CN117642060A - 一种柔性阻变存储器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种柔性阻变存储器及其制备方法,属于有机二极管阻变存储器件技术领域。该阻变存储器的结构由下而上依次包括基底、底电极、功能层和顶电极四个部分。本发明所述阻变存储器的功能层由单层硫氰酸亚铜(CuSCN)层组成。制备方法包括现在基底表面生长一层底电极,然后清洗并烘干,接着进行紫外臭氧处理,随后用溶液旋涂法来制备单层硫氰酸亚铜(CuSCN)层,最后在真空蒸镀***中蒸镀顶电极。本发明的忆阻器具有良好的电学性能,实现了存储器件的低操作电压、高开关比,提升了稳定性,获得了可多次读写擦循环的柔性阻变存储器器件。本发明其工艺简单、操作方便、价格低廉,便于推广及商业化应用。
Description
技术领域
本发明涉及有机二极管阻变存储器件技术领域,尤其涉及一种柔性阻变存储器及其制备方法。
背景技术
随着智能终端和云服务、先进传感和物联网等信息技术的不断涌现,未来新兴存储技术的低能耗在大数据信息存储领域至关重要。为了实现这一目标,需要器件通过极低的电压来进行存储状态的切换以实现信息的编程、擦除和读取,进而实现低功耗工作。器件的开关比决定了器件的存储能力,体现了不同信息的存储状态间的区分程度,为了确保高数据精度以支持大动态范围及高能效计算,高开关比是实现低功耗高密度集成的关键性能指标。
现有的存储器,如闪存(Flash)、铁电随机存储器 (FeRAM) 和磁阻随机存储器(MRAM)等各自本身存在的缺点,逐渐无法满足市场对非易失性存储器的超高存储密度的要求。综观上面的需要,阻变存储器(RRAM)有着操作电压低、低能耗、高开关比的特点,且单个单元尺寸更小,更适合高密度集成,有望成为下一代存储器的选择。在过去的几十年里,柔性电子技术在便携式设备、汽车和医疗保健等众多领域取得了显著进步。而存储器作为现代电子***的基本组成部分之一,柔性电子存储器的研究引起了人们的极大关注。
CuSCN是一种出色的电子和光电材料,可应用于各种器件,如钙钛矿光伏、有机LED、深紫外光电探测器、薄膜晶体管和射频肖特基二极管等,良好的空穴迁移率是使其在这些器件中作为空穴传输层非常受欢迎的一些原因。
发明内容
发明目的:本发明的目的在于提供一种柔性阻变存储器;本发明的第二目的在于提供一种上述阻变存储器的制备方法。
技术方案:本发明的柔性阻变存储器,由下而上依次包括基底、底电极、功能层和顶电极,所述功能层由硫氰酸亚铜层组成,所述硫氰酸亚铜层的厚度为380~420 nm。优选的为400 nm。
硫氰酸亚铜(CuSCN)是一种配位聚合物,具有3.6 eV的宽带隙空穴半导体,因此可以透过可见光和近红外光。作为优选技术方案,所述的硫氰酸亚铜为纯度≥99%的硫氰酸亚铜;
硫氰酸亚铜难溶于常见溶剂,易溶于氨水和二乙基硫醚中。作为优选技术方案,所述的溶剂为二乙基硫醚溶液;
进一步地,所述底电极为生长于衬底材料表面的一层氧化铟锡,并以此作为器件的阳极,所述底电极的厚度为130-140 nm。
进一步地,所述顶电极为铜,并以此作为器件的阴极,所述的顶电极的厚度为90-100 nm。
进一步地,作为本发明所述方法的一种优选方案,功能层为旋涂制备的单层CuSCN层,所述的功能层厚度为380~420 nm。
进一步地,所述基底为导电玻璃或柔性聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)。
本发明还进一步包括上述这种柔性阻变存储器的制备方法,其特征在于包含以下步骤:
步骤一:在基底表面生长一层底电极,并依次经过氧化铟锡清洗剂、超纯水超声清洗并烘干;
步骤二:将上述步骤一烘干的样品进行紫外臭氧处理30分钟;
步骤三:使用移液枪将要求2的硫氰酸亚铜溶液在步骤二的样品上旋涂,80℃退火30分钟,硫氰酸亚铜层的厚度为380~420 nm,优选的为400 nm。
步骤四:将步骤三处理好的样品放进真空蒸镀***中,抽真空至腔内压力低于5×10-4 Pa后,开始蒸镀顶电极。
进一步地,底电极材料为氧化铟锡,控制底电极厚度为130-140 nm;旋涂材料为硫氰酸亚铜,控制硫氰酸亚铜层厚度为380~420 nm;真空蒸镀的顶电极材料为铜,顶电极蒸镀速度为0.5-1 Å/s,采用晶振控制厚度在90-100 nm。
进一步地,所述步骤一中,氧化铟锡清洗剂与超纯水的超声清洗时间为25-30分钟。
有益效果:本发明和现有技术相比,具有如下显著优点:1.本发明所提供的阻变存储器的单层硫氰酸亚铜层采用溶液旋涂法制备,具有低成本、可降解、工艺简单等优点;2.本发明器件的存储性能优异,实现了超过100次读写擦循环测试稳定,7000 s维持时间测试无明显的电荷泄漏情况,较低的操作电压(-1 V和+0.2 V)和高开关比(106-107);3.本发明的单层结构结构易于设计,工艺简单,产率高,具有普适性,为提高柔性阻变存储器的综合性能开拓了一条有效的路径。
附图说明
图1为本发明制备的柔性阻变存储器的器件结构示意图;
图2为硫氰酸亚铜的结构图;
图3为实例1制备的硫氰酸亚铜阻变存储器器件的电流-电压图;
图4为实例1制备的硫氰酸亚铜阻变存储器器件的开关电压分布图;
图5为实例1制备的硫氰酸亚铜阻变存储器器件的维持时间曲线;
图6为实例1制备的硫氰酸亚铜阻变存储器器件的读写擦循环曲线;
图7为实例2制备的硫氰酸亚铜柔性阻变存储器器件的电流-电压图;
图8为实例2制备的硫氰酸亚铜柔性阻变存储器器件在不同弯折次数后的电流-电压对比图;
图9为实例2制备的硫氰酸亚铜柔性阻变存储器器件的维持时间曲线;
图10为实例2制备的硫氰酸亚铜柔性阻变存储器器件的读写擦循环曲线。
图11为本发明的实例1与其他结构的存储器的开关比和开关电压对比。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明。
本发明提供了一种柔性阻变存储器及其制备方法,其结构如图1所示,包括:顶电极、功能层、底电极和基底,整体上为垂直结构,其中,功能层由单层硫氰酸亚铜层组成,硫氰酸亚铜层厚度为380~420 nm,基底为玻璃基底和柔性聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)基底。
实施例1
(1)选择导电玻璃作为基底,在导电玻璃上生成一层氧化铟锡,厚度为135 nm,形成ITO导电玻璃,对ITO导电玻璃依次经过ITO清洗剂、超纯水清洗30 分钟,随后吹干并置于120 ℃的烘箱中放置60 分钟烘干;
(2)将烘干的ITO导电玻璃经过紫外臭氧处理15 分钟;
(3)使用移液枪将溶于二乙基硫醚的硫氰酸亚铜溶液在ITO导电玻璃上旋涂成膜,80 ℃退火60 分钟,硫氰酸亚铜层的厚度为380 nm;
(4)将成膜好的ITO导电玻璃放进真空蒸镀设备中,控制真空室内压强为4×10-4 Pa,开始蒸镀金属铜电极,铜厚度为90-100 nm;薄膜的厚度是采用台阶仪进行测量,并由SEM进一步确认;
(5)蒸镀实验结束,在真空仓中待金属电极冷却至室温,制得玻璃基底阻变存储器,随后开仓取片并对器件进行电学性能的相关测试。
实施例2
(1)选择柔性PEN作为基底,在柔性PEN上生成一层氧化铟锡,厚度为135 nm,形成ITO-PEN导电基底,对ITO-PEN导电基底依次经过ITO清洗剂、超纯水清洗30 分钟,随后吹干并置于120 ℃的烘箱中放置60 分钟烘干;
(2)将烘干的ITO-PEN导电基底经过紫外臭氧处理15 分钟;
(3)使用移液枪将溶于二乙基硫醚的硫氰酸亚铜溶液在ITO-PEN导电基底上旋涂成膜,80 ℃退火60 分钟,硫氰酸亚铜层的厚度为400 nm;
(4)将成膜好的ITO-PEN导电基底放进真空蒸镀设备中,控制真空室内压强为4×10-4 Pa,开始蒸镀金属铜电极,铜厚度为90-100 nm;薄膜的厚度是采用台阶仪进行测量,并由SEM进一步确认;
(5)蒸镀实验结束,在真空仓中待金属电极冷却至室温,制得柔性PEN基底阻变存储器,随后开仓取片,弯折数次后对器件进行电学性能的相关测试。
实施例3
(1)选择导电玻璃作为基底,在导电玻璃上生成一层氧化铟锡,厚度为135 nm,形成ITO导电玻璃,对ITO导电玻璃依次经过ITO清洗剂、超纯水清洗30 分钟,随后吹干并置于120 ℃的烘箱中放置60 分钟烘干;
(2)将烘干的ITO导电玻璃经过紫外臭氧处理15 分钟;
(3)使用移液枪将溶于二乙基硫醚的硫氰酸亚铜溶液在ITO导电玻璃上旋涂成膜,80 ℃退火60 分钟,硫氰酸亚铜层的厚度为420 nm;
(4)将成膜好的ITO导电玻璃放进真空蒸镀设备中,控制真空室内压强为4×10-4 Pa,开始蒸镀金属铜电极,铜厚度为90-100 nm;薄膜的厚度是采用台阶仪进行测量,并由SEM进一步确认;
(5)蒸镀实验结束,在真空仓中待金属电极冷却至室温,制得玻璃基底阻变存储器,随后开仓取片并对器件进行电学性能的相关测试。
性能测试
参见图3和图7,分别为实施例1制备的单层硫氰酸亚铜阻变存储器和实施例2制备的柔性PEN衬底硫氰酸亚铜阻变存储器的电流-电压曲线。对比玻璃基底器件和柔性基底器件的电流电压曲线,不同基底上制备的器件开关电压和开关比没有明显区别,表明器件在刚性基底和柔性基底上面均可拥有良好性能。
参见图4,为实施例1制备的单层硫氰酸亚铜阻变存储器电压分布统计图,器件的操作电压较低(-1 V和+0.2 V),操作电压较小且分布集中。
参见图8,为实例2制备的柔性PEN衬底硫氰酸亚铜阻变存储器不同弯折次数后的电流-电压对比图,多次折弯后电流电压水平没有明显变化,表明该器件性能在多次弯折后性能可靠。
参见图5和图9,分别为实例1制备的单层硫氰酸亚铜阻变存储器和实例2制备的柔性PEN衬底硫氰酸亚铜阻变存储器的维持时间曲线,在超过7000秒后能够保持超过106开关比,表明数据保留能力可靠。
参见图6和图10,分别为实例1制备的单层硫氰酸亚铜阻变存储器和实例2制备的柔性PEN衬底硫氰酸亚铜阻变存储器的读写擦循环曲线,在100个循环后能够保持超过106开关比,表明器件性能可靠。
参见图11,为实例1的开关比和开关电压与其他不同结构的阻变存储器在开关比和开关电压上的性能对比,本发明的柔性阻变存储器具有107高开关比的同时具有-1 V和+0.2 V的低操作电压,对比其他器件具有性能上的优势。
综上,本发明为柔性阻变存储器的综合性能开拓了一条有效的路径。器件的结构易于设计,工艺操作简单,良率高,具有普适性。
Claims (10)
1.一种柔性阻变存储器,其结构由下而上依次包括基底、底电极、功能层和顶电极四个部分,其特征在于:所述的功能层是单层硫氰酸亚铜层,所述硫氰酸亚铜层的厚度为380~420 nm,所述硫氰酸亚铜层是由硫氰酸亚铜溶液旋涂在底电极上形成。
2.根据权利要求1所述柔性阻变存储器,其特征在于:所述的硫氰酸亚铜溶液由纯度≥99%的硫氰酸亚铜溶于98%二乙基硫醚形成。
3.根据权利要求1所述柔性阻变存储器,其特征在于:所述顶电极为铜,所述顶电极的厚度为90-100nm。
4.根据权利要求1所述柔性阻变存储器,其特征在于:所述的底电极为氧化铟锡。
5.根据权利要求1所述柔性阻变存储器,其特征在于:所述基底为导电玻璃或柔性聚萘二甲酸乙二醇酯。
6.根据权利要求1所述柔性阻变存储器,其特征在于:所述硫氰酸亚铜层的厚度为400nm。
7.一种柔性阻变存储器的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤一:在基底表面生长一层底电极,并依次经过氧化铟锡清洗剂、超纯水超声清洗并烘干;
步骤二:将上述步骤一烘干的样品进行紫外臭氧处理10-15 min;
步骤三:将硫氰酸亚铜溶液在步骤二的样品上旋涂,80℃退火1个小时,硫氰酸亚铜层的厚度为380~420 nm;
步骤四:将步骤三处理好的样品放进真空蒸镀***中,抽真空至腔内压力低于5×10-4 Pa后,开始蒸镀顶电极;
步骤五:蒸镀结束后,保持该真空状态待顶电极冷却至室温,得到柔性阻变存储器。
8.根据权利要求7所述的柔性阻变存储器的制备方法,其特征在于:底电极材料为氧化铟锡,控制底电极厚度为130-140nm;真空蒸镀的顶电极材料为铜,顶电极蒸镀速度为0.5-1Å/s,采用晶振控制厚度在90-100 nm。
9.根据权利要求7所述的柔性阻变存储器的制备方法,其特征在于:所述步骤一中,氧化铟锡清洗剂与超纯水的超声清洗时间为25-30min。
10.根据权利要求7所述的柔性阻变存储器的制备方法,其特征在于:所述硫氰酸亚铜层的厚度为400 nm。
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