CN115740463B - 燃料芯块的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本申请提出一种燃料芯块的制备方法，包括：将纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末、纳米级UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合后进行球磨处理，得到UC‑NbC‑TaC‑U混合粉末；将UC‑NbC‑TaC‑U混合粉末进行热压烧结处理，得到初始燃料芯块；在通入流动氢气的情况下，将初始燃料芯块在第一温度下反应第一时长以去除游离碳，得到(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块，其中，第一温度大于1200℃。
Description
技术领域
本申请涉及核燃料技术领域，具体涉及一种燃料芯块的制备方法。
背景技术
四元(U，Nb，Ta)C燃料作为一种特殊的碳化物燃料具有高比冲大推力等优点，可以为深空探测和载物运输的大功率核推进反应堆供能。
相关技术中，四元(U，Nb，Ta)C燃料的制备方法包括：将UO2粉末、Nb2O5粉末、Ta2O5与C粉末混合，经高温反应处理制备得到四元(U，Nb，Ta)C原料粉末，再将四元(U，Nb，Ta)C原料粉末经球磨、压制及烧结制得四元(U，Nb，Ta)C燃料芯块。
但是，采用相关技术中的制备方法制备的四元(U，Nb，Ta)C燃料芯块存在游离碳和氧杂质含量高，芯块密度低的问题。
发明内容
有鉴于此，为了降低四元(U，Nb，Ta)C燃料芯块中游离碳和氧杂质含量，提高燃料芯块的密度，本申请提出一种燃料芯块的制备方法，以期至少部分地解决上述存在的技术问题。
为了解决上述技术问题，本申请提出了一种燃料芯块的制备方法，包括：
将纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末、纳米级UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合后进行球磨处理，得到UC-NbC-TaC-U混合粉末；
将UC-NbC-TaC-U混合粉末进行热压烧结处理，得到初始燃料芯块；
在通入流动氢气的情况下，将初始燃料芯块在第一温度下反应第一时长以去除游离碳，得到(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块，其中，第一温度大于1200℃。
根据本申请的实施例，纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末的质量比为1:(3～5):(6～4)；硬脂酸锌的加入量为纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末总质量的0.3～0.5％；铀粉的加入量为纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末总质量的1～3％。
根据本申请的实施例，纳米级UC粉末的粒度范围为500～900nm；纳米级NbC粉末的粒度范围为700～900nm；纳米级TaC粉末的粒度范围为800～900nm。
根据本申请的实施例，纳米级UC粉末的制备方法包括：
将U3O8粉末和碳粉混合后进行球磨处理，得到U3O8和碳的混合粉末，其中，U3O8和碳的混合粉末的粒度范围为500～900nm；
对U3O8和碳的混合粉末进行烧结处理，得到纳米级UC粉末。
根据本申请的实施例，U3O8粉末和碳粉的摩尔比为1:(7～9)。
根据本申请的实施例，将U3O8粉末和碳粉混合后进行球磨处理，得到U3O8和碳的混合粉末包括：将U3O8粉末和碳粉混合，采用乙醇湿法在球磨转速为300～500rpm的条件下球磨处理1～3h，得到U3O8和碳的混合粉末。
根据本申请的实施例，对U3O8和碳的混合粉末进行烧结处理，得到纳米级UC粉末包括：对U3O8和碳的混合粉末在1500～1700℃的条件下反应2～4h，得到纳米级UC粉末。
根据本申请的实施例，纳米级NbC粉末的制备方法包括：对粒度为10～20μm的NbC粉末进行球磨处理，得到纳米级NbC粉末。
根据本申请的实施例，纳米级TaC粉末的制备方法包括：对粒度为20～40μm的TaC粉末进行球磨处理，得到纳米级TaC粉末。
根据本申请的实施例，在将纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末、纳米级UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合后进行球磨处理，得到UC-NbC-TaC-U混合粉末中，球磨处理的条件包括：采用乙醇湿法，球磨转速为400～600rpm，球磨时间为6～10h。
根据本申请的实施例，在将UC-NbC-TaC-U混合粉末进行热压烧结处理，得到初始燃料芯块中，热压烧结处理的条件包括：压强为60～100MPa，温度为1550～1755℃，保温时间为1～3h。
根据本申请的实施例，在通入流动氢气的情况下，将初始燃料芯块在第一温度下反应第一时长以去除游离碳，得到(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块包括：在真空度为(1～3)×10- 3Pa，并通入流动氢气的情况下，将初始燃料芯块在第一温度为1600～1755℃下反应1～3h以去除游离碳，得到(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块。
根据本申请的实施例，通过将纳米级的TaC粉末、NbC粉末、UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合制备UC-NbC-TaC-U混合粉末，再将该混合粉末热压烧结得到初始燃料芯块，之后对初始燃料芯块进行除碳处理，得到四元(U，Nb，Ta)C芯块。由于利用纳米级NbC、TaC和UC粉末作为原料混合，并利用流动氢气去除游离碳，制备得到待烧结混合粉末，此工艺可以解决碳热反应无法降低C和O杂质的难题，从而能够降低四元(U，Nb，Ta)C燃料芯块中游离C和O杂质含量，并提高燃料芯块的密度。
根据本申请的实施例，采用金属铀粉作为烧结助剂，可以对芯块烧结产生两方面的有益效果：一是金属铀粉在1200℃以上会熔化成液相，形成液相烧结可促进芯块密度的提高，同时金属铀还可以提高燃料的热导率，对燃料热物性能提升有积极的影响；二是金属铀还可以增加(U，Nb，Ta)C燃料铀的密度，加大燃料的燃耗深度，起到双重有益效果。
附图说明
图1是本申请制备燃料芯块的流程图。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本申请实施例，对本申请的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例是本申请的一个实施例，而不是全部的实施例。基于所描述的本申请的实施例，本领域普通技术人员在无需创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
需要说明的是，除非另外定义，本申请使用的技术术语或者科学术语应当为本申请所属领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。若全文中涉及“第一”、“第二”等描述，则该“第一”、“第二”等描述仅用于区别类似的对象，而不能理解为指示或暗示其相对重要性、先后次序或者隐含指明所指示的技术特征的数量，应该理解为“第一”、“第二”等描述的数据在适当情况下可以互换。若全文中出现“和/或”，其含义为包括三个并列方案，以“A和/或B”为例，包括A方案，或B方案，或A和B同时满足的方案。
核推进反应堆燃料的最高使用温度接近3500K，碳化铀(UC)燃料的熔点为2803K，单纯UC燃料并不能满足如此核推进反应堆的超高温要求，同时UC燃料还面临着在热氢环境中的热化学腐蚀问题。因此，需要通过添加其他元素(如铌Nb和钽Ta等)对燃料性能进行优化改进。
在热物性能方面，加入碳化铌NbC和碳化钽TaC等高熔点和高导热的第二相，可以形成网状桥连结构，提高了碳化物燃料的熔点和热导率；在力学性能方面，碳化铌NbC和碳化钽TaC等第二相在燃料晶界的弥散析出，在硬度和抗弯强度方面强化了燃料的力学性能。
通过对碳化物(UC)燃料进行掺杂改性，形成的多元碳化物燃料在热物性能和力学性能方面都得到了较大的提高。四元(U，Nb，Ta)C燃料作为一种特殊的碳化物燃料具有高比冲、大推力等优点，可以为深空探测和载物运输的大功率核推进反应堆供能。
相关技术中，四元(U，Nb，Ta)C燃料芯块的制备方法是将UO2粉末、Nb2O5粉末、Ta2O5与C粉末混合，经高温反应处理得到四元(U，Nb，Ta)C原料粉末，再将四元(U，Nb，Ta)C原料粉末经球磨、压制及烧结制备得到四元(U，Nb，Ta)C燃料芯块。但是，由于UO2粉末、Nb2O5粉末、Ta2O5与C粉的反应温度与反应时间不同，导致最终制得的(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块中游离碳和氧杂质含量较高(一般高于500ppm)，这些杂质会降低燃料的热物性能；同时常规烧结工艺存在芯块密度不高的问题。
图1示意性示出了本申请制备燃料芯块的流程图。
如图1所示，本申请提出了一种燃料芯块的制备方法，该方法包括操作S101～S103。
在操作S101，将纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末、纳米级UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合后进行球磨处理，得到UC-NbC-TaC-U混合粉末；
在操作S102，将UC-NbC-TaC-U混合粉末进行热压烧结处理，得到初始燃料芯块；
在操作S103，在通入流动氢气的情况下，将初始燃料芯块在第一温度下反应第一时长以去除游离碳，得到(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块，其中，第一温度大于1200℃。
根据本申请的实施例，通过分别制备纳米级的TaC粉末、NbC粉末和UC粉末之后再进行混合，有效降低氧杂质，同时利用流动氢气去除游离碳，降低碳杂质，提高燃料芯块的纯度。
根据本申请的实施例，金属铀粉作为烧结助剂，可促进芯块密度的提高，还可以提高燃料的热导率，对燃料热物性能提升有积极的影响。
根据本申请的实施例，纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末的质量比为1:(3～5):(4～6)；硬脂酸锌的加入量为纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末总质量的0.3～0.5％；铀粉的加入量为纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末总质量的1～3％。
根据本申请的实施例，纳米级UC粉末的粒度范围为500～900nm。
根据本申请的实施例，纳米级UC粉末的粒度可选为500nm、700nm、900nm等。
根据本申请的实施例，纳米级NbC粉末的粒度范围为700～900nm。
根据本申请的实施例，纳米级NbC粉末的粒度可选为700nm、800nm、900nm等。
根据本申请的实施例，纳米级TaC粉末的粒度范围为800～900nm。
根据本申请的实施例，纳米级TaC粉末的粒度可选为800nm、850nm、900nm等。
根据本申请的实施例，纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末的质量比可选为1:3:6、1:4:5、1:5:5等。
根据本申请的实施例，硬脂酸锌的加入量可选为纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末总质量的0.3％、0.4％、0.5％等。
根据本申请的实施例，铀粉的加入量可选为纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末总质量的1％、2％、3％等。
根据本申请的实施例，加入纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末和纳米级UC粉末可以有效降低原料中氧杂质含量。
根据本申请的实施例，硬脂酸锌可以增加不同粉末之间的粘结性，有利于粉末之间的团聚、压制和成型处理。
根据本申请的实施例，金属铀粉作为烧结助剂，可以促进芯块密度和热导率的提高，对燃料热物性能提升有积极的影响。
根据本申请的实施例，纳米级UC粉末的制备方法包括：将U3O8粉末和碳粉混合后进行球磨处理，得到U3O8和碳的混合粉末，对U3O8和碳的混合粉末进行烧结处理，得到纳米级UC粉末。
根据本申请的实施例，U3O8和碳的混合粉末的粒度范围为500～900nm。
根据本申请的实施例，U3O8和碳的混合粉末的粒度可选为500nm、700nm、900nm等。
根据本申请的实施例，U3O8粉末和碳粉的摩尔比为1:(7～9)。
根据本申请的实施例，U3O8粉末和碳粉的摩尔比可选为1:7、1:8、1:9等。
根据本申请的实施例，添加过量的碳粉能够使U3O8粉末中的O完全反应去除，有助于降低燃料芯块的O杂质。
根据本申请的实施例，将U3O8粉末和碳粉混合后进行球磨处理，得到U3O8和碳的混合粉末包括：将U3O8粉末和碳粉混合，采用乙醇湿法在球磨转速为300～500rpm的条件下球磨处理1～3h，得到U3O8和碳的混合粉末。
根据本申请的实施例，U3O8粉末和碳粉混合进行球磨处理时，球磨转速可选为300nm、400nm、500nm等。
根据本申请的实施例，U3O8粉末和碳粉混合进行球磨处理时，球磨处理时间可选为1h、2h、3h等。
根据本申请的实施例，对U3O8和碳的混合粉末进行烧结处理，得到纳米级UC粉末包括：对U3O8和碳的混合粉末在1500～1700℃的条件下反应2～4h，得到纳米级UC粉末。
根据本申请的实施例，对U3O8和碳的混合粉末进行烧结处理时的烧结温度可选为1500℃、1600℃、1700℃等。
根据本申请的实施例，对U3O8和碳的混合粉末进行烧结处理时的烧结时间可选为2h、3h、4h等。
根据本申请的实施例，纳米级NbC粉末的制备方法包括：对粒度为10～20μm的NbC粉末进行球磨处理，得到纳米级NbC粉末。
根据本申请的实施例，NbC粉末的粒度可选为10μm、15μm、20μm等。
根据本申请的实施例，纳米级TaC粉末的制备方法包括：对粒度为20～40μm的TaC粉末进行球磨处理，得到纳米级TaC粉末。
根据本申请的实施例，TaC粉末的粒度可选为20μm、30μm、40μm等。
根据本申请的实施例，在将纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末、纳米级UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合后进行球磨处理，得到UC-NbC-TaC-U混合粉末中，球磨处理的条件包括：采用乙醇湿法，球磨转速为400～600rpm，球磨时间为6～10h。
根据本申请的实施例，在将纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末、纳米级UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合后进行球磨处理时，球磨转速可选为400rpm、500rpm、600rpm等。
根据本申请的实施例，在将纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末、纳米级UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合后进行球磨处理时，球磨时间可选为6h、8h、10h等。
根据本申请的实施例，纳米级尺寸的粉末材料粒径小，反应活性较高，可以有效提高反应活性，并有助于提高燃料芯块的密度。
根据本申请的实施例，在将UC-NbC-TaC-U混合粉末进行热压烧结处理，得到初始燃料芯块中，热压烧结处理的条件包括：压强为60～100MPa，温度为1550～1755℃，保温时间为1～3h。
根据本申请的实施例，在将UC-NbC-TaC-U混合粉末进行热压烧结处理时，压强可选为60MPa、80MPa、100MPa等。
根据本申请的实施例，在将UC-NbC-TaC-U混合粉末进行热压烧结处理时，温度可选为1550℃、1650℃、1750℃等。
根据本申请的实施例，在将UC-NbC-TaC-U混合粉末进行热压烧结处理时，保温时间可选为1h、2h、3h等。
根据本申请的实施例，在通入流动氢气的情况下，将初始燃料芯块在第一温度下反应第一时长以去除游离碳，得到(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块包括：在真空度为(1～3)×10- 3Pa，并通入流动氢气的情况下，将初始燃料芯块在第一温度为1600～1755℃下反应1～3h以去除游离碳，得到(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块。
根据本申请的实施例，真空度可选为1×10-3Pa、2×10-3Pa、3×10-3Pa等。
根据本申请的实施例，第一温度可选为1600℃、1700℃、1755℃等。
根据本申请的实施例，第一时长可选为1h、2h、3h等。
根据本申请的实施例，在高温下通入氢气可以出去初始燃料芯块中的游离碳，其中，氢气除碳的机理为C与H2反应生成CH4，C+H2→CH4。
根据本申请的实施例，应用本申请提出的制备(U，Nb，Ta)C四元燃料芯块的制备方法制得的芯块相对密度可达到92％TD以上，C杂质含量低于0.3wt％，O杂质含量低于0.1wt％，具有优异的热物理性能。
根据本申请的实施例，相对密度等于真实密度除以理论密度。
为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，对本申请作进一步的详细说明。需要说明的是，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的其他实施例，都属于本申请保护的范围。
实施例1
一种燃料芯块的制备方法，包括：
S1：按摩尔比为1:7的比例分别量取U3O8粉末和碳粉，放入球磨机中进行球磨处理，得到纳米级U3O8和碳的混合粉末。将纳米级U3O8和碳的混合粉末放入真空烧结炉内，在温度为1500℃的条件下，保温处理2小时，得到纳米级UC粉末。
取初始粒度为10～20μm的NbC粉末，放入球磨机内进行球磨处理，得到粒度为700～900nm的纳米级NbC粉末。
取初始粒度为20～40μm的TaC粉末，放入球磨机内进行球磨处理，得到粒度为800～900nm的纳米级TaC粉末。
S2：按摩尔比1:3:6比例分别量取纳米级TaC粉末、NbC粉末和UC粉末，分别加入质量分数为0.3％的硬脂酸锌和质量分数1％的金属铀粉，放入球磨机内进行球磨处理，得到纳米级UC-NbC-TaC-U混合粉末。
其中，球磨工艺为乙醇湿法，其球磨转速优选为300rpm，球磨时间为1h。
S3：将S2步骤制得的纳米级UC-NbC-TaC-U混合粉末装入石墨模具内，采用热压烧结工艺，在压强为60MPa，温度为1550℃的条件下，保温1小时，制得初始燃料芯块。
其中，球磨工艺为乙醇湿法，其球磨转速优选为400rpm，球磨时间6h。
S4：将S3步骤制备得到的初始燃料芯块放入高温烧结炉内，抽真空至压强为1×10-3Pa后，通入流动的H2气体，在温度为1600℃的条件下，保温1h，除去残余微量C，得到(U，Nb，Ta)C燃料芯块。
其中，本实施例制备的(U，Nb，Ta)C燃料芯块的氧含量为50ppm、碳含量为85ppm，密度为92.3％TD，可见采用本申请提供的方法制得的芯块相对密度可达到92％TD以上，碳氧杂质含量均低于90ppm。
实施例2
一种燃料芯块的制备方法，包括：
S1：按摩尔比为1:8的比例分别量取U3O8粉末和碳粉，放入球磨机内进行球磨处理，得到纳米级U3O8和碳的混合粉末。将纳米级U3O8和碳的混合粉末放入真空烧结炉内，在温度为1600℃的条件下，保温处理3小时，得到纳米级UC粉末。
取初始粒度为10～20μm的NbC粉末，放入球磨机内进行球磨处理，得到粒度为700～900nm的纳米级NbC粉末。
取初始粒度为20～40μm的TaC粉末，放入球磨机内进行球磨处理，得到粒度为800～900nm的纳米级TaC粉末。
S2：按摩尔比为1:4:5比例分别量取纳米级TaC粉末、NbC粉末和UC粉末，分别加入质量分数为0.4％的硬脂酸锌和质量分数为2％的金属铀粉，放入球磨机内进行球磨处理，得到纳米级UC-NbC-TaC-U混合粉末。
其中，球磨工艺为乙醇湿法，其球磨转速优选为400rpm，球磨时间2h。
S3：将S2步骤制得的纳米级UC-NbC-TaC-U混合粉末装入石墨模具内，采用热压烧结工艺，在压强为80MPa，温度为1650℃的条件下，保温时间2小时，制得初始燃料芯块。
其中，球磨工艺为乙醇湿法，其球磨转速优选为500rpm，球磨时间8h。
S4：将S3步骤制备得到的初始燃料芯块放入高温烧结炉内，抽真空至压强为2×10-3Pa后，通入流动的H2气体，在温度1700℃的条件下，保温2h，除去残余微量C，得到(U，Nb，Ta)C燃料芯块。
其中，本实施例制备的(U，Nb，Ta)C燃料芯块的氧含量为48ppm、碳含量为76ppm，密度为93.1％TD，可见采用本申请提供的方法制得的芯块相对密度可达到92％TD以上，碳氧杂质含量均低于90ppm。
实施例3
一种燃料芯块的制备方法，包括：
S1：按摩尔比1:9的比例分别量取U3O8粉末和碳粉，放入球磨机中进行球磨处理，得到纳米级U3O8和碳的混合粉末。将混合粉末放入真空烧结炉内，在温度为1700℃的条件下，保温4小时，制备得到纳米级UC粉末。
取初始粒度为10～20μm的NbC粉末，放入球磨机内球磨处理，得到粒度为700～900nm的纳米级NbC粉末。
取初始粒度为20～40μm的TaC粉末，放入球磨机内球磨处理，得到粒度为800～900nm的纳米级TaC粉末。
S2：按摩尔比1:5:5比例分别量取纳米级TaC粉末、NbC粉末和UC粉末，分别加入质量分数为0.5％的硬脂酸锌和质量分数为3％的金属铀粉，放入球磨机内进行球磨处理，得到纳米级UC-NbC-TaC-U混合粉末。
其中，球磨工艺为乙醇湿法，其球磨转速优选为500rpm，球磨时间3h。
S3：将S2步骤制得的纳米级UC-NbC-TaC-U混合粉末装入石墨模具内，采用热压烧结工艺，在压强为100MPa，温度为1755℃的条件下，保温时间3小时，制得初始燃料芯块。
其中，球磨工艺为乙醇湿法，其球磨转速优选为600rpm，球磨时间10h。
S4：将S3步骤制备得到的初始燃料芯块放入高温烧结炉内，抽真空至压强为3×10-3Pa后，通入流动的H2气体，在温度为1800℃的条件下，保温3h，除去残余微量C，得到(U，Nb，Ta)C燃料芯块。
其中，本实施例制备的(U，Nb，Ta)C燃料芯块的氧含量为42ppm、碳含量为65ppm，密度为93.5％TD，可见采用本申请提供的方法制得的芯块相对密度可达到92％TD以上，碳氧杂质含量均低于90ppm。
上述实施例对本申请作了详细说明，但是本申请并不限于上述实施例，在本领域普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本申请宗旨的前提下作出各种变化。本申请中未作详细描述的内容均可以采用现有技术。
Claims (7)
1.一种燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括：
将纳米级TaC粉末、纳米级NbC粉末、纳米级UC粉末、硬脂酸锌和铀粉混合后进行球磨处理，得到UC-NbC-TaC-U混合粉末；
将所述UC-NbC-TaC-U混合粉末进行热压烧结处理，得到初始燃料芯块；
在通入流动氢气的情况下，将所述初始燃料芯块在第一温度下反应第一时长以去除游离碳，得到（U，Nb，Ta）C四元燃料芯块，其中，所述第一温度大于1200℃；
所述纳米级TaC粉末、所述纳米级NbC粉末和所述纳米级UC粉末的质量比为1:（3~5）:（4~6）；
所述硬脂酸锌的加入量为所述纳米级TaC粉末、所述纳米级NbC粉末和所述纳米级UC粉末总质量的0.3~0.5%；
所述铀粉的加入量为所述纳米级TaC粉末、所述纳米级NbC粉末和所述纳米级UC粉末总质量的1~3%；
所述纳米级UC粉末的粒度范围为500~900nm；
所述纳米级NbC粉末的粒度范围为700~900nm；
所述纳米级TaC粉末的粒度范围为800~900nm；
所述纳米级UC粉末的制备方法包括：
将U3O8粉末和碳粉混合后进行球磨处理，得到U3O8和碳的混合粉末，其中，所述U3O8和碳的混合粉末的粒度范围为500~900nm；
对所述U3O8和碳的混合粉末进行烧结处理，得到所述纳米级UC粉末。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述U3O8粉末和所述碳粉的摩尔比为1:（7~9）。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述将U3O8粉末和碳粉混合后进行球磨处理，得到U3O8和碳的混合粉末包括：
将所述U3O8粉末和所述碳粉混合，采用乙醇湿法在球磨转速为300～500rpm的条件下球磨处理1~3h，得到所述U3O8和碳的混合粉末。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述对所述U3O8和碳的混合粉末进行烧结处理，得到所述纳米级UC粉末包括：
对所述U3O8和碳的混合粉末在1500~1700℃的条件下反应2~4h，得到所述纳米级UC粉末。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述纳米级NbC粉末的制备方法包括：
对粒度为10~20μm的NbC粉末进行球磨处理，得到所述纳米级NbC粉末。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述纳米级TaC粉末的制备方法包括：
对粒度为20~40μm的TaC粉末进行球磨处理，得到所述纳米级TaC粉末。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述在通入流动氢气的情况下，将所述初始燃料芯块在第一温度下反应第一时长以去除游离碳，得到（U，Nb，Ta）C四元燃料芯块包括：
在真空度为（1~3）×10-3Pa，并通入流动氢气的情况下，将所述初始燃料芯块在第一温度为1600~1755℃下反应1~3h以去除游离碳，得到所述（U，Nb，Ta）C四元燃料芯块。
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Citations (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4271102A (en) * | 1978-09-29 | 1981-06-02 | Degussa Aktiengesellschaft | Process for the production of ceramic fuel pellets for nuclear reactors |
| CN101143330A (zh) * | 2007-10-12 | 2008-03-19 | 浙江工业大学 | 一种纳米晶WC-Co-Ni催化剂 |
| CN103466568A (zh) * | 2013-09-09 | 2013-12-25 | 中国原子能科学研究院 | 氮化铀燃料粉末和芯块的制备方法 |
| CN106829886A (zh) * | 2017-01-05 | 2017-06-13 | 中国原子能科学研究院 | 一氮化铀粉末的低温合成法 |
| CN107010960A (zh) * | 2017-04-13 | 2017-08-04 | 中国工程物理研究院材料研究所 | 一种铀基三元碳化物的制备方法及其应用 |
| CN108565032A (zh) * | 2018-04-09 | 2018-09-21 | 中广核研究院有限公司 | Uo2-金属燃料芯块及其制造方法 |
| CN109659051A (zh) * | 2019-01-02 | 2019-04-19 | 中国原子能科学研究院 | 一种U-Zr-C燃料的制备方法 |
| CN109903868A (zh) * | 2019-01-02 | 2019-06-18 | 中国原子能科学研究院 | 一种uc燃料芯块的制备方法 |
| CN110156475A (zh) * | 2019-07-02 | 2019-08-23 | 中国原子能科学研究院 | 一种碳氮化铀锆粉末的微波合成方法 |
| US10562771B1 (en) * | 2017-02-06 | 2020-02-18 | Triad National Security, Llc | Fabrication of uranium nitride |
| CN114927243A (zh) * | 2022-04-20 | 2022-08-19 | 中广核研究院有限公司 | 复合核燃料 |
Family Cites Families (1)
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|---|---|---|---|---|
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Patent Citations (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4271102A (en) * | 1978-09-29 | 1981-06-02 | Degussa Aktiengesellschaft | Process for the production of ceramic fuel pellets for nuclear reactors |
| CN101143330A (zh) * | 2007-10-12 | 2008-03-19 | 浙江工业大学 | 一种纳米晶WC-Co-Ni催化剂 |
| CN103466568A (zh) * | 2013-09-09 | 2013-12-25 | 中国原子能科学研究院 | 氮化铀燃料粉末和芯块的制备方法 |
| CN106829886A (zh) * | 2017-01-05 | 2017-06-13 | 中国原子能科学研究院 | 一氮化铀粉末的低温合成法 |
| US10562771B1 (en) * | 2017-02-06 | 2020-02-18 | Triad National Security, Llc | Fabrication of uranium nitride |
| CN107010960A (zh) * | 2017-04-13 | 2017-08-04 | 中国工程物理研究院材料研究所 | 一种铀基三元碳化物的制备方法及其应用 |
| CN108565032A (zh) * | 2018-04-09 | 2018-09-21 | 中广核研究院有限公司 | Uo2-金属燃料芯块及其制造方法 |
| CN109659051A (zh) * | 2019-01-02 | 2019-04-19 | 中国原子能科学研究院 | 一种U-Zr-C燃料的制备方法 |
| CN109903868A (zh) * | 2019-01-02 | 2019-06-18 | 中国原子能科学研究院 | 一种uc燃料芯块的制备方法 |
| CN110156475A (zh) * | 2019-07-02 | 2019-08-23 | 中国原子能科学研究院 | 一种碳氮化铀锆粉末的微波合成方法 |
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