CN115219472A - 一种定量识别混合水体多污染源的方法及*** - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种定量识别混合水体多污染源的方法及***，该方法包括：获取单污染源样品并进行三维荧光光谱测量，得到单污染源三维荧光光谱数据；对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集；利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型；基于混合水体多污染源定量识别模型对待测样品进行定量识别，得到待测样品定量识别结果。该***包括：测量模块、混合模块、训练模块和定量识别模块。通过使用本发明，能够快速识别混合水体中的多个污染源且给出各类污染源的占比情况。本发明作为一种定量识别混合水体多污染源的方法及***，可广泛应用于环境监管技术领域。
Description
技术领域
本发明涉及环境监管技术领域，尤其涉及一种定量识别混合水体多污染源的方法及***。
背景技术
河口区水体污染溯源一直是环境监管领域的热点和难点。该区域由于海水、入海河流上游来水、各种工业企业、生活污水、畜禽养殖、海水养殖、农林排水、大气降雨等等在潮汐和径流作用下不断混合，使得分辨河口区混合水体污染来源变得极为困难，不利于海域污染精准防治。
中国专利文献号CN111426668A公开了一种利用三维荧光光谱特征信息对污染水体溯源分类识别的方法，该方法通过神经网络对样本污染类别进行分类，并通过相似性匹配得到疑似溯源信息；中国专利文献号CN113311081A公开了基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法及装置，该方法利用自组织神经网络实现三维液相色谱指纹的自动比对和识别，从而识别污染源；中国专利文献号CN113033623A公开了基于紫外-可见吸收光谱的污染源识别方法及***，该方法通过采集污染源样品并进行预处理，对预处理后的污染源样品进行紫外-可见吸收光谱测试得到污染源样品的光谱数据，对光谱数据进行预处理，将预处理后的光谱数据进行标准正态变换，根据标准正态变换后光谱数据及分类算法建立污染源识别模型并进行训练，通过训练后的污染源识别模型进行污染源识别；中国专利文献号CN113011478A公开了基于数据融合的污染源识别方法及***，该方法对污染源样品预处理后进行污染指标测试得到常规水质数据、紫外-可见吸收光谱数据和三维荧光光谱数据，对测试数据预处理后进行特征提取，将提取出的特征数据进行拼接构建融合数据，根据融合数据和分类算法建立污染源识别模型并进行训练，通过训练后的污染源识别模型进行污染源识别；这些方法均可以很好地识别污染源，但是无法辨别混合水体的多种污染来源，而且无法得到多污染来源的占比。
而基于同位素溯源方法虽然可以给出各类污染源的占比，但是该方法仅能给出一个调查河流内大致的污染源占比，却无法给出某一个具体站位的污染源占比，且该方法涉及同位素检测，测量极为复杂。
发明内容
为了解决上述技术问题，本发明的目的是提供一种定量识别混合水体多污染源的方法及***，能够快速识别混合水体中的多个污染源且给出各类污染源的占比情况。
本发明所采用的第一技术方案是：一种定量识别混合水体多污染源的方法，包括以下步骤：
获取单污染源样品并进行三维荧光光谱测量，得到单污染源三维荧光光谱数据；
对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集；
利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型；
基于混合水体多污染源定量识别模型对待测样品进行定量识别，得到待测样品定量识别结果。
进一步，还包括对单污染源样品进行预处理，所述预处理包括将单污染源样品经过0.22μm滤膜过滤并装进棕色玻璃瓶避光保存。
进一步，所述对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集这一步骤，具体包括：
对单污染源三维荧光光谱数据进行预处理，得到预处理后的单污染源三维荧光光谱数据；
对预处理后的单污染源三维荧光光谱数据按照不同种类进行分类，得到不同种类的单污染源三维荧光光谱数据；
将不同种类的单污染源三维荧光光谱数据按照不同比例进行两种及以上混合，得到多污染源三维荧光光谱数据；
整合单污染源三维荧光光谱数据和多污染源三维荧光光谱数据，得到污染源三维荧光光谱数据集。
进一步，所述对单污染源三维荧光光谱数据进行预处理包括扣除超纯水空白，将荧光强度转换为拉曼单位(R.U.)，去除瑞利散射和拉曼散射。
进一步，所述利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型这一步骤，具体包括：
将污染源三维荧光光谱数据集划分为训练集与验证集；
利用训练集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，以交叉熵作为损失函数输出污染源类别识别结果，以均方误差作为损失函数输出污染源占比结果，得到训练后的混合水体多污染源定量识别模型；
利用验证集对训练后的混合水体多污染源定量识别模型进行准确率验证，得到准确率验证结果；
根据准确率验证结果选取准确率最高的训练后的混合水体多污染源定量识别模型，得到混合水体多污染源定量识别模型。
进一步，还包括对混合水体多污染源定量识别模型进行模型性能评价，具体包括：
获取测试集并对混合水体多污染源定量识别模型进行测试，得到模型性能评价参数；
根据模型性能评价参数对混合水体多污染源定量识别模型进行评价，得到模型性能评价结果。
本发明所采用的第二技术方案是：一种定量识别混合水体多污染源的***，包括：
测量模块，用于获取单污染源样品并进行三维荧光光谱测量，得到单污染源三维荧光光谱数据；
混合模块，用于对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集；
训练模块，用于利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型；
定量识别模块，基于混合水体多污染源定量识别模型对待测样品进行定量识别，得到待测样品定量识别结果。
本发明方法及***的有益效果是：本发明首先通过对单污染源样品进行预处理，可以减少外界因素干扰影响混合水体多污染源定量识别模型的构建，保证单污染源样品测试的准确性；其次为了使单污染源三维荧光光谱数据更加精准、直观，对单污染源三维荧光光谱数据进行了预处理；最后将污染源三维荧光光谱数据集划分为训练集、验证集和测试集，采用训练集对模型进行训练，验证集对模型准确率进行验证，选择模型误差小、准确率最高的模型作为最优模型，测试集对模型进行测试，评价模型性能，保证了混合水体多污染源定量识别模型构建的准确性；通过使用三维荧光光谱技术，采样、前处理、测量简单高效、辨别污染源准确灵敏，结合多标签多任务的卷积神经网络模型可快速准确地识别混合水体的污染来源和占比情况，成本低、时效性高、可操作性强，有利于大范围推广，对于混合水体的污染溯源具有重要意义。
附图说明
图1是本发明一种定量识别混合水体多污染源的方法的步骤流程图；
图2是本发明一种定量识别混合水体多污染源的***的结构框图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明做进一步的详细说明。对于以下实施例中的步骤编号，其仅为了便于阐述说明而设置，对步骤之间的顺序不做任何限定，实施例中的各步骤的执行顺序均可根据本领域技术人员的理解来进行适应性调整。
参照图1，本发明提供了一种定量识别混合水体多污染源的方法，该方法包括以下步骤：
S1、获取单污染源样品并进行三维荧光光谱测量，得到单污染源三维荧光光谱数据；
S1.1、获取单污染源样品并进行预处理，得到预处理后的单污染源样品；
具体的，首先为了保证混合水体多污染源定量识别模型的完整性和准确性，获取的单污染源样品包括采集区域内所有可能的污染源类型的典型代表样品，目标区域选择沿海某一入海河流的自然水体作为研究对象，该水域可能的污染来源分别为：海水倒灌、城镇污水处理设施排放污水、农业农村面源排放污水、雨水等4种类型，其中农业农村面源排放污水又细分为农村生活直排污水、畜禽养殖污水和农林排水等，在流域内不同地方采集每个类型的典型代表样品20个，共计80个。
其次对单污染源样品进行预处理的方式有很多，可以采用自然澄清法，使用上层2/3的澄清液供分析测定，也可以采用水样消化方法，作为此实施例优选方案，对单污染源样品进行预处理的方法是将单污染源样品经过0.22μm滤膜过滤并装进棕色玻璃瓶避光保存，为了保证单污染源样品测试的准确性，对于不同的污染源样品可以采用不同的预处理方式。
S1.2、对预处理后的单污染源样品进行三维荧光光谱测量，得到单污染源三维荧光光谱数据。
具体的，三维荧光光谱测量所采用的三维荧光光谱激发波长和发射波长扫描范围为200～600nm，扫描间隔范围为1～10nm。
S2、对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集；
S2.1、对单污染源三维荧光光谱数据进行预处理，得到预处理后的单污染源三维荧光光谱数据；
具体的，为了使单污染源三维荧光光谱数据更加精准、直观，还需要对得到的单污染源三维荧光光谱数据进行预处理，作为此实施例优选方案，对单污染源三维荧光光谱数据进行预处理包括扣除超纯水空白，利用激发波长350nm，发射波长381～426nm之间的超纯水拉曼散射强度的积分将原始荧光指纹的荧光强度转换为拉曼单位(R.U.)，去除瑞利散射和拉曼散射。
S2.2、对预处理后的单污染源三维荧光光谱数据按照不同种类进行分类，得到不同种类的单污染源三维荧光光谱数据；
具体的，预处理后的单污染源三维荧光光谱数据的种类按照海水倒灌、城镇污水处理设施排放污水、农业农村面源排放污水和雨水四大类进行分类，依次编号为S、W、N和R。
S2.3、将不同种类的单污染源三维荧光光谱数据按照不同比例进行两种及以上混合，得到多污染源三维荧光光谱数据；
具体的，作为此实施例优选方案，将不同种类的单污染源三维荧光光谱数据按照两两组合的方式进行混合，比例选取2:8、3:7和4:6，共计得到14400个混合样品的荧光数据，该过程须确保混合水样中包含所有污染源类型的组合。
S2.4、整合单污染源三维荧光光谱数据和多污染源三维荧光光谱数据，得到污染源三维荧光光谱数据集。
S3、利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型；
具体的，作为此实施例优选方案，混合水体多污染源定量识别模型采用多标签多任务的卷积神经网络模型，采用同一个卷积神经网络同时完成两个任务，一个是对污染源类别的识别，一个是对各类污染源占比的计算，对于污染源类别识别采用交叉熵作为损失函数，对于污染源占比采用均方误差作为损失函数，混合水体多污染源定量识别模型的总的损失函数采用两者之和；多标签，指每个污染源对应一个标签，对于一个待检测的混合水体样品，污染源类别可以是一个或者多个。
其中，本任务的标签数是4，分别用0，1，2，3代表S、W、N、R四种类别。
S3.1、将污染源三维荧光光谱数据集划分为训练集与验证集；
具体的，污染源三维荧光光谱数据共计14400组，随机选择90％的样本数据作为训练集，剩余10％的样本数据作为验证集。
S3.2、利用训练集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到训练后的混合水体多污染源定量识别模型；
S3.3、利用验证集对训练后的混合水体多污染源定量识别模型进行准确率验证，得到准确率验证结果；
具体的，准确率验证结果包括污染源类别识别的正确率和污染源占比计算结果的误差。
其中，污染源类别识别的正确率描述的是正确分类样本数占分类样本总数的比例，计算公式具体如下：
上式中，ATP为正确分类样本数，ATN为非正确分类样本数，Atotal为分类样本总数。
污染源占比计算结果的误差采用均方误差，其表达式具体如下：
上式中，m为样本总数，xn为第n个样本的真实值，yn为第n个样本的预测值。
S3.4、根据准确率验证结果选取准确率最高的训练后的混合水体多污染源定量识别模型，得到混合水体多污染源定量识别模型。
S4、基于混合水体多污染源定量识别模型对待测样品进行定量识别，得到待测样品定量识别结果。
进一步作为本方法优选实施例，还包括对混合水体多污染源定量识别模型进行模型性能评价，将步骤S3中的污染源三维荧光光谱数据集按照18:1:1的比例划分为训练集、验证集和测试集，利用测试集对通过训练集和验证集得到的混合水体多污染源定量识别模型进行测试，得到模型性能评价参数污染源类别识别的正确率和污染源占比计算结果的误差，其中污染源类别识别的正确率约为88％，由此可见，此混合水体多污染源定量识别模型可区分单个污染源的水样，也可区分多污染源混合的水样；污染源占比计算结果的误差约为0.0052，由此可见，此混合水体多污染源定量识别模型较为准确可靠，对于沿海地区入海河涌的污染溯源具有重要参考价值。
如图2所示，一种定量识别混合水体多污染源的***，包括：
测量模块，用于获取单污染源样品并进行三维荧光光谱测量，得到单污染源三维荧光光谱数据；
混合模块，用于对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集；
训练模块，用于利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型；
定量识别模块，基于混合水体多污染源定量识别模型对待测样品进行定量识别，得到待测样品定量识别结果。
上述方法实施例中的内容均适用于本***实施例中，本***实施例所具体实现的功能与上述方法实施例相同，并且达到的有益效果与上述方法实施例所达到的有益效果也相同。
以上是对本发明的较佳实施进行了具体说明，但本发明创造并不限于所述实施例，熟悉本领域的技术人员在不违背本发明精神的前提下还可做作出种种的等同变形或替换，这些等同的变形或替换均包含在本申请权利要求所限定的范围内。
Claims (7)
1.一种定量识别混合水体多污染源的方法，其特征在于，包括以下步骤：
获取单污染源样品并进行三维荧光光谱测量，得到单污染源三维荧光光谱数据；
对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集；
利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型；
基于混合水体多污染源定量识别模型对待测样品进行定量识别，得到待测样品定量识别结果。
2.根据权利要求1所述一种定量识别混合水体多污染源的方法，其特征在于，还包括对单污染源样品进行预处理，所述预处理包括将单污染源样品经过0.22μm滤膜过滤并装进棕色玻璃瓶避光保存。
3.根据权利要求1所述一种定量识别混合水体多污染源的方法，其特征在于，所述对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集这一步骤，具体包括：
对单污染源三维荧光光谱数据进行预处理，得到预处理后的单污染源三维荧光光谱数据；
对预处理后的单污染源三维荧光光谱数据按照不同种类进行分类，得到不同种类的单污染源三维荧光光谱数据；
将不同种类的单污染源三维荧光光谱数据按照不同比例进行两种及以上混合，得到多污染源三维荧光光谱数据；
整合单污染源三维荧光光谱数据和多污染源三维荧光光谱数据，得到污染源三维荧光光谱数据集。
4.根据权利要求3所述一种定量识别混合水体多污染源的方法，其特征在于，所述对单污染源三维荧光光谱数据进行预处理包括扣除超纯水空白，将荧光强度转换为拉曼单位(R.U.)，去除瑞利散射和拉曼散射。
5.根据权利要求1所述一种定量识别混合水体多污染源的方法，其特征在于，所述利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型这一步骤，具体包括：
将污染源三维荧光光谱数据集划分为训练集与验证集；
利用训练集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，以交叉熵作为损失函数输出污染源类别识别结果，以均方误差作为损失函数输出污染源占比结果，得到训练后的混合水体多污染源定量识别模型；
利用验证集对训练后的混合水体多污染源定量识别模型进行准确率验证，得到准确率验证结果；
根据准确率验证结果选取准确率最高的训练后的混合水体多污染源定量识别模型，得到混合水体多污染源定量识别模型。
6.根据权利要求1所述一种定量识别混合水体多污染源的方法，其特征在于，还包括对混合水体多污染源定量识别模型进行模型性能评价，具体包括：
获取测试集并对混合水体多污染源定量识别模型进行测试，得到模型性能评价参数；
根据模型性能评价参数对混合水体多污染源定量识别模型进行评价，得到模型性能评价结果。
7.一种定量识别混合水体多污染源的***，其特征在于，包括：
测量模块，用于获取单污染源样品并进行三维荧光光谱测量，得到单污染源三维荧光光谱数据；
混合模块，用于对单污染源三维荧光光谱数据进行混合，得到污染源三维荧光光谱数据集；
训练模块，用于利用污染源三维荧光光谱数据集对预构建的混合水体多污染源定量识别模型进行训练，得到混合水体多污染源定量识别模型；
定量识别模块，基于混合水体多污染源定量识别模型对待测样品进行定量识别，得到待测样品定量识别结果。
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