CN115191029A - 半导体安装材料用填料及其制造方法、以及半导体安装材料 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种具有优异的性能的电子材料用填料的制造方法。具有燃烧工序，其将原料粒子材料投入到使不含碳的可燃性的非含碳气体燃烧而得到的火焰中形成电子材料用填料中所含的粒子材料。通过采用不含碳的可燃性气体作为可燃性气体，从而由碳形成的导电性粒子的生成在原理上会消失。因此，不需要通过筛分等来除去由碳构成的导电性粒子的工序。特别是来自烃气体的碳也有时会附着形成于粒子材料的表面等，或者形成于粒子材料的内部，因此，也存在筛分等无法完全除去的情况，但是利用本发明的制造方法，原理上能够防止碳的混入。

Description

半导体安装材料用填料及其制造方法、以及半导体安装材料
技术领域
本发明涉及半导体安装材料用填料及其制造方法、以及半导体安装材料。
背景技术
在以往的印刷布线基板用材料、电子基板、阻焊剂、层间绝缘膜、建设材料、FPC用粘接剂、芯片焊接材料、底部填充材料、ACF、ACP、NCF、NCP、密封材料等半导体安装材料中通用有在树脂材料中分散由无机物构成的粒子材料而成的树脂组合物。半导体安装材料由于与半导体直接接触，因此，要求高绝缘性等电特性、小的线膨胀系数等机械特性等各种性能，通过将由无机物构成的粒子材料分散在树脂材料而实现了高度的性能(例如专利文献1)。
作为粒子材料，优选采用由金属氧化物构成的粒子材料(氧化物粒子材料)，特别是通过采用球形度高的粒子材料，能够提高粒子材料的填充性，因此优选。
作为制造球形度高的粒子材料的方法，有如下方法：将由金属构成的粒子材料(金属粒子材料)投入到火焰中，使其燃烧，从而制造由金属氧化物构成的粒子材料的被称为所谓VMC法的方法；通过将由金属氧化物构成的原料粒子材料投入到火焰中而使其熔融，通过将得到的物质冷却而制造粒子材料的熔融法。
VMC法中，金属粒子材料在火焰中爆发性地燃烧，得到的金属氧化物气化后，进行冷却，从而能够制造真球性极高的氧化物粒子材料。此时所使用的火焰通过将丙烷等可燃性气体与氧等助燃气体混合并使其燃烧而形成。
另外，构成用作VMC法的原料的金属粒子材料的金属具有如下特征：纯化比较容易，对于得到的氧化物粒子材料，也容易得到纯度高的材料。
与此相对，熔融法中，将作为原料的金属氧化物粒子材料通过熔融·冷却而球状化，因此，对原料的限制少，能够由各种各样的原料制造粒子材料。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2020-111474号公报
发明内容
然而，伴随近年来的半导体的微细化，对分散在半导体安装材料中的粒子材料要求高性能。例如，在布线的微细化取得进展的半导体直接接触的用途中，如果显示导电性的粒子(导电性粒子)作为杂质混入，则有可能在邻接的布线间产生短路，因此，需要减少导电性粒子的量。因此，对于利用VMC法、熔融法制造的氧化物粒子材料，本发明人等以进一步的高纯度化为目标。
本发明是鉴于上述实际情况而完成的，其应解决的课题在于提供具有比以往优异的性能的半导体安装材料用填料及其制造方法、以及半导体安装材料。
出于解决上述课题的目的，本发明人等进行了深入研究，结果着眼于用于VMC法、熔融法中使用的火焰的可燃性气体的组成。以往，作为VMC法、熔融法中使用的可燃性气体，使用丙烷等烃气体。烃气体通过燃烧而成为二氧化碳和水，通过不完全燃烧等而一部分成为碳，混入到所制造的粒子材料中。因此，可知通过采用氢、氨等不含有碳的可燃性的气体(非含碳气体)代替烃气体作为可燃性气体，从而即便产生不完全燃烧也不会生成碳等导电性粒子。
进而，可知特别是在采用氨作为非含碳气体的情况下，能够制造具有来自氨的优选性状的粒子材料。
本发明人等基于上述见解完成了以下的发明。即，解决上述课题的本发明的半导体安装材料用填料的制造方法是制造分散在树脂材料中而形成半导体安装材料的包含粒子材料的半导体安装材料用填料的方法，
所述粒子材料以如下金属氧化物为主成分：对在400mL的乙醇中分散50g而成的分散液照射38kHz、300W的超声波20分钟后静置24小时时的上清液中所含的20μm以上的含有碳的着色异物为10个以下，体积平均粒径为0.1μm～40μm，球形度为0.85以上；
所述制造方法具有如下球状化工序：将以上述金属氧化物中所含的金属和/或所述金属氧化物为主成分的原料粒子材料投入到火焰中进行燃烧和/或熔融，从而形成上述粒子材料，该火焰是使可燃性气体燃烧而得到的，该可燃性气体以体积基准计含有20％以上的不含有碳的可燃性的非含碳气体。
通过在可燃性气体中以体积基准计含有20％以上的非含碳气体，从而由碳构成的导电性粒子的生成在原理上变少，特别是通过使可燃性气体全部为非含碳气体，从而导电性粒子的生成在原理上会消失。因此，不需要通过筛分等来除去由碳构成的导电性粒子的工序，导电性粒子的除去变得容易。特别是来自烃气体的碳也有时附着形成于所制造的粒子材料的表面等，或者形成于粒子材料的内部，因此，也存在筛分等无法完全除去的情况，但利用本发明的制造方法，原理上能够防止乃至抑制碳的混入。
进而，本发明的粒子材料的制造方法中，特别是如果采用氨作为非含碳气体，则也会产生如以下记载那样的附带效果。
第1个附带效果是可以包含粒径小的粒子材料。如果包含粒径小的粒子材料，则能够提高流动性。氨与烃气体相比，通过燃烧而产生的热量小，因此，如果想要产生同等的热量，则需要比烃气体大的体积。其结果，能够使火焰的大小变大，能够使原料粒子材料可靠地燃烧，所制造的粒子材料的球形度提高。另外，利用氨形成的火焰的温度低，火焰中的粒生长的进行变慢而可以包含粒径小的粒子材料。
第2个附带效果是在将由二氧化硅构成的材料作为粒子材料的情况下，能够在粒子材料中导入Si-N键。Si-N键虽然与作为二氧化硅的主要键的Si-O键为同等的键能，但O的键合位点为2个，与此相对，N的键合位点为3个，能够使粒子材料的每单位质量(或单位体积)的相对键能增加，可以期待粒子材料的硬度上升，折射率上升，耐酸性、耐碱性提高。
第3个附带效果是可燃性气体的每单位热量产生的水的量相对增加，从而金属氧化物粒子材料的表面羟基的量增加，从而可以期待利用偶联剂等的表面处理的反应点增加，与树脂的密合性提高。
解决上述课题的本发明的粒子材料以如下金属氧化物为主成分：对在400mL的乙醇中分散50g而成的分散液照射38kHz、300W的超声波20分钟后，静置24小时而使粒子材料自然沉降时的上清液中所含的20μm以上的含有碳的着色异物为10个以下，体积平均粒径为0.1μm～40μm，球形度为0.85以上。
着色异物是指与通常的金属氧化物粒子材料的色调不同的物质。是否为着色异物通过显微镜下的外观进行判断。具体而言，通过将上清液与分离后的沉淀中所含的粒子材料相比，是否着色来判断。应予说明，着色异物的粒径优选为粒子材料的体积平均粒径的2倍以下。碳的有无可以通过能量色散X射线分析(EDX)来判断，通过EDX检测出的碳元素的含量为1原子％以上时，判断为含有碳。特别是作为本说明书中以含有为问题的碳，是煤、石墨等具有导电性的状态的碳，在以碳的有无为问题时，优选检测煤、石墨状的碳并将其有无作为问题。
在作为制造由金属氧化物构成的粒子材料的方法通用的VMC法、熔融法中，通过将由金属、金属氧化物构成的原料粒子材料投到入火焰中来制造粒子材料，作为形成火焰的可燃性气体，利用丙烷等烃气体，因此，包含来自烃气体的碳的着色异物的混入是不可避免的。
具体实施方式
以下基于实施方式对本发明的半导体安装材料用填料及其制造方法、以及半导体安装材料详细地进行说明。本实施方式的半导体安装材料用填料分散在树脂材料中而使用。作为半导体安装材料，可举出印刷布线基板用材料、电子基板、阻焊剂、层间绝缘膜、建设材料、FPC用粘接剂、芯片焊接材料、底部填充材料、ACF、ACP、NCF、NCP、密封材料等。应予说明，本说明书中，“粒径”是指相对于粒子材料的集合体的体积平均粒径，在提及各个粒子材料的情况下，是指各个粒子材料各自的粒径。
(半导体安装材料用填料和半导体安装材料)
本实施方式的半导体安装材料用填料分散在树脂材料中而构成半导体安装材料。作为本实施方式的半导体安装材料用填料，可以由后述的粒子材料构成一部分乃至全部。作为树脂材料，没有特别限定，可以例示环氧树脂、有机硅树脂等。特别优选采用固化前的热固化性树脂。半导体安装材料用填料以整体的质量为基准，优选在树脂材料中含有20％～92％左右，更优选含有40％～90％左右，进一步优选含有60％～88％左右。
构成本实施方式的半导体安装材料用填料的粒子材料(以下简称为“本实施方式的粒子材料”)以金属氧化物为主成分。作为金属氧化物，可以例示二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化锆、它们的混合物、复合氧化物。特别是以整体的质量为基准，优选含有50％以上、60％以上、70％以上、80％以上、90％以上、95％以上、99％以上的二氧化硅，更优选除了不可避免的杂质以外，全部由二氧化硅构成。
在具有二氧化硅作为金属氧化物的情况下，粒子材料优选具有Si-N键。是否存在Si-N键的判断通过是否含有氮元素来判断。氮元素的含量没有特别限定，只要以粒子材料整体的质量为基准含有0.1at％以上，就判断为存在Si-N键。
本实施方式的粒子材料的体积平均粒径为0.1μm～40μm。体积平均粒径的测定通过激光衍射法而测定。体积平均粒径的上限值优选为40μm、20μm、10μm、5μm，下限值优选为0.1μm、0.3μm、0.5μm、2μm。这些上限值和下限值可以任意组合。
本实施方式的粒子材料的球形度优选为0.85以上、0.88以上、0.90以上、0.95以上、0.97以上。球形度的测定采用使用图像解析装置FPIA-3000(Sysmex公司制)而测定的值。
粒子材料可以进行表面处理。通过进行表面处理，能够使粒子材料的表面的性质理想。例如，在混合于树脂材料中的情况下，为了提高与树脂材料的亲和性，可以进行疏水化(苯基、烃基等)，或者导入具有与树脂的反应性的官能团(乙烯基、环氧基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基等)。表面处理的量没有特别限定，可以以实现目标性质的方式进行表面处理。另外，在表面处理剂为与填料材料的表面的官能团(OH基等)反应的物质的情况下，可以根据存在于填料材料的表面的官能团的量来选择表面处理剂的量(表面的官能团的总量、半量、倍量等)。
进行表面处理的表面处理剂可以采用硅烷化合物。作为硅烷化合物，可以例示具有SiH、SiOH、SiOR(R为烃基)的被称为所谓硅烷偶联剂的物质或者六亚甲基二硅氮烷等硅氮烷类，也可以例示在硅烷化合物所具有的Si上键合有任意的官能团的化合物。
作为任意的官能团，可举出烃基(烷基(甲基、乙基、丙基、丁基等)、烯基(乙烯基(Vinyl)、乙烯基(ethenyl)、丙烯基等)、苯基、氨基、苯基氨基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基、环氧基、苯乙烯基、有机硅、它们的组合。作为硅烷化合物，可以使用1种进行处理，或者组合2种以上进行处理。在组合2种以上进行表面处理的情况下，可以混合多种表面处理剂进行表面处理，或者使用多种表面处理剂依次进行表面处理。
本实施方式的粒子材料优选结晶度为3％以下。结晶度根据通过XRD测得的光谱，由来自晶质的峰的面积和来自非晶质的峰的面积而算出。来自晶质的峰从国际衍射数据中心提供的Powder Diffraction File导出。
本实施方式的粒子材料的通过以下的方法测定的20μm以上的着色异物的数量为10个/50g以下，优选为8个/50g以下、6个/50g以下、4个/50g以下、2个/50g以下。应予说明，作为着色异物的数量的上限值，有可能可以进一步变多，但例如根据比较例的结果，可以推测即便是30个/50g以下、25个/50g以下、20个/50g以下、15个/50g以下等上限值，有时也能够发挥充分的性能。
着色异物的数量的测定如下进行：对在作为分散介质的乙醇400mL中分散粒子材料50g而得的分散液照射38kHz、300W的超声波20分钟后，将静置24小时时的上清液用网眼20μm的尼龙网筛过滤，测定残留在网上的异物的数量。在此，对于是否是包含碳的着色异物，通过上述的方法进行测定来判断。
(粒子材料的制造方法)
通过本实施方式的粒子材料的制造方法制造的粒子材料为上述的本实施方式的粒子材料。因此，省略关于所制造的粒子材料的说明。本实施方式的粒子材料的制造方法具有将原料粒子材料投入到火焰中使其燃烧和/或熔融的球状化工序。原料粒子材料由与构成所制造的粒子材料的金属氧化物的种类对应的金属和/或该金属氧化物构成。例如，在金属氧化物为二氧化硅的的情况下，原料粒子材料包含金属硅，或者包含二氧化硅，或者包含金属硅和二氧化硅这两者。本实施方式的制造方法可以在由适当的大小和材质形成的炉内进行。在炉内，优选不残留由碳构成的粒子。
作为燃料使用的可燃性气体是能够形成比能够与氧等助燃气体反应而将金属氧化物熔解的温度、能够与成为金属氧化物的原料的金属反应的温度高的温度的火焰的气体。
可燃性气体采用氢、氨等非含碳气体作为一部分乃至全部。以可燃性气体的整体的体积为基准，含有20％以上的非含碳气体，优选含有40％以上，更优选含有60％以上，进一步优选含有80％以上，特别优选100％为非含碳气体。
在此，在采用氢和氨作为非含碳气体的情况下，可以分别单独使用，也可以以混合物使用。即，非含碳气体中的氢：氨的比可以在10：0～0：10的范围任意设定，例如可以以9：1、8：2、7：3、6：4、5：5、4：6、3：7、2：8、1：9等比而混合。另外，也可以含有除氢和氨以外的不含有碳的非含碳气体。
原料粒子材料可以采用利用雾化机、粉碎机、造粒机等将金属、金属氧化物粒子化而得的粒子材料。例如，可以将原料加热而熔融后，利用雾化机而微粒化。然后，通过对比原料粒子材料大的材料进行粉碎操作，从而能够得到原料粒子材料。另外，对于比原料粒子材料粒径小的材料，可以进行造粒而制成目标大小。应予说明，在进行造粒的情况下，作为粘结剂，作为粘结剂，优选采用不含有碳的粘结剂。例如，通过将分散在水中的分散液进行喷雾干燥，从而可以没有粘结剂地进行造粒。
以原料粒子材料的流动性改善等为目的，原料粒子材料也可以进行在粒子材料一栏中描述的表面处理。原料粒子材料的粒径没有特别限定，可以采用与制造的粒子材料相同程度的粒度分布。另外，D90/D10优选为3以下，进一步优选为2以下。应予说明，D10和D90是以体积基准计从粒径小的一侧起的累计在D10时为10％、在D90时为90％时的粒径。
火焰是使对可燃性气体混合包含氧的助燃气体并使其燃烧而形成的。作为炉内温度的指标，炉的耐火结构体的温度在最高的位置(炉体温度)为900℃～1500℃。作为炉体温度，作为下限值，可以采用900℃、1000℃、1100℃，作为上限值，可以采用1500℃、1400℃、1300℃。这些上限值和下限值可以任意组合。作为助燃气体，可以采用空气、氧。可燃性气体和助燃气体在供给到炉内时，可以分别供给，也可以以预先混合的状态进行供给。在分别供给的情况下，向双层管的内管供给可燃性气体，向外管供给助燃气体。可燃性气体的流速优选为10m/s以上，更优选为15m/s以上，进一步优选为20m/s以上。助燃气体的流速优选为10m/s以上，更优选为15m/s以上，进一步优选为20m/s以上。以流速比计，可燃性气体/助燃气体优选为2.0以下，更优选为1.5以下，进一步优选为1.0以下。可燃性气体与助燃气体的供给量为能够形成可将供给的原料粒子材料充分地加热的大小的火焰那样的可燃性气体的量和能够将该可燃性气体充分地燃烧的助燃气体的量。例如，相对于处理的原料粒子材料的单位重量，使可燃性气体为0.5Nm3/kg～5Nm3/kg，使作为助燃气体的氧为1Nm3/kg～5Nm3/kg左右。然后，在含有金属作为原料粒子材料的情况(即VMC法)下，采用氧化焰作为火焰。
进而，优选在火焰的周围供给作为鞘气的空气等。通过鞘气，能够控制火焰的形状且能抑制对炉的火焰的影响，并且，能够将得到的粒子材料迅速冷却。作为鞘气的流量，相对于原料粒子材料的单位重量，可以采用5Nm3/kg、20Nm3/kg、40Nm3/kg左右。另外，可以将鞘气的吹入口设为多段，按高度任意地调节为适当的流量。
将原料粒子材料供给到火焰中的方法没有特别限定，可以以分散在载气中的状态供给到火焰中。作为载气，可举出空气、氧、氮等。
作为使原料粒子材料分散在载气中的浓度，没有特别限定，优选使原料粒子材料为0.5kg/Nm3～8.0kg/Nm3左右，更优选为1.0kg/Nm3～6.0kg/Nm3左右，进一步优选为1.5kg/Nm3～4.0kg/Nm3左右。
所制造的粒子材料通过袋式过滤器、旋风分离器进行分级而回收。
对于所得到的粒子材料，可以利用上述的表面处理剂进行表面处理。
(半导体安装材料用填料和半导体安装材料)
本实施方式的半导体安装材料是使本实施方式的半导体安装材料用填料分散在树脂材料中而成的材料。作为本实施方式的半导体安装材料用填料，可以一部分乃至全部采用上述的本实施方式的粒子材料。作为树脂材料，没有特别限定，可以例示环氧树脂、有机硅树脂等。特别优选采用固化前的热固化性树脂。半导体安装材料用填料以整体的质量为基准，优选在树脂材料中含有20％～92％左右，更优选含有40％～90％左右，进一步优选含有60％～88％左右。
实施例
以下基于实施例对本发明的半导体安装材料用填料及其制造方法、以及半导体安装材料详细地进行说明。
(构成半导体安装材料用填料的粒子材料的制造)
·作为原料粒子材料为结晶破碎二氧化硅、作为可燃性气体为氨
·实施例1
作为可燃性气体，仅使用作为非含碳气体的氨。作为原料粒子材料，使用结晶破碎二氧化硅(二氧化硅A：体积平均粒径12.3μm)。作为载气，使用氧。
二氧化硅A的供给量为20.2kg/h，氨的供给量为32.1Nm3/h，作为助燃气体使用氧，供给量为33.0Nm3/h。所得到的粒子材料利用旋风分离器、袋式过滤器进行回收，作为本实施例的试验试样。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.95，20μm以上的着色异物的量为4个。所得到的试验试样的体积平均粒径为15.6μm。熔融度为94.0％。
着色异物的量的测定以实施方式中说明的方法进行。着色异物通过EDX判明含有碳原子，但由于在原料粒子材料、可燃性气体、助燃气体、载气等中不含碳原子，因此，推测混入了在同施设中原本存在的由碳构成的粒子。对下述的实施例2也同样。对于二氧化硅的熔融度，根据通过XRD测定的光谱，将来自晶质的峰和来自非晶质的光晕分离，根据其比率，将以整体为基准的非晶质的比例作为熔融度。氧化铝的熔融度利用下式算出。
(氧化铝的熔融度)＝{1-(S1-S2)/(S3-S2)}×100(％)
S1：各试验例的BET比表面积
S2：根据各试验例的粒径D50值，假设为理想真球粒子而导出的比表面积(＝6/ρd)
S3：原料粒子的BET比表面积
ρ：氧化铝的真密度
d：各试验例的粒径D50值
·实施例2
将二氧化硅A的供给量设为15.0kg/h，将助燃气体的供给量设为28.0Nm3/h，除此以外，以与实施例1同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.96，20μm以上的着色异物的量为3个。所得到的试验试样的体积平均粒径为14.3μm。熔融度为93.7％。
·实施例3
将二氧化硅A的供给量设为10.3kg/h，将助燃气体的供给量设为28.0Nm3/h，除此以外，以与实施例1同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.97，20μm以上的着色异物的量为0个。所得到的试验试样的体积平均粒径为14.9μm。熔融度为96.7％。
·作为原料粒子材料为结晶破碎二氧化硅、作为可燃性气体为氨和氢
·实施例4
将二氧化硅A的供给量设为9.8kg/h，代替氨单独供给，将氨的供给量设为25.7Nm3/h、氢的供给量设为8.6Nm3/h，将助燃气体的供给量设为28.0Nm3/h，除此以外，以与实施例1同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.96，20μm以上的着色异物的量为0个。所得到的试验试样的体积平均粒径为13.6μm。熔融度为94.0％。
·实施例5
将二氧化硅A的供给量设为19.3kg/h，将氨的供给量设为16.1Nm3/h、氢的供给量设为21.1Nm3/h，将助燃气体的供给量设为25.0Nm3/h，除此以外，以与实施例4同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.96，20μm以上的着色异物的量为0个。所得到的试验试样的体积平均粒径为15.4μm。熔融度为95.3％。
·作为原料粒子材料为结晶破碎二氧化硅、作为可燃性气体为丙烷
·比较例1
作为可燃性气体，代替氨而仅使用丙烷，将丙烷的供给量设为5.0Nm3/h，将助燃气体的供给量设为28.0Nm3/h，除此以外，以与实施例1同样的方法制造粒子材料。应予说明，原料的每单位质量的火焰的发热量与实施例1相同。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.97，20μm以上的着色异物的量为22个。所得到的试验试样的体积平均粒径为15.1μm。对分离出的着色异物通过SEM-EDX分析调查含有元素，结果观测到认为是主成分为C且包含O的无定型的煤的粒子以及认为是主成分为O且包含Si、C的二氧化硅与煤混合的粒子。
·比较例2
将二氧化硅A的供给量设为20.3kg/h，将助燃气体的供给量设为25.0Nm3/h，除此以外，以与比较例1同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.95，20μm以上的着色异物的量为31个。所得到的试验试样的体积平均粒径为14.8μm。
·作为原料粒子材料为结晶破碎二氧化硅(粒径小)、作为可燃性气体为氨
·实施例6
使用体积平均粒径5.3μm的结晶破碎二氧化硅(二氧化硅B)代替二氧化硅A，将二氧化硅B的供给量设为10.0kg/h，除此以外，以与实施例1同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.95，20μm以上的着色异物的量为3个。所得到的试验试样的体积平均粒径为6.5μm。熔融度为92.8％。
·作为原料粒子材料为结晶破碎二氧化硅(小粒径)、作为可燃性气体为丙烷
·比较例3
将二氧化硅B的供给量设为16.4kg/h，作为可燃性气体，仅使用丙烷代替氨，将丙烷的供给量设为5.0Nm3/h，除此以外，以与实施例6同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.96，20μm以上的着色异物的量为16个。所得到的试验试样的体积平均粒径为6.4μm。熔融度为96.7％。
·作为原料粒子材料为氧化铝、作为可燃性气体为氨
·实施例7
使用体积平均粒径57.6μm的破碎氧化铝(氧化铝A)代替二氧化硅A，将氧化铝A的供给量设为10.0kg/h，除此以外，以与实施例2同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.96，20μm以上的着色异物的量为5个。所得到的试验试样的体积平均粒径为35.9μm。熔融度为70.4％。
·作为原料粒子材料为氧化铝、作为可燃性气体为丙烷
·比较例4
将氧化铝A的供给量设为16.4kg/h，作为可燃性气体，仅使用丙烷代替氨，将丙烷的供给量设为5.0Nm3/h，除此以外，以与实施例7同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.96，20μm以上的着色异物的量为19个。所得到的试验试样的体积平均粒径为45.5μm。熔融度为76.2％。
·作为原料粒子材料为结晶破碎二氧化硅、作为可燃性气体为氢
·实施例8
将二氧化硅A的供给量设为5.0kg/h，仅使用氢代替氨，将氢的供给量设为48.5Nm3/h，将助燃气体的供给量设为25.5Nm3/h，除此以外，以与实施例1同样的方法制造粒子材料。
对所得到的试验试样进行分析，结果球形度为0.97，20μm以上的着色异物的量为0个。所得到的试验试样的体积平均粒径为14.8μm。熔融度为96.9％。
将各实施例和比较例的结果示于表1。只要没有特别说明，则本文中与表之间的不一致以表为优先。
[表1]
Figure BDA0003707776750000131
·考察
可知可燃性气体采用不含有碳的气体的实施例的试验试样与可燃气体采用含有碳的丙烷的比较例的试验试样相比，着色异物的数量非常少。认为这是由于通过可燃性气体使用非含碳气体，从而不会生成由碳构成的杂质。
应予说明，在实施例1和2、5～7中，观察到的着色异物也包括粒径小于20μm的粒子，但不一定包含碳，不论是否包含碳，均可以推测是来自炉体、袋式过滤器、旋风分离器等实验设施的粒子、原料粒子材料中的杂质、原料粒子材料变质而成的粒子等。

Claims (8)

1.一种半导体安装材料用填料的制造方法，是制造分散在树脂材料中而形成半导体安装材料的包含粒子材料的半导体安装材料用填料的方法，
所述粒子材料以如下金属氧化物为主成分：对在400mL的乙醇中分散50g而成的分散液照射38kHz、300W的超声波20分钟后静置24小时时的上清液中所含的20μm以上的含有碳的着色异物为10个以下，体积平均粒径为0.1μm～40μm，球形度为0.85以上；
所述制造方法具有如下球状化工序：将以所述金属氧化物中所含的金属和/或所述金属氧化物为主成分的原料粒子材料投入火焰中进行燃烧和/或熔融，从而形成所述粒子材料，所述火焰是使可燃性气体燃烧而得到的，所述可燃性气体以体积基准计含有20％以上的不含有碳的可燃性的非含碳气体。
2.根据权利要求1所述的半导体安装材料用填料的制造方法，其中，所述原料粒子材料具有所述金属氧化物。
3.根据权利要求1或2所述的半导体安装材料用填料的制造方法，其中，所述可燃性气体含有100％的所述非含碳气体。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的半导体安装材料用填料的制造方法，其中，所述非含碳气体为氨和/或氢。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的半导体安装材料用填料的制造方法，其中，所述金属氧化物为二氧化硅。
6.一种半导体安装材料用填料，具有粒子材料，所述粒子材料以如下金属氧化物为主成分：对在400mL的乙醇中分散50g而成的分散液照射38kHz、300W的超声波20分钟后静置24小时时的上清液中所含的20μm以上的含有碳的着色异物为10个以下，体积平均粒径为0.1μm～40μm，球形度为0.85以上；
所述半导体安装材料用填料分散在树脂材料中而形成半导体安装材料。
7.根据权利要求6所述的半导体安装材料用填料，其中，所述金属氧化物为二氧化硅。
8.一种半导体安装材料，具有：
权利要求6或7所述的半导体安装材料用填料，以及
分散所述半导体安装材料用填料的所述树脂材料。
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