CN1267108A - 电子布拉格反射器及其在发光二极管中的应用 - Google Patents

电子布拉格反射器及其在发光二极管中的应用 Download PDF

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Abstract

一种电子布拉格反射器,由两种不同成分的半导体材料层交替相叠而成,材料的厚度分别递减,同时厚度变化周期按人工啁啾周期规律递减。电子布拉格反射器在发光二极管中的应用是将电子布拉格反射器置于芯层和p－型包层之间。本发明为光电子器件提供一种新的电子约束和控制的结构和应用方法,用电子布拉格反射器使我们能在普通的MOCVD设备中用镓铝铟磷系列材料就能容易提高黄光的发光效率,还能开发绿光的发光二极管。

Description

电子布拉格反射器及其在发光二极管中的应用
本发明涉及半导体器件，特别是至少有一个电位跃变势垒或表面势垒的半导体发光器件。具体地，是用半导体材料人工超晶格形成的电子布拉格反射器，及其用于半导体发光器件，特别是发光二极管和可见光半导体激光器，包括绿光、蓝光或更短波长的半导体发光器件中对注入电子的有效约束和控制，并可用于其它需要对电子输运过程进行约束和控制的器件。
光电子器件，特别是对于发光二极管和半导体激光器这类发光器件，要求对注入的电子(n-型载流子)和空隙(p-型载流子)都能限制在有源(active layer)区，并在那里复合发光。器件成功的关键是分别对光子和电子的有效的约束和利用。最早的典型的对电子的约束是双异质结。异质结是由两种有不同禁带宽度的半导体结合而形成的。在结合面上，禁带宽度差形成一个势垒，并根据掺杂不同，可分别实现对电子和空隙的约束。夹在中间的半导体禁带越窄，两侧包层的禁带宽度越宽，这种约束就更为有效。通常通信用的半导体激光器工作波长在1550nm或1300nm，发射此波长需要的禁带宽度分别是0.8和0.95电子伏特(eV)。为了得到这类禁带宽度的材料，可用镓、铟、砷、磷合金调节组分来达到。形成包层的宽带隙材料常用加铝的合金材料。例如镓铝砷合金材料的带隙可用公式Eg＝1.42+1.14X+0.5X2来计算。因此，很容易得到0.4eV或更高的势垒实现对电子的有效约束。通常认为，大于等于0.2eV是可接受的势垒高度。势垒低了，器件因载流子流失发光效率低下而不能用。
只有晶格匹配或晶格常数相同的材料才能外延生长形成异质结。晶格匹配要求达到万分之一。为了得到较高势垒的限制，有一种结构是将势垒层作薄。例如在镓铝铟磷四元系材料中，利用1％的张应力层，将铝含量提高到0.65，这样，界面势垒可再提高0.03eV，得到高效的发射5700A黄绿光的好成绩。但是，与砷化镓晶格匹配的镓铝铟磷直接带隙从荧光谱看，可到5500A，从直接的带隙估算应该达到5390A，所以关于用镓铝铟磷四元系作的发光器件最短波长也就到这个波长。更短的波长就要靠III-V族含氮化合物，或II-VI族化合物等材料了，例如目前绿光和兰光的发光二极管用的是含氮的III-V族化合物，这类材料工艺难度大，生产成本较高，很多问题还在研究之中；此外生产氮基化合物要较高的生长温度，因而要有专门的设备。所以能买到的兰光发光二极管或其加工品仍很贵。开发蓝、绿色发光器件仍是目前极具商业价值的工作。
对于光的约束采用布拉格反射已经是很普通的事。用光刻方法作成的分布反馈半导体激光器和用外延方法制作的布拉格反射面发光半导体激光器和发光二极管均是很成功的。那是光的波动性的成功的应用。电子波动性在器件中的应用还未见报导。
电子具有波动性是早已证明的事实，早在1921-23年利用金属天然晶体证明了一定速度的电子反射强度与晶格常数有关，出现反射极大和极小值，类似于波动力学中的布拉格反射。可以根据电子反射的极大值出现的周期及对应的电子加速电压(即一定电子速度)计算出晶体的晶格常数。但是，由于晶格对自由电子的散射很厉害，电子穿透进入晶体内部的深度很浅，一般都要用较高的加速电压并采用高阶的衍射来证明电子的布拉格反射。在半导体中电子在周期场中的运动导致能带的***、形成导带和禁带。在半导体中加入人工周期格子，并加电场对电子加速，为利用电子波动性提供了条件。
本发明的目的在于针对现有技术存在的缺陷，提供一种电子布拉格反射器，该电子布拉格反射器采用人工超晶格结构，实现对电子的约束和控制。
本发明的目的还在于提供一种电子布拉格反射器在发光二极管中的应用方法，当发光器件发光波长向短波方向扩展时，如当异质结势垒不足以限制注入电子的运动时，提供电子的约束，从而提高发光器件的效率。例如对于镓铝铟磷系列材料，提高目前的黄光发光器件的发光效率，并向短波长方向扩展，开发绿光器件。
在半导体中各种布拉格反射器不是利用半导体材料的天然晶格，而是人工超晶格，是根据要反射的光的波长，选用两种不同折射率的材料计算实际四分之一波长的光程所需要实际几何厚度，制造出的折射率高低交替的多层薄膜结构，已经大量用于通信用半导体激光器，面发光半导体激光器和超高亮度发光二极管中作为光子的反射器，成功地实现了对光子的约束。这种人工周期结构称为超晶格。
近代薄膜制造技术，特别是MOCVD(中文名称为：有机金属化学气相沉积)设备为制造超晶格材料创造了条件。生长层的厚度可以在0.1纳米的精度做到大面积均匀，不同材料生长时晶格失配可以做到小于万分之一。目前的发光二极管也用MOCVD技术制造，通常是双异质结结构或双异质结加量子阱结构，也有增加了对光的布拉格反射结构，那是发光波长四份之一厚度薄层形成的均匀周期结构。本发明提出了对电子反射的非均匀周期结构，即周期按递减或递增规律变化的结构，称为啁啾布拉格反射结构。
本发明是用超晶格实现对电子的布拉格反射。要根据器件工作电压设计的人工超晶格，并可以用MOCVD技术制造这种超晶格，实现电子布拉格反射，这是实现对于注入电子约束的一种新方法。
本发明的电子布拉格反射器由两种不同成分的半导体材料层交替相叠而成，材料的厚度分别递减，同时厚度变化周期按人工啁啾周期规律递减。
这种结构反映出处于电场中的电子能量状态分布。用程控的MOCVD技术可以制作出这种人工啁啾周期结构。
本发明的电子布拉格反射器所用的半导体材料是现有技术通用的半导体材料，例如镓铝铟磷系列半导体材料。
图1a、图1b是本发明的电子布拉格反射器工作原理示意图。其中图1a是注入电子越过较低势垒的界面进入间接跃迁带隙的B区示意图；图1b是B区的啁啾周期结构产生的分布反射在A区与入射电子波的相干迭加形成电子驻波的示意图。如图1a所示，在电场的作用下，注入于直接跃迁A区的电子●会越过异质结界面因材料限制可能得到的势垒而进入间接跃迁带隙的B区，经非辐射复合，发光效率随带阶的减少迅速降低。如图1b所示，被加速的电子●随动能量的增加德布罗意波长减少，并在相应的人工啁啾结构上产生分布的布拉格反射；透射的分布布拉格反射波(rr)经过两次四分之一波长的时延，其合波(RR)与透射波(T)保持л的相移相消迭加而很快消失；反向的分布反射(r)的合波(R)与入射波(IN)对行相干迭加形成驻波，限制电子●与空隙○在直接带隙A区复合发光。
本发明的电子布拉格反射器在发光二极管中的应用是将电子布拉格反射器置于芯层和p-型包层之间，具体方法如下：——针对具体的发光二极管，画出其结构的能带图，标出其中的外加电场与其内部的势能分布；根据电场和势能分布，设计其电子布拉格反射器结构；——在电子注入型半导体器件的p-型侧需要限制和反射电子的界处，即通常非掺杂层与p-型掺杂层之间首先***一层250～300A的宽带隙材料作为阻挡层、电子滤波和电子的初加速层，然后是由两种半导体材料交替层形成的人工超晶格电子布拉格反射器，构成该电子布拉格反射器的人工超晶格层的半导体材料对电子的折射率不同，而且使其折射率差尽可能大，层的厚度相当四分之一电子波长等效厚度，等效厚度定义为实际几何厚度与其对电子折射率的乘积；
以设计镓铝铟磷材料生长***为例。材料生长时选用砷化镓衬底，采用晶格匹配的外延生长，取Al0.51In0.49P为高折射率层，(Ga1-YAlY)0.51In0.49P为低折射率层。
外延层是与砷化镓晶格匹配的。
以砷化镓的晶格常数计算电子在晶格常数等于5.6532A上出现布拉格反射的电子所应具有的能量，电子必需有的加速电压定为1.7385eV.
将此加速电压分为10个阶梯计算对应电子在真空中的德布罗意波波长。取λi(i＝1，3，5，7，9)为平均波长，计算λi/4的物理厚度。——根据各层的势场及电子的能量，计算相应层的电子折射率；
例如对于镓铝铟磷系列材料能带与组分关系，可由实验得到的经验公式画出曲线如图2所示；在美国EMCORE公司提供的高亮度红光波段发光二极管结构图(如图3所示)上给出了组分；根据这个组分就可以进行能带分析(如图4所示)；根据四分之一波长光程及电子折射率计算该层的几何厚度。——根据实际的器件结构要求设计的p-型限制层的厚度分配各布拉格反射层的实际厚度；——针对选择的6阶或8阶决定各布拉格反射层的高/低(1/4)λ层的周期数；针对具体的材料生长***，考虑材料对电子的折射率；
例如针对5890A黄光发光二极管设计的电子布拉格反射器及其在器件结构中的具***置以及其能带结构见图5。——根据这个周期数，设计外延生长过程的控制程序；——设计的控制程序是作为现有的生长程序中的一个程序段；将该程序段***原发光二极管生长程序中，有源层生长之后，p-型包层生长之前。
本发明的要点是指出了在半导体器件工作时，电子在外加电场和半导体内部势场中运动，由于电子的德布罗意波波长与电子动能有关，所以在半导体器件中，使电子干涉形成反射的是变周期的或称为啁啾的布拉格反射结构。
本发明提出的电子布拉格反射器在发光二极管中的应用方法是根据特定的外加电压及器件内部能带结构及势场分布，计算出电子运行过程中，德布罗意波长的变化及其具体数值。
本发明提出了计算半导体材料中，电子运行时对应特定电子波折射率的计算方法。根据这个方法算得的折射率和德布罗意波波长决定实现电子布拉格反射所需要的等效四分之一波长的几何厚度。
本发明变周期的布拉格反射的第一层势垒起电子滤波的作用和初加速的作用。被加速的电子德布罗意波长迅速减小，并与其后人工格子高阶布拉格衍射波长一致，而终止周期与半导体材料的天然晶格实现该波长高阶布拉格反射的周期相匹配。
本发明结构中，电子低折射率区的禁带宽度与发射光波长匹配。为p-型半导体材料。
本发明的设计思想和技术路线可以用于作用区多量子阱结构的设计。
本发明的电子布拉格反射器可用低气压MOCVD技术制造。本发明在实施例提出了镓铝铟磷四元系材料的设计举例及生长程序，按本发明，可以将这类材料的发射波长蓝移200A或20纳米，达到近蓝色发光。
本发明与现有技术相比具有如下优点：
1、为光电子器件提供一种新的电子约束和控制的结构和应用方法，是利用人工超晶格结构制成的能反射注入电子的器件结构。此结构利用波动力学中关于布拉格反射的原理及量子力学中由于电子波粒二相性使电子具有的波动性质，并根据半导体材料中的势能曲线及半导体器件结构中的势能分布，根据特定的器件结构计算的德布罗意波的波长及折射率，设计的分布布拉格电子反射器。这种结构克服了单纯由势垒高度不足以限制电子运动以至注入载流子流失造成的器件工作效率的降低，特别适合用于开发短波长发光器件及其他需要电子约束的半导体器件。
2、用电子布拉格反射器使我们能在普通的MOCVD设备中用镓铝铟磷系列材料就能容易提高黄光的发光效率，还能开发绿光的发光二极管。我们在设计和研制对于电子的布拉格反射器的过程中，解决了电子波长与器件结构匹配的计算、电子折射率、电子布拉格反射器特有的结构、电子布拉格反射器的应用参数、电子布拉格反射器的制造等方面的问题，使我们研制和准备生产的发光二极管从一开始就有我们独有的特色。
3、本发明的直接效果是将目前工艺上成熟的镓铝铟磷系列发光材料的发光二极管效率提高。目前红色和橙色因势垒差较大，效率比较高，成本已经比较低，但是，更短波长的光，例如黄、绿、蓝方面，发光效率很低。本发明将减少注入电子的泄漏而提高发光效率，本发明将这一系列发光材料向短波方向推进约400A，可开发黄光(5890A)、绿光(5500A)，并在有应力的情况下，开发近蓝色的5321A波长的发光二极管，取代部分昂贵的含氮系列绿色发光二极管。
4、本发明无需添加新的设备，仅在现有MOCVD设备上改变材料生长结构就能实现新产品的开发。
5、本发明是将原来均匀组分的电子约束层(cladding layer)改成具有一定结构的材料，在提高效率的同时，不增加有机源材料的消耗。
6、本发明为电子器件结构的设计增加了新的设计思想和方法。
7、本发明同时给出了用涡轮MOCVD设备生长这种人工超晶格电子布拉格反射器的工艺及生长程序。
图1是本发明的电子布拉格反射器工作原理示意图；
图2是镓铝铟磷系列材料能带与组分的关系图；
图3是美国EMCORE公司生产的的双异质结发光二极管结构示意图；
图4是图3的能带分析图；
图5是有电子布拉格反射器结构的5890A黄光发光二极管结构示意图。
下面通过实施例和附图对本发明做进一步叙述。
实施例1
如图2所示，上部曲线为铝铟磷(AlInP)材料中带隙宽度随磷化铝(AlP)含量的变化，下部曲线为镓铟磷(GaInP)材料中带隙宽度随磷化镓(GaP)含量的变化。曲线的转折点表示从高效率发光的直接跃迁带隙到发光效率很小的间接跃迁的变化。
三角形区域中与砷化镓(GaAs)衬底晶格匹配的区域是本发明作为设计举例的区域。其中，最高直接带隙发射波长达5321A，此时材料与砷化镓(GaAs)衬底的晶格略有失配。
如图3所示，该双异质结发光二极管由窗口层(Window layer)磷化镓(GAP)或铝镓砷(AlGaAs)、上包层(Upper cladding)铟镓铝磷(InGaAlP)、下包层(Lowercladding)铟镓铝磷(InGaAlP)、芯层(Active layer)铟镓铝磷(InGaAlP)和砷化镓衬底(GaAs Substrate)构成。
如图4所示，上、下包层材料(Upper cladding和Lower cladding)取x＝1，得到最大带隙宽度Vg＝2.345eV。此层限制电子的流失。
芯层(Active layer)取y＝0为这一系列材料发射的最长波长，红光波段λ＝6500A，对应带隙1.9ev，图中表示为实线。芯层与包层带隙差达0.464eV，可以对注入电子实现有效约束。
图中用虚线表示的芯层对应于In0.49(Ga0.2Al0.8)0.51P。这系列材料在晶格匹配时的最大直接带隙，理论上发射波长为5500A的绿光，但实际上是作不出来的。从图中可以看到，此时带隙为2.29eV，带隙差仅0.055eV，注入电子未能复合发光就流失了，通常认为带隙差应大于0.2eV。
实施例2
如图5所示，电子布拉格反射器置于芯层n-(Ga0.52YAl0.48)0.51In0.49和p-型包层p-Al0.51In0.49P之间。图左上部分是布拉格反射器放大的能带图，这是一由两种不同成分的材料厚度分别递减的、同时周期也递减的变周期结构(chirpedgrating)，这种结构反映出处于电场中的电子能量状态分布。用程控的MOCVD技术可以制作出这种人工啁啾周期结构。
实施例3
本发明电子布拉格反射器应用于发光二极管的具体实施可按照下列步骤：——选用低气压可编程自动控制MOCVD材料生长***。例如美国EMCORE公司的涡轮转盘MOCVD材料生长***。——根据具体的器件结构设计在P/I层间的阻挡层***啁啾布拉格反射层。设计方法采用如下举例的表格方式。——根据列表算出各层的厚度和组分，在根据该组分的生长实测数据对每种组分确定生长速率。——根据生长速率确定每层的生长时间。——根据列表的数据和顺序，编制不中断一次完成的生长程序。不同成分的层是由生长源材料的切换来完成。材料切换之间有足够的间隙，停止III族源材料的供应，以确保做到干净的切换，得到组分突变的界面。生长用于黄光5890A的这种布拉格反射器程序见设计举例。——按常规的生长发光二极管的操作过程上机操作，完成有电子布拉格反射器的高效率和短波长的发光二极管器件结构材料的生长。
1、结构设计举例
例1、镓铝磷铟系列5890A黄色发光二极管电子布拉格反射器结构
第一步：列出基本设计参数如下：发射波长λ＝5890A，布拉格周期厚度d(高)＝d(低)＝mλ/4n，取6阶衍射，m＝6，n是该层对电子的折射率。高阶衍射材料是：p-Al0.51In0.49P，低折射率材料是：p-(Ga0.52Al0.48)0.51In0.49P
  第二步：列表
层次 第一层 第二层 第三层 第四层 第五层 第六层
厚度   L/10   2L/10   2L/10   2L/10   2L/10   L/10
 d(低)A   51.67   37.10   26.72   22.20   19.52   17.70
 d(高)A   24.27   22.15   19.26   17.33   15.93   14.86
一周期厚   75.94   59.25   45.98   39.53   35.45   32.56
二周期厚   151.88   118.50   91.96   79.06   70.90   65.12
三周期厚   227.82   177.75   137.94   118.59   106.35   97.68
四周期厚   303.76   237.00   183.92   158.12   141.80   130.24
五周期厚   379.70   296.25   229.90   197.65   177.25   162.80
六周期厚   455.64   355.50   275.88   237.18   212.70   195.36
七周期厚   531.58   414.75   321.86   276.71   248.15   227.92
八周期厚   607.52   474.00   367.84   316.24   283.60   260.48
九周期厚   683.46   533.25   413.82   355.77   319.05   293.04
十周期厚   759.40   592.50   459.80   395.33   354.50   325.60
第三步：决定周期数，表示为：a(d高+d低)，a为周期数。
层次     结  构 层几何厚度
第一层 2(51.67+33.35)     170.04
第二层 5(37.10+28.17)     326.35
第三层 6(26.72+22.60)     295.92
第四层 7(22.20+19.51)     291.97
第五层 8(19.52+17.49)     296.08
第六层 5(17.70+16.04)     168.70
例2、镓铝磷铟系列5320A蓝绿色发光二极管电子布拉格反射器结构
第一步：列出基本设计参数如下：发射波长λ＝5320A，布拉格周期厚度d(高)＝d(低)＝mλ/4n，取10阶衍射，m＝10，n是该层对电子的折射率。高阶衍射材料是：p-Al0.51In0.49P，低折射率材料是：p-Al0.44In0.56P
第二步：列表
层次 第一层 第二层 第三层 第四层 第五层 第六层
厚度     L/10   2L/10   2L/10   2L/10   2L/10     L/10
 d(低)nm   86.12   61.79   44.54   37.00   32.54     29.50
 d(高)nm   76.73   57.36   42.16   35.14   30.90     27.99
一周期厚   162.85   119.15   86.70   72.14   63.44     57.49
二周期厚   325.70   238.30   173.40   144.28   126.88     114.98
三周期厚   488.55   357.45   260.10   216.42   190.32     172.47
四周期厚   651.40   476.60   346.80   288.56   253.76     229.96
五周期厚   814.25   595.75   433.50   360.70   317.20     287.45
六周期厚   977.10   714.90   520.20   432.84   380.64     344.94
七周期厚   1139.50   834.05   606.90   504.98   444.08     402.43
八周期厚   1302.80   953.20   693.60   577.12   507.52     459.92
九周期厚   14.65.65   1072.35   780.30   649.26   570.96     517.41
十周期厚   1628.50   1191.50   867.00   721.40   634.40     574.90
第三步决定各层周期数，表示为：a(d高+d低)，a为周期数。
层次     结  构 层几何厚度
第一层 2(86.12+76.73)     325.70
第二层 5(61.79+57.36)     595.75
第三层 7(44.54+42.16)     606.9
第四层 9(37.00+35.14)     649.26
第五层 10(32.54+30.90)     634.40
第六层 6(29.50+27.99)     344.94
2、生长程序的设计方法
以黄光设计为例：结构设计参数取自黄光发光二极管结构表。生长程序控制参数取自实测的数据。在E204程序中生长参数：转盘转速700PPM，生长室压强25Tor，温度＝720Deg，生长速率是33nm/分，设备时间控制精度千分之一分。列出周期数和生长时间列表如下：
循环序号 周期数 高折射率层 低折射率层
1     1     39.32     117.8
生长时间     0.118     0.333
2     2     24.27     68.9
生长时间     0.073     0.207
3     5     22.15     49.43
生长时间     0.066     0.148
4     7     19.26     35.63
生长时间     0.058     0.107
5     8     17.33     29.6
生长时间     0.052     0.087
6     9     15.93     26.03
生长时间     0.048     0.078
7     5     14.86     23.6
生长时间     0.045     0.070
配置的***程序段是：
          layer#    layer#    layer#    layer#    layer#    layer#    layer#    layer#    layer#
            16        17        18       2(19       20        21        22)       5(23      24
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             R         R         R         R         R         R         R         R         R

Claims (2)

1、一种电子布拉格反射器，其特征在于由两种不同成分的半导体材料层交替相叠而成，材料的厚度分别递减，同时厚度变化周期按人工啁啾周期规律递减。
2、一种电子布拉格反射器在发光二极管中的应用，其特征在于将电子布拉格反射器置于芯层和p-型包层之间，具体方法如下：——针对具体的发光二极管，画出其结构的能带图，标出其中的外加电场与其内部的势能分布；根据电场和势能分布，设计其电子布拉格反射器结构；——在电子注入型半导体器件的p-型侧需要限制和反射电子的界处，即通常非掺杂层与p-型掺杂层之间首先***一层250～300A的宽带隙材料作为阻挡层、电子滤波和电子的初加速层，然后是由两种半导体材料交替层形成的人工超晶格电子布拉格反射器，构成该电子布拉格反射器的人工超晶格层的半导体材料对电子的折射率不同，层的厚度相当四分之一电子波长等效厚度；——根据各层的势场及电子的能量，计算相应层的电子折射率；——根据实际的器件结构要求设计的p-型限制层的厚度分配各布拉格反射层的实际厚度；——针对选择的6阶或8阶决定各布拉格反射层的高/低(1/4)λ层的周期数；——根据这个周期数，设计外延生长过程的控制程序；——设计的控制程序是作为现有的生长程序中的一个程序段；将该程序段***原发光二极管生长程序中，有源层生长之后，p-型包层生长之前。
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