CN115253627A - 一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***及方法，所述***包括吸附塔，用于输入空气及碱性溶液，获得弱碱性溶液；电解池堆，所述电解池堆由多个电解池单元周期组合而成；其中的阴极流道用于通入所述吸附塔获得的弱碱性溶液作为阴极液，阳极流道用于通入碱性溶液作为阳极液；阴极负载有阴极催化剂，用于分解阴极液中溶解的二氧化碳，生成氢气和甲醇；阳极负载有阳极催化剂，用于分解水，生成氧气；变压吸附塔，用于分离提纯输出氢气；蒸馏分离塔，用于分离提纯输出甲醇。本发明的***能够降低过程的熵增，减少传统空气二氧化碳捕集的消化、煅烧、二氧化碳压缩以及输运的成本。
Description
技术领域
本发明属于二氧化碳捕集利用技术领域，特别涉及一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***及方法。
背景技术
生物代谢的核心是通过碳不同氧化状态间的转化以储存和释放能量，合成功能分子；碳的氧化也是人类“工业代谢”的中心，如燃料的燃烧释能以及各种含碳功能分子的转化与储能。在生物代谢中，光合作用的二氧化碳还原平衡了呼吸作用碳的氧化；在工业代谢中，相较于发展迅速的碳氧化技术，碳还原技术空缺导致了不平衡的工业碳循环。工业碳循环的不平衡已造成了地球碳循环的重大扰动，引发了一系列的气候环境问题；依照《巴黎气候协议》，为将全球气候变暖限制在比人类工业化前高1.5℃的相对安全水平，大气二氧化碳应维持在350ppm以下。然而截止于2020年初，大气二氧化碳浓度已超过415ppm，这使得碳排放控制任务艰巨；为实现“双碳”目标，除稳步推进化石能源与可再生能源互补优化，实现减排外，还应从源头上实现二氧化碳的捕集与转化。
目前已有的空气二氧化碳捕集技术主要分为碱性溶液捕集、胺溶液捕集以及固体吸附捕集三种；因吸附介质昂贵、空气中二氧化碳含量低以及***复杂等问题，空气二氧化碳捕集成本居高不下。此外，传统二氧化碳封存技术，如地质封存等存在经济性、长期安全性和可靠性等问题，无法大规模应用。
二氧化碳利用作为新兴技术，在减少二氧化碳排放的同时实现能源增产增效、化学品转化合成等，是具有附带经济效益的减排途径。其中，以二氧化碳作为碳源，利用新能源剩余电能制造有机化合物和燃料是促进新能源消纳，二氧化碳资源化，实现工业碳中和的可持续方法。然而二氧化碳电催化的研究均需要高纯度二氧化碳气体供给，二氧化碳提纯费用高昂限制了技术的工业应用。
发明内容
本发明的目的在于提供一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***及方法，以解决上述存在的一个或多个技术问题。本发明的***能够降低过程的熵增，减少传统空气二氧化碳捕集的消化、煅烧、二氧化碳压缩以及输运的成本。
为达到上述目的，本发明采用以下技术方案：
本发明提供的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，包括：
吸附塔，用于输入空气及碱性溶液，发生
反应获得弱碱性溶液；
电解池堆，所述电解池堆由多个电解池单元周期组合而成；每个电解池单元均包括：合并集流板，所述合并集流板的材质为导电材料，用于提供电位；所述合并集流板围成多个流道，流道内设置有阴极和阳极；所述阴极和所述阳极之间设置有双极膜，所述双极膜由阴离子选择膜和阳离子选择膜压合而成(示例解释性的，膜间或存在Pt等催化剂以促进水的解离)，所述阳离子选择膜与所述阴极相对，所述阴离子选择膜与所述阳极相对，设置有阴极一侧的流道为阴极流道，设置有阳极一侧的流道为阳极流道；所述阴极流道用于通入所述吸附塔获得的弱碱性溶液作为阴极液，所述阳极流道用于通入碱性溶液作为阳极液；所述阴极负载有阴极催化剂，用于分解阴极液中溶解的二氧化碳，生成氢气和甲醇；所述阳极负载有阳极催化剂，用于分解水，生成氧气；
变压吸附塔，用于输入阴极流道输出的混合气，分离提纯输出氢气；
蒸馏分离塔，用于输入阴极流道输出的混合液，分离提纯输出甲醇。
本发明的进一步改进在于，还包括：
气液分离室，所述气液分离室的进口与所述阳极流道的出口相连通，所述气液分离室的气体出口用于输出分离获得的氧气，所述气液分离室的液体出口用于输出分离获得的电解液；
所述电解液用于作为输入所述吸附塔的碱性溶液。
本发明的进一步改进在于，还包括：
储气罐，用于存储所述变压吸附塔输出的氢气；
产物储液罐，用于存储所述蒸馏分离塔输出的甲醇。
本发明的进一步改进在于，所述吸附塔包括吸附塔主体；
所述吸附塔主体自下而上依次设置有储液区、空气入口、填料区、喷淋区和空气出口；其中，所述喷淋区用于将碱性溶液以微小液滴形式喷出；所述填料区用于增大碱性溶液与空气的接触面积与接触时间。
本发明的进一步改进在于，所述碱性溶液为氢氧化钾溶液。
本发明的进一步改进在于，所述弱碱性溶液的pH为7.3～8。
本发明的进一步改进在于，所述合并集流板围成的流道为蛇形、交错形或仿生波纹形。
本发明的进一步改进在于，所述阴极负载的阴极催化剂为铜基合金纳米颗粒催化剂；所述阳极负载的阳极催化剂为铂、镍纳米颗粒催化剂。
本发明的进一步改进在于，所述电解池堆的温度维持在40℃～70℃。
本发明提供的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的方法，基于本发明上述的***，包括以下步骤：
吸附塔输入空气及碱性溶液，发生
反应获得弱碱性溶液；
所述电解池堆中电解池单元的阴极流道通入所述吸附塔获得的弱碱性溶液作为阴极液，阳极流道通入碱性溶液作为阳极液；水解反应
产生的H+经由阳离子选择膜输运至阴极液中，在阴极液里发生反应
产生的二氧化碳与阴极催化剂反应活性位点处发生二氧化碳直接电解反应CO2(aq)+6e-+6H+→CH3OH+H2O；阴极发生析氢副反应2H++2e-→H2；阳极发生析氧反应4OH--4e-→O2+2H2O；
变压吸附塔输入阴极流道输出的混合气，分离提纯输出氢气；
蒸馏分离塔输入阴极流道输出的混合液，分离提纯输出甲醇。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明耦合空气二氧化碳捕集和利用***，基于双极膜水解的特点，以传统空气捕集技术的中间产物(解释性的，包括碳酸氢盐等)作为二氧化碳利用***的碳源，而非传统二氧化碳利用***的高纯度气相二氧化碳，降低了过程的熵增，极大的减少了传统空气二氧化碳捕集的消化、煅烧、二氧化碳压缩以及输运的成本；以液相反应物代替气象反应物，提高了反应的稳定性。另外，捕集与利用***的有机结合，不仅降低了成本，提高了转化效率，还实现了二氧化碳的资源化利用以及清洁能源的稳定存储，具有显著社会效益和循环经济效益，可广泛应用于碳捕集与利用领域。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图做简单的介绍；显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来说，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1是根据本发明一个实施例的空气二氧化碳捕集利用综合***的结构示意图；
图2是根据本发明一个实施例的空气二氧化碳捕集利用综合***的吸附塔的示意图；
图3是根据本发明一个实施例的空气二氧化碳捕集利用综合***的电解池堆示意图；
其中，1-吸附塔；2-碱性储液罐；3-气液分离室；4-电解池堆；5-变压吸附塔；6-储气罐；7-蒸馏分离塔；8-产物储液罐；
1-1-空气入口；1-2-填料区；1-3-喷淋区；1-4-空气出口；1-5-碱溶液管道；1-6-储液区；1-7耐碱水泵；1-8-溶液入口；1-9-溶液出口；
3-1-合并集流板；3-2-阴极流道；3-3-阴极；3-4-双极膜；3-5-阳极；3-6-阳极流道；3-7-电解池堆入口；3-8-电解池堆出口。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明方案，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分的实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都应当属于本发明保护的范围。
需要说明的是，本发明的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换，以便这里描述的本发明的实施例能够以除了在这里图示或描述的那些以外的顺序实施。此外，术语“包括”和“具有”以及他们的任何变形，意图在于覆盖不排他的包含，例如，包含了一系列步骤或单元的过程、方法、***、产品或设备不必限于清楚地列出的那些步骤或单元，而是可包括没有清楚地列出的或对于这些过程、方法、产品或设备固有的其它步骤或单元。
下面结合附图对本发明做进一步详细描述：
请参阅图1，图1是根据本发明一个实施例的空气二氧化碳捕集利用综合***的结构示意图；本发明实施例的一种空气二氧化碳捕集利用综合***包括：捕集模块和转化储存模块。
所述捕集模块包括耐碱储液罐2和吸附塔1；其中，碱性储液罐2与吸附塔的溶液入口1-8相连，供给碱性吸附溶液；
请参阅图2，图2是根据本发明一个实施例的空气二氧化碳捕集利用综合***的吸附塔的示意图；本发明实施例中，吸附塔部分包括：
空气入口1-1，其位于吸附塔下端，通过鼓风机向吸附塔鼓入空气；
填料区1-2，其位于喷淋区下端，增大碱性吸附溶液与空气的接触面积与接触时间；
喷淋区1-3，位于填料区上端，将碱性吸附溶液以微小液滴形式向塔下端喷出，极大增加碱性吸附溶液与空气的接触面积；
空气出口1-4，其位于吸附塔上端，用以排放吸附后的空气；
碱溶液管道1-5，用以输运碱性吸附溶液至喷淋区；
储液区1-6，位于吸附塔底部，用以储存吸附后的碱性吸附溶液；
耐碱水泵1-7，与储液区和碱溶液管道相连，泵送碱性吸附溶液；
溶液入口1-8，与储液区联通，供给碱性吸附溶液；
溶液出口1-9，与电解池堆联通，供给符合要求的吸附溶液。
本发明实施例上述的转化储存模块包括气液分离室3、电解池堆4、变压吸附塔5、储气罐6、蒸馏分离塔7和产物储液罐8；其中，电解池堆由多个电解池单元周期组合而成。
请参阅图3，图3是根据本发明一个实施例的空气二氧化碳捕集利用综合***的电解池堆示意图；本发明实施例中，一个电解池单元包括：
合并集流板3-1，为导电材料，两面设有流道，提供电位；
阴极流道3-2，内流有从吸附塔中吸附完成的碱性吸附溶液，为阴极提供反应物，并带走阴极产物；
阴极3-3，其上负载阴极催化剂，分解阴极流道中的溶解二氧化碳，生成氢气和甲醇等产物；
双极膜3-4，由阴离子选择膜和阳离子选择膜压合而成，其中阳离子选择膜与阴极相对，阴离子选择膜与阳极相对；
阳极3-5，其上负载阳极催化剂，分解水，生成氧气；
阳极流道3-6，内流有由碱性储液罐供给的碱性溶液，为阳极提供反应物，并带走阳极产物；
电解池堆入口3-7，入口分为阴极液和阳极液入口，其中阴极液入口与吸附塔溶液入口相连，阳极液入口与碱性储液罐相连；
电解池堆出口3-8，出口分为阴极液和阳极液出口，其中阴极液出口与蒸馏分离塔相连，阳极液出口与碱性储液罐相连。
本发明实施例中的气液分离室3，其与阳极液出口相连，分离阳极液中的氧气与电解液。
本发明实施例中的变压吸附塔5，其与阴极液出口相连，分离阴极产生的氢气等气相产物。
本发明实施例中的储气罐6，与变压吸附塔5相连，储存分离后的气相产物，
本发明实施例中的蒸馏分离塔7，其与阴极液出口相连，蒸馏分离电解二氧化碳的甲醇等液相产物。
本发明实施例中的产物储液罐8，与蒸馏分离塔相连，储存分离后的液相产物。
本发明实施例提供的空气二氧化碳捕集利用综合***中，碱性储液罐中储存的碱性吸附溶液为氢氧化钾溶液，溶液浓度可为0.1～2M。
另外，为进一步保证电解池堆阴极液内为碳酸氢钾溶液，供给到电解池堆的吸附塔储液区内碱性吸附溶液的pH可降低至7.3～8。
本发明实施例中，吸附塔填料区填料为耐碱的正方形、六边形或交替型填料板。
本发明实施例中，电解池堆合并集流板为石墨、钛板等耐腐蚀导电材料，其上流道可为蛇形、交错形或仿生波纹形。
本发明实施例中，电解池堆阴极为负载Cu单原子、Cu-Co双金属单原子、CuPd或CuSe等铜基合金纳米颗粒催化剂的碳纤维毡，阳极为负载铂、镍等纳米颗粒催化剂碳纤维毡。
本发明实施例中，为促进反应，电解池堆温度维持在40℃～70℃。
本发明实施例中，电解池堆的电能供给为光电，风电水电等清洁能源。
本发明实施例提供的空气二氧化碳捕集利用***中，还包括用于控制捕集模块和转化储存模块运行的控制器，所述控制器包括通用处理器、数字信号处理器、专用集成电路ASIC或现场可编程门阵列FPGA，所述控制器包括存储器，所述存储器包括一个或多个只读存储器ROM、随机存取存储器RAM、快闪存储器或电子可擦除可编程只读存储器EEPROM。
本发明实施例提供的一种空气二氧化碳捕集利用***的捕集利用方法，包括以下步骤：
空气经由鼓风机吹入吸附塔中，空气中的二氧化碳与吸附塔中喷淋的，由碱性储液罐提供的碱性溶液发生如下反应：
碱性溶液与空气充分反应得到富含碳酸氢根离子的弱碱性溶液，弱碱性溶液和碱性储液罐内的碱性溶液分别作为阴极液和阳极液供给至电解池堆，在电解池堆中，双极膜发生水解反应，
其中H+经由阳离子选择膜输运至阴极液中，在阴极液里发生反应，
产生的二氧化碳与阴极催化剂反应活性位点处发生二氧化碳直接电解反应：CO2(aq)+6e-+6H+→CH3OH+H2O；
阴极还发生析氢副反应：2H++2e-→H2；阳极侧则发生析氧反应：4OH--4e-→O2+2H2O；
电解池堆出口处，阳极液出口与气液分离室相连，氧气与电解液分离，氧气储存或排放，电解液补充至碱性储液罐。阴极液出口混合气与变压吸附塔相连，用以分离提纯氢气，混合液与蒸馏分离塔相连，用以分离提纯甲醇，氢气和甲醇分别储存至储气罐和产物储液罐中。
本发明实施例提供的空气二氧化碳捕集利用综合***能够实现空气二氧化碳的高效捕集与转化。与传统二氧化碳碱性溶液捕集***相比，结构简单，无消化与煅烧过程，避免了消化煅烧过程的带来的成本以及二氧化碳的损耗。与二氧化碳电解***相比，二氧化碳电解池阴极仅供给溶液，无需通入二氧化碳气体，极大的简化了二氧化碳提纯过程。二氧化碳的提纯与反应分别放在了双极膜和阴极附近，减少了二氧化碳提纯和运输的成本。此外，双极膜良好的离子阻隔性，避免了阳极阴极产物的交叉，降低了阳极侧碱性溶液的消耗与污染，实现了阳极侧碱性溶液的循环利用。捕集***与利用***的有机耦合，不仅实现的二氧化碳的资源化利用，还实现了新能源电能的稳定存储，降低了新能源电厂弃光弃风率，实现了减碳的目的。
最后应当说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对其限制，尽管参照上述实施例对本发明进行了详细的说明，所属领域的普通技术人员应当理解：依然可以对本发明的具体实施方式进行修改或者等同替换，而未脱离本发明精神和范围的任何修改或者等同替换，其均应涵盖在本发明的权利要求保护范围之内。
Claims (10)
1.一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，包括：
吸附塔(1)，用于输入空气及碱性溶液，发生
反应获得弱碱性溶液；
电解池堆(4)，所述电解池堆(4)由多个电解池单元周期组合而成；每个电解池单元均包括：合并集流板(3-1)，所述合并集流板(3-1)的材质为导电材料，用于提供电位；所述合并集流板(3-1)围成多个流道，流道内设置有阴极(3-3)和阳极(3-5)；所述阴极(3-3)和所述阳极(3-5)之间设置有双极膜(3-4)，所述双极膜(3-4)由阴离子选择膜和阳离子选择膜压合而成，所述阳离子选择膜与所述阴极(3-3)相对，所述阴离子选择膜与所述阳极(3-5)相对，设置有阴极(3-3)一侧的流道为阴极流道(3-2)，设置有阳极(3-5)一侧的流道为阳极流道(3-6)；所述阴极流道(3-2)用于通入所述吸附塔(1)获得的弱碱性溶液作为阴极液，所述阳极流道(3-6)用于通入碱性溶液作为阳极液；所述阴极(3-3)负载有阴极催化剂，用于分解阴极液中溶解的二氧化碳，生成氢气和甲醇；所述阳极(3-5)负载有阳极催化剂，用于分解水，生成氧气；
变压吸附塔(5)，用于输入阴极流道输出的混合气，分离提纯输出氢气；
蒸馏分离塔(7)，用于输入阴极流道输出的混合液，分离提纯输出甲醇。
2.根据权利要求1所述的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，还包括：
气液分离室(3)，所述气液分离室(3)的进口与所述阳极流道的出口相连通，所述气液分离室(3)的气体出口用于输出分离获得的氧气，所述气液分离室(3)的液体出口用于输出分离获得的电解液；
所述电解液用于作为输入所述吸附塔(1)的碱性溶液。
3.根据权利要求1所述的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，还包括：
储气罐(6)，用于存储所述变压吸附塔(5)输出的氢气；
产物储液罐(8)，用于存储所述蒸馏分离塔(7)输出的甲醇。
4.根据权利要求1所述的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，所述吸附塔(1)包括吸附塔主体；
所述吸附塔主体自下而上依次设置有储液区(1-6)、空气入口(1-1)、填料区(1-2)、喷淋区(1-3)和空气出口(1-4)；其中，所述喷淋区(1-3)用于将碱性溶液以微小液滴形式喷出；所述填料区(1-2)用于增大碱性溶液与空气的接触面积与接触时间。
5.根据权利要求1所述的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，所述碱性溶液为氢氧化钾溶液。
6.根据权利要求1所述的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，所述弱碱性溶液的pH为7.3～8。
7.根据权利要求1所述的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，所述合并集流板(3-1)围成的流道为蛇形、交错形或仿生波纹形。
8.根据权利要求1所述的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，所述阴极(3-3)负载的阴极催化剂为铜基合金纳米颗粒催化剂；所述阳极(3-5)负载的阳极催化剂为铂、镍纳米颗粒催化剂。
9.根据权利要求1所述的一种用于空气中二氧化碳捕集利用的***，其特征在于，所述电解池堆(4)的温度维持在40℃～70℃。
10.一种用于空气中二氧化碳捕集利用的方法，其特征在于，基于权利要求1所述的***，包括以下步骤：
吸附塔(1)输入空气及碱性溶液，发生
反应获得弱碱性溶液；
所述电解池堆(4)中电解池单元的阴极流道通入所述吸附塔(1)获得的弱碱性溶液作为阴极液，阳极流道通入碱性溶液作为阳极液；水解反应
产生的H+经由阳离子选择膜输运至阴极液中，在阴极液里发生反应
产生的二氧化碳与阴极催化剂反应活性位点处发生二氧化碳直接电解反应CO2(aq)+6e-+6H+→CH3OH+H2O；阴极发生析氢副反应2H++2e-→H2；阳极发生析氧反应4OH--4e-→O2+2H2O；
变压吸附塔(5)输入阴极流道输出的混合气，分离提纯输出氢气；
蒸馏分离塔(7)输入阴极流道输出的混合液，分离提纯输出甲醇。
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2022
- 2022-08-04 CN CN202210932904.2A patent/CN115253627A/zh active Pending
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