制成膜电极(MEA)。
图3为本发明的具体实施例1中，采用烧结不锈钢纤维毡制作的膜电极在常温空气自呼吸的条件下，电极面积为2×2cm2的单电池放电曲线图。
实施例2
采用烧结不锈钢纤维毡作扩散层与集流体，其孔隙率为85％，孔径为300目，厚度为160μm，其它制备过程同实例1。
图4为本发明的具体实施例2中，采用不锈钢编织网制作的膜电极在常温空气自呼吸条的条件下，电极面积为2×2cm2的单电池放电曲线图。
将以上得到的膜电极装入电池测试装置中进行测试，其放电曲线见图3与图4。
电池的工作条件如下：
常温常压下，将阴极直接暴露于空气中，阳极注入6.5ml 1M甲醇，没有任何辅助设备。
从图3中可以看出，电流密度在78mA/cm2时，电池的功率密度达到21mW/cm2。从图4中可以看出，电流密度在82mA/cm2时，电池的功率密度达到22mW/em2。为了考察电池的稳定性，电池经过连续30mA/cm2恒电流放电24小时，电压未见明显衰减。

Claims (14)

1.一种直接醇类燃料电池的膜电极，由质子交换膜、催化层、扩散层组成，其特征在于，采用多孔金属材料，将扩散层与集流体合为一体。
2.如权利要求1所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其特征在于，所述多孔金属材料，为多孔泡沫金属、金属拉伸网、金属编织网、冲压金属压网。
3.如权利要求2所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其特征在于，所述泡沫金属为泡沫镍、不锈钢纤维毡。
4.如权利要求1所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其特征在于，所述多孔金属材料上有一催化层。
5.如权利要求1所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其特征在于，所述质子交换膜上有一催化层。
6.如权利要求1所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其特征在于，所述多孔金属材料镀上一层电导率高，耐腐蚀性高的镀层，该镀层为铂、金、银。
7.如权利要求1所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其特征在于，所述多孔金属材料可用于质子交换膜燃料电池、直接肼类燃料电池、直接醚类燃料电池的膜电极制备。
8.如权利要求1所述的直接醇类燃料电池的膜电极，其特征在于，所述多孔金属材料可作与燃料电池有关的集流器件及电化学传感器件。
9.一种直接醇类燃料电池的膜电极制备方法，其特征在于，包括下列步骤：
1)电极扩散层的制备：
a)将扩散层聚和物的浆液，超声波振荡均匀后，涂抹于不锈钢纤维毡上，烘干；
b)将得到的含有混合物的扩散层，以压力压平，压力的大小根据面积大小确定，以保证扩散层无裂痕为准，备用；
c)将做阴极的扩散层置于高温下焙烧，备用；
2)电极催化层的制备：
将催化层聚合物的浆液，超声波振荡均匀后，涂抹于扩散层上，烘干，备用；
3)质子交换膜的处理：
a)将质子交换膜依次在3～5％H2O2，二次蒸馏水，0.5MH2SO4溶液，二次蒸馏水中处理1～1.1小时，处理温度是75～85℃；
b)处理后的质子交换膜放在二次蒸馏水中备用；
4)根据需要面积的大小，裁取一块阳极和一块阴极，分别将它们的催化层面向质子交换膜，置于质子交换膜两侧，热压80～100秒，得膜电极(MEA)产品。
10、如权利要求9所述的膜电极制备方法，其特征在于，所述1)-a)中扩散层聚和物的浆液，阳极为含80％XC-72R，20％Nafion的浆液；阴极为含80％XC-72R，20％PTFE的浆液。
11、如权利要求9所述的膜电极制备方法，其特征在于，所述1)-b中的压力为48～52kg/cm2。
12、如权利要求9所述的膜电极制备方法，其特征在于，所述1)-c)中阴极扩散层是在350～370℃温度下，焙烧40～45分钟。
13、如权利要求9所述的膜电极制备方法，其特征在于，所述2)-a)中催化层聚合物的浆液，阳极催化层为含85％Pt/Ru黑，15％Nnafion的浆液；阴极催化层为含90％Pt黑，10％Nnafion的浆液。
14、如权利要求9所述的膜电极制备方法，其特征在于，所述4)中热压80～100秒，是在140～160kg/cm2压力，125～135℃温度下进行。
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