CN115029866B - 一种柔性电子传感器复合材料的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，首先通过微流控纺丝形成三层复合纤维丝，然后将温度为85~110℃的聚乙烯熔体涂覆在三层复合纤维丝的表面，待聚乙烯熔体温度降至50~60℃时，采用双针头对喷的方式将静电纺丝形成的纳米纤维喷射在涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝上，形成含纳米纤维的多层复合材料，最后将MXene导电油墨喷涂在含纳米纤维的多层复合材料上，制得柔性电子传感器复合材料。本发明通过微流控、静电纺、喷涂形成多层复合结构，通过层间的相互配合，最终制得的柔性电子传感器复合材料具有良好的导电性，减少了电极短路风险，具有一定的可拉伸性，高灵敏度和稳定性。

Description

一种柔性电子传感器复合材料的制备方法
技术领域
本发明属于纺织复合材料技术领域，涉及一种柔性电子传感器复合材料的制备方法。
背景技术
微流控技术是利用微流控多相流体中互不相溶的流体可以相互剪切的原理而形成多相微纳米纤维，除具有高比表面积、结构易固定等纳米纤维共有特性之外，凭借其各层间结构的相互配合，从而满足高性能纺织品制备的需求；静电纺丝技术是目前用于制造纳米纤维的最有效和最通用的方法之一，通过该法可制备出工艺简单且具有优异性能的纳米纤维材料。
近年来，对于高分子纳米复合材料基柔性电子传感器，大量的研究着重于通过导电网络构建和微观结构设计提高单一高分子纳米复合材料基柔性电子传感器的各个性能，虽然可以实现多功能、多信号监测，但是其制备工艺过程复杂、生产成本高，从而增加了工艺的难度和对设备精度的要求。现有发明专利申请号CN112225942A，“应变-温度双响应柔性电子传感器复合材料的制备方法及得到的电子传感器和复合材料，”主要过程包括将溶液混合，超声处理，冷冻干燥，制备得到气凝胶并将混合液注入其中，固化得到电子传感器复合材料，其操作流程复杂，生产成本高；专利申请号CN113491509A，“一种柔性电子传感器的制备方法，”包括在气液界面形成自支撑聚吡咯/银薄膜，然后以图案化的聚二甲基硅氧烷薄膜作为柔性基底和封装层，构建表面具有微结构的柔性传感器，其在电传感过程中容易造成短路现象；专利申请号CN112710223A，“一种基于银包铜粉复合明胶水凝胶的柔性应变传感器的制备方法，”是基于银包铜粉复合明胶水凝胶构建“三明治”结构的柔性应变传感器，其电子传感器的高导电性、灵敏性还有待提高；专利申请号CN113201802A，“拉力传感纤维、纱线、织物及拉力传感纤维制备方法，”是对可用于传感器的导电材料进行了详细描述，但对于具体制备装置及流程未作说明；专利申请号CN109341902B，“一种以石墨烯为电极材料的柔性压力传感器及其制备方法，”其包括两个外层柔性薄膜层、两个电极层和介电层组成，而对于层间复合不能达到理想的导电状态。
发明内容
本发明的目的是解决现有技术中存在的上述问题，提供一种柔性电子传感器复合材料的制备方法。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，首先通过微流控纺丝形成三层复合纤维丝，然后将温度为85~110℃的聚乙烯熔体涂覆在三层复合纤维丝的表面（聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%），待聚乙烯熔体温度降至50~60℃时（温度过高会影响纺丝效果，无法达到理想的效果，而设置在50~60℃既可以保证纺丝效果又可以实现粘结），采用双针头对喷的方式将静电纺丝形成的纳米纤维喷射在涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝上，实现三层复合纤维丝与纳米纤维的复合，形成含纳米纤维的多层复合材料，最后将MXene导电油墨喷涂在含纳米纤维的多层复合材料上，制得柔性电子传感器复合材料；
微流控纺丝形成的三层复合纤维丝中，芯层材质为石墨烯，中间层材质为PVDF纳米纤维或碳纳米管（CNT），壳层材质为聚氨酯（PU）或石墨烯；
静电纺丝形成的纳米纤维为丝素蛋白纳米纤维。
作为优选的技术方案：
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用圈套夹持的方式将MXene导电油墨喷涂在含纳米纤维的多层复合材料上，利用此方式可以实现MXene导电油墨在纤维上的全面覆盖，实现高灵敏性的同时可节约生产成本。
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用的制备装置包括微流控制备收集装置、静电纺丝装置与圈套夹持喷涂装置；
微流控制备收集装置包括凝固浴，凝固浴中具有溶液收集装置；在凝固浴上方相对的两侧，一侧设有三个平行排列的微流控纺丝针头，另一侧依次包括第一传输辊、干燥箱和第二传输辊；
静电纺丝装置位于第二传输辊下方，自上而下依次包括聚乙烯收集箱、加热箱、静电纺丝对喷双针头和冷却收集辊，聚乙烯收集箱上具有进料口，加热箱上具有纤维收集孔；
圈套夹持喷涂装置位于静电纺丝对喷双针头下方，依次包括MXene油墨喷射器和卷绕收集装置，MXene油墨喷射器和卷绕收集装置位于冷却收集辊斜四十五度向下方向上，MXene油墨喷射器包括收集喷射管和圈套装置，收集喷射管具有喷射针头和进料口，圈套装置具有多孔结构和开关接头，收集喷射管通过喷射针头与圈套装置相连接。
本发明的装置运行过程包括，通过微流控技术控制三个针头喷射纳米纤维溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得三层复合纤维丝；其后在第一传输辊和第二传输辊的作用下传输，并且在干燥箱的作用下对纤维丝进行处理；再通过聚乙烯收集箱和加热箱对聚乙烯粘合剂进行处理，使其与微流控纺丝形成的复合纤维丝结合；之后在静电纺丝装置中对上述纤维丝进行静电喷丝处理，静电喷丝处理后经过冷却收集辊进行冷却；最后将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在上述复合纤维丝上，在卷绕收集装置的作用下实现对最终成品的卷绕收集。
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，具体步骤如下：
（1）分别配置芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液，并加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为85~110℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝经干燥箱干燥处理后，传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至50~60℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
（5）将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下，对所形成的成品进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料。
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，步骤（1）中芯层纺丝液的浓度为1.1~2.6wt%，中间层纺丝液的浓度为1.8~3.5wt%，壳层纺丝液的浓度为2.3~4.7wt%。微流控纺丝的芯层和壳层材料形成电极，而中间层材料作为介电材料，可通过改变制备时每层纺丝液的浓度，使三层纺丝液的浓度呈梯度分布，从而实现三层之间最理想的配合状态。微流控纺丝要求不同层之间要有合适的浓度比。一般要求壳层具有足够大的浓度，即粘度，从而与内层产生粘性摩擦力而形成纤维。而内层的浓度不能太大，否则壳层的粘性摩擦力不足以使内层形成纤维，同时，内层的浓度也不能太小，否则会形成不稳定的喷射细流。
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，步骤（1）中芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3 mL/min、1.1 mL/min和1.2mL/min（一方面，考虑溶液浓度的影响，所以芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液需要设置不同的挤出速度；另一方面，中间层纺丝液的挤出速度最小，使其作为介电层能与电极层之间的溶液形成高度取向，芯层和壳层作为电极层挤出速度相对大一点，可保证纤维的可拉伸性），凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为100~500 µL/h。
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，步骤（4）中静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为10~15wt%。
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，步骤（4）中静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度0.6~1.5ml/h。
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，步骤（5）中MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为2~5 m/min。
如上所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，所述柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.87~0.96 KPa-1，循环最大波动值为1.47~2.32 MΩ，相对电阻变化量为13.5~14.8%。
本发明的原理如下：
本发明的柔性电子传感器属于电容式压力传感器，它是一种利用电容作为敏感元件，将被测压力转换成电容值改变的压力传感器，主要是由电极和介电层所组成。特点是输入能量低，高动态响应，自然效应小，环境适应性好。电容式压力传感器一般采用圆形金属薄膜或镀金属薄膜（也就是本发明所设计的复合纤维材料）作为电容器的一个电极，当薄膜感受压力发生变形时，薄膜与固定电极之间形成的电容量发生变化。
本发明主要是将微流控技术、静电纺丝和喷涂相结合，通过层间复合关系实现高稳定性、高灵敏度、高拉伸性，且满足柔性电子传感器生物相容性的要求。微流控制备的纤维是利用界面络合效应，原位组装制备取向度高的三层复合结构纤维，满足特殊结构的同时，提高纤维取向度，从而增强纤维的力学性能，提高本发明柔性电子传感器的实用性能。微流控纺丝形成的三层复合纤维丝的芯层石墨烯作为基体材料，其具有良好导电性，中间层PVDF纳米纤维或碳纳米管（CNT）可达到良好的介电效果，而壳层聚氨酯或石墨烯能够提供一定的可拉伸性能，在层间的配合下，可形成稳定可靠的导电网络；静电纺丝过程中选择丝素蛋白纳米纤维可使得传感器具有生物相容性和可降解性，使得在机体的特定部位引起恰当的反应，符合柔性电子传感器的应用要求；二维过渡金属碳氮化物MXene具有比表面积大、高导电性、良好电化学性能等优势，MXene可保证传感过程中的高灵敏度。
在微流控纺丝形成的三层复合纤维丝与静电纺丝形成的纳米纤维复合的过程中加入聚乙烯粘合剂，实现高效复合的同时，不会造成电路短路的出现，保证电路传输的有序进行；而后在复合纤维表面喷涂MXene，可以提高灵敏度。
本发明设置的粘合剂聚乙烯的加热温度为85~110℃，待温度冷却到50~60℃再与静电纺丝形成的纳米纤维发生粘结，不会对纳米纤维的性能造成影响，且达到了双重粘附的效果。一方面，聚乙烯热熔粉末先经过高温熔融与三层复合纤维粘合，再在降温过程中与纳米纤维粘合，充当中间层的粘合物质；另一方面，静电理论认为粘接之所以存在是因为粘合剂和被粘物的界面中存在双电层，而微流控技术中采用的导电纤维会与静电纺丝纳米纤维之间存在静电吸附，由此形成了静电力。
有益效果：
与现有的技术相比，本发明的有益效果为：
一方面，通过微流控、静电纺、喷涂形成多层复合结构，通过层间的相互配合，最终使得柔性传感器有良好的导电性，减少了电极短路风险，具有一定的可拉伸性，高灵敏度和稳定性。
①柔性电子传感器通常由导电材料与弹性体聚合物或其他柔性/可拉伸基体组合而成，在本发明中微流控技术中芯层石墨烯具有良好导电性，中间层PVDF纳米纤维或碳纳米管（CNT）可达到良好电路传输的功能，而壳层聚氨酯（PU）或石墨烯能够提供一定的可拉伸性能，在三层的配合下，可形成稳定可靠的导电网络；
②静电纺丝过程中选择丝素蛋白纳米纤维可使得传感器具有生物相容性和可降解性，使得在机体的特定部位引起恰当的反应，符合应用要求；
③二维过渡金属碳氮化物MXene具有比表面积大，高导电性、良好电化学性能等优势，MXene可保证传感过程中的高灵敏度。
另一方面，添加粘合剂聚乙烯，在高温熔融状态下有利于纤维层间的有效粘结，保证电路传输效果。
粘合原理：粘合剂聚乙烯与被粘纤维表面分子的作用过程有两个过程:第一阶段是聚乙烯借助于布朗运动向被粘纤维表面扩散，使两界面的极性基团或链节相互靠近,在此过程中，升温有利于布朗运动的加强。第二阶段是吸附力的产生.当聚乙烯与被粘物分子间的距离达到一定值时,界面分子之间便产生相互吸引力，使分子间的距离进-步缩短到处于最大稳定状态。
结合粘结原理，可实现被粘结的微流控纺纤维和静电纺纳米纤维紧密贴合，能够在不破坏纤维结构的情况下充分化学还原电极，形成良好的接触界面而不会造成短路的风险，形成一个连续的导电过程，且有利于提高抗拉神性能，利用粘合剂来达到这一效果是现有专利中未曾出现过的。
附图说明
图1为一种制备柔性电子传感器复合材料的装置及流程图；
图2为一种制备柔性电子传感器复合材料的成品图；
图3为微流控技术装置示意图；
图4为MXene油墨喷射过程放大示意图；
其中，1、微流控纺丝针头；2、凝固浴；3、溶液收集装置；4、第一传输辊；5、干燥箱；6、第二传输辊；7、聚乙烯收集箱；8、加热箱；9、静电纺丝对喷双针头；10、冷却收集辊；11、MXene油墨喷射器；12、卷绕收集装置；101、微流控芯层结构；102、微流控中间层结构；103、微流控壳层结构；110、MXene油墨；701、聚乙烯粘合剂；901、静电纳米纤维丝。
具体实施方式
下面结合具体实施方式，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解，在阅读了本发明讲授的内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。
一种柔性电子传感器复合材料的制备装置，如图1所示，包括微流控制备收集装置、静电纺丝装置与圈套夹持喷涂装置；
微流控制备收集装置包括凝固浴2，凝固浴2中具有溶液收集装置3，在凝固浴2上方相对的两侧，一侧设有三个平行排列的微流控纺丝针头1，相邻两微流控纺丝针头1的间距为5cm，另一侧依次包括第一传输辊4、干燥箱5和第二传输辊6；
静电纺丝装置位于第二传输辊6下方，自上而下依次包括聚乙烯收集箱7、加热箱8、静电纺丝对喷双针头9和冷却收集辊10，聚乙烯收集箱7上具有进料口，加热箱8上具有纤维收集孔；
圈套夹持喷涂装置位于静电纺丝对喷双针头9下方，依次包括MXene油墨喷射器11和卷绕收集装置12，MXene油墨喷射器11和卷绕收集装置12位于冷却收集辊10斜四十五度向下方向上，如图4所示，MXene油墨喷射器11包括收集喷射管和圈套装置，收集喷射管具有喷射针头和进料口，圈套装置具有多孔结构和开关接头，收集喷射管通过喷射针头与圈套装置相连接。
采用上述装置制备柔性电子传感器复合材料的具体工艺流程为：通过微流控技术控制三个微流控纺丝针头1喷射纳米纤维溶液，经过凝固浴2和溶液收集装置3的作用，纺制得三层复合纤维丝，具体地，如图3所示，微流控纺丝针头1通过传输管横向传输后垂直向下与溶液收集装置相连接，溶液收集装置包括位于同一平面内的等距的三个溶液收集孔，微流控纺丝针头1喷射的纳米纤维溶液分别进入三个溶液收集孔，并在喇叭口实现三层汇合，由于不同针头对应的纺丝液浓度不同、流速不同，会造成层间差异，最终形成如图2所示的三层复合纤维丝；其后在第一传输辊4和第二传输辊6的作用下传输，并且在传输过程中在干燥箱5的作用下对纤维丝进行处理；再通过聚乙烯收集箱7和加热箱8对聚乙烯粘合剂进行处理，使其与微流控纺丝形成的三层复合纤维丝结合；之后在静电纺丝装置中对上述纤维丝进行静电喷丝处理，静电喷丝处理后经过冷却收集辊10进行冷却；最后将MXene油墨喷射器11中的MXene油墨喷涂在上述多层复合纤维丝上，在卷绕收集装置12的作用下实现对最终成品的卷绕收集。
本发明采用的MXene油墨的牌号为BK2020032601-01，苏州凯发新材料科技有限公司。
本发明使用型号为CHI660E的电化学工作站，测量电化学性能，具体操作如下：
将不同的复合材料切成等重大小，并用银胶粘在钛片上，将钛片夹在电极夹上，作为工作电极；铂片作为对电极，参比电极为Ag/AgCl电极，制得简易的柔性电子传感器组件；
（1）最高灵敏度：以1 molL-1 H2SO4为电解液，电压窗口为0V~0.8 V，频率范围为0.01Hz至100KHz，电化学阻抗谱的测试振幅为5mV，测试柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度，可根据传感器的灵敏度定义公式得：
Figure 236767DEST_PATH_IMAGE001
；
其中，S表示灵敏度（kPa-1），ΔC为电容的变化量，C 0为不施加压力时的初始电容（pF），P表示施加的压力（kPa），ɛ e 为材料的有效介电常数，∆ɛ e 为有效介电常数的变化量，d为两极板间的相对距离，∆d为两极板相对距离的变化；
（2）循环最大波动值：同轴纤维状超级电容器的循环稳定性通过恒电流充放电（GCD）测量在4 mA cm-2的电流密度下评估10000次循环，测试得到柔性电子传感器复合材料的循环最大波动值；
（3）相对电阻变化量：将柔性电子传感器的一端固定，在另一端沿着柔性应变传感器的轴向进行拉伸，应变设置为200%，从而测得柔性电子传感器复合材料的相对电阻变化量（△R/R0）。
实施例1
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用上述的柔性电子传感器复合材料的制备装置，具体步骤如下：
（1）配置浓度为1.6wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为芯层纺丝液，配置浓度为2.5wt%的PVDF纺丝液（溶剂为DMF）作为中间层纺丝液，配置浓度为3.6wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为壳层纺丝液，分别将芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
其中，芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为300µL/h；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为95℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝，先经第一传输辊传输至干燥箱，经干燥箱干燥处理后，再在第二传输辊的作用下传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
其中，聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至50℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
其中，静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为15 wt%；静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度1.2 ml/h；
含纳米纤维的多层复合材料中纳米纤维的占比为30wt%；
（5）采用圈套夹持的方式，将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料；
其中，MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为2 m/min；
如图2所示，制得的柔性电子传感器复合材料包括含纳米纤维的多层复合材料以及涂覆在其表面的MXene油墨110，MXene油墨相对于含纳米纤维的多层复合材料质量百分比为10wt%；含纳米纤维的多层复合材料包括三层复合纤维丝和静电纳米纤维丝901；三层复合纤维丝包括微流控芯层结构101、微流控中间层结构102、微流控壳层结构103，微流控壳层结构103与静电纳米纤维丝901通过聚乙烯粘合剂701粘合；
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.87 KPa-1，循环最大波动值为1.47 MΩ，相对电阻变化量为13.7 %。
对比例1
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，具体步骤基本同实施例1，不同之处仅在于步骤（1）中三个微流控纺丝针头中加入的都为浓度为1.6wt%的石墨烯的纺丝液（溶剂为DMF)。
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.64 KPa-1，循环最大波动值为3.06MΩ，相对电阻变化量为15.2%。
将对比例1与实施例1相比，可以发现实施例1的最高灵敏度明显高于对比例1、循环最大波动值明显低于对比例1，且实施例1的相对电阻变化量低于对比例1，这是因为在实施例1中微流控纺丝过程中中间层材料采用PVDF，会产生薄且高度起皱的界面面积，从而有利于电路传输，而对比例1中加入的都为石墨烯材料，电路传输相对较差。
实施例2
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用上述的柔性电子传感器复合材料的制备装置，具体步骤如下：
（1）配置浓度为2.3wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF)作为芯层纺丝液，配置浓度为1.9wt%的碳纳米管纺丝液（溶剂为十二烷基硫酸钠）作为中间层纺丝液，配置浓度为4.5wt%的聚氨酯纺丝液（溶剂为DMF）作为壳层纺丝液，分别将芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
其中，芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为200µL/h；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为85℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝，先经第一传输辊传输至干燥箱，经干燥箱干燥处理后，再在第二传输辊的作用下传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
其中，聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至50℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
其中，静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为15 wt%；静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度1.5 ml/h；
含纳米纤维的多层复合材料中纳米纤维的占比为30wt%；
（5）采用圈套夹持的方式，将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料；
其中，MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为2 m/min；
如图2所示，制得的柔性电子传感器复合材料包括含纳米纤维的多层复合材料以及涂覆在其表面的MXene油墨110，MXene油墨相对于含纳米纤维的多层复合材料质量百分比为10wt%；含纳米纤维的多层复合材料包括三层复合纤维丝和静电纳米纤维丝901；三层复合纤维丝包括微流控芯层结构101、微流控中间层结构102、微流控壳层结构103，微流控壳层结构103与静电纳米纤维丝901通过聚乙烯粘合剂701粘合；
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.96 KPa-1，循环最大波动值为2.32 MΩ，相对电阻变化量为13.5%。
对比例2
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，具体步骤基本同实施例2，不同之处仅在于没有加入聚乙烯粘合剂。
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.43KPa-1，循环最大波动值为3.56MΩ，相对电阻变化量为16.7%。
将对比例2与实施例2相比，可以发现实施例2的最高灵敏度明显高于对比例2、循环最大波动值和相对电阻变化量明显低于对比例2，这是因为在实施例2中加入聚乙烯粘合剂，使得层间联系更加紧密，从而有利于电子传感响应，相对而言响应灵敏度会更高，循环稳定性更好。
实施例3
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用上述的柔性电子传感器复合材料的制备装置，具体步骤如下：
（1）配置浓度为1.1wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为芯层纺丝液，配置浓度为3.5wt%的PVDF纺丝液（溶剂为DMF）作为中间层纺丝液，配置浓度为2.3wt%的聚氨酯纺丝液（溶剂为DMF）作为壳层纺丝液，分别将芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
其中，芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为100µL/h；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为110℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝，先经第一传输辊传输至干燥箱，经干燥箱干燥处理后，再在第二传输辊的作用下传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
其中，聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至50℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
其中，静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为10 wt%；静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度0.6 ml/h；
含纳米纤维的多层复合材料中纳米纤维的占比为30wt%；
（5）采用圈套夹持的方式，将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料；
其中，MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为5 m/min；
如图2所示，制得的柔性电子传感器复合材料包括含纳米纤维的多层复合材料以及涂覆在其表面的MXene油墨110，MXene油墨相对于含纳米纤维的多层复合材料质量百分比为10wt%；含纳米纤维的多层复合材料包括三层复合纤维丝和静电纳米纤维丝901；三层复合纤维丝包括微流控芯层结构101、微流控中间层结构102、微流控壳层结构103，微流控壳层结构103与静电纳米纤维丝901通过聚乙烯粘合剂701粘合；
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.88 KPa-1，循环最大波动值为1.48 MΩ，相对电阻变化量为13.6%。
实施例4
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用上述的柔性电子传感器复合材料的制备装置，具体步骤如下：
（1）配置浓度为2.6wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为芯层纺丝液，配置浓度为1.8wt%的PVDF纺丝液（溶剂为DMF）作为中间层纺丝液，配置浓度为4.7wt%的聚氨酯纺丝液（溶剂为DMF）作为壳层纺丝液，分别将芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
其中，芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为200µL/h；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为105℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝，先经第一传输辊传输至干燥箱，经干燥箱干燥处理后，再在第二传输辊的作用下传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
其中，聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至60℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
其中，静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为12 wt%；静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度1.2 ml/h；
含纳米纤维的多层复合材料中纳米纤维的占比为30wt%；
（5）采用圈套夹持的方式，将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料；
其中，MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为5 m/min；
如图2所示，制得的柔性电子传感器复合材料包括含纳米纤维的多层复合材料以及涂覆在其表面的MXene油墨110，MXene油墨相对于含纳米纤维的多层复合材料质量百分比为10wt%；含纳米纤维的多层复合材料包括三层复合纤维丝和静电纳米纤维丝901；三层复合纤维丝包括微流控芯层结构101、微流控中间层结构102、微流控壳层结构103，微流控壳层结构103与静电纳米纤维丝901通过聚乙烯粘合剂701粘合；
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.91 KPa-1，循环最大波动值为1.52 MΩ，相对电阻变化量为14.8%。
实施例5
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用上述的柔性电子传感器复合材料的制备装置，具体步骤如下：
（1）配置浓度为1.8wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为芯层纺丝液，配置浓度为2wt%的碳纳米管纺丝液（溶剂为十二烷基硫酸钠）作为中间层纺丝液，配置浓度为4wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为壳层纺丝液，分别将芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
其中，芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为300µL/h；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为100℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝，先经第一传输辊传输至干燥箱，经干燥箱干燥处理后，再在第二传输辊的作用下传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
其中，聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至55℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
其中，静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为15 wt%；静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度1 ml/h；
含纳米纤维的多层复合材料中纳米纤维的占比为30wt%；
（5）采用圈套夹持的方式，将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料；
其中，MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为3 m/min；
如图2所示，制得的柔性电子传感器复合材料包括含纳米纤维的多层复合材料以及涂覆在其表面的MXene油墨110，MXene油墨相对于含纳米纤维的多层复合材料质量百分比为10wt%；含纳米纤维的多层复合材料包括三层复合纤维丝和静电纳米纤维丝901；三层复合纤维丝包括微流控芯层结构101、微流控中间层结构102、微流控壳层结构103，微流控壳层结构103与静电纳米纤维丝901通过聚乙烯粘合剂701粘合；
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.9 KPa-1，循环最大波动值为1.55 MΩ，相对电阻变化量为14.3%。
实施例6
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用上述的柔性电子传感器复合材料的制备装置，具体步骤如下：
（1）配置浓度为2wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为芯层纺丝液，配置浓度为3wt%的碳纳米管纺丝液（溶剂为十二烷基硫酸钠）作为中间层纺丝液，配置浓度为3wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为壳层纺丝液，分别将芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
其中，芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为400µL/h；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为95℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝，先经第一传输辊传输至干燥箱，经干燥箱干燥处理后，再在第二传输辊的作用下传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
其中，聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至50℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
其中，静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为15 wt%；静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度0.8 ml/h；
含纳米纤维的多层复合材料中纳米纤维的占比为30wt%；
（5）采用圈套夹持的方式，将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料；
其中，MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为3 m/min；
如图2所示，制得的柔性电子传感器复合材料包括含纳米纤维的多层复合材料以及涂覆在其表面的MXene油墨110，MXene油墨相对于含纳米纤维的多层复合材料质量百分比为10wt%；含纳米纤维的多层复合材料包括三层复合纤维丝和静电纳米纤维丝901；三层复合纤维丝包括微流控芯层结构101、微流控中间层结构102、微流控壳层结构103，微流控壳层结构103与静电纳米纤维丝901通过聚乙烯粘合剂701粘合；
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.89 KPa-1，循环最大波动值为2.21 MΩ，相对电阻变化量为14.6%。
实施例7
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用上述的柔性电子传感器复合材料的制备装置，具体步骤如下：
（1）配置浓度为2wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为芯层纺丝液，配置浓度为2.2wt%的碳纳米管纺丝液（溶剂为十二烷基硫酸钠）作为中间层纺丝液，配置浓度为2.8wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF）作为壳层纺丝液，分别将芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
其中，芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为500µL/h；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为90℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝，先经第一传输辊传输至干燥箱，经干燥箱干燥处理后，再在第二传输辊的作用下传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
其中，聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%；
（5）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至60℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
其中，静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为12 wt%；静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度1 ml/h；
含纳米纤维的多层复合材料中纳米纤维的占比为30wt%；
（5）采用圈套夹持的方式，将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料；
其中，MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为4 m/min；
如图2所示，制得的柔性电子传感器复合材料包括含纳米纤维的多层复合材料以及涂覆在其表面的MXene油墨110，MXene油墨相对于含纳米纤维的多层复合材料质量百分比为10wt%；含纳米纤维的多层复合材料包括三层复合纤维丝和静电纳米纤维丝901；三层复合纤维丝包括微流控芯层结构101、微流控中间层结构102、微流控壳层结构103，微流控壳层结构103与静电纳米纤维丝901通过聚乙烯粘合剂701粘合；
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.92 KPa-1，循环最大波动值为2.27 MΩ，相对电阻变化量为13.9%。
实施例8
一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，采用上述的柔性电子传感器复合材料的制备装置，具体步骤如下：
（1）配置浓度为2.3wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF)作为芯层纺丝液，配置浓度为2.8wt%的碳纳米管纺丝液（溶剂为十二烷基硫酸钠）作为中间层纺丝液，配置浓度为3.8wt%的石墨烯纺丝液（溶剂为DMF)作为壳层纺丝液，分别将芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
其中，芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液（乙醇和水的体积比为5:1），溶液收集装置中的流速设置为300µL/h；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为85℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝，先经第一传输辊传输至干燥箱，经干燥箱干燥处理后，再在第二传输辊的作用下传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
其中，聚乙烯熔体的涂覆质量为三层复合纤维丝的25%；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至55℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
其中，静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液(氯化钙、甲酸和水的摩尔比为1:2:8)中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为10 wt%；静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度1.2 ml/h；
含纳米纤维的多层复合材料中纳米纤维的占比为30wt%；
（5）采用圈套夹持的方式，将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料；
其中，MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为4 m/min；
如图2所示，制得的柔性电子传感器复合材料包括含纳米纤维的多层复合材料以及涂覆在其表面的MXene油墨110，MXene油墨相对于含纳米纤维的多层复合材料质量百分比为10wt%；含纳米纤维的多层复合材料包括三层复合纤维丝和静电纳米纤维丝901；三层复合纤维丝包括微流控芯层结构101、微流控中间层结构102、微流控壳层结构103，微流控壳层结构103与静电纳米纤维丝901通过聚乙烯粘合剂701粘合；
制得的柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.88 KPa-1，循环最大波动值为1.95 MΩ，相对电阻变化量为14.1%。

Claims (10)

1.一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于：首先通过微流控纺丝形成三层复合纤维丝，然后将温度为85~110℃的聚乙烯熔体涂覆在三层复合纤维丝的表面，待聚乙烯熔体温度降至50~60℃时，采用双针头对喷的方式将静电纺丝形成的纳米纤维喷射在涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝上，形成含纳米纤维的多层复合材料，最后将MXene导电油墨喷涂在含纳米纤维的多层复合材料上，制得柔性电子传感器复合材料；
微流控纺丝形成的三层复合纤维丝中，芯层材质为石墨烯，中间层材质为PVDF纳米纤维或碳纳米管，壳层材质为聚氨酯或石墨烯；
静电纺丝形成的纳米纤维为丝素蛋白纳米纤维。
2.根据权利要求1所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，采用圈套夹持的方式将MXene导电油墨喷涂在含纳米纤维的多层复合材料上。
3.根据权利要求2所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，采用的制备装置包括微流控制备收集装置、静电纺丝装置与圈套夹持喷涂装置；
微流控制备收集装置包括凝固浴，凝固浴中具有溶液收集装置；在凝固浴上方相对的两侧，一侧设有三个平行排列的微流控纺丝针头，另一侧依次包括第一传输辊、干燥箱和第二传输辊；
静电纺丝装置位于第二传输辊下方，自上而下依次包括聚乙烯收集箱、加热箱、静电纺丝对喷双针头和冷却收集辊，聚乙烯收集箱上具有进料口，加热箱上具有纤维收集孔；
圈套夹持喷涂装置位于静电纺丝对喷双针头下方，依次包括MXene油墨喷射器和卷绕收集装置，MXene油墨喷射器和卷绕收集装置位于冷却收集辊斜四十五度向下方向上，MXene油墨喷射器包括收集喷射管和圈套装置，收集喷射管具有喷射针头和进料口，圈套装置具有多孔结构和开关接头，收集喷射管通过喷射针头与圈套装置相连接。
4.根据权利要求3所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，具体步骤如下：
（1）分别配置芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液，并加入至三个微流控纺丝针头里，喷射复合纺丝溶液，经过凝固浴和溶液收集装置的作用，纺制得到三层复合纤维丝；
（2）在聚乙烯收集箱里加入聚乙烯，并通过加热箱对聚乙烯收集箱中的聚乙烯进行加热，加热温度为85~110℃；
（3）步骤（1）得到的三层复合纤维丝经干燥箱干燥处理后，传输至聚乙烯收集箱，聚乙烯收集箱中的聚乙烯以熔体的形式涂覆在三层复合纤维丝的表面；
（4）待涂覆在三层复合纤维丝表面的聚乙烯熔体温度降至50~60℃时，采用静电纺丝对喷双针头对涂覆有聚乙烯熔体的三层复合纤维丝进行静电喷丝处理，双针头平行相对设置，然后经过冷却收集辊进行冷却，形成含纳米纤维的多层复合材料；
（5）将MXene油墨喷射器中的MXene油墨喷涂在步骤（4）形成的含纳米纤维的多层复合材料上，再在卷绕收集装置的作用下进行卷绕收集，得到柔性电子传感器复合材料。
5.根据权利要求4所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（1）中芯层纺丝液的浓度为1.1~2.6wt%，中间层纺丝液的浓度为1.8~3.5wt%，壳层纺丝液的浓度为2.3~4.7wt%。
6. 根据权利要求4所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（1）中芯层纺丝液、中间层纺丝液和壳层纺丝液对应的针头的挤出速度分别为1.3 mL/min、1.1 mL/min和1.2 mL/min，凝固浴为含有5wt%CaCl2的乙醇/水混合溶液，溶液收集装置中的流速设置为100~500 µL/h。
7.根据权利要求4所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（4）中静电喷丝所采用的纺丝液是将丝素蛋白溶解在氯化钙、甲酸和水的混合溶液中室温下磁力搅拌12h制成，纺丝液中丝素蛋白的浓度为10~15wt%。
8.根据权利要求4所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（4）中静电喷丝的工艺参数为：纺丝电压12kV，进料速度0.6~1.5ml/h。
9. 根据权利要求4所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，步骤（5）中MXene油墨是由片层MXene在去离子水的作用下复合制备而成，油墨喷射器的喷射速度为2~5 m/min。
10. 根据权利要求1所述的一种柔性电子传感器复合材料的制备方法，其特征在于，所述柔性电子传感器复合材料的最高灵敏度为0.87~0.96 KPa-1，循环最大波动值为1.47~2.32 MΩ，相对电阻变化量为13.5~14.8%。
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