CN115504469B - 一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***及方法,属于CO2综合利用技术领域。本发明提供了一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,该方法如下:将CO2集气瓶中的CO2通过气体流量计调节流量,CO2再通过鼓泡器进气口端进入鼓泡器中,鼓泡器的加热温度和通入CO2的气体流量共同调节水蒸气流量,CO2携带水蒸气从鼓泡器出气口端进入填充有光催化剂的等离子体反应装置中进行反应,产生的CO通过气体接收装置收集,同时采用等离子体功率发生器调节等离子体反应装置的功率。该方法在由电能产生的高能等离子体与环境友好的光催化剂中,引入廉价的水蒸气以提高光催化剂表面的电导率,进而共同实现CO2向CO的高效转换。
Description
技术领域
本发明属于CO2综合利用技术领域,涉及一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***及方法。
背景技术
煤炭、石油等化石燃料的大量燃烧在带来经济效应的同时还伴随着大量CO2的排放。近年来,由于CO2的大量排放致使物种骤减、海平面上升、全球温度升高等问题日益突出,因而受到了世界各国的高度重视。
CO2具有极高的热稳定性,在2000℃下仅有1.8%被分解,因此如何高效转化利用CO2成为当前研究的热点与难点。断裂CO2分子中碳氧键需要的能量为5.5eV,而低温等离子体中高能粒子的平均能量可达10eV,这些高能粒子足以在室温常压的条件下解离并活化CO2分子。使其由稳态变为不稳定的振动激发态,从而促进CO2的转化。单独的等离子体转化***在不同反应条件下生成的产物具有不确定性且对目标产物的选择性较低。为了保证目标产物的确定性可以将吸收可再生能源—太阳光的光催化剂与等离子体转化***结合起来催化 CO2,生成CO或者CH4等高附加值的化学产品。虽然确保了CO2向CO等高附加值的化学产品的转化,但是转换效率仍有很大的提升的空间。因此,为了响应国家号召,最大限度地降低CO2的排放量使其尽可能多地转化为CO等高附加值的化学产品具有十分重要的意义。
发明内容
有鉴于此,本发明的目的之一在于提供一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***;本发明的目的之二在于提供一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法。
为达到上述目的,本发明提供如下技术方案:
1.一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***,所述***包括依次连接的 CO2集气瓶1、气体流量计2、鼓泡器3、等离子体反应装置4、气体接收装置5,所述等离子体反应装置4还与等离子体功率发生器6、示波器7依次连接;
所述鼓泡器3进气口端与气体流量计2相连、出气口端与等离子体反应装置4相连。
优选的,所述等离子体反应装置为介质阻挡放电等离子体反应装置。
优选的,所述等离子体功率发生器的功率设置为50W以上。
2.一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,所述方法采用所述***进行,所述方法包括如下步骤:
将二氧化碳集气瓶1中的二氧化碳通过气体流量计2调节流量,通过鼓泡器3进气口端进入鼓泡器3中,鼓泡器3调节水蒸气流量,然后二氧化碳携带水蒸气从鼓泡器3出气口端进入填充有光催化剂的等离子体反应装置4中,进行等离子体光催化反应使CO2转化为CO,产生的CO通过气体接收装置5收集,同时采用等离子体功率发生器6调节等离子体反应装置4的功率。
优选的,所述等离子体功率发生器6调节等离子体反应装置4的功率中功率的计算公式如下:P=S×f×C,
其中P为功率,单位是W;S为一个周期内取样电容的电压对外加电压积分的面积,单位是V2;f为放电频率,单位是Hz;C为取样电容,单位为F;
所述电压、放电频率通过示波器7检测而得。
优选的,所述水蒸气通过鼓泡法制备而得。
优选的,所述二氧化碳通过鼓泡器3进气口端进入鼓泡器3的流量与鼓泡器3调节水蒸气的流量比为20:1.13~50:2.18。
优选的,所述等离子体光催化反应的反应时长为10min以上。
优选的,所述光催化剂为钙钛矿;所述钙钛矿为Cs2SnCl6钙钛矿。
优选的,所述光催化剂的用量为5mg以上。
进一步优选的,所述光催化剂的用量为10mg。
本发明的有益效果在于:本发明提供了一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***及方法。当CO2和水蒸气同时通入填充光催化剂的等离子体反应装置中后,在外加电场的作用下,水蒸气可以吸附在光催化剂表面提高其表面电导率,从而有助于增加放电的转移电荷、放电电荷以及峰峰电荷,促进气隙中理化反应的发生概率。此外,水蒸气还能增加微放电次数与微放电时间。因此,在等离子体与光催化剂的协同转化CO2的基础上引入水蒸气可以进一步提升CO2的转化率。该方法在由电能产生的高能等离子体与环境友好的光催化剂中,引入廉价的水蒸气以提高光催化剂表面的电导率,进而共同实现CO2向CO的高效转换。
本发明的其他优点、目标和特征在某种程度上将在随后的说明书中进行阐述,并且在某种程度上,基于对下文的考察研究对本领域技术人员而言将是显而易见的,或者可以从本发明的实践中得到教导。本发明的目标和其他优点可以通过下面的说明书来实现和获得。
附图说明
为了使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将结合附图对本发明作优选的详细描述,其中:
图1为水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2的***;
图2为扫描电子显微镜下观察的光催化剂Cs2SnCl6的微观结构图;
图3为实施例2中水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2***利萨如图;
图4为对比例1中等离子体与光催化剂协同转化CO2***利萨如图;
图5为对比例3中等离子体单独转化CO2***利萨如图;
图6为实施例2中水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2时放电的电压电流图;
图7为对比例1中等离子体与光催化剂协同转化CO2时放电的电压电流图;
图8为对比例3中等离子体单独转化CO2时放电的电压电流图;
其中,1为CO2集气瓶;2为气体流量计;3为鼓泡器;4为等离子体反应装置;5为气体接收装置;6为等离子体功率发生器;7为示波器。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式,本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用,本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用,在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。需要说明的是,以下实施例中所提供的图示仅以示意方式说明本发明的基本构想,在不冲突的情况下,以下实施例及实施例中的特征可以相互组合。
实施例1
采用水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***(如图1所示)进行CO2转化,具体方法如下所示:
CO2集气瓶中的CO2通过气体流量计调节流量,通过鼓泡器进气口端进入鼓泡器中,鼓泡器调节水蒸气流量,将CO2通过鼓泡器进气口端进入鼓泡器的流速与鼓泡器调节水蒸气的流量比调至为50:2.18,二氧化碳携带水蒸气从鼓泡器出气口端进入填充有5mg光催化剂Cs2SnCl6的介质阻挡放电等离子体反应装置中,进行等离子体光催化反应10min,产生的CO 通过气体接收装置收集,同时等离子体功率发生器将等离子体反应装置的功率调节为60W。
实施例2
将实施例1中的5mg光催化剂Cs2SnCl6换成10mg光催化剂Cs2SnCl6,其余步骤与实施例1相同。
实施例3
将实施例1中的5mg光催化剂Cs2SnCl6换成15mg光催化剂Cs2SnCl6,其余步骤与实施例1相同。
实施例4
将实施例2中等离子体光催化反应10min变成等离子体光催化反应40min,其余步骤与实施例2相同。
实施例5
将实施例2中等离子体反应装置的功率设置为60W变成50W,其余步骤与实施例2相同。
实施例6
将实施例2中CO2通过鼓泡器进气口端进入鼓泡器的流量与鼓泡器调节水蒸气的流量比调至为50:2.18变成20:1.13,其余步骤与实施例2相同。
实施例7
将实施例2中CO2通过鼓泡器进气口端进入鼓泡器的流量与鼓泡器调节水蒸气的流量比调至为50:2.18变成35:1.72,其余步骤与实施例2相同。
对比例1
CO2集气瓶中的CO2通过气体流量计调节流量至50mL/min并通入填充有10mg光催化剂 Cs2SnCl6的介质阻挡放电等离子体反应装置中,进行等离子体光催化反应10min,产生的CO 通过气体接收装置收集,同时等离子体功率发生器将等离子体反应装置的功率调节为60W。
对比例2
将对比例1中的光催化剂Cs2SnCl6换成非光催化剂Al2O3,其余步骤与对比例1中相同。
对比例3
将对比例1中的光催化剂去掉,其余步骤与对比例1中相同。
对比例4
将10mg光催化剂Cs2SnCl6加入到光催化测试设备(Labsolar-III,Beijing Perfect Light Technology Co.Ltd.China)中,通入CO2并将气压保持为90kPa,光照3h进行光催化还原CO2反应。
对比例5
将10mg非光催化剂Al2O3加入到光催化测试设备(Labsolar-III,Beijing Perfect Light Technology Co.Ltd.China)中,通入CO2并将气压保持为90kPa,光照3h进行光催化还原CO2反应。
按照以下方法将实施例1与对比例1~对比例5的每分钟CO的产量进行对比测试。
每分钟CO产量的测试计算方法:
1.光催化中:光照3h后,通过气相色谱仪检测CO的含量,并将产量平均到分钟得到CO 的生成速率。
2.等离子体光催化中:当等离子体放电反应稳定后后开始收集气体,由于等离子体反应器中没有碳沉积,CO2中的碳均以气体的形成存在,在相同时间里收集各反应条件下产生的气体,收集100μL气体后注入气相色谱柱检测气体成分及含量。将100μL气体中CO的量平均到分钟得到CO的生成速率。
对实施例1~7与对比例1~对比例5的每分钟CO的产量进行测试对比,测试结果见表1所示:
表1不同催化条件下每分钟CO的产量
由表1可知,当功率、反应时间以及CO2与H2O的流量比一定时,仅改变催化剂的用量,当催化剂的用量分别为5mg、10mg、15mg时,水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2时每分钟转化一氧化碳的量分别对应为5.06×104μmol、6.02×104μmol和5.84×104μmol,可以看出水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2的催化剂最佳用量为10mg;当功率、反应时间以及催化剂用量一定时,仅改变CO2与H2O的流量比,当CO2与H2O的流量比分别为20:1.13、35:1.72和50:2.18时,水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2时每分钟转化CO的量分别对应为7.56×104μmol、6.64×104μmol、和6.02×104μmol;当反应时间、催化剂用量以及CO2与H2O的流量比一定时,仅改变功率,当功率设定为50W和60W时,水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2时每分钟转化CO的量分别为为5.78×104和6.02×104;当功率、催化剂用量以及CO2与H2O的流量比一定时,仅改变反应时间,但反应时间为10min和40min 时,水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2时每分钟转化CO的量分别为为6.09×104和 6.02×104。功率,反应时间,催化剂用量以及CO2和水蒸气的流量比不同对应水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2变为CO的量也不相同,由此说明水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2的反应的条件对该反应有着至关重要的影响。此外,等离子体与光催化剂协同转化CO2时每分钟转化CO的量为4×104μmol;等离子体与非光催化剂协同转化CO2时每分钟转化CO的量为3.71×104μmol;等离子体单独转化CO2时每分钟转化CO的量为2.70×104μmol;光催化剂单独转化CO2时每分钟转化CO的量为13.14×10-4μmol;非光催化剂不具备光催化还原CO2的能力。和等离子体与光催化剂协同转化CO2相比,功率为60W、反应时间为10min、催化剂用量为10mg、CO2与H2O的流量比为50:2.18条件下水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2的催化反应中,水蒸气的引入使CO2每分钟转化一氧化碳的量提高了50.5%;和等离子体与非光催化剂协同转化CO2相比,水蒸气的引入使得CO2每分钟转化CO的量提高了62.26%;与等离子体单独转化CO2相比,水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2每分钟转化CO的量提高了122.96%;光催化剂单独转化CO2相比,水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2每分钟转化CO的量是其的4.6×107倍。由此可见,将由电能产生的高能等离子体、环境友好的光催化剂与廉价的水蒸气结合起来共同作用可以实现CO2向CO的高效转换。
对制备的Cs2SnCl6光催化剂的微观结构进行扫描电镜测试,结果见图2。从图2可以看出该Cs2SnCl6光催化剂具有不规则的形貌。
分别对实施例2、对比例1和对比例3中转换CO2的能量效率进行测定,实验结果分别如图3、图4和图5所示。由图可知,水辅助等离子体与光催化剂协同转化CO2***(图3)、等离子体与光催化剂协同转化CO2***(图4)、等离子体单独转化CO2***(图5)的峰峰电荷分别为532nC、492nC、420nC;放电电荷分别为276nC、240nC、220nC。由此可以看出,光催化剂的引入增加了峰峰电荷与放电电荷,有利于放电气隙中理化反应的发生;而水蒸气的引入进一步提高了反应的峰峰电荷与放电电荷;进而提高了CO2的转换率与能量效率。
分别对实施例2、对比例1和对比例3中等离子体放电反应过程中的电压电流进行测定,实验结果分别如图6、图7和图8所示。对比图7和图8可知,将光催化剂与等离子体耦合转化CO2比等离子体单独转化CO2拥有更多的放电次数,更强的放电强度。这说明光催化剂的引入可以显著的提高微放电次数,从而提升了CO2的转化率。对比图6和图7可知,将水蒸气通入填充光催化剂的等离子体反应装置中,可以明显观察到在放电的负半周期微放电次次数和强度明显有优于未引入水蒸气时的微放电次数与放电强度。因此,在等离子体与光催化的协同转化CO2的基础上引入水蒸气可以进一步提升CO2的转化率。
综上所述,本发明提供了一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***及方法。在外加电场的作用下,水蒸气可以吸附在光催化剂表面提高其表面电导率,增加等离子体放电反应中的转移电荷、放电电荷以及峰峰电荷,促进气隙中理化反应的发生概率,还可以增加微放电次数与微放电时间。和等离子体与光催化剂协同转化CO2相比,水蒸气的引入使得CO2每分钟转化CO的量提高了50.5%。该方法将由电能产生的高能等离子体、环境友好的光催化剂与廉价的水蒸气结合起来共同作用可以实现CO2向CO的高效转换。
最后说明的是,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制,尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明,本领域的普通技术人员应当理解,可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换,而不脱离本技术方案的宗旨和范围,其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (10)
1.一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***,其特征在于:所述***包括依次连接的CO2集气瓶(1)、气体流量计(2)、鼓泡器(3)、等离子体反应装置(4)、气体接收装置(5),所述等离子体反应装置(4)还与等离子体功率发生器(6)、示波器(7)依次连接;
所述鼓泡器(3)进气口端与气体流量计(2)相连、出气口端与等离子体反应装置(4)相连。
2.根据权利要求1所述的一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***,其特征在于:所述等离子体反应装置(4)为介质阻挡放电等离子体反应装置。
3.根据权利要求1所述的一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的***,其特征在于:所述等离子体功率发生器(6)的功率设置为50W以上。
4.一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,其特征在于:所述方法采用权利要求1~3任一项所述***进行,所述方法包括如下步骤:
将CO2集气瓶(1)中的CO2通过气体流量计(2)调节流量,通过鼓泡器(3)进气口端进入鼓泡器(3)中,鼓泡器(3)调节水蒸气流量,然后CO2携带水蒸气从鼓泡器(3)出气口端进入填充有光催化剂的等离子体反应装置(4)中,进行等离子体光催化反应使CO2转化为CO,产生的CO通过气体接收装置(5)收集,同时采用等离子体功率发生器(6)调节等离子体反应装置(4)的功率。
5.根据权利要求4所述的一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,其特征在于:所述等离子体功率发生器(6)调节等离子体反应装置(4)的功率中功率的计算公式如下:P=S×f×C,
其中P为功率,单位是W;S为一个周期内取样电容的电压对外加电压积分的面积,单位是V2;f为放电频率,单位是Hz;C为取样电容,单位为F;
所述电压、放电频率通过示波器(7)检测而得。
6.根据权利要求4所述的一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,其特征在于:所述水蒸气通过鼓泡法制备而得。
7.根据权利要求4所述的一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,其特征在于:所述CO2通过鼓泡器(3)进气口端进入鼓泡器(3)的流量与鼓泡器(3)调节水蒸气的流量比为20:1.13~50:2.18。
8.根据权利要求4所述的一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,其特征在于:所述等离子体光催化反应的反应时长为10min以上。
9.根据权利要求4所述的一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,其特征在于:所述光催化剂为钙钛矿;所述钙钛矿为Cs2SnCl6钙钛矿。
10.根据权利要求4所述的一种水辅助等离子体与光催化剂协同转化二氧化碳的方法,其特征在于:所述光催化剂的用量为5mg以上。
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