CN115280585A - 金属端子用粘合性膜、金属端子用粘合性膜的制造方法、附带金属端子用粘合性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘合性膜的蓄电器件和蓄电器件的制造方法 - Google Patents

金属端子用粘合性膜、金属端子用粘合性膜的制造方法、附带金属端子用粘合性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘合性膜的蓄电器件和蓄电器件的制造方法 Download PDF

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加藤贵大
望月洋一
田中润
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Dai Nippon Printing Co Ltd
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Abstract

本发明涉及一种金属端子用粘合性膜，能够在短时间内实现与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层的高密封性，抑制了热封导致的塌缩，且具有优异的追随性。上述金属端子用粘合性膜位于电连接到蓄电器件元件的电极的金属端子与封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，上述金属端子用粘合性膜由依次具有配置在上述金属端子侧的第1聚烯烃层、基材和配置在蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的叠层体构成，根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1与上述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系，根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述基材的熔解热ΔH3为70J/g以上。

Description

金属端子用粘合性膜、金属端子用粘合性膜的制造方法、附带 金属端子用粘合性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘合 性膜的蓄电器件和蓄电器件的制造方法
技术领域
本发明涉及金属端子用粘合性膜、金属端子用粘合性膜的制造方法、附带金属端子用粘合性膜的金属端子、使用了金属端子用粘合性膜的蓄电器件和蓄电器件的制造方法。
背景技术
以往已经开发出了各种类型的蓄电器件，在所有蓄电器件中，蓄电器件用外包装材料对于封装电极和电解质等蓄电器件元件都是不可或缺的部件。以往，作为蓄电器件用外包装材料，多采用金属制蓄电器件用外包装材料，但近年，随着电动汽车、混合动力电动汽车、个人电脑、相机、手机等的高性能化，蓄电器件不仅要求多样的形状，而且需要薄型化、轻量化。然而，现有的常用的金属制蓄电器件用外包装材料存在很难跟上形状多样化的需求、且在轻量化方面也有局限的缺点。
因此，近年来，作为易于加工成多样的形状、可实现薄型化和轻量化的蓄电器件用外包装材料，提出了依次叠层有基材层/粘接层/阻隔层/热熔接性树脂层的叠层片材。使用这样的膜状的蓄电器件用外包装材料的情况下，以使位于蓄电器件用外包装材料最内层的热熔接性树脂层彼此相对的状态将蓄电器件用外包装材料的围缘部热熔接，由此利用蓄电器件用外包装材料将蓄电器件元件封装。
金属端子从蓄电器件用外包装材料的热封部分突出、由蓄电器件用外包装材料封装的蓄电器件元件，通过与蓄电器件元件的电极电连接的金属端子与外部电连接。即，在蓄电器件用外包装材料的被热封的部分中的金属端子所在的部分，金属端子在被夹在热熔接性树脂层中的状态下被热封。由于金属端子与热熔接性树脂层由互不相同的材料制成，因此，在金属端子与热熔接性树脂层的界面上，密合性容易降低。
为此，以提高上述密合性等为目的，有在金属端子与热熔接性树脂层之间配置粘合性膜的方案。作为这样的粘合性膜，可以举出例如专利文献1所述的粘合性膜。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015－79638号公报
发明内容
发明所要解决的课题
如上所述，配置在蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层与金属端子之间的粘合性膜要求具有可通过热封实现的与热熔接性树脂层及金属端子的密合性。
在借助粘合性膜将金属端子与蓄电器件用外包装材料粘接的工序中，通常是将金属端子与粘合性膜热封，预先制备附带粘合性膜的金属端子。接着，在蓄电器件用外包装材料的围缘部，在热熔接性树脂层彼此相对的状态下，通过在相互对置的热熔接性树脂层之间设置附带粘合性膜的金属端子，将该围缘部热封，由此将热熔接性树脂层彼此热熔接，以及将热熔接性树脂层与粘合性膜热熔接，利用蓄电器件用外包装材料将蓄电器件元件封装。
这样，粘合性膜需要至少经历与金属端子粘接时以及与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层粘接时这样的两次热封。
此外，当粘合性膜与金属端子粘接时，通常要进行粘合性膜与金属端子的临时粘接工序以及主粘接工序这样的多次加热和加压。临时粘接工序是将粘合性膜临时固定到金属端子以及脱除气泡的工序，主粘接工序是在比临时粘接工序更高的高温条件下进行一次或多次加热和加压，将粘合性膜粘接到金属端子的工序。
因此，至蓄电器件用外包装材料被封装为止，粘合性膜因为热封要经历多次加热和加压。这样，就出现了在蓄电器件用外包装材料被封装为止的期间，粘合性膜会因高温高压的多次热封而塌缩、厚度降低的问题。当粘合性膜的厚度降低时，蓄电器件用外包装材料的密封性也容易降低。
此外，为了提高蓄电器件的生产率，需要进一步缩短蓄电器件用外包装材料的热封时间(即加热加压时间)。当蓄电器件用外包装材料的围缘部的热封时间从例如3秒变为1秒时，热封时间为(原时间的)1/3，从而提高了生产率。但是，当在短时间内进行热封时，就会出现难以实现较高的蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层与粘合性膜之间的密合性的问题。
而且，当在短时间内将蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层与粘合性膜热封时，就会出现热封时粘合性膜对蓄电器件用外包装材料的追随性不足，其与热熔接性树脂层之间存在间隙，由此造成蓄电器件的密封性容易降低的问题。
在这种情况下，本发明的主要目的在于提供一种金属端子用粘合性膜，它能够在短时间内实现与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层的高密封性，抑制了热封导致的塌缩，且粘合性膜具有热封时对蓄电器件用外包装材料的优异的追随性。此外，本发明的目的还在于提供该金属端子用粘合性膜的制造方法、利用了该金属端子用粘合性膜的附带金属端子用粘合性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘合性膜的蓄电器件及该蓄电器件的制造方法。
用于解决课题的技术方案
本发明的发明人等为解决上述课题进行了深入研究。结果发现：在由依次具有配置在金属端子侧的第1聚烯烃层、基材和配置在蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的叠层体构成的金属端子用粘合性膜中，通过使第1聚烯烃层的熔解热ΔH1与第2聚烯烃层的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系，并将基材的熔解热ΔH3设定为70J/g以上，就能够得到在短时间内实现与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层的高密封性，抑制了热封导致的塌缩，且具有热封时对蓄电器件用外包装材料的优异的追随性的金属端子用粘合性膜。本发明是根据这些认知进一步反复研究而完成的发明。
即，本公开提供了下述所记载的方式的发明。
一种金属端子用粘合性膜，其位于电连接到蓄电器件元件的电极的金属端子与封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，其中，上述金属端子用粘合性膜由依次具有配置在上述金属端子侧的第1聚烯烃层、基材和配置在蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的叠层体构成，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1与上述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述基材的熔解热ΔH3为70J/g以上。
发明效果
根据本发明，能够提供一种在短时间内实现与蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层的高密封性，抑制了热封导致的塌缩，且具有对蓄电器件用外包装材料的优异的追随性的金属端子用粘合性膜。此外，本发明的目的还在于提供该金属端子用粘合性膜的制造方法、利用了该金属端子用粘合性膜的附带金属端子用粘合性膜的金属端子、使用了该金属端子用粘合性膜的蓄电器件及该蓄电器件的制造方法。
附图说明
图1是本发明的蓄电器件的俯视示意图。
图2是沿图1中A－A'线的剖面示意图。
图3是沿图1中B－B'线的剖面示意图。
图4是本发明的金属端子用粘合性膜的剖面示意图。
图5是本发明的金属端子用粘合性膜的剖面示意图。
图6是本发明的蓄电器件用外包装材料的剖面示意图。
图7是用于说明实施例中借助附带粘合性膜的金属端子使热熔接性树脂层彼此热封的部分的剖面示意图。
图8是用于说明实施例中用于进行密合性评价、追随性评价及塌缩评价的样品调制方法的示意图。
图9是用于说明实施例中用于进行密合性评价、追随性评价及塌缩评价的样品调制方法的示意图。
图10是用于说明实施例中用于进行追随性评价的样品调制方法的示意图。
图11是实施例1所得到的DSC曲线。
具体实施方式
本发明的金属端子用粘合性膜的特征在于，位于电连接到蓄电器件元件的电极的金属端子与封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，金属端子用粘合性膜由依次具有配置在金属端子侧的第1聚烯烃层、基材和配置在蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的叠层体构成，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1与上述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系，根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述基材的熔解热ΔH3为70J/g以上。
由于本发明的金属端子用粘合性膜具有这样的特征，因此，能够在短时间内实现与外包装材料的热熔接性树脂层的高密封性，能够抑制热封导致的塌缩，且具备优异的相对蓄电器件用外包装材料的追随性。
另外，本发明的蓄电器件的特征在于，具备：至少具有正极、负极及电解质的蓄电器件元件，封装该蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料，和分别与上述正极及上述负极电连接并突出到蓄电器件用外包装材料的外侧的金属端子，在金属端子与蓄电器件用外包装材料之间，设有本发明的金属端子用粘合性膜。
下面详细说明本发明的金属端子用粘合性膜及其制造方法、使用了该金属端子用粘合性膜的蓄电器件及其制造方法。
需要说明的是，在本说明书中，关于数值范围，“～”所表示的数值范围意为“……以上、……以下”。例如，2～15mm的标记意为2mm以上、15mm以下。
此外，作为用于确认金属端子用粘合性膜的MD(Machine Direction：加工方向)的方法，有用电子显微镜观察金属端子用粘合性膜的截面(例如第1聚烯烃层、基材或第2聚烯烃层的截面)，确认海岛结构的方法。在该方法中，可以将垂直于金属端子用粘合性膜的厚度方向的方向上的岛状物形状的岛径平均值最大的截面的平行方向判定为MD。具体而言，用电子显微镜照片的方式分别观察金属端子用粘合性膜长度方向的截面以及从与该长度方向的截面平行的方向每一次改变10度角度，直至与长度方向的截面垂直的方向为止的各截面(合计10个截面)来确认海岛结构。接着，分别观察各截面中每个岛状物的形状。将各岛状物形状中垂直于金属端子用粘合性膜的厚度方向的垂直方向的最左端与该垂直方向的最右端的连线的直线距离设为岛径y。在各截面中，按照降序计算出岛状物形状的该岛径y的前20位的岛径y的平均值。将平行于岛状物形状的该岛径y的平均值最大的截面的方向判定为MD。
1.金属端子用粘合性膜
本发明的金属端子用粘合性膜位于电连接到蓄电器件元件的电极的金属端子与封装蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间。具体而言，例如图1～图3所示，本发明的金属端子用粘合性膜1位于电连接到蓄电器件元件4的电极的金属端子2与封装蓄电器件元件4的蓄电器件用外包装材料3之间。此外，金属端子2突出到蓄电器件用外包装材料3的外侧，在被热封的蓄电器件用外包装材料3的围缘部3a，借助金属端子用粘合性膜1而被蓄电器件用外包装材料3夹持。
需要说明的是，在本发明中，将金属端子用粘合性膜粘合到金属端子的临时粘接工序在例如温度140～160℃左右、压力0.01～1.0MPa左右、时间3～15秒左右、次数3～6次左右的条件下进行，主粘接工序在例如温度160～240℃左右、压力0.01～1.0MPa左右、时间3～15秒左右、次数1～3次左右的条件下进行。此外，将附带粘合性膜的金属端子设于蓄电器件用外包装材料之间进行热封时，是在作为加热温度通常为180～210℃左右的范围，作为压力通常为1.0～2.0MPa左右，时间3～5秒左右，次数1次左右的条件下进行。为在短时间内实现与外包装材料的热熔接性树脂层的高密封性，本发明的粘合性膜在将附带粘合性膜的金属端子设于蓄电器件用外包装材料之间进行热封时，也可将热封时间设为0.5～3秒左右、0.5～2秒左右，进而设为0.5～1秒左右。
本发明的金属端子用粘合性膜1是为提高金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的密合性而设置。通过提高金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的密合性，可提高蓄电器件元件4的密封性。如上所述，当将蓄电器件元件4热封时，是在与蓄电器件元件4的电极电连接的金属端子2突出到蓄电器件用外包装材料3的外侧的状态下将蓄电器件元件封装。此时，由于由金属形成的金属端子2与位于蓄电器件用外包装材料3的最内层的热熔接性树脂层35(由聚烯烃等热熔接性树脂形成的层)由不同种材料形成，因此，在不使用这种粘合性膜的情况下，在金属端子2与热熔接性树脂层35之间的界面处，蓄电器件元件的密封性容易变低。
如图4及图5所示，本发明的金属端子用粘合性膜1具备至少依次叠层有第1聚烯烃层12a、基材11和第2聚烯烃层12b的结构。第1聚烯烃层12a配置在金属端子2侧。而第2聚烯烃层12b配置在蓄电器件用外包装材料3侧。在本发明的金属端子用粘合性膜1中，第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b分别位于(粘合性膜的)两侧表面。
在本发明的金属端子用粘合性膜1中，第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b分别是含有聚烯烃系树脂的层。作为聚烯烃系树脂，可以举出聚烯烃、酸改性聚烯烃等。第1聚烯烃层12a优选含有聚烯烃系树脂中的酸改性聚烯烃，更优选为是由酸改性聚烯烃形成的层。此外，第2聚烯烃层12b优选含有聚烯烃系树脂中的聚烯烃或酸改性聚烯烃，更优选含有聚烯烃，进一步优选为是由聚烯烃形成的层。
此外，基材11优选含有聚烯烃系树脂，优选含有聚烯烃，更优选为是由聚烯烃形成的层。
第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b及基材11中的聚烯烃系树脂分别优选为聚丙烯系树脂，聚烯烃优选为聚丙烯，酸改性聚烯烃优选为酸改性聚丙烯。需要说明的是，聚烯烃、酸改性聚烯烃等聚烯烃系树脂中可以含有已知的添加剂及后述的填料、颜料等。
作为本发明的金属端子用粘合性膜1的优选叠层结构的具体例，可以举出酸改性聚丙烯形成的第1聚烯烃层/聚丙烯形成的基材/聚丙烯形成的第2聚烯烃层依次叠层的3层结构；酸改性聚丙烯形成的第1聚烯烃层/聚丙烯形成的基材/酸改性聚丙烯形成的第2聚烯烃层依次叠层的3层结构等，其中，特别优选为酸改性聚丙烯形成的第1聚烯烃层/聚丙烯形成的基材/聚丙烯形成的第2聚烯烃层依次叠层的3层结构。
构成第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b及基材11的材料细节随后说明。
当在蓄电器件10的金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间配置有本发明的金属端子用粘合性膜1时，金属形成的金属端子2的表面与蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35(由聚烯烃等热熔接性树脂形成的层)夹着金属端子用粘合性膜1接合。金属端子用粘合性膜1的第1聚烯烃层12a配置在金属端子2侧，第2聚烯烃层12b配置在蓄电器件用外包装材料3侧，第1聚烯烃层12a与金属端子2紧密接合，第2聚烯烃层12b与蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35紧密接合。
在本发明的金属端子用粘合性膜1中，根据JIS K 7122：2012的规定测得的第1聚烯烃层12a的熔解热ΔH1与第2聚烯烃层12b的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系。而且，根据JIS K 7122：2012的规定测得的基材11的熔解热ΔH3为70J/g以上。在本发明中，熔解热的测量方法如下所示。
<熔解热的测量>
根据JIS K 7122：2012的规定测量各测量样品的熔解热。测量使用差示扫描量热仪(DSC，例如TA仪器公司制差示扫描量热仪Q200)进行。将测量样品在﹣50℃的温度下保持15分钟后，以10℃/分钟的升温速度从﹣50℃升温至210℃，进行第一次的熔解热ΔH(J/g)的测量之后，在210℃的温度下保持10分钟。然后，以10℃/分钟的降温速度从210℃降温至﹣50℃并保持15分钟。进而以10℃/分钟的升温速度从﹣50℃升温至210℃，进行第二次的熔解热ΔH(J/g)的测量。需要说明的是，氮气流量设为50ml/分钟。按照上述步骤，采用第一次测得的熔解热ΔH(J/g)的值。熔解热为DSC曲线中由基线(从基部至基部的脊线的起点和终点连接形成的线)和峰围成的面积。需要说明的是，对于测量样品，可以将从金属端子用粘合性膜取得的第1聚烯烃层、第2聚烯烃层作为测量样品。此外，对于基材的熔解热，可以测量第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及金属端子用粘合性膜的熔解热，从测得的金属端子用粘合性膜的熔解热中去除第1聚烯烃层及第2聚烯烃层的熔解热，作为基材的熔解热。
基材、第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及金属端子用粘合性膜的熔解热可根据各树脂的组成(例如聚乙烯成分等的添配比例)、分子骨架、分散性、分子量、熔点、MFR，以及金属端子用粘合性膜的制造中的T模、膨胀等条件(例如，来自T模的挤出宽度、拉伸倍率、拉伸速度、热处理温度、以及挤出时的线速、冷却速率、挤出温度等)等进行调节。
从得到上述短时间内的高密封性、抑制塌缩及进一步提高追随性的观点出发，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，作为第1聚烯烃层12a的熔解热ΔH1与第2聚烯烃层12b的熔解热ΔH2之差，优选为约3.0J/g以上，更优选为约5.0J/g以上，进一步优选为约10.0J/g以上。此外，基于同样的观点，作为该差值，优选为约18.0J/g以下，更优选为约15.0J/g以下，进一步优选为约12.0J/g以下。作为该差值得优选范围，可以举出3.0～18.0J/g左右、3.0～15.0J/g左右、3.0～12.0J/g左右、5.0～18.0J/g左右、5.0～15.0J/g左右、5.0～12.0J/g左右、10.0～18.0J/g左右、10.0～15.0J/g左右、10.0～12.0J/g左右。特别是从抑制金属端子用粘合性膜1的塌缩的观点出发，该差值优选为约3.0J/g以上。
基于同样的观点，作为基材11的熔解热ΔH3与第1聚烯烃层12a的熔解热ΔH1之间的差值优选为约15.0J/g以上，更优选为约18.0J/g以上，进一步优选为约21.0J/g以上。此外，基于同样的观点，作为该差值，优选为约35.0J/g以下，更优选为约32.0J/g以下，进一步优选为约29.0J/g以下。作为该差值得优选范围，可以举出15.0～35.0J/g左右、15.0～32.0J/g左右、15.0～29.0J/g左右、18.0～35.0J/g左右、18.0～32.0J/g左右、18.0～29.0J/g左右、21.0～35.0J/g左右、21.0～32.0J/g左右、21.0～29.0J/g左右。特别是从抑制金属端子用粘合性膜1的塌缩的观点出发，该差值优选为约15.0J/g以上。
基于同样的观点，第1聚烯烃层12a的熔解热ΔH1、第2聚烯烃层12b的熔解热ΔH2以及基材11的熔解热ΔH3优选满足ΔH3≥ΔH1＞ΔH2的关系，更优选满足ΔH3＞ΔH1＞ΔH2的关系。在第1聚烯烃层12a的熔解热ΔH1、第2聚烯烃层12b的熔解热ΔH2以及基材11的熔解热ΔH3中，通过使基材11的熔解热ΔH3最大，可以更好地抑制粘合性膜1的塌缩。此外，通过满足这种关系，当将附带粘合性膜的金属端子设置在蓄电器件用外包装材料3之间进行热封时，通过使基材11吸收从第2聚烯烃层12b侧传递给第1聚烯烃层12a的过量热量，还可抑制因第1聚烯烃层12a被过度加热而导致的与金属端子2的密合性的降低。
基于同样的观点，作为金属端子用粘合性膜1所应用的蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔解热ΔH4与金属端子用粘合性膜1的第2聚烯烃层12b的熔解热ΔH2之差的绝对值，可以举出优选为0.0～5.0J/g左右，0.0～3.0J/g左右。熔解热ΔH4与熔解热ΔH2之差的绝对值越小(即该差值的绝对值越接近0.0J/g)，第2聚烯烃层12b与热熔接性树脂层35之间的密合性就容易越高。特别是从金属端子用粘合性膜1的短时间内的密封性和追随性的观点出发，该差值优选为约0.0J/g以上。
从得到上述短时间内的高密封性、抑制塌缩及进一步提高追随性的观点出发，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，作为配置在金属端子2侧的第1聚烯烃层12a的熔解热ΔH1，优选为约30.0J/g以上，更优选为约45.0J/g以上。基于同样的观点，作为熔解热ΔH1，优选为约80.0J/g以下，更优选为约60.0J/g以下。作为熔解热ΔH1的优选范围，可以举出30.0～80.0J/g左右、30.0～60.0J/g左右、45.0～80.0J/g左右、45.0～60.0J/g左右。此外，从提高第1聚烯烃层12a的成膜性的观点出发，作为熔解热ΔH1，优选为约60.0J/g以下，更优选为58.5J/g以下，作为优选范围，未30.0～60.0J/g左右、30.0～58.5J/g左右、45.0～60.0J/g左右、45.0～58.5J/g左右。
基于同样的观点，作为配置在蓄电器件用外包装材料3侧的第2聚烯烃层12b的熔解热ΔH2，优选为约20.0J/g以上，更优选为约35.0J/g以上。基于同样的观点，作为熔解热ΔH2，优选为约70.0J/g以下，更优选为约55.0J/g以下。作为熔解热ΔH2的优选范围，可以举出20.0～70.0J/g左右、20.0～55.0J/g左右、35.0～70.0J/g左右、35.0～55.0J/g左右。特别是从抑制金属端子用粘合性膜1的短时间内的密封性、塌缩的观点出发，作为熔解热ΔH2，优选为约55.0J/g以下。
基于同样的观点，作为基材11的熔解热ΔH3，为70.0J/g以上，优选为约75.0J/g以上，更优选为约80.0J/g以上。基于同样的观点，作为熔解热ΔH3，优选为约100.0J/g以下，更优选为约90.0J/g以下。作为熔解热ΔH1的优选范围，可以举出70.0～100.0J/g左右、70.0～90.0J/g左右、75.0～100.0J/g左右、75.0～90.0J/g左右、80.0～100.0J/g左右、80.0～90.0J/g左右。特别是从抑制金属端子用粘合性膜1的塌缩的观点出发，作为熔解热ΔH3，优选为约70.0J/g以上。
此外，从得到上述短时间内的高密封性、抑制塌缩及进一步提高追随性的观点出发，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，第1聚烯烃层12a的熔融峰值温度mp1与第2聚烯烃层12b的熔融峰值温度mp2优选满足mp1>mp2的关系。在本发明中，熔融峰值温度的测量方法如下。
<熔融峰值温度的测量>
根据JIS K 7121：2012(塑料的玻璃化转变温度测量方法(JIS K7121：1987补充标准1))的规定，测量各测量样品的熔融峰值温度。测量使用差示扫描量热仪(DSC，例如TA仪器公司制差示扫描量热仪Q200)进行。将测量样品在﹣50℃的温度下保持15分钟后，以10℃/分钟的升温速度从﹣50℃升温至210℃，进行第一次熔融峰值温度P(℃)的测量之后，在210℃的温度下保持10分钟。然后，以10℃/分钟的降温速度从210℃降温至﹣50℃并保持15分钟。进而以10℃/分钟的升温速度从﹣50℃升温至210℃，进行第二次熔融峰值温度Q(℃)的测量。需要说明的是，氮气流量设为50ml/分钟。按照上述步骤，求得第一次测得的熔融峰值温度P(℃)和第二次测得的熔融峰值温度Q(℃)。按照上述步骤，采用第一次测得的熔融峰值温度P(℃)值。
基于同样的观点，作为配置在金属端子2侧的第1聚烯烃层12a的熔融峰值温度mp1，优选为130℃以上，更优选为约135℃以上。基于同样的观点，作为熔融峰值温度mp1，优选为约160℃以下，更优选为约150℃以下。作为熔融峰值温度mp1的优选范围，可以举出130～160℃左右、130～150℃左右、135～160℃左右、135～150℃左右。
基于同样的观点，作为配置在蓄电器件用外包装材料3侧的第2聚烯烃层12b的熔融峰值温度mp2，优选为约130℃以上，更优选为约135℃以上。基于同样的观点，作为熔融峰值温度mp2，优选为约160℃以下，更优选为约150℃以下。作为熔融峰值温度mp2的优选范围，可以举出130～160℃左右、130～150℃左右、135～160℃左右、135～150℃左右。
基于同样的观点，作为基材11的熔融峰值温度mp3，为140℃以上，优选为约150℃以上，更优选为约160℃以上。基于同样的观点，作为熔融峰值温度mp3，优选为约180℃以下，更优选为约170℃以下。作为熔融峰值温度mp3的优选范围，可以举出140～180℃左右、140～170℃左右、150～180℃左右、150～170℃左右、160～180℃左右、160～170℃左右。
基于同样的观点，作为第1聚烯烃层12a的熔融峰值温度mp1与第2聚烯烃层12b的熔融峰值温度mp2之差的绝对值，可以举出优选为0～10℃左右，更优选为0～5℃左右。
基于同样的观点，优选为基材11的熔融峰值温度mp3大于第1聚烯烃层12a的熔融峰值温度mp1，作为基材11的熔融峰值温度mp3与第1聚烯烃层12a的熔融峰值温度mp1之差(熔融峰值温度mp3－熔融峰值温度mp1)，可以举出优选为约10℃以上，更优选为约15℃以上，进一步优选为约20℃以上。另外，基于同样的观点，作为该差值，可以举出优选为约30℃以下、更优选为约27℃以下、进一步优选为约25℃以下。作为该差值的优选范围，可以举出10～30℃左右、10～27℃左右、10～25℃左右、15～30℃左右、15～27℃左右、15～25℃左右、20～30℃左右、20～27℃左右、20～25℃左右。
基于同样的观点，第1聚烯烃层12a的熔融峰值温度mp1、第2聚烯烃层12b的熔融峰值温度mp2以及基材11的熔融峰值温度mp3优选满足mp3≥mp1＞mp2的关系，更优选满足mp3＞mp1＞mp2的关系。
基于同样的观点，作为金属端子用粘合性膜1所应用的蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔融峰值温度mp4与金属端子用粘合性膜1的第2聚烯烃层12b的熔融峰值温度mp2之差的绝对值，可以举出优选为0～5℃左右、0～3℃左右。熔融峰值温度mp4与熔融峰值温度mp2之差的绝对值越小(即该差值的绝对值越接近0℃)，第2聚烯烃层12b与热熔接性树脂层35之间的密合性就容易越高。特别是熔融峰值温度mp4与熔融峰值温度mp2之差的绝对值越小，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，上述短时间内的高密封性及追随性就越可以进一步提高。
从得到上述短时间内的高密封性、抑制塌缩及进一步提高追随性的观点出发，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，第1聚烯烃层12a的熔体质量流动速率(MFR)T1与第2聚烯烃层12b的熔体质量流动速率(MFR)T2优选满足T2＞T1的关系。在本发明中，熔体质量流动速率(MFR)的测量方法如下。
<熔体质量流动速率(MFR)的测量>
在测量温度230℃、施加重量2.16kg的条件下，使用熔融指数测量仪测量各测量样品的熔体质量流动速率(g/10min)。例如，对于聚烯烃，可以采用根据JIS K7210：2014所规定的A法的方法。另外，作为测量样品，可以从金属端子用粘合性膜取得第1聚烯烃层、第2聚烯烃层以及基材，制成测量样品。
基于同样的观点，作为配置在金属端子2侧的第1聚烯烃层12a的熔体质量流动速率(MFR)T1，优选为约5.0g/10min以上，更优选为约6.0g/10min以上。基于同样的观点，作为熔体质量流动速率(MFR)T1，优选为约10.0g/10min以下，更优选为约8.0g/10min以下。作为熔体质量流动速率(MFR)T1的优选范围，可以举出5.0～10.0g/10分钟左右、5.0～8.0g/10分钟左右、6.0～10.0g/10分钟左右、6.0～8.0g/10分钟左右。
基于同样的观点，作为配置在蓄电器件用外包装材料3侧的第2聚烯烃层12b的熔体质量流动速率(MFR)T2，优选为约8.0g/10min以上，更优选为约10.0g/10min以上。基于同样的观点，作为熔体质量流动速率(MFR)T2，优选为约15.0g/10min以下，更优选为约13.0g/10min以下。作为熔体质量流动速率(MFR)T2的优选范围，可以举出8.0～15.0g/10分钟左右、8.0～13.0g/10分钟左右、10.0～15.0g/10分钟左右、10.0～13.0g/10分钟左右。
基于同样的观点，作为基材11的熔体质量流动速率(MFR)T3，为1.0g/10min以上，优选为约1.5g/10min以上，更优选为约2.0g/10min以上。基于同样的观点，作为熔体质量流动速率(MFR)T3，优选为约5.0g/10min以下，更优选为约4.0g/10min以下。作为熔体质量流动速率(MFR)T3的优选范围，可以举出1.0～5.0g/10分钟左右、1.0～4.0g/10分钟左右、1.5～5.0g/10分钟左右、1.5～4.0g/10分钟左右、2.0～5.0g/10分钟左右、2.0～4.0g/10分钟左右。
作为第1聚烯烃层12a的熔体质量流动速率(MFR)T1与第2聚烯烃层12b的熔体质量流动速率(MFR)T2之差的绝对值，优选为2.0～6.0g/10分钟左右，更优选为3.0～5.0g/10分钟左右。
基于同样的观点，优选为第1聚烯烃层12a的熔体质量流动速率(MFR)T1大于基材11的熔体质量流动速率(MFR)T3，作为基材11的熔体质量流动速率(MFR)T3与第1聚烯烃层12a的熔体质量流动速率(MFR)T1之差(熔体质量流动速率(MFR)T3－熔体质量流动速率(MFR)T1)，可以举出优选为约2.0g/10min以上，更优选为约2.5g/10min以上，进一步优选为约3.0g/10min以上。此外，基于同样的观点，作为该差值，可以举出优选为约6.0g/10min以下，更优选为约5.5g/10min以下，进一步优选为约5.0g/10min以下。作为该差值的优选范围，可以举出2.0～6.0g/10分钟左右、2.0～5.5g/10分钟左右、2.0～5.0g/10分钟左右、2.5～6.0g/10分钟左右、2.5～5.5g/10分钟左右、2.5～5.0g/10分钟左右、3.0～6.0g/10分钟左右、3.0～5.5g/10分钟左右、3.0～5.0g/10分钟左右。
基于同样的观点，第1聚烯烃层12a的熔体质量流动速率(MFR)T1、第2聚烯烃层12b的熔体质量流动速率(MFR)T2及基材11的熔体质量流动速率(MFR)T3优选满足T2＞T1＞T3的关系。
基于同样的观点，作为使用了金属端子用粘合性膜1的蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层35的熔体质量流动速率(MFR)T4与金属端子用粘合性膜1的第2聚烯烃层12b的熔体质量流动速率(MFR)T2之差的绝对值，优选为0.0～5.0g/10分钟左右、0.0～3.0g/10分钟左右。熔体质量流动速率(MFR)T4与熔体质量流动速率(MFR)T2之差的绝对值越小(即该差值的绝对值越接近0.0g/10min)，就越容易提高第2聚烯烃层12b与热熔接性树脂层35的密合性。特别是由于熔体质量流动速率(MFR)T4与熔体质量流动速率(MFR)T2之差的绝对值越小，本发明的金属端子用粘合性膜1中，上述短时间内的高密封性及追随性就越可以进一步提高。
从得到上述短时间内的高密封性、抑制塌缩及进一步提高追随性的观点出发，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，作为金属端子用粘合性膜1的总厚度例如为约60μm以上，优选为约80μm以上，更优选为约100μm以上、进一步优选为约120μm以上、更进一步优选为约150μm以上。此外，本发明的金属端子用粘合性膜1的总厚度优选为约300μm以下，更优选为约220μm以下。作为本发明的金属端子用粘合性膜1的总厚度的优选范围，可以举出60～300μm左右、60～220μm左右、80～300μm左右、80～220μm左右、100～300μm左右、100～220μm左右、120～300μm左右、120～220μm左右、150～300μm左右、150～220μm左右。作为更具体的例子，例如，当将本发明的金属端子用粘合性膜1用于民用蓄电器件时，总厚度优选为60～100μm左右；当用于车载用蓄电器件置时，总厚度优选为100～220μm左右。
下面，对构成第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b及基材11的材料、厚度等进行详细说明。
[第1聚烯烃层12a及第2聚烯烃层12b]
如图4及图5所示，本发明的金属端子用粘合性膜1在基材11的一侧设有第1聚烯烃层12a，在另一侧设有第2聚烯烃层12b。第1聚烯烃层12a配置在金属端子2侧。而第2聚烯烃层12b配置在蓄电器件用外包装材料3侧。在本发明的金属端子用粘合性膜1中，第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b分别位于(粘合性膜的)两侧表面。
在本发明的金属端子用粘合性膜1中，第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b分别是含有聚烯烃系树脂的层。作为聚烯烃系树脂，可以举出聚烯烃、酸改性聚烯烃等。第1聚烯烃层12a优选含有聚烯烃系树脂中的酸改性聚烯烃，更优选为是由酸改性聚烯烃形成的层。此外，第2聚烯烃层12b优选含有聚烯烃系树脂中的聚烯烃或酸改性聚烯烃，更优选含有聚烯烃，进一步优选为是由聚烯烃形成的层。酸改性聚烯烃与金属的亲和性高。此外，聚烯烃与聚烯烃等热熔接性树脂具有很高的亲和性。因此，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，通过将酸改性聚烯烃形成的第1聚烯烃层12a配置在金属端子2侧，就能够在金属端子用粘合性膜1与金属端子2的界面上表现出更好的密合性。此外，通过将由聚烯烃形成的第2聚烯烃层12b配置在蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35侧，就能够在金属端子用粘合性膜1与热熔接性树脂层35的界面上表现出更好的密合性。
作为本发明金属端子用粘合性膜1的优选叠层结构的具体例，可以举出酸改性聚丙烯形成的第1聚烯烃层/聚丙烯形成的基材/聚丙烯形成的第2聚烯烃层依次叠层的3层结构；酸改性聚丙烯形成的第1聚烯烃层/聚丙烯形成的基材/酸改性聚丙烯形成的第2聚烯烃层依次叠层的3层结构等，其中，特别优选为酸改性聚丙烯形成的第1聚烯烃层/聚丙烯形成的基材/聚丙烯形成的第2聚烯烃层依次叠层的3层结构。
作为酸改性聚烯烃，没有特别的限制，只要是酸改性的聚烯烃即可，优选可以举出由不饱和羧酸或其酸酐接枝改性的聚烯烃。
作为酸改性的聚烯烃，具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯无规共聚物(例如丙烯与乙烯的无规共聚物)等结晶或非晶聚丙烯；乙烯－丁烯－丙烯三元共聚物等。在这些聚烯烃中，优选可以举出聚乙烯和聚丙烯，特别优选为聚丙烯。
此外，酸改性的聚烯烃可以是环聚烯烃。例如，羧酸改性环聚烯烃是指通过将构成环聚烯烃的单体的一部分代之以α,β－不饱和羧酸或其酸酐进行共聚、或者使α,β－不饱和羧酸或其酸酐与环聚烯烃嵌段聚合或接枝聚合得到的聚合物。
酸改性的环聚烯烃是烯烃与环状单体的共聚物，作为上述环聚烯烃的结构单体的烯烃，可以举出例如乙烯、丙烯、4－甲基－1－戊烯、丁二烯、异戊二烯等。另外，作为上述环聚烯烃的结构单体的环状单体，可以举出例如降冰片烯等环烯烃，具体可以举出环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等环状二烯等。在这些聚烯烃中，优选可以举出环烯烃，更优选为降冰片烯。作为结构单体，也可以举出苯乙烯。
作为酸改性所用羧酸或其酸酐，可以举出例如马来酸、丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、马来酸酐、衣康酸酐等。当用红外光谱法分析第1聚烯烃层12a时，优选为可以检测出来自马来酸酐的峰。例如，当用红外光谱法测量马来酸酐改性聚烯烃时，在波数1760cm﹣1附近和波数1780cm﹣1附近可以检测到来自马来酸酐的峰。当第1聚烯烃层12a或第2聚烯烃层12b是由马来酸酐改性聚烯烃形成的层时，用红外光谱法测量，则可以检测到来自马来酸酐的峰。然而，当酸改性度较低时，峰值变小，可能检测不到。在该情况下，可以通过核磁共振光谱法进行分析。
第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b可分别由一种树脂组分单独形成，也可以由2种以上树脂组分组合的掺混聚合物形成。而且，第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b可分别仅形成一层，也可以由相同或不同的树脂组分形成2层以上。从第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b的成膜性能的观点出发，这些层优选为分别由2种以上的树脂组分组合的掺混聚合物形成。当形成掺混聚合物时，第1聚烯烃层12a优选为以酸改性聚丙烯为主要成分(50质量％以上的成分)，50质量％以下为其它树脂(从提高柔韧性的观点出发，优选为聚乙烯)。此外，对于第2聚烯烃层12b，优选为以聚丙烯为主要成分(50质量％以上的成分)，50质量％以下为其它树脂(从提高柔韧性的观点出发，优选为聚乙烯)。另一方面，从第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b的耐电解液腐蚀的观点出发，第1聚烯烃层12a优选单独含有酸改性聚丙烯作为树脂，第2聚烯烃层12b优选单独含有聚丙烯作为树脂。
而且，第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b可分别根据需要含有填料。第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b通过添加填料，由于填料起到隔离物(Spacer)的功能，因此可以有效抑制金属端子2与蓄电器件用外包装材料3的阻隔层33之间的短路。作为填料的粒径，可以举出0.1～35μm左右、优选为5.0～30μm左右、更优选为10～25μm左右的范围。另外，作为填料的含量，可以举出相对于形成第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b的树脂组分100质量份，分别为5～30质量份左右，更优选为10～20质量份左右。
作为填料，可以使用无机系填料、有机系填料中的任一种。作为无机系填料，可以举出例如碳(碳、石墨)、硅石、氧化铝、钛酸钡、氧化铁、碳化硅(silicon carbide)、氧化锆、硅酸锆、氧化镁、氧化钛、铝酸钙、氢氧化钙、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙等。另外，作为有机系填料，可以举出例如氟树脂、酚醛树脂、尿素树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、苯胍胺-甲醛缩合物、密胺-甲醛缩合物、聚甲基丙烯酸甲酯交联体、聚乙烯交联体等。从形状的稳定性、刚性、耐内容物腐蚀性的观点出发，优选为氧化铝、硅石、氟树脂、丙烯酸树脂、苯胍胺-甲醛缩合物，其中，特别优选为球形的氧化铝和硅石。作为将填料混入形成第1聚烯烃层12a及第2聚烯烃层12b的树脂组分中的混合方法，可以采用预先用班伯里混炼机等将两者熔融混合形成母料，将母料设定为预定的混合比的方法，或与树脂组分直接混合的方法等。
此外，第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b可分别根据需要含有颜料。作为颜料，可以使用各种无机颜料。作为颜料的具体例，优选可以举出上述填料中所举例说明的碳(碳、石墨)。碳(碳、石墨)是一种常用于蓄电器件内部的材料，不存在溶出至电解液的风险。而且，不仅由于着色效果好能够以不妨碍粘接性的程度的添加量获得充分的着色效果，而且不会受热熔融，能够提高所添加的树脂的表观熔融粘度。而且，能够防止热粘接时(热封时)的加压部变薄，可以赋予蓄电器件用外包装材料与金属端子之间的优异的密封性。
在第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b中添加颜料的情况下，作为颜料的添加量，可以举出例如使用粒径约0.03μm的炭黑时，相对于形成第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b的树脂组分100质量份，分别为0.05～0.3质量份左右、优选为0.1～0.2质量份左右。通过向第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b添加颜料，可以使其能够利用传感器检测或者通过肉眼检查是否存在金属端子用粘合性膜1。特别优选在第1聚烯烃层12a中含有颜料。需要说明的是，在第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b中添加填料和颜料情况下，可以在同一第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b中添加填料和颜料，从不妨碍金属端子用粘合性膜1的热熔接性的观点出发，填料及颜料优选分开添加到第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b中。
从得到上述短时间内的高密封性、抑制塌缩及进一步提高追随性的观点出发，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b的厚度分别优选为约10μm以上，更优选为约15μm以上，进一步优选为约20μm以上，更进一步优选为约30μm以上；且优选为约60μm以下，更优选为约55μm以下，进一步优选为约50μm以下，更进一步优选为40μm以下。作为第1聚烯烃层12a及第2聚烯烃层12b的厚度的优选范围，可以举出分别为10～60μm左右、10～55μm左右、10～50μm左右、10～40μm左右、15～60μm左右、15～55μm左右、15～50μm左右、15～40μm左右、20～60μm左右、20～55μm左右、20～50μm左右、20～40μm左右、30～60μm左右、30～55μm左右、30～50μm左右、30～40μm左右。
基于同样的观点，作为基材11的厚度相对于第1聚烯烃层12a及第2聚烯烃层12b的合计厚度之比，优选为约0.3以上，更优选为约0.4以上，进一步优选为0.5以上，另外，优选为约1.0以下，更优选为约0.8以下，作为优选的范围，可以举出0.3～1.0的程度、0.3～0.8的程度、0.4～1.0的程度、0.4～0.8的程度、0.5～1.0的程度、0.5～0.8的程度。
此外，当以金属端子用粘合性膜1的总厚度为100％时，作为第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b的合计厚度的比例，优选为30～80％的程度、更优选为50～70％的程度。
[基材11]
在金属端子用粘合性膜1中，基材11是根据需要而设置的作为金属端子用粘合性膜1的支承体发挥功能的层。
对于形成基材11的材料没有特别的限制。作为形成基材11的材料，可以举出例如聚烯烃系树脂、聚酰胺系树脂、聚酯系树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯以及上述材料的混合物或共聚物等，其中，特别优选为聚烯烃系树脂。即，形成基材11的材料优选为聚烯烃、酸改性聚烯烃等具有聚烯烃骨架的树脂。构成基材11的树脂具有聚烯烃骨架这一点可以通过例如红外光谱法、气相色谱质谱法等进行分析。
如上所述，基材11优选含有聚烯烃系树脂，优选含有聚烯烃，更优选为由聚烯烃形成的层。由聚烯烃形成的层可以是拉伸聚烯烃膜，也可以是未拉伸的聚烯烃膜，优选为未拉伸的聚烯烃膜。作为聚烯烃，具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯无规共聚物(例如丙烯与乙烯的无规共聚物)等结晶或非晶聚丙烯；乙烯－丁烯－丙烯三元共聚物等。在这些聚烯烃中，优选可以举出聚乙烯和聚丙烯，更优选为聚丙烯。此外，由于耐电解液腐蚀性优异，基材11优选含有均聚丙烯，更优选为由均聚丙烯形成，进一步优选为未拉伸的均聚丙烯膜。
作为聚酰胺，具体可以举出尼龙6、尼龙66、尼龙610、尼龙12、尼龙46、尼龙6与尼龙66的共聚物等脂肪族系聚酰胺；含有来自对苯二甲酸和/或间苯二甲酸的结构单元的尼龙6I、尼龙6T、尼龙6IT、尼龙6I6T(I表示间苯二甲酸，T表示对苯二甲酸)等六亚甲基二胺－间苯二甲酸－对苯二甲酸共聚聚酰胺、聚己二酰间苯二甲胺(MXD6)等含有芳香族化合物的聚酰胺；聚氨甲基环己基己二酰胺(PACM6)等脂环系聚酰胺；以及与内酰胺成分、4,4'－二苯基甲烷－二异氰酸酯等异氰酸酯成分共聚的聚酰胺，作为共聚聚酰胺与聚酯和/或聚亚烷基醚二醇的共聚物的聚酯酰胺共聚物和聚醚酯酰胺共聚物；上述化合物的共聚物等。这些聚酰胺可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
作为聚酯，具体可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元主体的共聚聚酯、以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元主体的共聚聚酯等。另外，作为以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元主体的共聚聚酯，具体可以举出以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元主体与间苯二甲酸乙二醇酯聚合的共聚物聚酯(下文简称为聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯)、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/己二酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸磺酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/苯基二羧酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸二羧酸)乙二醇酯等。另外，作为以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元主体的共聚聚酯，具体可以举出以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元主体与间苯二甲酸丁二醇酯聚合的共聚物聚酯(下文简称为聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)丁二醇酯)、聚(对苯二甲酸/己二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸酯/癸二羧酸)丁二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯等。这些聚酯可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
此外，基材11也可以由上述树脂制成的无纺布形成。当基材11为无纺布时，基材11优选为由上述聚烯烃系树脂、聚酰胺树脂等制成。
基材11可以是单层，也可以是多层。当基材11为多层时，则可以包括至少1层上述熔解热ΔH3为70J/g以上的层。作为多层的具体例，可以举出例如嵌段聚丙烯/均聚丙烯/嵌段聚丙烯依次叠层的3层结构等。
此外，可以通过在基材11中添配着色剂，使基材11成为含有着色剂的层。此外，还可以通过选择透明度低的树脂来调节透光度。当基材11是薄膜时，可以使用彩色薄膜、透明度低的薄膜。另外，当基材11为无纺布时，可以采用使用了含有着色剂的纤维、粘合剂等的无纺布及透明度低的无纺布。
当基材11由树脂膜构成时，基材11的表面可根据需要实施电晕放电处理、臭氧处理、等离子体处理等已知的粘接易化处理手段。
从得到上述短时间内的高密封性、抑制塌缩及进一步提高追随性的观点出发，在本发明的金属端子用粘合性膜1中，基材11的厚度优选为120μm以下，更优选为100μm以下，进一步优选为约80μm以下，更进一步优选为约70μm以下。另外，基材11的厚度优选为约20μm以上，更优选为约30μm以上，进一步优选为约40μm以上。作为基材11的厚度的优选范围，可以举出20～120μm左右、20～100μm左右、20～80μm左右、20～70μm左右、30～120μm左右、30～100μm左右、30～80μm左右、30～70μm左右、40～120μm左右、40～100μm左右、40～80μm左右、40～70μm左右。
[粘接促进剂层13]
粘接促进剂层13是根据需要，以将基材11与第1聚烯烃层12a及第2聚烯烃层12b牢固粘接为目的而设置的层(参照图5)。上述粘接促进剂层13可以设置在基材11与第1聚烯烃层12a及与第2聚烯烃层12b之间的一侧，也可以设置在两侧。
粘接促进剂层13可以通过使用异氰酸酯系、聚乙烯亚胺系、聚酯系、聚氨酯系和聚丁二烯系等已知的粘接促进剂形成。从进一步提高耐电解液腐蚀性的观点出发，其中，优选为由异氰酸酯系粘接促进剂形成。作为异氰酸酯系粘接促进剂，选自三异氰酸酯单体、多聚MDI的异氰酸酯成分制成的粘接促进剂的层压强度高、且浸渍到电解液中后的层压强度下降少。特别优选为含有作为三异氰酸酯单体的三苯基甲烷－4,4',4”－三异氰酸酯和作为多聚MDI的聚亚甲基多苯基多异氰酸酯(NCO含量约为30％，粘度为200～700mPa·s)的粘接促进剂形成。另外，还优选为以作为三异氰酸酯单体的三(对异氰酸酯苯基)硫代磷酸酯或聚乙烯亚胺为主要组分，以聚碳二亚胺为交联剂的双组分固化型粘接促进剂形成。
粘接促进剂层13可以通过棒涂法、辊涂法、凹版涂布法等已知的涂布方法进行涂布并干燥形成。作为粘接促进剂的涂布量，在由三异氰酸酯制成的粘接促进剂的情况下，为20～100mg/m2左右、优选为40～60mg/m2左右；在由多聚MDI制成的粘接促进剂的情况下，为40～150mg/m2左右、优选为60～100mg/m2左右；在以聚乙烯亚胺作为主要组分，聚碳二亚胺作为交联剂的双组分固化型粘接促进剂的情况下，为5～50mg/m2左右、优选为10～30mg/m2左右。需要说明的是，三异氰酸酯单体是一个分子中具有三个异氰酸酯基的单体，多聚MDI是MDI与MDI聚合的MDI低聚物的混合物，为下式所示化合物。
[化学式1]
Figure BDA0003831967590000221
本发明的金属端子用粘合性膜1可以通过例如在基材11的两侧表面上叠层第1聚烯烃层12a和第2聚烯烃层12b来制造。基材11与第1聚烯烃层12a及第2聚烯烃层12b的叠层可以通过挤出层压法、T模法、膨胀法或热层压法等已知方法进行层压。另外，当基材11与第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b借助粘接促进剂层13叠层时，可以采用例如通过上述方法将构成粘接促进剂层13的粘接促进剂在基材11上涂布并干燥，从粘接促进剂层13的上方分别叠层第1聚烯烃层12a、第2聚烯烃层12b来实现。
作为将金属端子用粘合性膜1设置在金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的方法没有特别的限制，例如可以如图1～3所示，在金属端子2的由蓄电器件用外包装材料3夹持的部分，将金属端子用粘合性膜1缠绕在金属端子2上。此外，还可以是省略图示的在金属端子2的由蓄电器件用外包装材料3夹持的部分，以金属端子用粘合性膜1横穿两个金属端子2的方式设置在金属端子2的两侧。
[金属端子2]
本发明的金属端子用粘合性膜1以被设于金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间的方式使用。金属端子2(Tab：凸片)是与蓄电器件元件4的电极(正极或负极)电连接的导电构件，由金属材料制成。作为构成金属端子2的金属材料没有特别的限制，可以举出例如铝、镍、铜等。例如，连接到锂离子蓄电器件正极的金属端子2通常由铝等制成。此外，连接到锂离子蓄电器件负极的金属端子2通常由铜、镍等制成。
从提高耐电解液腐蚀性的观点出发，金属端子2的表面优选进行化学转化处理。例如，当金属端子2由铝制成时，作为化学转化处理的具体例，可以举出形成磷酸盐、铬酸盐、氟化物、三嗪硫醇化合物等耐腐蚀性膜的已知方法。在形成耐腐蚀性膜的方法中，适合采用了酚醛树脂、氟化铬(III)化合物、磷酸的三组分组成的组合物进行的磷铬酸盐处理。
金属端子2的尺寸可根据所使用的蓄电器件的大小进行适当设置。作为金属端子2的厚度，可以举出优选为50～1000μm左右、更优选为70～800μm左右。另外，作为金属端子2的长度，可以举出优选为1～200mm左右、更优选为3～150mm左右。另外，作为金属端子2的宽度，可以举出优选为1～200mm左右、更优选为3～150mm左右。
[蓄电器件用外包装材料3]
作为蓄电器件用外包装材料3，可以举出至少具有基材层31、阻隔层33和热熔接性树脂层35依次叠层的叠层结构的构件。在图6中，作为蓄电器件用外包装材料3的截面结构的一例，表示了基材层31、根据需要设置的粘接剂层32、阻隔层33、根据需要设置的粘接层34以及热熔接性树脂层35依次叠层的形态。在蓄电器件用外包装材料3中，基材层31成为外层侧，热熔接性树脂层35成为最内层。在蓄电器件组装时，位于蓄电器件元件4***的热熔接性树脂层35表面彼此接触并热熔接，将蓄电器件元件4密封，实现蓄电器件元件4的封装。需要说明的是，图1～图3图示的是采用了压花成型等成形的压花型蓄电器件用外包装材料3的情况下的蓄电器件10，但蓄电器件用外包装材料3也可以是不经成型的软包型(pouchtype)。需要说明的是，软包型还有三方密封、四方密封、枕型等，可以是任何类型。
作为构成蓄电器件用外包装材料3的叠层体的厚度，没有特别限定，关于上限，从成本削减、能量密度提高等角度，可以举出优选为约190μm以下、约180μm以下、约160μm以下、约155μm以下、约140μm以下、约130μm以下、约120μm以下；关于下限，从保护蓄电器件元件4这样的维持蓄电器件用外包装材料3的功能的观点出发，可以举出优选为约35μm以上、约45μm以上、约60μm以上、约80μm以上；作为优选范围，可以举出例如35～190μm左右、35～180μm左右、35～160μm左右、35～155μm左右、35～140μm左右、35～130μm左右、35～120μm左右、45～190μm左右、45～180μm左右、45～160μm左右、45～155μm左右、45～140μm左右、45～130μm左右、45～120μm左右、60～190μm左右、60～180μm左右、60～160μm左右、60～155μm左右、60～140μm左右、60～130μm左右、60～120μm左右、80～190μm左右、80～180μm左右、80～160μm左右、80～155μm左右、80～140μm左右、80～130μm左右、80～120μm左右。
(基材层31)
在蓄电器件用外包装材料3中，基材层31是作为蓄电器件用外包装材料的基材发挥功能的层，是形成最外层侧的层。
对于形成基材层31的材料，以具有绝缘性能为限度，没有特别的限制。作为形成基材层31的材料，可以举出例如聚酯、聚酰胺、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯、硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺及其混合物及共聚物等。聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯因耐电解液腐蚀性好、不易因电解液的附着产生白化等优点，适合用作基材层31的形成材料。此外，聚酰胺薄膜因可延展性优异、可以防止成型时基材层31的树脂开裂导致的白化，适合用作基材层31的形成材料。
基材层31可以由单向或双向拉伸树脂膜形成，也可由未拉伸树脂膜形成。其中，单向或双向拉伸树脂膜，特别是双向拉伸树脂膜，由于通过取向结晶提高了耐热性，因此可适合用作基材层31。
其中，作为形成基材层31的树脂膜，优选为尼龙、聚酯，更优选为双向拉伸尼龙、双向拉伸聚酯。
为了提高抗针孔性及形成蓄电器件的包装体时的绝缘性，基材层31也可以将不同材质的树脂膜叠层。具体可以举出聚酯膜和尼龙膜叠层的多层结构、双向拉伸聚酯和双向拉伸尼龙叠层的多层结构等。当基材层31形成多层结构时，各树脂膜可通过粘接剂粘接，也可以不经粘接剂直接叠层。在不经粘接剂粘接的情况下，可以举出例如共挤出法、磨砂层压法、热层压法等在热熔融状态下粘接的方法。
此外，基材层31可以进行低摩擦处理，以提高成形性。当对基材层31进行低摩擦处理时，对其表面的摩擦系数没有特别的限制，可以举出例如1.0以下。为了对基材层31进行低摩擦处理，可以举出例如哑光处理、润滑剂薄膜层的形成或其组合等。
基材层31的厚度可以举出例如10～50μm左右，优选为15～30μm左右。
(粘接剂层32)
在蓄电器件用外包装材料3中，粘接剂层32是为了赋予基材层31密合性而根据需要配置在基材层31之上的层。即，粘接剂层32设置在基材层31与阻隔层33之间。
粘接剂层32由可将基材层31与阻隔层33粘接的粘接剂形成。用于形成粘接剂层32的粘接剂可以是双组分固化型粘接剂，也可以是单组分固化型粘接剂。此外，用于形成粘接剂层32的粘接剂的粘接机理也没有特别的限制，可以是化学反应型、溶剂挥发型、热熔融型、热压型等任一种。
作为可用于形成粘接剂层32的粘接剂的树脂成分，从延展性、高湿度条件下的耐久性和黄变抑制作用、热封时的热劣化抑制作用等优异，可以抑制基材层31与阻隔层33之间的层压强度的降低，并有效抑制剥离产生的观点出发，优选可以举出聚氨酯系双组分固化型粘接剂；聚酰胺、聚酯或它们与改性聚烯烃的掺混树脂。
此外，粘接剂层32可以使用不同的粘接剂组分实现多层化。当采用不同的粘接剂组分将粘接剂层32形成多层时，从提高基材层31与阻隔层33的层压强度的观点出发，作为配置在基材层31侧的粘接剂组分，优选选择与基材层31的粘接性优异的树脂，作为配置在阻隔层33侧的粘接剂组分，优选选择与阻隔层33的粘接性优异的粘接剂组分。当粘接剂层32是由不同的粘接剂组分形成多层时，具体而言，作为配置在阻隔层33侧的粘接剂组分，优选可以举出酸改性聚烯烃、金属改性聚烯烃、聚酯与酸改性聚烯烃的混合树脂、含有共聚聚酯的树脂等。
关于粘接剂层32的厚度，可以举出例如2～50μm左右，优选为3～25μm左右。
(阻隔层33)
在蓄电器件用外包装材料中，阻隔层33是除了具有提高蓄电器件用外包装材料的强度的功能之外，还具有防止水蒸汽、氧气、光等侵入到蓄电器件内部的功能的层。阻隔层33优选为金属层，即由金属形成的层。作为构成阻隔层33的金属，具体可以举出铝、不锈钢、钛等，优选可以举出铝。阻隔层33可以由例如金属箔或金属蒸镀膜、无机氧化物蒸镀膜、含碳无机氧化物蒸镀膜、设有这些蒸镀膜的薄膜等形成，优选由金属箔形成，更优选由铝箔形成。在制造蓄电器件用外包装材料时，从防止阻隔层33产生褶皱、针孔的观点出发，更优选为阻隔层由例如退火处理完毕的铝(JIS H4160：1994 A8021H－O、JIS H4160：1994A8079H－O、JIS H4000：2014 A8021P－O、JIS H4000：2014A8079P－O)等软性铝箔形成。
关于阻隔层33的厚度，从使蓄电器件用外包装材料又薄，又不易因成型产生针孔的观点出发，优选可以举出10～200μm左右、更优选为20～100μm左右。
此外，为了粘接的稳定、防止溶解和腐蚀等，优选阻隔层33的至少一侧表面、优选为两侧表面经过化学转化处理。在本发明中，化学转化处理是指在阻隔层表面形成耐腐蚀性薄膜的处理。
(粘接层34)
在蓄电器件用外包装材料3中，粘接层34是为了牢固粘接热熔接性树脂层35，而根据需要设置在阻隔层33与热熔接性树脂层35之间的层。
粘接层34由可将阻隔层33与热熔接性树脂层35粘接的粘接剂形成。用于形成粘接层的粘接剂的组成没有特别的限制，可以举出例如含有酸改性聚烯烃的树脂组合物。作为酸改性聚烯烃，可以举出与第1聚烯烃层12a及第2聚烯烃层12b中举例说明的化合物相同的化合物。
关于粘接层34的厚度，可以举出例如1～40μm左右，优选为2～30μm左右。
(热熔接性树脂层35)
在蓄电器件用外包装材料3中，热熔接性树脂层35对应于最内层，是在蓄电器件组装时，热熔接性树脂层彼此热熔接、以密封蓄电器件元件的层。
如上所述，作为本发明的使用了金属端子用粘合性膜1的蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35的熔解热ΔH4，与金属端子用粘合性膜1的第2聚烯烃层12b的熔解热ΔH2之差的绝对值，优选为0.0～5.0J/g左右、0.0～3.0J/g左右。熔解热ΔH4与熔解热ΔH2之差的绝对值越小(即，该差的绝对值越接近0.0J/g)，越容易提高第2聚烯烃层12b与热熔接性树脂层35的密合性。
用于热熔接性树脂层35的树脂组分没有特别的限制，以可以热熔接为限度，没有特别的限制。可以举出例如聚烯烃、环聚烯烃等。
另外，如上所述，作为本发明的使用了金属端子用粘合性膜1的蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层35的熔融峰值温度mp4，与金属端子用粘合性膜1的第2聚烯烃层12b的熔融峰值温度mp2之差的绝对值，优选为0～5℃左右、0～3℃左右。熔融峰值温度mp4与熔融峰值温度mp2之差的绝对值越小(即，该差的绝对值越接近0℃)，越容易提高第2聚烯烃层12b与热熔接性树脂层35的密合性。
另外，如上所述，本发明的使用了金属端子用粘合性膜1的蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层35的熔体质量流动速率(MFR)T4与金属端子用粘合性膜1的第2聚烯烃层12b的熔体质量流动速率(MFR)T2之差的绝对值，可以举出优选为0～5g/10分钟左右、0～3g/10分钟左右。熔体质量流动速率(MFR)T4与熔体质量流动速率(MFR)T2之差的绝对值越小(即，该差的绝对值越接近0g/10分钟)，越容易提高第2聚烯烃层12b与热熔接性树脂层35的密合性。
作为上述聚烯烃，具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯无规共聚物(例如丙烯与乙烯的无规共聚物)等结晶或非晶聚丙烯；乙烯－丁烯－丙烯三元共聚物等。在这些聚烯烃中，优选可以举出聚乙烯和聚丙烯。
上述环聚烯烃是烯烃与环状单体的共聚物，作为上述环聚烯烃的结构单体的烯烃，可以举出例如乙烯、丙烯、4－甲基－1－戊烯、丁二烯、异戊二烯等。另外，作为上述环聚烯烃的结构单体的环状单体，可以举出例如降冰片烯等环烯烃，具体可以举出环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等环状二烯等。在这些聚烯烃中，优选可以举出环烯烃，更优选为降冰片烯。作为结构单体，也可以举出苯乙烯。
在这些树脂成分中，优选为结晶或非晶聚烯烃、环聚烯烃及这些烯烃的掺混聚合物；更优选为聚乙烯、聚丙烯、乙烯与降冰片烯的共聚物，以及上述化合物中的2种以上的掺混聚合物。
热熔接性树脂层35可以单独由1种树脂组分形成，也可以是2种以上的树脂组分组合的掺混聚合物形成。而且，热熔接性树脂层35可以仅由一层形成，也可以由相同或不同的树脂组分形成两层以上。当第2聚烯烃层12b与热熔接性树脂层35的树脂通用时，由于可以提高它们之间的密合性，所以为特别优选。
另外，作为热熔接性树脂层35的厚度没有特别的限制，可以举出2～2000μm左右、优选为5～1000μm左右、更优选为10～500μm左右。
2.蓄电器件
本发明的蓄电器件10具备至少具有正极、负极及电解质的蓄电器件元件4、用于封装该蓄电器件元件4的蓄电器件用外包装材料3、分别与正极和负极电连接并突出到蓄电器件用外包装材料3的外侧的金属端子2。在本发明的蓄电器件10中，其特征在于，在金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间设有本发明的金属端子用粘合性膜1。即，本发明的蓄电器件10可以通过具有在金属端子2与蓄电器件用外包装材料3之间设置本发明的金属端子用粘合性膜1的工序的方法制备。
具体而言，将至少具有正极、负极及电解质的蓄电器件元件4，用蓄电器件用外包装材料3包覆，并使分别与正极及负极连接的金属端子2能够在突出到其外侧的状态下，将本发明的金属端子用粘合性膜1夹在金属端子2与热熔接性树脂层35之间，在蓄电器件元件4的围缘，以形成蓄电器件用外包装材料的凸缘部(热熔接性树脂层35彼此接触的区域，蓄电器件用外包装材料的围缘部3a)，将凸缘部的热熔接性树脂层35彼此之间通过热封来密封，由此提供使用了蓄电器件用外包装材料3的蓄电器件10。需要说明的是，当使用蓄电器件用外包装材料3收容蓄电器件元件4时，该构件以使蓄电器件用外包装材料3的热熔接性树脂层35为内侧(与蓄电器件元件4接触的表面)的方式使用。
本发明的蓄电器件用外包装材料可适用于电池(包括电容(condenser)、电容器(capacitor)等)等蓄电器件。此外，本发明的蓄电器件用外包装材料可以用于一次电池、二次电池中的任一种，优选为二次电池。本发明的蓄电器件用外包装材料所适用的二次电池的种类没有特别的限制，可以举出例如锂离子电池、锂离子聚合物电池、全固态电池、铅酸蓄电池、镍氢蓄电池、镍镉蓄电池、镍铁蓄电池、镍锌蓄电池、氧化银锌蓄电池、金属空气电池、多价阳离子电池、电容、电容器等。在这些二次电池中，作为本发明的蓄电器件用外包装材料的优选适用对象，可以举出锂离子电池和锂离子聚合物电池。
实施例
下文给出实施例和比较例详细说明本发明。但是本发明并非限于实施例。
<金属端子用粘合性膜的制造>
实施例1～8、10、11、13
分别制备马来酸酐改性聚丙烯(PPa)作为形成配置在金属端子侧的第1聚烯烃层的聚烯烃、制备聚丙烯(PP)作为形成配置在蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的聚烯烃、制备未拉伸聚丙烯膜(CPP，均聚丙烯)作为基材。然后，在实施例1～8、10、11、13中，在基材(CPP)其中一面上，用T模挤出机挤出马来酸酐改性聚丙烯(PPa)，形成第1聚丙烯层；在基材(CPP)的另一面上，用T模挤出机挤出聚丙烯(PP)，形成第2聚丙烯层，得到第1聚烯烃层(PPa层)/基材(CPP层)/第2聚烯烃层(PP层)依次叠层的金属端子用粘合性膜。关于包括各层厚度的叠层结构，实施例1、2、10为第1聚烯烃层(PPa层，厚度50μm)/基材(CPP层，厚度50μm)/第2聚烯烃层(PP层，厚度50μm)；实施例3～8、11为第1聚烯烃层(PPa层，厚度50μm)/基材(CPP层，厚度60μm)/第2聚烯烃层(PP层，厚度40μm)；实施例13为第1聚烯烃层(PPa层，厚度20μm)/基材(CPP层，厚度40μm)/第2聚烯烃层(PP层，厚度20μm)。第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及基材的熔解热、熔融峰值温度及熔体质量流动速率(MFR)分别如表1～3所示。这些物性值为根据各树脂组成(聚乙烯成分等的配比)、分子量等调节后的值。
实施例9
除了作为基材将未拉伸聚丙烯膜(CPP，均聚丙烯)代之以使用嵌段聚丙烯(厚度5μm)/均聚丙烯(厚度40μm)/嵌段聚丙烯(厚度5μm)依次叠层的3层结构的薄膜以外，按照与实施例1同样的方式，得到第1聚烯烃层(PPa层，厚度50μm)/基材(上述3层结构的薄膜，总厚度50μm)/第2聚烯烃层(PP层，厚度50μm)依次叠层的金属端子用粘合性膜。第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及基材的熔解热、熔融峰值温度及熔体质量流动速率(MFR)如表1～3所示。这些物性值为根据各树脂组成(聚乙烯成分等的配比)、分子量等调节后的值。
实施例12
除了在基材(厚度50μm，CPP，均聚丙烯)其中一面上，用T模挤出机挤出马来酸酐改性聚丙烯(PPa)，形成第1聚丙烯层(厚度100μm)；在基材的另一面上，用T模挤出机挤出聚丙烯(PP)，形成第2聚丙烯层(厚度50μm)，得到第1聚烯烃层(PPa层)/基材(CPP层)/第2聚烯烃层(PP层)依次叠层的金属端子用粘合性膜以外，按照与实施例1同样的方式，得到第1聚烯烃层(PPa层，厚度100μm)/基材(CPP层，厚度50μm)/第2聚烯烃层(PP层，厚度50μm)依次叠层的金属端子用粘合性膜。第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及基材的熔解热、熔融峰值温度及熔体质量流动速率(MFR)如表1～3所示。这些物性值为根据各树脂组成(聚乙烯成分等的配比)、分子量等调节后的值。
比较例1
作为形成第1聚烯烃层的聚烯烃，制备马来酸酐改性聚丙烯(PPa)；作为形成第2聚烯烃层的聚烯烃，制备聚丙烯(PP)；作为形成基材的聚烯烃层，制备用炭黑着色为黑色的聚丙烯膜(PP)。在不使用基材的状态下，将马来酸酐改性聚丙烯(PPa)与聚丙烯(PP)共挤出，得到第1聚烯烃层(PPa层，厚度70μm)/基材(PP层，厚度50μm)/第2聚烯烃层(PP层，厚度30μm)依次叠层的金属端子用粘合性膜。第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及基材的熔解热、熔融峰值温度及熔体质量流动速率(MFR)分别如表1～3所示。这些物性值为根据各树脂组成(聚乙烯成分等的配比)、分子量等调节后的值。
比较例2
作为形成第1聚烯烃层的聚烯烃，制备马来酸酐改性聚丙烯(PPa)；作为形成第2聚烯烃层的聚烯烃，制备马来酸酐改性聚丙烯(PPa)；作为基材，制备聚丙烯膜(PP，均聚丙烯)。使用各层树脂，进行多层空冷膨胀成型，得到第1聚烯烃层(PPa层，厚度35μm)/基材(PP层，厚度80μm)/第2聚烯烃层(PPa层，厚度35μm)依次叠层的金属端子用粘合性膜。第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及基材的熔解热、熔融峰值温度及熔体质量流动速率(MFR)分别如表1～3所示。这些物性值为根据各树脂组成(聚乙烯成分等的配比)、分子量等调节后的值。
<熔解热的测量>
从金属端子用粘合性膜取得第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及外包装材料的热熔接性树脂层，制成测量样品。基材的熔解热是通过测量第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及金属端子用粘合性膜的熔解热，从测得的金属端子用粘合性膜的熔解热中去除第1聚烯烃层及第2聚烯烃层的熔解热，作为基材的熔解热。根据JIS K 7122：2012的规定，测量各测量样品的熔解热ΔH1、ΔH2、ΔH3及ΔH4。测量使用差示扫描量热仪(DSC，例如TA仪器公司制差示扫描量热仪Q200)进行。将测量样品在﹣50℃的温度下保持15分钟后，以10℃/分钟的升温速度从﹣50℃升温至210℃，进行第一次的熔解热ΔH(J/g)的测量之后，在210℃的温度下保持10分钟。然后，以10℃/分钟的降温速度从210℃降温至﹣50℃并保持15分钟。进而以10℃/分钟的升温速度从﹣50℃升温至210℃，进行第二次的熔解热ΔH(J/g)的测量。需要说明的是，氮气流量设为50ml/分钟。按照上述步骤，采用第一次测得的熔解热ΔH(J/g)的值。熔解热为DSC曲线中由基线(从基部至基部的脊线的起点和终点连接形成的线)和峰围成的面积。作为参考，将实施例1取得的DSC曲线示于图11。在图11中，基线以虚线表示。
<熔融峰值温度的测量>
从金属端子用粘合性膜取得第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及基材，制成测量样品。对于各个测量样品，根据JIS K 7121：2012(塑料的玻璃化转变温度测量方法(JIS K7121：1987补充标准1))的规定，测量熔融峰值温度mp1、mp2及mp3。测量使用差示扫描量热仪(DSC，例如TA仪器公司制差示扫描量热仪Q200)进行。将测量样品在﹣50℃的温度下保持15分钟后，以10℃/分钟的升温速度从﹣50℃升温至210℃，进行第一次熔融峰值温度P(℃)的测量之后，在210℃的温度下保持10分钟。然后，以10℃/分钟的降温速度从210℃降温至﹣50℃并保持15分钟。进而以10℃/分钟的升温速度从﹣50℃升温至210℃，进行第二次熔融峰值温度Q(℃)的测量。需要说明的是，氮气流量设为50ml/分钟。按照上述步骤，求得第一次测得的熔融峰值温度P(℃)和第二次测得的熔融峰值温度Q(℃)，将第一次测得的熔融峰值温P作为熔融峰值温度。
<熔体质量流动速率(MFR)的测量>
分别将金属端子用粘合性膜制造中所用的构成第1聚烯烃层、第2聚烯烃层及基材的树脂，制成测量样品。根据JIS K7210：2014所规定的A法的方法，在测量温度230℃、施加重量2.16kg的条件下，使用熔融指数测量仪测量各测量样品的熔体质量流动速率(g/10min)。
<金属端子用粘合性膜与热熔接性树脂层的粘附强度的测量>
(外包装材料的制作)
首先，按照下述步骤，制备了蓄电器件用外包装材料(以下简称“外包装材料”)。通过干式层压法，将由聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(厚度12μm)/粘接剂层(厚度3μm)/尼龙膜(厚度15μm)构成的基材层(厚度30μm)叠层在铝合金箔(厚度40μm)上，在另一侧表面，通过共挤出，叠层热熔接树脂层。具体而言，在尼龙膜上涂敷双组分聚氨酯粘接剂(多元醇化合物与芳香族异氰酸酯化合物)，在尼龙膜上形成粘接剂层(厚度3μm)。然后，将粘接剂层与聚对苯二甲酸乙二醇酯膜叠层在尼龙膜上，制成基材层。接着，在由铝合金箔制成的阻隔层的一侧表面上，涂敷双组分聚氨酯粘接剂(多元醇化合物与芳香族异氰酸酯化合物)，在铝合金箔上形成了粘接剂层(厚度3μm)。然后，在铝合金箔上叠层了粘接剂层和以尼龙膜侧作为粘接面的基材层后，进行时效处理，由此制成基材层/粘接剂层/阻隔层的叠层体。接着，在叠层体的阻隔层上，通过将马来酸酐改性聚丙烯树脂形成的粘接层(厚度40μm，配置在金属层侧)与无规聚丙烯树脂形成的热熔接性树脂层(厚度40μm，最内层)共挤出，在阻隔层上叠层了粘接层/热熔接性树脂层。然后，在190℃的温度下对所得叠层体加热2分钟，由此得到基材层、粘接剂层、阻隔层、粘接层、热熔接性树脂层依次叠层的蓄电器件用外包装材料。热熔接性树脂层的熔解热ΔH4、熔融峰值温度mp4和熔体质量流动速率(MFR)T4分别如表1～3所示。这些参数的测量方法，除了以热熔接性树脂层作为测量样品外，与金属端子用粘合性膜的测量相同。
(热封3秒的密合性评价)
作为金属端子，制备了MD40mm、TD22.5mm、厚度400μm的铝箔(JIS H4160：1994A8079H－O)。此外，将实施例及比较例所得各粘合性膜裁成长度(MD)45mm、宽度(TD)20mm。接着，如图8所示，在两张粘合性膜之间夹持金属端子，得到粘合性膜/金属端子/粘合性膜的叠层体。在该情况下，按照金属端子的MD和TD分别与粘合性膜的长度方向(MD)和宽度方向(TD)一致、金属端子和粘合性膜的中心一致的方式实现了叠层。然后，在用两张四氟乙烯－乙烯共聚物薄膜(ETFE膜，厚度100μm)夹持叠层体的状态下，放置在加热至190℃的加热板上，并载置附带海绵的500g砝码，静置12秒，将粘合性膜热熔接至金属端子，制成附带粘合性膜的金属端子。此时，如图8所示，金属端子被夹入粘合性膜，使金属端子的周围被粘合性膜覆盖，并形成了两张粘合性膜彼此热熔接的部分。接着，将外包装材料裁成TD60mm、MD 200mm的尺寸，如图9所示，以使MD的长度变为其一半的100mm、且使热熔接性树脂层在内侧并彼此对置的方式将外包装材料对折，在对置的热熔接性树脂层之间夹持所得叠层体。此时，以外包装材料的MD和TD分别与叠层体的宽度方向(TD)和长度方向(MD)一致的方式实现了叠层。在该状态下，使用热封测试仪，在宽度7mm(图9(b)的y轴方向7mm)、190℃、表面压力1.0MPa、时间3秒的条件下进行热封在(参照图9(b)的带斜线区域S)，自然冷却至25℃，得到了外包装材料与粘合性膜之间热熔接的叠层体(参照图9(b)的示意图)。
然后，将所得叠层体外包装材料的TD中央部裁成宽度15mm(裁切位置参照图9(b)中的双虚线)。接着，在25℃的环境下，用TENSILON万能材料试验机(A&D公司制RTG－1210)将外包装材料与金属端子夹紧，并沿图9(b)的y方向使粘合性膜与外包装材料的热熔接性树脂层剥离。将剥离时的最大强度作为外包装材料的剥离强度(N/15mm)。剥离速度为300mm/分钟，剥离角度为180°，夹头间距为30mm，取3次测量的平均值。
A：剥离强度在120N/15mm以上。
B：剥离强度在100N/15mm以上、小于120N/15mm。
C：剥离强度相对于基准剥离强度的比例小于100N/15mm。
(短时间(1秒)热封的密合性评价)
除了将上述(热封3秒后的密合性)中的使用了热封测试仪的热封条件变更为190℃、表面压力1.0MPa、时间1秒的短时间的条件以外，与上述同样操作，将粘合性膜与外包装材料的热熔接性树脂层剥离，测量了剥离强度。
A：剥离强度在100N/15mm以上。
B：剥离强度在80N/15mm以上、低于100N/15mm。
C：剥离强度相对于基准剥离强度的比例小于80N/15mm。
<追随性评价>
分别制备10个上述(短时间(1秒)热封后的密合性评价)中所得外包装材料与粘合性膜的叠层体(参照图10)，作为样品。在以图10示意图的y1侧为上侧、y2侧为下侧的状态下，打开各样品的相互对置的热熔接性树脂层，从上侧(y1侧)向粘合性膜的热熔接的位置，即金属端子露出的两端位置(图10的x轴方向的两端的箭头所示位置)喷洒高渗透性染色液(Taiho Kozai Co.,Ltd.,制，Microcheck)，确认染色液向粘合性膜与外包装材料之间的间隙的渗透状况，评价了热封导致的外包装材料的粘合性膜的追随性。评价按照染色溶液渗透到粘合性膜与外包装材料之间的间隙中的样品数量进行。染色液从图10的上侧(y1侧)向下(y2侧)渗透，将渗透溶液超过热封部S到达下侧(y2侧)的样品评价为染色溶液渗透到间隙中的样品。染色溶液渗透状态的确认，是在各样品的比粘合性膜更靠外侧1mm的位置(参照图10中的双点划线位置)切断样品，观察截面。评价标准如下。结果示于表4。
A：在10个样品中，染色溶液渗透到间隙中的为0。
B：在10个样品中，染色溶液渗透到间隙中的为1个以上、2个以下。
C：在10个样品中，染色溶液渗透到间隙中的在3个以上。
<塌缩评价>
以上述(短时间(1秒)热封后的密合性评价)所得外包装材料与粘合性膜的叠层体为样品，在粘合性膜热封部分的中心位置，沿厚度方向切断(图9(b)所示叠层体的x轴方向的中心位置，沿y轴方向及厚度方向切断)，测量了粘合性膜的厚度。以粘合性膜热封之前的厚度为100％，根据热封后的厚度占比，按照以下标准进行了塌缩评价。厚度取位于金属端子上下的两张粘合性膜的厚度的平均值。结果示于表4。
A：粘合性膜热封后的厚度在热封前厚度的95％以上。
B：粘合性膜热封后的厚度在热封前厚度的80％以上、低于95％。
C：粘合性膜热封后的厚度低于热封前厚度的80％。
<成膜性评价>
对上述<金属端子用粘合性膜的制造>中的第1聚烯烃层的成膜性进行了评价。具体是对第1聚烯烃层成膜过程中的宽度方向(TD)的不均匀度进行了评价。宽度方向的不均匀度是沿宽度方向以5mm的间隔测量第1聚烯烃层的厚度，根据2σ，按照以下标准进行了评价。结果示于表4
A：宽度方向不均匀度的2σ小于2.5
B：宽度方向不均匀度的2σ为2.5～3.0
C：宽度方向不均匀度的2σ超过3.0
[表1]
Figure BDA0003831967590000371
[表2]
Figure BDA0003831967590000372
[表3]
Figure BDA0003831967590000381
[表4]
Figure BDA0003831967590000382
如上所述，本发明提供了下述所述方式的发明。
第1项：一种金属端子用粘合性膜，其中，上述金属端子用粘合性膜位于电连接到蓄电器件元件的电极的金属端子与封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，
上述金属端子用粘合性膜由依次具有配置在上述金属端子侧的第1聚烯烃层、基材和配置在上述蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的叠层体构成，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1与上述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述基材的熔解热ΔH3为70J/g以上。
第2项：根据上述第1项所述的金属端子用粘合性膜，其中，上述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1、上述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2以及上述基材的熔解热ΔH3满足ΔH3≥ΔH1＞ΔH2的关系。
第3项：根据上述第1或第2项所述的金属端子用粘合性膜，其中，上述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2在20J/g以上、70J/g以下。
第4项：根据上述第1～3项中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，上述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1在30J/g以上、80J/g以下。
第5项：根据上述第1～4项中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，根据JIS K7121：2012的规定测得的上述第1聚烯烃层的熔融峰值温度mp1、上述第2聚烯烃层的熔融峰值温度mp2以及上述基材的熔融峰值温度mp3满足mp3≥mp1＞mp2的关系。
第6项：根据上述第1～5项中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，230℃时的上述第1聚烯烃层的熔体质量流动速率T1、上述第2聚烯烃层的熔体质量流动速率T2以及上述基材的熔体质量流动速率T3满足T2＞T1＞T3的关系。
第7项：根据上述第1～6项中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，上述基材含有聚烯烃骨架。
第8项：根据上述第1～7项中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，上述第1聚烯烃层及上述第2聚烯烃层的厚度分别在60μm以下。
第9项：根据上述第1～8项中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，上述基材的厚度在120μm以下。
第10项：根据上述第1～9项中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，上述金属端子用粘合性膜的厚度在220μm以下。
第11项：一种金属端子用粘合性膜的制造方法，其中，上述金属端子用粘合性膜位于电连接到蓄电器件元件的电极的金属端子与封装上述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，
上述金属端子用粘合性膜由依次具有配置在上述金属端子侧的第1聚烯烃层、基材和配置在上述蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的叠层体构成，
该方法包括得到依次具有上述第1聚烯烃层、上述基材及上述第2聚烯烃层的叠层体的工序，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1与上述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的上述基材的熔解热ΔH3为70J/g以上。
第12项：一种附带金属端子用粘合性膜的金属端子，其中，金属端子上装配有第1～10项中任一项所述的金属端子用粘合性膜而成。
第13项：一种蓄电器件，其中包括：具备至少具有正极、负极及电解质的上述蓄电器件元件；将该蓄电器件元件封装的上述蓄电器件用外包装材料；及分别与上述正极及上述负极电连接且突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的上述金属端子，
在上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间，夹有第1～10项中任一项所述的金属端子用粘合性膜而成。
第14项：一种蓄电器件的制造方法，其中，上述蓄电器件具备：至少具有正极、负极及电解质的上述蓄电器件元件；将该蓄电器件元件封装的上述蓄电器件用外包装材料；及分别与上述正极及上述负极电连接且突出到上述蓄电器件用外包装材料的外侧的上述金属端子，
该方法包括：具有在上述金属端子与上述蓄电器件用外包装材料之间，夹入第1～10项中任一项所述的金属端子用粘合性膜，用上述蓄电器件用外包装材料将上述蓄电器件元件封装的工序。
符号说明
1 金属端子用粘合性膜
2 金属端子
3 蓄电器件用外包装材料
3a 蓄电器件用外包装材料的围缘部
4 蓄电器件元件
10 蓄电器件
11 基材
12a 第1聚烯烃层
12b 第2聚烯烃层
13 粘接促进剂层
31 基材层
32 粘接剂层
33 阻隔层
34 粘接层
35 热熔接性树脂层

Claims (14)

1.一种金属端子用粘合性膜，其中，
所述金属端子用粘合性膜位于电连接到蓄电器件元件的电极的金属端子与封装所述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，
所述金属端子用粘合性膜由依次具有配置在所述金属端子侧的第1聚烯烃层、基材和配置在所述蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的叠层体构成，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的所述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1与所述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的所述基材的熔解热ΔH3为70J/g以上。
2.根据权利要求1所述的金属端子用粘合性膜，其中，
所述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1、所述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2以及所述基材的熔解热ΔH3满足ΔH3≥ΔH1＞ΔH2的关系。
3.根据权利要求1或2所述的金属端子用粘合性膜，其中，
所述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2在20J/g以上、70J/g以下。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，
所述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1在30J/g以上、80J/g以下。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，
根据JIS K 7121：2012的规定测得的所述第1聚烯烃层的熔融峰值温度mp1、所述第2聚烯烃层的熔融峰值温度mp2以及所述基材的熔融峰值温度mp3满足mp3≥mp1＞mp2的关系。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，
230℃时的所述第1聚烯烃层的熔体质量流动速率T1、所述第2聚烯烃层的熔体质量流动速率T2以及所述基材的熔体质量流动速率T3满足T2＞T1＞T3的关系。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，
所述基材含有聚烯烃骨架。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，
所述第1聚烯烃层及所述第2聚烯烃层的厚度分别在60μm以下。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，
所述基材的厚度在120μm以下。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的金属端子用粘合性膜，其中，
所述金属端子用粘合性膜的厚度在220μm以下。
11.一种金属端子用粘合性膜的制造方法，其中，
所述金属端子用粘合性膜位于电连接到蓄电器件元件的电极的金属端子与封装所述蓄电器件元件的蓄电器件用外包装材料之间，
所述金属端子用粘合性膜由依次具有配置在所述金属端子侧的第1聚烯烃层、基材和配置在所述蓄电器件用外包装材料侧的第2聚烯烃层的叠层体构成，
该方法包括得到依次具有所述第1聚烯烃层、所述基材及所述第2聚烯烃层的叠层体的工序，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的所述第1聚烯烃层的熔解热ΔH1与所述第2聚烯烃层的熔解热ΔH2满足ΔH1＞ΔH2的关系，
根据JIS K 7122：2012的规定测得的所述基材的熔解热ΔH3为70J/g以上。
12.一种附带金属端子用粘合性膜的金属端子，其中，
金属端子上装配有权利要求1～10中任一项所述的金属端子用粘合性膜。
13.一种蓄电器件，其中包括：
至少具有正极、负极及电解质的所述蓄电器件元件；将该蓄电器件元件封装的所述蓄电器件用外包装材料；及分别与所述正极及所述负极电连接且突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的所述金属端子，
在所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间，夹有权利要求1～10中任一项所述的金属端子用粘合性膜而成。
14.一种蓄电器件的制造方法，其中，
所述蓄电器件具备：至少具有正极、负极及电解质的所述蓄电器件元件；将该蓄电器件元件封装的所述蓄电器件用外包装材料；及分别与所述正极及所述负极电连接且突出到所述蓄电器件用外包装材料的外侧的所述金属端子，
该方法包括：在所述金属端子与所述蓄电器件用外包装材料之间，夹入权利要求1～10中任一项所述的金属端子用粘合性膜，用所述蓄电器件用外包装材料将所述蓄电器件元件封装的工序。
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