CN116134674A - 包括具有形成在其上的导电层的隔板的电极组件和包括该电极组件的电池电芯 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种电极组件,包括具有形成在正极集电器的至少一个表面上的正极混合物层的正极;具有形成在负极集电器的至少一个表面上的负极混合物层的负极;和插置在所述正极和所述负极之间的隔板,其中所述负极混合物层包括硅活性材料,导电层形成在所述隔板的至少一个表面上,并且所述导电层的厚度大于所述硅活性材料的D50颗粒尺寸的50%;和包括其的电池电芯。
Description
技术领域
本申请要求在2020年9月11日递交的韩国专利申请第2020-0116731号的优先权权益,其公开内容通过引用以其整体并入本文中。
本发明涉及一种包括具有形成在其上的导电层的隔板的电极组件和包括该电极组件的电池电芯。更具体地,本发明涉及一种包括具有导电层的隔板的电极组件,所述导电层形成在所述隔板上以弥补由作为二次电池因其充电和放电而膨胀和收缩的结果的负极混合物层断裂导致的导电网络的短路;和包括该电极组件的电池电芯。
背景技术
锂二次电池可通过将包括正极、负极、和插置在正极和负极之间的隔板的电极组件放置在金属罐或由层压片制成的壳体中并将电解质溶液注入该金属罐或该壳体中来制造。
已持续地进行了增加锂二次电池的每单位体积的能量密度的研究。在石墨被用作负极活性材料的情况下,使用了增加负极混合物层的厚度的方法。在这种情况下,发生了负极混合物断裂的问题、在涂布时发生膨胀的问题、和负极混合物层与集电器分离的问题。
在用高容量硅(Si)材料取代负极活性材料中的一些的情况下,可减小电极混合物层的厚度,由此可解决以上问题。
硅在充电和放电过程期间膨胀和收缩的程度高于其他材料。出于这一原因,负极混合物层中容易形成裂纹,并且负极混合物层中的导电网络发生短路。这种现象增加了电池电芯的电阻。
专利文献1涉及一种能够即使在高电压被施加至电池的过充电状态下也能够防止短路或***的包括具有高安全性的非水电解液的二次电池,其公开了具有形成在其上的导电层的隔板,其中该导电层具有预定范围的电阻率。
专利文献1识别出防止过充电的效果,但并未建议对于在使用硅活性材料的负极处形成枝晶的问题和由硅活性材料的过膨胀和过收缩导致的问题的解决方案。
专利文献2涉及一种使用具有被施加于其的导电层的隔板的锂二次电池,其公开了防止具有高反应性的枝晶金属锂被切断和从负极分离的技术。
专利文献2并未意识到在使用硅负极时导致的问题,且并未建议对于以上问题的解决方案。
尚未提出对于防止作为在如上所述使用膨胀和收缩的程度大的硅负极的情况下负极混合物层断裂或破裂的结果的电池电芯性能劣化的有效解决方案。
(现有技术文献)
(专利文献1)韩国专利申请公开第2012-0062713号(2012.06.14)
(专利文献2)韩国专利申请公开第1999-010035号(1999.02.05)
发明内容
技术问题
已就以上问题做出本发明,并且本发明的发明目的在于提供一种包括具有导电层的隔板的电极组件,所述导电层形成在所述隔板的表面上以便包裹从负极混合物层表面突出的硅活性材料从而防止导电网络因包括该硅活性材料的负极的过膨胀和过收缩而断裂;和包括该电极组件的电池电芯。
技术方案
为实现以上发明目的,根据本发明的电极组件包括具有形成在正极集电器的至少一个表面上的正极混合物层的正极;具有形成在负极集电器的至少一个表面上的负极混合物层的负极;和插置在所述正极和所述负极之间的隔板,其中所述负极混合物层包括硅活性材料,导电层形成在所述隔板的至少一个表面上,并且所述导电层的厚度大于所述硅活性材料的D50颗粒尺寸的50%。
在根据本发明的电极组件中,所述隔板可包括由多孔材料制成的隔板基板;形成在所述隔板基板的至少一个表面上的无机层;和形成在所述无机层的外表面上的导电层。
在根据本发明的电极组件中,第一无机层可形成在所述隔板基板的一个表面上,第二无机层可形成在所述隔板基板的另一表面上,并且所述导电层可仅形成在作为所述第一无机层和所述第二无机层之一的定位成面向所述负极的无机层上。
在根据本发明的电极组件中,所述导电层可包括导电剂和粘合剂。
在根据本发明的电极组件中,所述导电层可形成为具有等价于所述硅活性材料的D50颗粒尺寸的80%至120%的厚度。
在根据本发明的电极组件中,所述负极混合物层中包括的负极活性材料可由100%的所述硅活性材料构成。
在根据本发明的电极组件中,所述无机层可被配置成具有在其中孔形成在所述无机层中的结构。
在根据本发明的电极组件中,所述无机层中形成的孔的尺寸可小于所述隔板基板中形成的孔的尺寸。
在根据本发明的电极组件中,所述导电层可被配置成具有多孔结构。
在根据本发明的电极组件中,所述正极的负载量可以是所述负极的负载量的4倍至10倍。
除此之外,本发明提供一种具有收纳在金属罐或由层压片制成的电池壳体中的所述电极组件的电池电芯。
本发明提供一种包括所述电池电芯作为单元电芯的电池组。
在本发明中,以上构建可进行各种组合。
有益效果
从以上描述显而易见的是,在根据本发明的电极组件中,形成在隔板表面上的导电层可充当负极混合物层的导电网络,由此即使在因负极活性材料的过膨胀和过收缩而在负极混合物层中形成裂纹时也可防止电子移动路径的中断。
除此之外,导电层的厚度受限于预定的范围内,由此可因导电层的添加而防止离子导电性和输出特性的劣化。
除此之外,由于使用了高容量硅活性材料,因而可形成负极混合物层以便与使用碳负极活性材料的情况相比具有相同的容量但具有更小的厚度,由此作为电池电芯厚度降低的结果而可增加电池电芯的能量密度。
具体实施方式
现在,将详细地描述本发明的优选实施方式,使得本发明所属的领域中具有普通技能者可容易地实现本发明的优选实施方式。在详细地描述本发明的优选实施方式的操作原理时,然而,并入本文中的已知功能和配置的详细描述将在其可遮蔽本发明的主题时被省略。
在整个说明书中一个部分被称为连接至另一部分的情况下,不仅该一个部分可直接连接至该另一部分,而且该一个部分也可经由又一部分间接连接至该另一部分。除此之外,包括特定元素并非意味着排除其他元素,而是意味着可以进一步包括这些元素,除非另外提及。
除此之外,从属权利要求中阐述的限制可应用于本说明书中描述的所有实施方式。
此外,在本申请的发明描述和权利要求书中,单数形式意图包括复数形式,除非另有提及。
此外,在本申请的发明描述和权利要求书中,“或”包括“和”,除非另有提及。因此,“包括A或B”意即三种情况,即,包括A的情况、包括B的情况、和包括A和B的情况。
除此之外,所有数值范围包括最低值、最高值、和其间的所有中间值,除非上下文另外清楚说明。
根据本发明的电极组件可包括具有形成在正极集电器的至少一个表面上的正极混合物层的正极、具有形成在负极集电器的至少一个表面上的负极混合物层的负极、和插置在所述正极和所述负极之间的隔板。所述负极混合物层可包括可硅活性材料。导电层可形成在所述隔板的至少一个表面上。所述导电层的厚度可大于所述硅活性材料的D50颗粒尺寸的50%。
电极组件可以是堆叠型电极组件,其被配置成具有至少一个正极和至少一个负极在隔板插置于其间的状态下进行堆叠的结构;堆叠和折叠型电极组件,其被配置成具有各自包括正极和负极的堆叠型单元电芯使用分离片材进行卷绕的结构;层压和堆叠型电极组件,其被配置成具有各自包括正极和负极的堆叠型单元电芯在隔板插置于其间的状态下进行堆叠的结构;或卷绕型电极组件,其被配置成具有正极和负极在隔板插置于其间的状态下进行卷绕的结构。
例如,正极可通过将包括正极活性材料的正极混合物施加至正极集电器并干燥该正极混合物来制造。正极混合物可按照需要进一步选择性地包括粘合剂、导电剂、和填料。
一般而言,正极集电器被制造成具有3μm至500μm的厚度。正极集电器没有特别的限制,只要正极集电器表现出高导电性,同时在应用有该正极集电器的电池中正极集电器不会诱导任何化学变化即可。例如,正极集电器可由不锈钢、铝、镍、钛、或煅烧碳制成。或者,正极集电器可由其表面用碳、镍、钛、或银处理的铝或不锈钢制成。除此之外,正极集电器可具有形成在其表面上的微尺度不平整图案以增加正极活性材料的粘附力。正极集电器可以被配置成诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、和无纺织物体之类的各种形式。
正极活性材料是能够诱导电化学反应的材料。正极活性材料可以是包含两种或更多种过渡金属的锂过渡金属氧化物。例如,正极活性材料可以是,但不限于,层状化合物,诸如用一种或多种过渡金属取代的锂钴氧化物(LiCoO2)和锂镍氧化物(LiNiO2);用一种或多种过渡金属取代的锂锰氧化物;由化学式LiNi1-yMyO2(其中M=Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B、Cr、Zn或Ga,包括以上元素中的至少一者,且0.01≤y≤0.8)表示的锂镍基氧化物;由化学式Li1+ zNibMncCo1-(b+c+d)MdO(2-e)Ae(其中-0.5≤z≤0.5,0.1≤b≤0.8,0.1≤c≤0.8,0≤d≤0.2,0≤e≤0.2,b+c+d<1,M=Al、Mg、Cr、Ti、Si、或Y,且A=F、P、或Cl)表示的锂镍钴锰复合氧化物,诸如Li1+zNi1/3Co1/3Mn1/3O2或Li1+zNi0.4Mn0.4Co0.2O2等;或由化学式Li1+xM1-yM'yPO4-zXz(其中M=过渡金属、优选Fe、Mn、Co或Ni,M'=Al、Mg、或Ti,X=F、S、或N,-0.5≤x≤0.5,0≤y≤0.5,且0≤z≤0.1)表示的橄榄石基锂金属磷酸盐。
导电剂通常添加成使得导电剂占据基于包括正极活性材料的化合物的总重量的1重量%至30重量%。导电剂没有特别的限制,只要导电剂在没有于应用有该导电剂的电池中诱导任何化学变化的情况下表现出高导电性即可。例如,诸如天然石墨或人工石墨之类的石墨;诸如乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、或热炭黑之类的炭黑;诸如碳纤维或金属纤维之类的导电纤维;诸如氟化碳粉末、铝粉、或镍粉之类的金属粉末;诸如氧化锌或钛酸钾之类的导电晶须;诸如钛氧化物之类的导电金属氧化物;或诸如聚苯撑衍生物之类的导电材料可被用作导电剂。
粘合剂是辅助活性材料与导电剂之间的结合以及与集电器的结合的组分。粘合剂通常以基于包括正极活性材料的化合物的总重量的1重量%至30重量%的量来添加。作为粘合剂的示例,可使用聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元聚合物(EPDM)、丁苯橡胶、氟橡胶、和各种共聚物。
填料是用于抑制电极膨胀的可选组分。对于填料没有特别的限制,只要填料由纤维状材料制成、同时该填料在应用有该填料的电池中不会导致化学变化即可。作为填料的示例,可使用诸如聚乙烯和聚丙烯之类的烯烃类聚合物;和诸如玻璃纤维和碳纤维之类的纤维状材料。
例如,负极可通过将包括负极活性材料的负极混合物施加至负极集电器并干燥该负极混合物来制造。可按照需要包括诸如导电剂、粘合剂、和填料之类的上述组分。
负极集电器通常被制造成具有3μm至500μm的厚度。负极集电器没有特别的限制,只要负极集电器表现出高导电性,同时在应用有该负极集电器的电池中负极集电器不会诱导任何化学变化即可。例如,负极集电器可由铜、不锈钢、铝、镍、钛、或煅烧碳制成。或者,负极集电器可由其表面用碳、镍、钛、或银处理的铜或不锈钢、或铝镉合金制成。除此之外,以与正极集电器相同的方式,负极集电器可具有形成在其表面上的微尺度不平整图案以增加负极活性材料层的结合力。负极集电器可以被配置成诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、和无纺织物体之类的各种形式。
作为负极活性材料,例如,可使用:硅;诸如非石墨化的碳或石墨基碳之类的碳;诸如LixFe2O3(0≤x≤1)、LixWO2(0≤x≤1)、SnxMe1-xMe’yOz(Me:Mn、Fe、Pb、Ge;Me’:Al、B、P、Si、周期表中1族、2族或3族元素、卤素;0<x≤1;1≤y≤3;1≤z≤8)之类的金属复合氧化物;锂金属;锂合金;硅基合金;锡基合金;诸如SnO、SnO2、PbO、PbO2、Pb2O3、Pb3O4、Sb2O3、Sb2O4、Sb2O5、GeO、GeO2、Bi2O3、Bi2O4、或Bi2O5之类的金属氧化物;诸如聚乙炔之类的导电聚合物;或者Li-Co-Ni基材料。具体而言,可使用硅(Si)。
此外,除了硅活性材料之外,可包括另一种含硅材料,只要该材料不影响本发明的预期效果。例如,可包括SiO、SiO2、或其混合物;Sn基材料,诸如Sn、SnO、或SnO2;碳基材料,诸如人工石墨、天然石墨、无定型硬碳、或低结晶软碳;金属复合氧化物,诸如锂钛氧化物;或它们中两者或更多者的混合物。
具体而言,硅活性材料是导致作为与在充电反应时从正极移动的锂离子结合的结果的电化学反应的组分,并且具有4,200mAh/g的高理论容量。在负极混合物中包含的硅活性材料的含量更高的情况下,可制造更高容量的电池电芯。负极混合物中包含的负极活性材料可由80%或更大、具体地90%或更大、更具体地100%的硅活性材料构成。
同时,为了防止因在制造电极组件时正极与负极之间的不均匀性导致的正极或负极不必要的浪费,必须考虑硅活性材料的高容量。具体而言,正极的负载量可以是负极的负载量的4倍至10倍、更具体地4倍至6倍。
硅颗粒的D50直径可从0.1μm变动至20μm、从0.2μm变动至15μm、从0.8μm变动至10μm、从1μm变动至8μm、或从2μm变动至7μm。与平均颗粒尺寸大于或小于以上颗粒尺寸范围的硅颗粒相比,即使使用具有相同含量的导电剂,具有该D50直径范围的硅颗粒在形成导电网络方面也是有利的。
在本申请的说明书中,“D50直径”是具有不同颗粒尺寸的两种或更多种颗粒的典型直径,并且是在颗粒尺寸分布曲线中等价于50%重量百分比的颗粒尺寸。即,D50直径的意思是在颗粒尺寸分布曲线中等价于50%的颗粒累积重量的颗粒的直径,并且被理解为与等价于允许全部颗粒中的50%穿过的筛子的尺寸的颗粒直径相同的含义。
硅颗粒的平均颗粒尺寸可通过X射线衍射(XRD)分析或使用电子显微镜(SEM,TEM)来测量。
粘合剂、导电剂、和按照需要添加的组分与在正极的描述中相同。
除此之外,可选择性地或者以其两者或更多者的组合进一步包括诸如粘度改性剂和粘附促进剂之类的其他组分。
粘度改性剂是调整电极混合物的粘度使得容易地执行混合电极混合物的工序和将该电极混合物施加至集电器上的工序的组分。粘度改性剂可被添加以便占据基于负极混合物总重量的高达30重量%。羧甲基纤维素或聚偏二氟乙烯可被用作粘度改性剂的示例。然而,本发明不限于此。
粘附促进剂是被添加以便增加活性材料对集电器的粘附力的辅助组分,并且与粘合剂相比,可被添加以占据10重量%或更少。例如,草酸(oxalic acid)、己二酸(adipicacid)、蚁酸(formic acid)、丙烯酸(acrylic acid)衍生物、或衣康酸(itaconic acid)衍生物可被用作粘附促进剂。
隔板包括由多孔材料制成的隔板基板、形成在所述隔板基板的至少一个表面上的无机层、和形成在所述无机层的外表面上的导电层。
具有高离子渗透性和力学强度的薄绝缘膜被用作隔板基板。隔板的孔直径通常可从0.01μm变动至10μm,隔板的厚度通常可从5μm变动至300μm。作为用于隔板的材料,例如,使用了由诸如表现出耐化学性和疏水性的聚乙烯或聚丙烯之类的烯烃基聚合物、玻璃纤维、或聚乙烯制成的片材或无纺织物。在诸如聚合物之类的固体电解质被用作电解质时,该固体电解质也可充当隔板。
隔板基板用无机颗粒和粘合剂聚合物的混合物进行涂布以形成无机层。无机层形成在多孔隔板基板上。与仅包括隔板基板的常规隔板相比,包括无机层的隔板具有高耐热性的优点。
一般而言,在锂二次电池中从正极移动至负极的锂离子可被镀(plating)在负极表面上,由此可形成枝晶。当作为枝晶生长的结果正极和负极彼此连接时,电流在其间流动,由此发生自放电或者发生低电压现象。在包括了如在隔板基板和无机层中一样具有形成在其中的无规则孔的多孔结构的情况下,可抑制枝晶的生长。
此外,在无机层中形成的孔的尺寸小于隔板基板中形成的孔的尺寸的情况下,即在无机层具有比隔板基板更小且更复杂的孔结构的情况下,可进一步抑制枝晶朝向正极生长。
构成无机层的无机材料没有特别的限制,只要在制造用于二次电池的隔板的无机层时通常使用该无机材料即可,并且可以是选自由(a)具有压电性(piezoelectricity)的无机材料和(b)具有锂离子传输能力的无机材料构成的群组中的至少一者。
具有压电性(piezoelectricity)的无机材料是指在大气压下为非导体,但是当对其施加预定压力时,由于其内部结构发生变化而具有诸如导电之类的物理性质的材料,是具有100或更大的介电常数、即高介电常数的材料,并且被配置为当对其施加预定压力以使其张紧或压缩时,其一个表面带正电而其另一表面带负电,从而在其相对表面之间产生电位差。
在使用具有以上特性的无机材料作为多孔活性层组分的情况下,当由于针状导体引起的外部冲击而在正极和负极之间发生内部短路时,正极和负极由于通过涂布形成在隔板上的无机颗粒而不直接彼此接触,并且由于无机颗粒的压电性而在无机颗粒中产生电位差,由此电子在正极和负极之间移动,即微电流在其间流动,因此电池的电压缓慢降低,并因此改善了电池的安全性。
具有压电性的无机材料可以是,例如,选自由BaTiO3、Pb(Zr,Ti)O3(PZT)、Pb1- xLaxZr1-yTiyO3(PLZT)、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)、氧化铪(HfO2)、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、Al2O3、TiO2、SiC、和其混合物构成的群组中的至少一者。然而,本发明不限于此。
具有高锂离子传输能力的无机材料是指含有锂元素但移动锂离子而不储存锂的无机材料。由于具有锂离子传输能力的无机材料因其颗粒结构中存在的一种缺陷(defect)而能够传输和移动锂离子。结果,可以改善电池中的锂离子导电性,由此可以改善电池的性能。
具有锂离子传输能力的无机材料可以是,例如,选自由磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂(LixTiy(PO4)3,0<x<2,0<y<3)、磷酸铝钛锂(LixAlyTiz(PO4)3,0<x<2,0<y<1,0<z<3)、诸如14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5之类的(LiAlTiP)xOy基玻璃(1<x<4,0<y<13)、钛酸镧锂(LixLayTiO3,0<x<2,0<y<3)、诸如Li3.25Ge0.25P0.75S4之类的硫代磷酸锗锂(LixGeyPzSw,0<x<4,0<y<1,0<z<1,0<w<5)、诸如Li3N之类的锂氮化物(LixNy,0<x<4,0<y<2)、诸如Li3PO4-Li2S-SiS2之类的SiS2基玻璃(LixSiySz,0<x<3,0<y<2,0<z<4)、诸如LiI-Li2S-P2S5之类的P2S5基玻璃(LixPySz,0<x<3,0<y<3,0<z<7)、和其混合物构成的群组中的至少一者。然而,本发明不限于此。
除此之外,无机材料可以是由下式表示的金属氢氧化物或金属氧化氢氧化物。
M(OH)x(其中M是B、Al、Mg、Co、Cu、Fe、Ni、Ti、Au、Hg、Zn、Sn、Zr、或其氧化物,并且x是1至4的整数)
构成无机层的粘合剂没有特别的限制,只要在制造用于二次电池的隔板的无机层时通常使用该粘合剂即可。例如,选自由聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯、聚偏二氟乙烯-共-三氯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯腈、聚乙烯基吡咯烷酮、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯-共-乙酸乙烯酯、聚环氧乙烷、乙酸纤维素、乙酸丁酸纤维素、乙酸丙酸纤维素、氰乙基普鲁兰多糖、氰乙基聚乙烯醇、氰乙基纤维素、氰乙基蔗糖、普鲁兰多糖、和羧甲基纤维素构成的群组中的任一者或它们中两者或更多者的混合物可被用作粘合剂。
N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP,N-methyl-2-pyrrolidone)、二甲基甲酰胺(DMF,dimethylformaldehyde)、四氢呋喃(THF,tetrahydrofuran)、甲基乙基酮(MEK,methylethylketone)、二甲基乙酰胺(DMAC,dimethylacetamide)、或二甲亚砜(DMSO,dimethyl sulfoxide)可被用作构成无机层所必需的溶剂。
由于根据本发明的电极组件包括因充电和放电而经历巨大体积改变的硅活性材料作为负极活性材料,因而可在负极混合物层中发生裂纹,或者负极混合物层可容易地断裂并且与负极集电器分离。作为负极混合物层的形状稳定性降低的结果,变成电子移动路径的导电网络可能断裂。即,当负极混合物层断裂时,导电网络可能被切断,由此电子移动路径被中断,并因此电池的性能可能劣化。
为了弥补负极混合物层的导电网络的断裂,导电层形成在隔板中直接接触负极的最外表面上。甚至在负极混合物层因硅活性材料的过膨胀和过收缩而断裂时,因此,受损的负极混合物层的导电网络的功能也可被导电层弥补。
导电层可基本上包括具有导电性的导电剂。除此之外,导电层可进一步包括粘合剂以便保持导电剂之间的结合并确保对无机层的粘附力。
导电剂没有特别的限制,只要导电剂在没有于应用有该导电剂的电池中诱导任何化学变化的情况下表现出高导电性即可。例如,诸如天然石墨或人工石墨之类的石墨;诸如乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、或热炭黑之类的炭黑;诸如碳纤维或金属纤维之类的导电纤维;诸如氟化碳粉末、铝粉、或镍粉之类的金属粉末;诸如氧化锌或钛酸钾之类的导电晶须;诸如钛氧化物之类的导电金属氧化物;或诸如聚苯撑衍生物之类的导电材料可被用作导电剂。
粘合剂是不在应用有该粘合剂的电池中诱导任何化学变化的同时辅助导电剂之间的结合的组分。作为粘合剂的示例,可使用聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元聚合物(EPDM)、丁苯橡胶、氟橡胶、和各种共聚物。
在具体示例中,导电层可形成为具有等价于硅活性材料的D50颗粒尺寸的80%至120%的厚度。
在增加导电层厚度的情况下,保持负极混合物层的导电网络的可能性也增加。由于隔板的总厚度增加,然而,因此电极之间的距离增加。结果,离子导电性可能劣化并且电池电芯的输出可能降低。
同时,考虑到因电流密度集中在负极混合物层表面上而主要在负极混合物层表面处发生断裂现象的事实以及硅活性材料膨胀约130%至150%的事实,优选的是导电层被添加以便在硅活性材料作为其在满充电时膨胀的结果而突出时包裹硅活性材料。
此外,在导电层形成为具有小于硅活性材料的D50颗粒尺寸的厚度的情况下,导电层在硅活性材料最大程度膨胀时可能被增大。延伸至不具有导电性的无机层的硅活性材料的电阻陡然增加。
出于这一原因,导电层的厚度可在硅活性材料的颗粒尺寸的80%至120%的范围内进行选择。
在具体示例中,第一无机层可形成在隔板基板的一个表面上,第二无机层可形成在隔板基板的另一表面上,并且导电层可仅形成在作为第一无机层和第二无机层之一的定位成面向负极的无机层上。
例如,浸渍涂布方法可被用来形成第一无机层和第二无机层,模具涂布方法或者狭缝(slot)涂布方法可被用来形成导电层。
在如上所述导电层仅形成在定位成面向负极的无机层上的情况下,可弥补负极混合物断裂的问题并将隔板厚度增加最小化。结果,与导电层形成在第一无机层和第二无机层中的每一者上的情况相比,可防止能量密度降低。
然而,作为在电池电芯的反复充电和放电期间正极混合物层反复膨胀和收缩的结果,正极混合物层可能断裂或破裂。在导电层形成在第一无机层和第二无机层中的每一者上的情况下,因此,正极和负极的导电网络即使在导电网络断裂时也可被弥补。
在具体示例中,导电层可被配置成具有多孔结构。
由于根据本发明的负极包括具有巨大体积改变的硅活性材料,因而通过提供导电层而防止了膨胀的硅活性材料延伸至隔板的无机层。此外,在导电层被配置成具有多孔结构的情况下,导电层在硅活性材料膨胀时收缩,由此抑制了因硅活性材料的膨胀导致的体积增加。因此,可减轻因膨胀的硅活性材料导致的电极组件总厚度增加。
结果,可减小作为电池电芯充电和放电的结果而发生的电极组件厚度波动的程度。
除此之外,由于导电层被配置成具有多孔结构,因而可防止锂离子的离子导电性劣化。
本发明提供了一种具有收纳在棱柱形金属罐或圆柱形金属罐中的电极组件的电池电芯和一种具有收纳在由层压片制成的袋状电池壳体中的电极组件的电池电芯。
除此之外,本发明提供一种包括所述电池电芯作为单元电芯的电池组和一种包括所述电池组的装置。
例如,该装置可以是笔记本计算机、上网本、平板PC、移动电话、MP3播放器、可穿戴电子装置、电动工具(power tool)、电动汽车(Electric Vehicle,EV)、混合电动汽车(Hybrid Electric Vehicle,HEV))、插电式混合电动汽车(Plug-in Hybrid ElectricVehicle,PHEV)、电动自行车(E-bike)、电动滑板车(E-scooter)、电动高尔夫球车(electric golf cart)、或电力存储***。然而,本发明不限于此。
该电池组和该装置在本发明所属的领域中是已知的,并因此将省略其详细描述。
在下文中,将参照附下述实施例描述本发明。提供这些实施例只是为了更加容易理解本发明,并且这些实施例不应被解读为限制本发明的范围。
<实施例1>
正极的制造
为了制造正极,97.5重量%的作为正极活性材料的锂镍钴锰氧化物、1.0重量%的作为导电剂的炭黑、和1.5重量%的作为粘合剂的聚偏二氟乙烯(PVdF)在N-甲基-2-吡咯烷酮中进行混合以制造正极浆料。
准备厚度为15μm的铝集电器,并用该正极浆料涂布该铝集电器直至正极浆料的负载量为600mg/25cm2以制造正极。制造的正极的总厚度为162μm。
负极的制造
为了制造负极,80重量%的作为负极活性材料的D50颗粒尺寸为3μm的硅(Si)、10重量%的作为导电剂的炭黑、和10重量%的粘合剂在水中进行混合以制造负极浆料。
准备厚度为8μm的铜集电器,并用该负极浆料涂布该铜集电器直至负极浆料的负载量为100mg/25cm2以制造负极。制造的负极的总厚度为58μm。
隔板的制造
准备具有多孔结构且厚度为9μm的聚烯烃基隔板基板,并且无机层通过浸渍涂布而形成在该隔板基板的相对表面上。
形成在该隔板基板的相对表面上的无机层的厚度之和被设定为8.5μm。
炭黑和聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVdF-HFP)以9:1的重量%在丙酮中进行混合以制造用于导电层的溶液。
用于导电层的溶液通过狭缝涂布而被施加至形成在该隔板基板的相对表面上的无机层之一以便具有2.0μm的厚度,从而制造具有形成在其一个表面上的导电层的隔板。
制造的隔板的总厚度为19.5μm。
电池电芯的制造
隔板***置在如上所述制造的正极和负极之间,使得具有形成在其上的导电层的隔板的表面面向负极以制造电极组件,并且注入电解质溶液以制造硬币电芯。
<实施例2>
以与实施例1中相同的方式使用具有形成在其上的导电层的隔板制造电池电芯,不同之处在于:形成在隔板的一个表面上的导电层的厚度为3.5μm,并且隔板的总厚度为21.0μm。
<比较例1>
准备厚度为9μm的聚烯烃基隔板基板,并且无机层通过浸渍涂布而形成在该隔板基板的相对表面上。
制造总厚度为17.5μm(包括8.5μm的形成在隔板基板的相对表面上的无机层的厚度之和)的隔板。
<比较例2>
准备厚度为9μm的聚烯烃基隔板基板,并且无机层通过浸渍涂布而形成在该隔板基板的相对表面上。
制造总厚度为19.5μm(包括10.5μm的形成在隔板基板的相对表面上的无机层的厚度之和)的隔板。
<比较例3>
准备厚度为9μm的聚烯烃基隔板基板,并且无机层通过浸渍涂布而形成在该隔板基板的相对表面上。
制造总厚度为21.0μm(包括12μm的形成在隔板基板的相对表面上的无机层的厚度之和)的隔板。
<实验例>
为了评价根据实施例1和2以及比较例1至3制造的电池电芯的寿命,每个电池电芯以1.0C充电至4.2V并以0.5C放电至3.2V,执行100次循环。结果示出在下表1中。
[表1]
隔板的总厚度(μm) | 荷电状态(%) | |
实施例1 | 19.5 | 90.0 |
实施例2 | 21.0 | 91.1 |
比较例1 | 17.5 | 81.2 |
比较例2 | 19.5 | 79.0 |
比较例3 | 21.0 | 77.7 |
参照上表1,可以看出,在使用包括导电层的隔板的情况下,即使在100次充电和放电循环之后荷电状态也为90%或更大。
当实施例1和实施例2彼此进行比较时,可以看出,在D50颗粒尺寸为3μm的硅颗粒被用作负极活性材料的情况下,当导电层形成为具有大于D50的3.5μm的厚度时,如实施例2中一样,即使在负极活性材料中发生裂纹,导电层也弥补了负极活性材料的导电网络功能,由此保持了高循环特性。
结果,优选的是导电层的厚度考虑到硅颗粒的D50进行设定。
除此之外,当具有相同的隔板总厚度的实施例1和比较例2彼此进行比较和具有相同的隔板总厚度的实施例2和比较例3彼此进行比较时,比较例2和比较例3的循环特性被测量为相当低,尽管作为形成无机层以便具有大厚度的结果而根据比较例2和比较例3的隔板具有与根据实施例1和实施例2的隔板相同的总厚度。
在使用除了无机层具有进一步形成在隔板基板上的导电层的隔板的情况下,可以看出,导电层对于保持电池的高循环特性具有显著的效果。
除此之外,当隔板基板具有相同厚度但无机层具有不同厚度的比较例1至3彼此进行比较时,可以看出,由于锂离子相对于离子导电性的电阻随着无机层厚度的增加而增加,因而其循环特性劣化。
本发明所属领域中的本领域技术人员将会理解,基于以上描述,在本发明的范畴内可以有各种应用和修改。
工业实用性
从以上描述显而易见的是,在根据本发明的电极组件中,形成在隔板表面上的导电层可充当负极混合物层的导电网络,由此即使在因负极活性材料的过膨胀和过收缩而在负极混合物层中形成裂纹时也可防止电子移动路径的中断。
除此之外,导电层的厚度受限于预定的范围内,由此可因导电层的添加而防止离子导电性和输出特性的劣化。
除此之外,由于使用了高容量硅活性材料,因而可形成负极混合物层以便与使用碳负极活性材料的情况相比具有相同的容量但具有更小的厚度,由此作为电池电芯厚度降低的结果而可增加电池电芯的能量密度。
Claims (10)
1.一种电极组件,包括:
具有形成在正极集电器的至少一个表面上的正极混合物层的正极;
具有形成在负极集电器的至少一个表面上的负极混合物层的负极;和
插置在所述正极和所述负极之间的隔板,其中
所述负极混合物层包括硅活性材料,
导电层形成在所述隔板的至少一个表面上,并且
所述导电层的厚度大于所述硅活性材料的D50颗粒尺寸的50%。
2.根据权利要求1所述的电极组件,其中所述隔板包括:
由多孔材料制成的隔板基板;
形成在所述隔板基板的至少一个表面上的无机层;和
形成在所述无机层的外表面上的导电层。
3.根据权利要求2所述的电极组件,其中
第一无机层形成在所述隔板基板的一个表面上,
第二无机层形成在所述隔板基板的另一表面上,并且
所述导电层仅形成在作为所述第一无机层和所述第二无机层之一的定位成面向所述负极的无机层上。
4.根据权利要求1所述的电极组件,其中所述导电层包括导电剂和粘合剂。
5.根据权利要求1所述的电极组件,其中所述负极混合物层中包括的负极活性材料由100%的所述硅活性材料构成。
6.根据权利要求2所述的电极组件,其中所述无机层被配置成具有在其中孔形成在所述无机层中的结构。
7.根据权利要求2所述的电极组件,其中所述无机层中形成的孔的尺寸小于所述隔板基板中形成的孔的尺寸。
8.根据权利要求1所述的电极组件,其中所述导电层被配置成具有多孔结构。
9.一种电池电芯,具有收纳在金属罐或由层压片制成的电池壳体中的根据权利要求1至8中任一项所述的电极组件。
10.一种电池组,包括根据权利要求9所述的电池电芯作为单元电芯。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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