CN118120899A - 一种凝胶组合物及其制备方法、应用 - Google Patents

Abstract

本发明提供一种凝胶组合物及其制备方法、应用，该凝胶组合物包括凝胶剂、乳化剂，其中，凝胶剂包括结冷胶，乳化剂包括果胶；凝胶组合物的稀释液的pH为2.75~3.5，稀释液由凝胶组合物和水按照1:10的质量比混合得到；果胶的重均分子量为10000~500000道尔顿，和/或，果胶中的同型半乳糖醛酸主链的乙酰化程度为15~30%。申请人通过实验发现，当通过引入凝胶剂包括结冷胶，乳化剂包括果胶，并使所制得的凝胶组合物的稀释液的pH为2.75~3.5时，结冷胶的起始凝胶温度大幅度降低，在较低温度的浇注条件下展现了出色的流动性和较低的粘度。

Description

一种凝胶组合物及其制备方法、应用

技术领域

本发明属于凝胶组合物领域，尤其涉及一种凝胶组合物及其制备方法、应用。

背景技术

CN113827555A公开了采用结冷胶作为第一凝胶剂，***胶、辛烯基琥珀酸淀粉酯和羟丙基淀粉作为第二凝胶剂，水和油脂组成的水包油凝胶组合物，该凝胶组合物使用结冷胶作为油脂凝胶的凝胶剂，第二凝胶剂作为乳化剂将油脂乳化，但是该凝胶组合物的凝胶温度高，导致乳化需要高温进行，油脂热氧化严重，并且在浇注成型过程中需要保持高温，同时浇注也容易出现组合物提前预凝胶造成油脂凝胶外观不均一；此外由于第一凝胶剂使用量较低，油脂凝胶的凝胶强度较低导致产品质构偏软甚至无法成型。

WO2011128631A3公开了采用果胶、琼脂和水乳化包覆油脂、功能药物等，果胶作为凝胶主体，其凝胶强度低，凝胶网络结合力弱，导致制备的功能药物乳剂产品在轻微的外力作用下直接变型损坏，容易出现产品水油分离现象，口感软脆，油腻感强，并且该凝胶乳剂含油量无法超过20%，严重限制了产品的推广。

虽然结冷胶具有凝胶温度高、凝胶速率快的缺点，而果胶则需要在高共存溶质和低pH条件下才能凝胶，且其具有凝胶强度低、脆性高等缺点。但是，结冷胶具有安全无毒的特性，且与其他植物和动物多糖相比，结冷胶不受气候和地理环境条件的限制产量稳定，并且具备良好的凝胶特性，其凝胶强度大、硬度高、凝胶结构稳定；而果胶在酸性条件下则具备良好的稳定性和优秀的乳化性能。

因此如何降低凝胶组合物的成型温度，提高凝胶组合物的稳定性成为急需解决的问题。

发明内容

为了降低凝胶组合物的成型温度以及提高凝胶组合物的稳定性，本发明提供一种凝胶组合物及其制备方法、应用。

根据本发明的一个方面，提供一种凝胶组合物，该凝胶组合物包括凝胶剂、乳化剂，其中，凝胶剂包括结冷胶，乳化剂包括果胶；凝胶组合物的稀释液的pH为2.75~3.5，稀释液由凝胶组合物和水按照1:10的质量比混合得到；果胶的重均分子量为10000~500000道尔顿，和/或，果胶中的同型半乳糖醛酸主链的乙酰化程度为15~30%。

申请人通过实验发现，当引入凝胶剂包括结冷胶，乳化剂包括果胶，并使所制得的凝胶组合物的稀释液的pH为2.75~3.5时，结冷胶的起始凝胶温度会大幅度降低，在较低温度的浇注条件下能够展现出色的流动性和较低的粘度。这可能是由于本发明通过选用具有优秀乳化性能的果胶，一方面实现调控凝胶中的pH，另一方面提高了各组分在凝胶中的分散性能。正是因为凝胶组合物的凝胶结构不是由果胶构建的，因此凝胶过后不会对果胶的分散效果造成影响。进一步地，通过搭配结冷胶所提供的网络结构，可以固定住已经被果胶分散完全的其他成分，从而提高了凝胶组合物结构的稳定性。

优选地，凝胶组合物的pH按照如下操作方法进行测定：将凝胶组合物与水混合后进行破碎处理得到凝胶组合物稀释液，其中，按照质量比计算，凝胶组合物：水=1：10；随后在25℃下测定凝胶组合物稀释液的pH，以该测试结果作为凝胶组合的pH。

优选地，破碎处理的具体步骤为：在室温下，使用破壁料理机，以5000rpm的转速，搅拌5分钟。

优选地，在凝胶组合物中包括脂溶性物质。

优选地，在凝胶组合物中脂溶性物质的质量含量为20~60%。由此，本发明所提供的凝胶组合物能够包覆高达自身质量50%以上的脂溶性物质，与此同时，还能保持凝胶组合物的质构特性。其中，脂溶性物质的作用为应用主要是针对某些以脂溶性生理活性物质作为功能性组分的产品，在这些产品中，需要利用脂溶性物质为上述脂溶性生理活性物质提供分散介质。

优选地，脂溶性物质包括脂溶性生理活性物质。

优选地，脂溶性生理活性物质包括藻油、鱼油、大豆油、亚麻籽油、葵花籽油、椰子油、油溶性维生素、月见草油、花生四烯酸、γ-亚麻酸油、辛癸酸甘油酯、红花籽油、水飞蓟籽油、元宝枫籽油、核桃油、辅酶Q10、米糠脂肪烷醇、南瓜籽油、琉璃苣油、乙酰水杨酸、脂溶性他汀类药物、抗生素、萘普生、抗组胺药中的至少一种。

优选地，凝胶组合物还包括水溶性生理活性物质。其中，水溶性生理活性物质的作用为凝胶组合物提供功能性成分，水溶性生理活性物质其本身是可以溶解于凝胶组合物中的水相。在凝胶组合物中的乳化剂成分，能够提高水溶性生理活性物质的分散性，进而最大程度地发挥水溶性生理活性物质的作用。

优选地，水溶性生理活性物质包括水溶性维生素、水溶性矿物质、布洛芬、对乙酰氨基酚、咖啡因、马来酸氯苯阿敏、水溶性他汀类药物中的至少一种。

优选地，凝胶剂包括结冷胶，乳化剂包括磷脂类乳化剂、辛烯基琥珀酸淀粉钠（OSA淀粉）、树胶、胆甾醇、羊毛脂、皂苷、蛋白质类乳化剂中的至少一种。

优选地，在凝胶组合物中，结冷胶的质量含量为0.5~3.5%。

优选地，按照质量比计算，乳化剂：凝胶剂=0.33~3：1。进一步地，当乳化剂与凝胶剂在该质量比范围时，具有较好的乳化效果和分散效果。

优选地，果胶的重均分子量为10000~500000道尔顿；和/或，果胶中的同型半乳糖醛酸主链的乙酰化程度为15~30%。

优选地，果胶的重均分子量在20000~200000道尔顿。

优选地，果胶中的同型半乳糖醛酸主链的乙酰化程度为18~26%。

优选地，果胶为高酯果胶。

优选地，果胶的酯化度为50~60%。

优选地，在结冷胶的分子链中，每个重复单元含有不低于26%的乙酰基以及不低于16%的甘油酰基。

优选地，结冷胶包括高酰基结冷胶或部分脱酰结冷胶。其中，在高酰基结冷胶的分子链中，每个重复单元含有40%以上的乙酰基以及45%以上的甘油酰基；在部分脱酰基结冷胶的分子链中，每个重复单元含有26~39%的乙酰基和16~44%的甘油酰基。

优选地，凝胶组合物不包括明胶。在现有技术中，明胶能够提供强有力的乳化作用和凝胶结构。然而，明胶独特的特性使凝胶组合物表面体现出很强的粘性，特别是在经过一段时间的存放后，明胶出现了一定的降解后，凝胶组合物表面容易与外包装的膜层发生粘附现象，当凝胶组合物和膜层的粘附力大于凝胶组合物内部胶体的结合力后，凝胶组合物在与包装膜层分离的过程中出现了部分凝胶组合物表面粘附在膜层表面，使得产品外观不完整，造成功能成分的浪费和损失。并且当凝胶组合物包含明胶时，不适合清真人士和素食主义人士，而且明胶容易发生美拉德反应。因此，本发明所提供的凝胶组合物不包括明胶，能够进一步改善上述问题。

优选地，凝胶组合物还包括pH调节剂，pH调节剂包括柠檬酸钠、柠檬酸钾、柠檬酸、磷酸、盐酸、醋酸、苹果酸、磷酸钠、焦磷酸钠、磷酸钾中的一种或多种。本发明通过进一步引入pH调节剂，与果胶共同调配凝胶组合物的pH。

优选地，凝胶组合物还包括增塑剂，增塑剂包括甘油、山梨糖醇、甘露糖醇、赤藓糖醇、木糖醇和麦芽糖醇中的一种或多种。其中，增塑剂的作用为改善凝胶剂的水合作用、改善产品的咀嚼口感和增加甜度。

本发明的第二个方面，提供一种制备如上述凝胶组合物的方法，该方法包括如下步骤：S1.将凝胶剂、乳化剂、溶剂混合，然后加热至在60~90℃，由此得到第一反应液；S2.将水溶性生理活性物质、脂溶性物质中的至少一种配置为第二反应液，随后向第一反应液中加入第二反应液，经过分散处理后形成混合液；S3.使混合液经过固化成型，得到凝胶组合物。

优选地，溶剂为水性溶剂。其中，水性溶剂的作用为凝胶剂、乳化剂提供分散介质。

优选地，在S2中，第二反应液分为两部分，第一部分的第二反应液包括水溶性生理活性物质，第二部分的第二反应液包括脂溶性物质，随后第一反应液中分别加入第一部分的第二反应液、第二部分的第二反应液，经过分散处理后形成混合液。

优选地，在S3中，凝胶乳液固化成型的具体过程包括浇注、成型、密封。

优选地，分散乳化处理的处理温度为60~90℃。

优选地，按照质量百分比计算，制备凝胶组合物的原料包括0.5~3.5%结冷胶、0.5~4%果胶、5~35%增塑剂、0~1.2%pH调节剂、18~47%水、20~60%脂溶性物质。

本发明的第三个方面，提供一种凝胶产品，该凝胶产品包括上述凝胶组合物，该凝胶产品的剂型包括软糖、油凝胶、凝胶乳剂、软胶囊，尤其咀嚼软胶囊、晶球、爆珠、饮品中的至少一种。

本发明的第四个方面，提供上述凝胶组合物在食品和/或保健品和/或药品中的应用。

具体实施方式

为了使本技术领域的人员更好地理解本发明中的技术方案，下面将结合本发明实施例对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都应当属于本发明保护的范围。

实施例1~4及对比例1~4

实施例1~4及对比例1~4按照表1准备制备凝胶组合物的原料。其中，所用果胶重均分子量为60000Da，乙酰化程度为21.3%。

实施例1~4及对比例1~2制备凝胶组合物的具体步骤为：

S1.将结冷胶、果胶、水、甘油、柠檬酸混合后在60~90℃下加热搅拌至完全溶解，随后除去气泡后得到第一反应液；

S2.将脂溶性物质配置为第二反应液，随后向第一反应液中加入第二反应液，经过在温度为60-90℃下高速剪切分散乳化，形成混合液；

S3.将混合液进行浇注处理、成型处理、密封处理，得到凝胶组合物。

对比例3~4参考上述制备凝胶组合物的方法步骤，与上述方法构成区别的是，对比例3不加入果胶，对比例4不加入结冷胶。

另外，表1中的pH为凝胶组合物的pH，该pH按照如下操作方法进行测定：将凝胶组合物与水混合后进行破碎处理得到凝胶组合物稀释液，其中，按照质量比计算，凝胶组合物：水=1：10；随后在25℃下测定凝胶组合物稀释液的pH，以该测试结果作为凝胶组合的pH。另外，所用脂溶性物质为鱼油。

测试例1

1.测试对象

实施例1~4及对比例1~4所制得的凝胶组合物。

2.测试方法

（1）硬度（H）与弹性（S）：采用物性测试仪，选择SMS P/100探头与TPA模式，测试速度1.0mm/s，触发机制5g，形变量50%，重复压缩两次，间隔时间1s，记录样品硬度（g），硬度越大，产品咀嚼感越强；记录样品弹性，弹性越大，产品压缩后回弹性能越好，口感越好。

（2）粘度（ŋ）：凝胶乳液在80℃条件下采用IKA粘度测试仪进行测试，使用探头ELVAS-1-04和旋转模式进行测量，粘度越小，凝胶乳液在浇筑成型过程中流动性越好，产品拉丝风险越小，外观更加规整。

（3）起始凝胶温度（T）：使用安东帕旋转流变仪进行测试，探头使用同轴圆筒，采用温度扫描/振荡模式，记录凝胶乳液起始凝胶温度（℃），起始凝胶温度越低，凝胶乳液浇筑温度越低，对产品降解速率越慢，生产可行性越高。

（4）综合评价：以凝胶乳剂的硬度、弹性、粘度和起始凝胶温度等指标进行综合评价凝胶乳剂生产可行性，如表2所示。其中粘度和起始凝胶温度两个指标分别≥60分且硬度和弹性指标≥40分，才能满足软胶囊工业生产，三个指标综合评价总分100分，分数越高表示综合性能越好。相比传统的明胶基凝胶乳剂，凝胶乳液的粘度和起始凝胶温度对产品能否成型起到了关键的决定性作用，因此，综合评价是由起始凝胶温度占比30%，粘度指标占比30%，弹性占比20%，最后硬度占比20%，四项相加得到的最终的综合评价，并且综合评价必须大于61才能实现凝胶乳剂的工业化生产。

（5）凝胶组合物的pH：凝胶组合物的pH按照如下步骤进行，将凝胶组合物与水混合后在室温下使用破壁料理机（CCC认证合慧流食破壁机H6y）以5000rpm的转速搅拌5min得到凝胶组合物稀释液，其中，按照质量比计算，凝胶组合物：水=1：10；随后在25℃下使用pH计（梅特勒-托利多仪器（上海）有限公司-FE20 Plus）测定凝胶组合物稀释液的pH，以测试结果作为凝胶组合物的pH。

3.测试结果及分析

如表1中所述的成分和含量制备得到凝胶组合物，并对凝胶组合物进行测试评分，测定数据及评分结果如表3所示。根据表3可知，实施例1~4中果胶和结冷胶复配后可以降低凝乳液的pH，当凝胶组合物的pH为2.75~3.5时，凝胶乳液的凝胶温度随着pH的降低而降低。当凝胶组合物的pH低于2.75时，如对比例1，其凝胶温度低于50℃，但此时凝胶组合物的pH过低直接破坏了体系中的胶体特性，导致凝胶乳剂的凝胶结构破坏，凝胶速度减慢，乳剂冷却后无法提供足够的网络结构强度而析出水和增塑剂，无法形成均匀的凝胶乳剂。当凝胶组合物的pH高于3.5时，凝胶乳液的起始凝胶温度迅速升高到75℃以上，导致凝胶乳液在80℃下的粘度超过10万mPa·s，并且凝胶速度快，凝胶乳液来不及浇筑成型就提前凝固堵住浇筑出口，如对比例2所示。对比例3是去掉了果胶，仅仅添加结冷胶时，该配方的凝胶温度保持在68℃，但是乳化阶段仅仅依靠结冷胶无法提供乳化能力，导致功能油脂无法进行乳化出现水油严重分离。对比例4仅仅添加了果胶，该配方起始凝胶温度低至5℃，在乳化阶段可以保证功能油脂乳化完全，但该乳液在室温下无法正常凝胶导致久置出现水油分离的现象，并且无法完成浇筑定型生产。

实施例5~10

实施例5~10参考实施例2所提供的配方、方法制备凝胶组合物以及测试凝胶组合物的pH。实施例5~10与实施例2相区别的是，实施例5~10以所用的果胶分子量作为变量，该变量如表4所示，其中，表4所述pH为凝胶组合物的pH。另外，实施例5~10以所用的果胶的乙酰化程度为21.3%。除了上述区别以外，实施例5~10测试凝胶组合物的pH及制备凝胶组合物的方法步骤严格保持一致。

测试例2

1.测试对象

实施例5~10所制得的凝胶组合物。

2.测试方法

参考测试例1所提供方法及标准。

3.测试结果及分析

实施例5~10通过改变果胶的分子量，改变了凝胶乳液的粘度和产品质构.其中通过测试可发现，在实施例5~8中，当果胶分子量在10000~500000Da时，具有良好的凝胶乳剂的成型稳定性和口感；而当果胶分子量在20000~200000Da时，具有更为优秀的成型稳定性和口感。而在实施例9中，当果胶分子量小于10000Da时，此时果胶的分子量会影响到了结冷胶的凝胶网络结构，最终导致凝胶乳剂产品硬度和弹性降低。而在实施例10中，当果胶分子量大于500000Da时，导致凝胶组合物的凝胶温度有所提高，进而影响产品浇筑成型，但同样综合评价高于61分，适合产品生产。

实施例11~16

实施例11~16参考实施例2所提供的配方、方法制备凝胶组合物以及测试凝胶组合物的pH。实施例11~16与实施例2相区别的是，实施例11~16以所用的果胶的乙酰基含量作为变量，该变量如表6所示，其中，表6所述pH为凝胶组合物的pH。另外，实施例11~16以所用的果胶的分子量为60000Da。除了上述区别以外，实施例11~16测试凝胶组合物的pH及制备凝胶组合物的方法步骤严格保持一致。

测试例3

1.测试对象

实施例11~16所制得的凝胶组合物。

2.测试方法

参考测试例1所提供方法及标准。

3.测试结果及分析

实施例11~16通过改变果胶分子的乙酰化程度，可以调控凝胶乳液的乳化效果，进一步改善产品的质构口感。通过实施例11~16可知，果胶分子的乙酰化程度为15~30%时，凝胶组合物具有良好的成型；进一步地，当果胶分子的乙酰化程度为18~26%时，具有更好的质构特性。而在实施例15中果胶分子的乙酰化程度较低，导致凝胶乳剂的质构变差从而影响产品口感；而在实施例16中果胶分子的乙酰化程度较高，导致凝胶乳液的粘度过大影响成型。但实施例15~16的综合评分均高于61，适合产品生产。

实施例17~27

实施例17~27按照表8~9所提供配方，参考实施例1所提供方法测试凝胶组合物的pH以及制备凝胶组合物。

其中，实施例26的制备方法按照如下步骤：

S1.将结冷胶、果胶、水、甘油、柠檬酸混合后在60~90℃下加热搅拌至完全溶解，随后除去气泡后得到第一反应液；

S2.将水溶性维生素溶于水中配置为第二反应液，随后向第一反应液中加入第二反应液，经过在温度为60-90℃下高速剪切分散混合，形成混合液；

S3.将混合液进行浇注处理、成型处理、密封处理，得到凝胶组合物。

实施例27的制备方法按照如下步骤：

S1.将结冷胶、果胶、水、甘油、柠檬酸混合后在60~90℃下加热搅拌至完全溶解，随后除去气泡后得到第一反应液；

S2.将布洛芬溶于水中配置为第一部分的第二反应液，将鱼油配置为第二部分的第二反应液，随后向第一反应液中加入第一部分的第二反应液、第二部分的第二反应液，经过在温度为60-90℃下高速剪切分散乳化，形成混合液；

S3.将混合液进行浇注处理、成型处理、密封处理，得到凝胶组合物。

测试例4

1.测试对象

实施例17~27所制得的凝胶组合物。

2.测试方法

参考测试例1所提供方法及标准。

3.测试结果及分析

实施例17~19，包括实施例1~4，均使用了不同的pH调节剂种类和用量来调节凝胶乳液的pH，例如盐酸、苹果酸、醋酸或柠檬酸，调节凝胶乳液的起始凝胶温度和粘度等指标，从而制备出综合评价高于75分的凝胶乳剂产品。

实施例20中，通过改变配方中增塑剂的种类，凝胶乳剂同样满足稳定生产要求；实施例21和实施例22中通过改变配方中增塑剂的用量，可以调控凝胶乳剂的产品硬度和弹性，从而得到咀嚼口感更优的产品。

实施例23使用部分脱酰基结冷胶代替高酰基结冷胶，凝胶乳液的起始凝胶温度降低，硬度和弹性虽然有所下降，但总体综合评价仍然高于61，使得凝胶乳剂产品满足稳定生产的需求。实施例24降低了水分，在合适的pH凝胶乳液仍然保持了良好的粘度和较低的起始凝胶温度，这有利于凝胶乳剂的生产成型。

实施例25将果胶和OSA淀粉两种乳化剂搭配使用，所制得的凝胶组合物的硬度和弹性均有所上升，改善了凝胶组合物的口感和质构，综合分数均高于75，同时满足了大规模生产要求。

实施例26和27，凝胶组合物中分别添加了水溶性维生素和药物布洛芬等，凝胶组合物不仅保持较低的起凝温度，同时凝胶组合物的硬度和弹性均得到加强，改善了凝胶组合物的质构和口感，并且综合分数均高于75，适合大规模生产。

以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制，尽管参照较佳实施例对本发明作了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的实质和范围。

Claims (14)

1.一种凝胶组合物，其特征在于，所述凝胶组合物包括凝胶剂、乳化剂，其中，所述凝胶剂包括结冷胶，所述乳化剂包括果胶；

所述凝胶组合物的稀释液的pH为2.75~3.5，所述稀释液由所述凝胶组合物和水按照1:10的质量比混合得到；

所述果胶的重均分子量为10000~500000道尔顿，和/或，所述果胶中的同型半乳糖醛酸主链的乙酰化程度为15~30%。

2.如权利要求1所述凝胶组合物，其特征在于，所述凝胶组合物还包括脂溶性物质。

3.如权利要求2所述凝胶组合物，其特征在于，所述脂溶性物质包括脂溶性生理活性物质。

4.如权利要求3所述凝胶组合物，其特征在于，所述脂溶性生理活性物质包括藻油、鱼油、大豆油、亚麻籽油、葵花籽油、椰子油、油溶性维生素、月见草油、花生四烯酸、γ-亚麻酸油、辛癸酸甘油酯、红花籽油、水飞蓟籽油、元宝枫籽油、核桃油、辅酶Q10、米糠脂肪烷醇、南瓜籽油、琉璃苣油、乙酰水杨酸、脂溶性他汀类药物、抗生素、萘普生、抗组胺药中的至少一种。

5.如权利要求1~4任一项所述凝胶组合物，其特征在于，所述凝胶组合物还包括水溶性生理活性物质。

6.如权利要求5所述凝胶组合物，其特征在于，所述水溶性生理活性物质包括水溶性维生素、水溶性矿物质、布洛芬、对乙酰氨基酚、咖啡因、马来酸氯苯阿敏、水溶性他汀类药物中的至少一种。

7.如权利要求1所述凝胶组合物，其特征在于，所述乳化剂包括磷脂类乳化剂、辛烯基琥珀酸淀粉钠、***胶、胆甾醇、羊毛脂、皂苷、蛋白质类乳化剂中的至少一种。

8.如权利要求7所述凝胶组合物，其特征在于，所述乳化剂包括辛烯基琥珀酸淀粉钠。

9.如权利要求1所述凝胶组合物，其特征在于，所述果胶的重均分子量为20000~200000道尔顿。

10.如权利要求1所述凝胶组合物，其特征在于，所述果胶中的同型半乳糖醛酸主链的乙酰化程度为18~26%。

11.如权利要求1所述凝胶组合物，其特征在于，在所述结冷胶的分子链中，每个重复单元含有不低于26%的乙酰基以及不低于16%的甘油酰基。

12.一种制备如权利要求1~11任一项所述凝胶组合物的方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：

S1.将所述凝胶剂、所述乳化剂、溶剂混合，然后加热至在60~90℃，由此得到第一反应液；

S2.将水溶性生理活性物质、脂溶性物质中的至少一种配置为第二反应液，随后向所述第一反应液中加入所述第二反应液，经过分散处理后形成混合液；

S3.使所述混合液经过固化成型，得到所述凝胶组合物。

13.一种凝胶产品，其特征在于：所述凝胶产品包括如权利要求1~11任一项所述凝胶组合物，所述凝胶产品的剂型包括软糖、油凝胶、凝胶乳剂、软胶囊，尤其咀嚼软胶囊、晶球、爆珠、饮品中的至少一种。

14.如权利要求1~11任一项所述凝胶组合物在食品和/或保健品和/或药品中的应用。