CN114555737A - 器件用粘接片 - Google Patents

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Abstract

本发明提供器件用粘接片，其具有含有下述(A)成分和(B)成分的固化性粘接剂层，且(A)成分的含量在固化性粘接剂层中为3.0质量%以上。该器件用粘接片具有赋予在高频区域具有低介电特性的固化物、并且贴附适应性优异的固化性粘接剂层。(A)成分：在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物；(B)成分：改性聚苯醚树脂。

Description

器件用粘接片
技术领域
本发明涉及器件用粘接片，其具有赋予在高频区域具有低介电特性的固化物、并且贴附适应性优异的固化性粘接剂层。本说明书中，高频区域是指300MHz～300GHz的区域。
背景技术
近年来，随着电子设备的小型化、轻量化，越来越多地使用柔性印刷布线板(FPC)作为布线部件。
FPC可通过例如对于在聚酰亚胺等绝缘树脂膜上贴合铜箔而得的覆铜层压板的铜箔施行蚀刻处理并形成电路(电气回路)而得到。
另外，通常将具有绝缘树脂基材和粘接剂层的覆盖膜贴合到形成有电路的铜箔上，以保护电路。
于是，近年来，关于智能手机等通信设备，电信号变得越来越高频化，以处理更大容量的数据。
然而，由于高频区域的电信号容易转化为热，因此若使电信号高频化，则存在传输损耗增加的倾向。
为了将高频区域的电信号以高速、并且抑制传输损耗进行传输，而改善构成布线部件的绝缘体(基材或粘接剂等)的介电特性(低介电常数化和低介质损耗角正切化)。
专利文献1中记载了：粘接剂组合物或使用该粘接剂组合物而形成的具有热固化性粘接层的热固化性粘接片，所述粘接剂组合物含有苯乙烯系弹性体、在末端具有聚合性基团的改性聚苯醚树脂、环氧树脂和环氧树脂固化剂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2019-135280号公报(WO2019/151014号)。
发明内容
发明所要解决的课题
专利文献1中记载的热固化性粘接层的固化物具有低介电特性(本说明书中，“具有低介电特性”是指，具有“低介电常数和低介质损耗角正切”)。
然而，专利文献1中记载的热固化性粘接层存在贴附适应性差的倾向，除了用于进行固化反应的加热以外，使其前一阶段的热固化性粘接层与被粘接物重叠，将它们暂时地进行固定，还需要加热并软化固化性粘接层。
因此，期待具有贴附适应性优异的固化性粘接剂层的器件用粘接片。
本发明是鉴于上述实情而完成的发明，其目的在于提供：具有赋予在高频区域具有低介电特性的固化物、并且贴附适应性优异的固化性粘接剂层的器件用粘接片。
用于解决课题的手段
为了解决上述课题，本发明人对固化性粘接剂层进行了深入研究。
其结果，发现了：1) 聚苯醚树脂作为具有低介电特性的树脂优异，但熔点(软化点)非常高，在常温下具有较硬的性质，因此在使用专利文献1中记载的热固化性粘接层时，需要达到高温以发挥充分的贴合力；以及2) 无论是从固化性粘接剂层的贴附适应性的观点考虑、还是从固化物的低介电特性的观点考虑，在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物都是有用的成分，从而完成了本发明。
因此，根据本发明，提供下述[1]～[6]的器件用粘接片。
[1] 器件用粘接片，其具有含有下述(A)成分和(B)成分的固化性粘接剂层，且(A)成分的含量相对于固化性粘接剂层整体为3.0质量%以上，
(A)成分：在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物；
(B)成分：改性聚苯醚树脂。
[2] [1]所述的器件用粘接片，其中，所述在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物是脂环式多官能环氧化合物、或是具有2个以上的在末端具有双键的烃基的化合物。
[3] [2]所述的器件用粘接片，其中，所述在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物是具有2个环氧基的脂环式环氧化合物、或是具有2个在末端具有双键的烃基的化合物。
[4] [3]所述的器件用粘接片，其中，所述脂环式多官能环氧化合物为脂环式多官能二缩水甘油醚化合物。
[5] [1]～[4]中任一项所述的器件用粘接片，其进一步含有下述(C)成分，
(C)成分：具有反应性基团的粘合剂树脂。
[6] [1]～[5]中任一项所述的器件用粘接片，其进一步含有下述(D)成分，
(D)成分：阳离子聚合引发剂。
[7] [1]～[6]中任一项所述的器件用粘接片，其中，固化性粘接剂层的固化物的在23℃、频率1GHz下的介质损耗角正切为小于0.0050。
发明效果
提供具有赋予在高频区域具有低介电特性的固化物、并且贴附适应性优异的固化性粘接剂层的器件用粘接片。
具体实施方式
本发明的器件用粘接片，其具有含有下述(A)成分和(B)成分的固化性粘接剂层，且(A)成分的含量相对于固化性粘接剂层整体为3.0质量%以上，
(A)成分：在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物；
(B)成分：改性聚苯醚树脂。
[(A)成分：在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物]
构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层，其含有在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物作为(A)成分(以下，有时记载为“固化性化合物(A)”)。
在“25℃下为液体”是指，在25℃下具有流动性。固化性化合物(A)优选使用E型粘度计在25℃、1.0rpm下测定而得的粘度为2～10000mPa▪s。
如后所述，固化性粘接剂层含有改性聚苯醚树脂。由于改性聚苯醚树脂具有比较刚直的分子结构，因此含有改性聚苯醚树脂的固化性粘接剂层存在贴附适应性差的倾向。
关于这一点，通过使固化性粘接剂层中包含在25℃下为液体的化合物即固化性化合物(A)，可有效地改善固化性粘接剂层的粘性或粘接性，能够得到即使不过度地加热也可与被粘接物进行粘接的固化性粘接剂层。
固化性化合物(A)为非芳族的化合物。“非芳族的化合物”是指，在分子内不具有芳族结构的化合物。通过使固化性化合物(A)为非芳族的化合物，容易形成具有低介电特性的固化物。
固化性化合物(A)为固化性的化合物。“固化性的化合物”是指，具有反应性基团，通过高分子量化或交联结构的形成，而使固化性粘接剂层转变为固化物的化合物。通过使固化性粘接剂层含有固化性的化合物，可形成粘接强度优异的固化物。
固化性化合物(A)的分子量通常为100～5,000、优选为200～3,000。
通过使分子量为100以上，在形成固化性粘接剂层时的干燥工序等中，可抑制固化性化合物(A)的挥发。
通过使分子量为1,000以下，容易满足在25℃下为液体的要求。
固化性化合物(A)的含量相对于固化性粘接剂层整体为3.0质量%以上、优选为5.0～30质量%、更优选为6.0～20质量%。通过使固化性化合物(A)的含量相对于固化性粘接剂层整体为3.0质量%以上，可形成赋予在高频区域具有低介电特性的固化物、并且贴附适应性优异的固化性粘接剂层。另外，如果固化性化合物(A)的含量为6.0～20质量%，则即使对于难粘接性基材等，也容易形成具有充分的粘接力的固化物。
作为固化性化合物(A)，可举出：脂环式多官能环氧化合物[固化性化合物(Aα)]、或具有2个以上的在末端具有双键的烃基的化合物[固化性化合物(Aβ)]。这些之中，相比源自于环氧基的聚合的官能团，源自于具有双键的烃基的官能团难以使介电特性提升，从容易得到低介电特性优异的固化物的观点考虑，优选具有2个以上的在末端具有双键的烃基的化合物[固化性化合物(Aβ)]。
固化性化合物(Aα)是在分子内具有脂环式骨架、而且在分子内具有2个以上环氧基的化合物。
本说明书中，环氧基中包含缩水甘油基、缩水甘油醚基、环氧基环己基等具有环氧乙烷结构的基团。
固化性化合物(Aα)由于在分子内具有脂环式骨架，因此通过使用固化性化合物(Aα)，容易得到赋予在高频区域具有低介电特性的固化物的固化性粘接剂层。
固化性化合物(Aα)由于在分子内具有2个以上环氧基，因此容易得到赋予粘接强度更优异的固化物的固化性粘接剂层。固化性化合物(Aα)在分子内所具有的环氧基的数优选为2～6、更优选为2～4、进一步优选为2。通过使固化性化合物(Aα)为具有2个环氧基的脂环式环氧化合物，即使是在发挥固化性且固化性化合物(Aα)的掺混量多的情况下，也可抑制固化性粘接剂层的固化收缩。因此，例如在将器件用粘接片用于电路基板等板状部件的粘接的情况下，可降低板状部件的翘曲。
固化性化合物(Aα)的环氧当量优选为50～1000g/eq、更优选为100～800g/eq。
通过使含有环氧当量处于上述范围的固化性化合物(Aα)的固化性粘接剂层固化，可更有效地形成粘接强度更优异的固化物。
本发明中的环氧当量是指，分子量除以环氧基数而得的值。
作为固化性化合物(Aα)，可举出：具有至少1个以上脂环式结构的多元醇的聚缩水甘油醚化物、或将含环己烯环或环戊烯环的化合物利用氧化剂进行环氧化而得到的含环己烯氧化物或环戊烯氧化物的化合物等的环烯烃氧化物化合物。
这些之中，在与热阳离子聚合引发剂组合使用的情况下，作为固化性化合物(Aα)，优选脂环式多官能二缩水甘油醚化合物。
在使用如环己烯氧化物这样的反应性高的环氧化合物的情况下，在固化性粘接剂层的形成工序中固化反应进行，有可能形成贴附适应性差的固化性粘接剂层。
另一方面，由于脂环式多官能二缩水甘油醚化合物的反应性不高，因此即使与热阳离子聚合引发剂组合使用，也可在固化性粘接剂层的形成工序中抑制固化反应的进行。
作为固化性化合物(Aα)的代表性化合物，可举出：氢化双酚A二缩水甘油醚、3,4-环氧基环己基甲基-3,4-环氧基环己烷甲酸酯、3,4-环氧基-1-甲基环己基-3,4-环氧基-1-甲基已烷甲酸酯、6-甲基-3,4-环氧基环己基甲基-6-甲基-3,4-环氧基环己烷甲酸酯、3,4-环氧基-3-甲基环己基甲基-3,4-环氧基-3-甲基环己烷甲酸酯、3,4-环氧基-5-甲基环己基甲基-3,4-环氧基-5-甲基环己烷甲酸酯、双(3,4-环氧基环己基甲基)己二酸酯、3,4-环氧基-6-甲基环己烷甲酸酯、亚甲基双(3,4-环氧基环己烷)、丙烷-2,2-二基-双(3,4-环氧基环己烷)、2,2-双(3,4-环氧基环己基)丙烷、二环戊二烯二环氧化物、亚乙基双(3,4-环氧基环己烷甲酸酯)、环氧基六氢邻苯二甲酸二辛酯、环氧基六氢邻苯二甲酸二-2-乙基己酯、1-环氧基乙基-3,4-环氧基环己烷、1,2-环氧基-2-环氧基乙基环己烷、α-氧化蒎烯、二氧化柠檬烯等。
另外，作为固化性化合物(Aα)，也可使用市售品。作为市售品，可举出：Celloxide2021P、Celloxide 2081、Celloxide 2000、Celloxide 8010 (以上，Daicel公司制造)；Epolight 4000 (共荣社化学公司制造)；YX8000、YX8034 (以上，三菱Chemical公司制造)；Adeka Resin EP-4088S、Adeka Resin EP-4088L、Adeka Resin EP-4080E (以上，ADEKA公司制造)等。
固化性化合物(Aα)可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
固化性化合物(Aβ)是具有2个以上的在末端具有双键的烃基的化合物。
固化性化合物(Aβ)由于具有2个以上的在末端具有双键的烃基，因此容易得到赋予粘接强度更优异的固化物的固化性粘接剂层。
在末端具有双键的烃基的碳数优选为2～10、更优选为2～5。
作为在末端具有双键的烃基，可举出：乙烯基、烯丙基、3-丁烯基、4-戊烯基、5-己烯基、异丙烯基、1-甲基-2-丙烯基等。这些之中，优选烯丙基。
固化性化合物(Aβ)中所含的、在末端具有双键的烃基的数为2个以上。通过使在末端具有双键的烃基的数为2个以上，在固化物中形成交联结构，可形成粘接强度或耐热性更优异的固化物。
另外，通过使固化物中所形成的交联结构适度地疏散，从抑制固化性粘接剂层的固化物的龟裂发生的观点考虑，在末端具有双键的烃基的数优选为2～4，即使是在发挥固化性且固化性化合物(Aβ)的掺混量多的情况下，也可抑制固化性粘接剂层的固化收缩，在将器件用粘接片用于电路基板等板状部件的粘接的情况下，从可降低板状部件的翘曲的观点考虑，更优选为2。在将具有双键的烃基进行聚合的情况下，由于聚合前的单体间的距离(即，由Van der Waals距离所示的双键间的距离)通过聚合而使重复单元间的距离(聚合物中的共价键的距离)变短，因此在末端具有双键的烃基的数越多，存在固化性粘接剂层的固化收缩越变大的倾向。通过使固化性化合物(Aβ)中所含的、在末端具有双键的烃基的数为2，可有效地抑制固化收缩。
固化性化合物(Aβ)优选具有杂环骨架。通过使固化性化合物(Aβ)具有杂环骨架，容易得到赋予粘接强度和低介电特性更优异的固化物的固化性粘接剂层。
作为杂环骨架，可举出：异氰脲酸酯骨架或甘脲骨架。
作为具有异氰脲酸酯骨架的固化性化合物(Aβ)，可举出：下述式(1)或(2)所表示的化合物。
[化学式1]
Figure 382900DEST_PATH_IMAGE001
[化学式2]
Figure 627937DEST_PATH_IMAGE002
式(1)中，R1、R2分别独立表示在末端具有双键的烃基，R3表示碳数1～15的饱和烃基、碳数1～15的烷氧基取代烷基。
式(2)中，R4～R6分别独立表示在末端具有双键的烃基。
R1、R2、R4、R5、R6所表示的在末端具有双键的烃基如上所述。
R3所表示的饱和烃基的碳数为1～15、优选5～15、更优选8～15。作为R3所表示的饱和烃基，可举出：甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、仲丁基、异丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、正十一烷基、正十二烷基、正十三烷基、正十四烷基、正十五烷基等。
R3所表示的烷氧基取代烷基的碳数为2～15、优选2～12、更优选3～10。作为R23所表示的烷氧基取代烷基，可举出：甲氧基甲基、乙氧基甲基、2-甲氧基乙氧基甲基、苄氧基甲基等。
作为具有甘脲骨架的固化性化合物(Aβ)，可举出：下述式(3)所表示的化合物。
[化学式3]
Figure 407674DEST_PATH_IMAGE003
式(3)中，R7～R10分别独立表示碳数1～15的烃基，它们的至少2个是在末端具有双键的烃基。R11、R12表示氢原子或碳数1～15的饱和烃基。
这些之中，从容易得到适度的交联密度的固化物的角度考虑，作为固化性化合物(Aβ)，优选具有异氰脲酸酯骨架的化合物、更优选式(1)所表示的化合物。特别是，从容易得到赋予低介电特性更优异的固化物的固化性粘接剂层的角度考虑，优选下述式所表示的化合物。
[化学式4]
Figure 802883DEST_PATH_IMAGE004
式中，R表示碳数5～15的饱和烃基，优选碳数8～15的饱和烃基。
作为固化性化合物(Aβ)，可使用市售品。
例如，作为式(1)所表示的化合物，可举出：L-DAIC (四国化成工业公司制造)。作为式(2)所表示的化合物，可举出：TAIC (三菱Chemical公司制造)。作为式(3)所表示的化合物，可举出：TA-G (四国化成工业公司制造)。
固化性化合物(Aβ)的沸点优选为175～350℃、更优选为200～300℃。另外，固化性化合物(Aβ)的5％失重温度优选为175～350℃、更优选为200～300℃。
固化性化合物(Aβ)可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
固化性粘接剂层中也可包含固化性化合物(A)以外的在25℃下为液体的固化性化合物、即在25℃下为液体的芳族的固化性化合物，但为了更降低固化性粘接剂层的固化物的介电常数和介质损耗角正切，优选降低其使用量。从这样的观点考虑，固化性粘接剂层中所含的在25℃下为液体的固化性化合物的质量中，固化性化合物(A)所占的质量比例优选为90质量%以上、更优选为95质量%以上。
[(B)成分：改性聚苯醚树脂]
构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层，其含有改性聚苯醚树脂作为(B)成分。
改性聚苯醚树脂是对作为前体的聚苯醚树脂使用改性剂施行改性处理而得到的导入有反应性基团的聚苯醚树脂。
聚苯醚树脂是指，在主链具有聚苯醚骨架的树脂。
聚苯醚骨架是指，具有下述式所表示的重复单元、
[化学式5]
Figure 305671DEST_PATH_IMAGE005
或具有上述式中的氢原子被取代的重复单元的骨架。
由于改性聚苯醚树脂具有聚苯醚骨架，因此含有改性聚苯醚树脂的固化性粘接剂层的固化物具有低介电特性。
另外，由于改性聚苯醚树脂具有反应性基团，因此含有改性聚苯醚树脂的固化性粘接剂层的固化物，其粘接强度和耐热性优异。
作为改性聚苯醚树脂中的聚苯醚骨架，可举出：下述式(4)所表示的聚苯醚骨架。
[化学式6]
Figure 128134DEST_PATH_IMAGE006
式(4)中，X为下述式(5)或式(6)所表示的2价基团，Y分别独立为下述式(7)所表示的2价基团，a和b为0～100的整数，a和b的至少其中之一为1以上。*表示结合键(以下，也相同)。
[化学式7]
Figure 395167DEST_PATH_IMAGE007
式(2)中，R13～R20分别独立表示氢原子、卤素原子、碳数6以下的烷基、或苯基，优选为氢原子或甲基。
[化学式8]
Figure 594067DEST_PATH_IMAGE008
式(6)中，R21～R28分别独立表示氢原子、卤素原子、碳数6以下的烷基、或苯基，优选为氢原子或甲基。A表示碳数20以下的、直链状、支链状、或环状的2价烃基。
[化学式9]
Figure 59684DEST_PATH_IMAGE009
式(7)中，R29～R32分别独立表示氢原子、卤素原子、碳数6以下的烷基、或苯基，优选为氢原子或甲基。
作为改性聚苯醚树脂中的聚苯醚骨架，可举出：下述式(8)所表示的聚苯醚骨架。
[化学式10]
Figure 53047DEST_PATH_IMAGE010
作为改性聚苯醚树脂中的反应性基团，可举出：乙烯基、烯丙基、丙烯酰基、甲基丙烯酰基、环戊烯基、乙烯基苄基、乙烯基萘基等具有烯键式不饱和键的基团；环氧基；羟基等。
这些之中，从容易得到具有低介电特性的固化物的角度考虑，反应性基团优选具有烯键式不饱和键的基团、更优选乙烯基苄基。
作为改性聚苯醚树脂，从容易得到具有低介电特性的固化物的角度考虑，优选在聚苯醚骨架的两末端具有反应性基团的改性聚苯醚树脂。
改性聚苯醚树脂可通过在形成聚苯醚骨架后，在末端导入反应性基团而得到。
例如，在两末端具有乙烯基苄基作为反应性基团的改性聚苯醚树脂可通过使双官能酚化合物与单官能酚化合物反应，得到在两末端具有酚式羟基的聚合物后，使用4-(氯甲基)苯乙烯将末端酚式羟基进行乙烯基苄基醚化而得到。
作为改性聚苯醚树脂，可举出：下述式(9)所表示的改性聚苯醚树脂。
[化学式11]
Figure 807377DEST_PATH_IMAGE011
作为改性聚苯醚树脂，也可使用市售品。作为市售品，例如可举出：OPE-2St (在两末端具有乙烯基苄基的改性聚苯醚树脂)、OPE-2Gly (在两末端具有环氧基的改性聚苯醚树脂)、OPE-2EA (在两末端具有丙烯酰基的改性聚苯醚树脂，以上，三菱GAS化学公司制造)、Noryl SA9000 (在两末端具有甲基丙烯酰基的改性聚苯醚树脂、SABIC公司制造)等。
改性聚苯醚树脂的重均分子量(Mw)优选为500～5,000、更优选为500～3,000。
改性聚苯醚树脂的重均分子量(Mw)是使用四氢呋喃(THF)作为溶剂进行凝胶渗透色谱(GPC)，以标准聚苯乙烯换算值的形式求出。
改性聚苯醚树脂可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
改性聚苯醚树脂的含量相对于固化性粘接剂层整体优选为5～50质量%、更优选为10～40质量%。
通过使改性聚苯醚树脂的含量相对于固化性粘接剂层整体为5～50质量%，容易得到具有低介电特性的固化物。
[(C)成分：具有反应性基团的粘合剂树脂]
构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层，其也可含有具有反应性基团的粘合剂树脂作为(C)成分(以下，有时记载为“粘合剂树脂(C)”)。
构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层含有在25℃下为液体的化合物即(A)成分。通过使固化性粘接剂层含有粘合剂树脂(C)，容易保持作为粘接剂层的形状。
而且，由于粘合剂树脂(C)具有反应性基团，因此可在固化性粘接剂层的固化物中构建粘合剂树脂(C)参与的交联结构，可形成耐热性优异的固化物。另外，通过使用具有反应性基团的树脂作为粘合剂树脂，对于难粘接性基材等，也可形成具有充分的粘接力的固化物。
作为反应性基团，可举出：羧基、羧酸酐基、羧酸酯基、羟基、环氧基、酰胺基、铵基、腈基、氨基、酰亚胺基、异氰酸酯基、乙酰基、硫醇基、醚基、硫醚基、砜基、膦基、硝基、氨基甲酸酯基、烷氧基甲硅烷基、硅烷醇基、卤素原子等。具有反应性基团的化合物在分子内也可具有2种以上的反应性基团。
粘合剂树脂(C)的数均分子量(Mn)优选为10,000～150,000、更优选为30,000～100,000。
粘合剂树脂(C)的数均分子量(Mn)是使用四氢呋喃(THF)作为溶剂进行凝胶渗透色谱(GPC)，以标准聚苯乙烯换算值的形式求出。
在固化性粘接剂层含有粘合剂树脂(C)的情况下，粘合剂树脂(C)的含量相对于固化性粘接剂层整体优选为40～90质量%、更优选为45～80质量%。
通过使粘合剂树脂(C)的含量在固化性粘接剂层中为40～90质量%，容易得到兼顾形状保持性和粘性的固化性粘接剂层。
粘合剂树脂(C)的种类只要是对固化性粘接剂层赋予成膜性和柔软性的聚合物成分即可，没有特别限定。
作为粘合剂树脂(C)的种类，可举出：烯烃系树脂、苯乙烯系弹性体(以苯乙烯/丁二烯/苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯/异戊二烯/苯乙烯嵌段共聚物等苯乙烯为硬链段、以共轭二烯为软链段的嵌段共聚物)、苯氧树脂(由主链为芳族二醇与芳族二缩水甘油醚的加聚结构构成的高分子)、茚苯并呋喃树脂(茚和苯并呋喃的共聚物，茚、苯并呋喃和苯乙烯的共聚物等)、丙烯酸聚合物、聚酯树脂、聚乙烯醇树脂、聚乙烯醇缩丁醛、聚氯乙烯、聚酰胺树脂、纤维素系材料、聚乙烯醚、聚酰亚胺树脂等。
这些之中，从容易得到低介电特性优异的固化物的角度考虑，作为粘合剂树脂(C)的种类，优选烯烃系树脂、苯乙烯系弹性体、苯氧树脂、茚苯并呋喃树脂。
在上述树脂之中，可将具有反应性基团的树脂直接用作粘合剂树脂(C)。另一方面，就不具有反应性基团的树脂而言，例如可将通过施行改性处理而得到的树脂改性物用作粘合剂树脂(C)。
粘合剂树脂(C)可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
基于容易得到低介电特性优异的固化物的理由和容易得到耐热性优异的固化物的理由，作为粘合剂树脂(C)，优选改性聚烯烃树脂。
改性聚烯烃树脂是对作为前体的烯烃系树脂使用改性剂(在分子内具有反应性基团的化合物)施行改性处理而得到的导入有反应性基团的烯烃系树脂。
烯烃系树脂是指，包含源自烯烃系单体的重复单元的聚合物。烯烃系树脂可以是仅由源自烯烃系单体的重复单元构成的聚合物，也可以是由源自烯烃系单体的重复单元和源自可与烯烃系单体共聚的单体的重复单元构成的聚合物，但从容易得到低介电特性优异的固化物的观点考虑，优选为仅由源自烯烃系单体的重复单元构成的聚合物。
作为烯烃系单体，优选碳数2～8的α-烯烃，更优选乙烯、丙烯、1-丁烯、异丁烯、或1-己烯，进一步优选乙烯或丙烯。这些烯烃系单体可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
作为可与烯烃系单体共聚的单体，可举出：乙酸乙烯酯、(甲基)丙烯酸酯、苯乙烯等。在此，“(甲基)丙烯酸”是指丙烯酸或甲基丙烯酸(以下，也相同)。
可与这些烯烃系单体共聚的单体可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
作为烯烃系树脂，可举出：超低密度聚乙烯(VLDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)、直链状低密度聚乙烯、聚丙烯(PP)、乙烯-丙烯共聚物、烯烃系弹性体(TPO)、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)、乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等。
作为改性聚烯烃树脂，从形成粘接强度更优异的固化物的角度考虑，优选酸改性聚烯烃树脂。
酸改性聚烯烃树脂是指，将烯烃系树脂利用酸或酸酐进行接枝改性而得的树脂。例如可举出：使不饱和羧酸或不饱和羧酸酐(以下，有时称为“不饱和羧酸等”)与烯烃系树脂反应，导入羧基或羧酸酐基(接枝改性)而得的树脂。
作为与烯烃系树脂反应的不饱和羧酸等，可举出：马来酸、富马酸、衣康酸、柠康酸、戊二酸、四氢邻苯二甲酸、乌头酸等不饱和羧酸；马来酸酐、衣康酸酐、戊二酸酐、柠康酸酐、乌头酸酐、降冰片烯二甲酸酐、四氢邻苯二甲酸酐等不饱和羧酸酐。
这些可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。这些之中，从容易得到粘接强度更优异的固化物的角度考虑，优选马来酸酐。
与烯烃系树脂反应的不饱和羧酸等的量，相对于100质量份的烯烃系树脂，优选为0.1～5质量份、更优选为0.2～3质量份、进一步优选为0.2～1质量份。通过使含有如此而得到的酸改性聚烯烃树脂的固化性粘接剂层固化，可形成粘接强度更优异的固化物。
对将不饱和羧酸单元或不饱和羧酸酐单元导入至烯烃系树脂中的方法没有特别限定。例如可举出：在有机过氧化物类或偶氮腈类等自由基发生剂的存在下，使烯烃系树脂和不饱和羧酸等加热熔融至烯烃系树脂的熔点以上并使之进行反应的方法；或者使烯烃系树脂和不饱和羧酸等溶解于有机溶剂中后，在自由基发生剂的存在下进行加热、搅拌并使之进行反应的方法等，由此将不饱和羧酸等与烯烃系树脂进行接枝共聚的方法。
作为酸改性聚烯烃树脂，也可使用市售品。作为市售品，例如可举出：Admer (注册商标) (三井化学公司制造)、Unistole (注册商标) (三井化学公司制造)、BondyRam(Polyram公司制造)、orevac (注册商标) (ARKEMA公司制造)、Modic (注册商标) (三菱Chemical公司制造)等。
[(D)成分：阳离子聚合引发剂]
构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层，其也可含有阳离子聚合引发剂作为(D)成分。
含有阳离子聚合引发剂的固化性粘接剂层由于可更有效地进行固化反应，因此优选。
在固化性粘接剂层含有阳离子聚合引发剂时，相对于100质量份的在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物[(A)成分]和改性聚苯醚树脂[(B)成分]的总量，阳离子聚合引发剂的含量优选为0.1～6质量份、更优选为0.3～5质量份、进一步优选为0.5～4质量份。
作为阳离子聚合引发剂，从经时稳定性优异、而且不需要紫外线照射装置等的角度考虑，优选热阳离子聚合引发剂。
热阳离子聚合引发剂是通过加热能够发生使聚合引发的阳离子种的化合物。
作为热阳离子聚合引发剂，可举出：锍盐、季铵盐、磷鎓盐、重氮盐、碘鎓盐等。
作为锍盐，可举出：三苯基锍四氟硼酸盐、三苯基锍六氟锑酸盐、三苯基锍六氟砷酸盐、三(4-甲氧基苯基)锍六氟砷酸盐、二苯基(4-苯硫基苯基)锍六氟砷酸盐等。
作为锍盐，也可使用市售品。作为市售品，可举出：Adeka Opton SP-150、AdekaOpton SP-170、Adeka Opton CP-66、Adeka Opton CP-77 (以上，ADEKA公司制造)、San-AidSI-60L、San-Aid SI-80L、San-Aid SI-100L、San-Aid SI-B2A、San-Aid SI-B3 (以上，三新化学公司制造)、CYRACURE UVI-6974、CYRACURE UVI-6990 (以上，Union Carbide公司制造)、UVI-508、UVI-509 (以上，General Electric公司制造)、FC-508、FC-509 (以上，Minnesota Mining & Manufacturing公司制造)、CD-1010、CD-1011 (以上，Sartomer公司制造)、CI系列的产品(日本曹达公司制造)等。
作为季铵盐，可举出：四丁基四氟硼酸铵、四丁基六氟磷酸铵、四丁基硫酸氢铵、四乙基四氟硼酸铵、四乙基对甲苯磺酸铵、N,N-二甲基-N-苄基苯胺鎓六氟锑酸盐、N,N-二甲基-N-苄基苯胺鎓四氟硼酸盐、N,N-二甲基-N-苄基吡啶鎓六氟锑酸盐、N,N-二乙基-N-苄基三氟甲磺酸盐、N,N-二甲基-N-(4-甲氧基苄基)吡啶鎓六氟锑酸盐、N,N-二乙基-N-(4-甲氧基苄基)甲苯胺鎓六氟锑酸盐等。
作为磷鎓盐，可举出：乙基三苯基磷鎓六氟锑酸盐、四丁基磷鎓六氟锑酸盐等。
作为重氮盐，可举出：AMERICURE (American Can公司制造)、ULTRASET (ADEKA公司制造)等。
作为碘鎓盐，可举出：二苯基碘鎓六氟砷酸盐、双(4-氯苯基)碘鎓六氟砷酸盐、双(4-溴苯基)碘鎓六氟砷酸盐、苯基(4-甲氧基苯基)碘鎓六氟砷酸盐等。另外，作为市售品，还可使用：UV-9310C (东芝Silicone公司制造)、Photoinitiator 2074 (Rhone-Poulenc公司制造)、UVE系列的产品(General Electric公司制造)、FC系列的产品(Minnesota Mining& Manufacturing公司制造)等。
热阳离子聚合引发剂可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
[(E)成分：硅烷偶联剂]
构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层，其还可含有硅烷偶联剂作为(E)成分。
含有硅烷偶联剂的固化性粘接剂层由于存在赋予粘接强度更优异的固化物的倾向，因此优选。
在固化性粘接剂层含有硅烷偶联剂时，硅烷偶联剂的含量相对于固化性粘接剂层整体优选为0.01～5质量%、更优选为0.05～1质量%。
作为硅烷偶联剂，可使用已知的硅烷偶联剂。其中，优选在分子内具有至少1个烷氧基甲硅烷基的有机硅化合物。
作为硅烷偶联剂，可举出：3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等具有(甲基)丙烯酰基的硅烷偶联剂；
乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、二甲氧基甲基乙烯基硅烷、二乙氧基甲基乙烯基硅烷、三氯乙烯基硅烷、乙烯基三(2-甲氧基乙氧基)硅烷等具有乙烯基的硅烷偶联剂；
2-(3,4-环氧基环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷等具有环氧基的硅烷偶联剂；
对苯乙烯基三甲氧基硅烷、对苯乙烯基三乙氧基硅烷等具有苯乙烯基的硅烷偶联剂；
N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基/亚丁基)丙胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(乙烯基苄基)-2-氨基乙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷的盐酸盐等具有氨基的硅烷偶联剂；
3-脲基丙基三甲氧基硅烷、3-脲基丙基三乙氧基硅烷等具有脲基的硅烷偶联剂；
3-氯丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三乙氧基硅烷等具有卤素原子的硅烷偶联剂；
3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷等具有巯基的硅烷偶联剂；
双(三甲氧基甲硅烷基丙基)四硫化物、双(三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物等具有硫醚基的硅烷偶联剂；
3-异氰酸酯基丙基三甲氧基硅烷、3-异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷等具有异氰酸酯基的硅烷偶联剂；
烯丙基三氯硅烷、烯丙基三乙氧基硅烷、烯丙基三甲氧基硅烷等具有烯丙基的硅烷偶联剂；
3-羟丙基三甲氧基硅烷、3-羟丙基三乙氧基硅烷等具有羟基的硅烷偶联剂等。
这些硅烷偶联剂可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
[其他成分]
构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层在不妨碍本发明效果的范围内也可含有其他成分。
作为其他成分，可举出：紫外线吸收剂、抗静电剂、光稳定剂、抗氧化剂、树脂稳定剂、填充剂、颜料、增量剂、软化剂等添加剂。
这些可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
在固化性粘接剂层含有这些添加剂时，其含量可根据目的适当确定。
[器件用粘接片]
本发明的器件用粘接片是具有固化性粘接剂层的粘接片，所述固化性粘接剂层含有所述(A)成分和(B)成分。
对固化性粘接剂层的厚度没有特别限定，但通常为1～50μm、优选为1～25μm、更优选为5～25μm。厚度处于上述范围内的固化性粘接剂层适合用作柔性印刷布线板关联产品的形成材料。
固化性粘接剂层的厚度可使用已知的厚度计依据JIS K 7130 (1999)进行测定。
本发明的器件用粘接片除了固化性粘接剂层之外还可具有基材。
作为基材，通常可利用树脂膜。
作为树脂膜的树脂成分，可举出：聚酰亚胺、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、聚苯醚、聚醚酮、聚醚醚酮、聚烯烃、聚酯、聚碳酸酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚芳酯、丙烯酸系树脂、环烯烃系聚合物、芳族系聚合物、聚氨酯系聚合物、液晶聚合物膜等。
对基材的厚度没有特别限定，但优选为10～500μm、更优选为10～300μm、进一步优选为15～200μm。
本发明的器件用粘接片除了固化性粘接剂层之外还可具有剥离片。
剥离片在使用器件用粘接片之前的期间作为固化性粘接剂层的保护片发挥功能。另外，在器件用粘接片为不具有基材的情况下，剥离片在器件用粘接片的制造工序中作为支撑体发挥功能。
需要说明的是，在使用本发明的器件用粘接片时，通常，剥离片被剥离去除。
作为剥离片，可利用以往已知的剥离片。例如可举出：在剥离片用的基材上具有利用剥离剂进行了剥离处理的剥离层的剥离片。
作为剥离片用的基材，可举出：玻璃纸、涂层纸、优质纸等纸基材；在这些纸基材上层合聚乙烯等热塑性树脂而得的层合纸；聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚对苯二甲酸丁二醇酯树脂、聚萘二甲酸乙二醇酯树脂、聚丙烯树脂、聚乙烯树脂等的塑料膜等。
作为剥离剂，可举出：有机硅系树脂、烯烃系树脂、异戊二烯系树脂、丁二烯系树脂等橡胶系弹性体、长链烷基系树脂、醇酸系树脂、氟系树脂等。
对剥离片的厚度没有特别限定，但通常为20～250μm左右。
在本发明的器件用粘接片具有剥离片的情况下，可在固化性粘接剂层的两侧分别具有1张、总计2张的剥离片，也可仅在固化性粘接剂层的单侧具有剥离片。
对器件用粘接片的制造方法没有特别限定。例如，可使用浇铸法来制造器件用粘接片。
在通过浇铸法制造器件用粘接片的情况下，调制含有固化性粘接剂层的成分的粘接剂组合物，使用已知的方法，将所得的粘接剂组合物涂布于基材或剥离片的经剥离处理的剥离层面上，将所得的涂膜进行干燥，由此可制造器件用粘接片。
粘接剂组合物也可含有溶剂。
作为溶剂，可举出：苯、甲苯等芳族烃系溶剂；乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯系溶剂；丙酮、丁酮、甲基异丁基酮等酮系溶剂；正戊烷、正己烷、正庚烷等脂族烃系溶剂；环戊烷、环己烷、甲基环己烷等脂环式烃系溶剂等。
这些溶剂可单独使用1种、或者组合2种以上进行使用。
溶剂的含量可考虑涂布性等进行适当确定。
作为涂布粘接剂组合物的方法，例如可举出：旋涂法、喷涂法、棒涂法、刀涂法、辊涂法、刮刀涂布法、模涂法、凹版涂布法等。
作为干燥涂膜的方法，可举出：热风干燥、热辊干燥、红外线照射等以往已知的干燥方法。
作为干燥涂膜时的条件，例如在80～150℃下干燥30秒至5分钟。
固化性粘接剂层的贴附适应性优异。因此，在使用本发明的器件用粘接片时，将固化性粘接剂层与被粘接物进行贴合，在将它们暂时固定时不需要过度地加热。
将固化性粘接剂层与被粘接物进行贴合时的温度，通常为15～75℃、优选为20～45℃。
在固化性粘接剂层具有热固化性的情况下，通过将固化性粘接剂层进行加热，而使固化性粘接剂层固化。
对使固化性粘接剂层热固化时的条件没有特别限定。
加热温度通常为80～200℃、优选为90～175℃。
加热时间通常为30分钟至12小时、优选为1～6小时。
固化性粘接剂层的固化物在高频区域具有低介电特性。
固化性粘接剂层的固化物的在23℃、频率1GHz下的比介电常数(以下，有时将该比介电常数记载为“比介电常数(α)”)优选为2.7以下、更优选为2.6以下、特别优选为2.5以下。
对比介电常数(α)的下限没有特别限定，但通常为2.2以上。
可形成比介电常数(α)为2.7以下的固化物的固化性粘接剂层，适合用作柔性印刷布线板关联用的粘接剂。
比介电常数(α)的测定试样只要是可使固化性粘接剂层充分地固化的试样即可，没有特别限定。
例如，在所测定的固化性粘接剂层存在推荐固化条件的情况下，以其推荐条件固化而得的固化性粘接剂层的固化物被用作比介电常数(α)的测定试样。在固化性粘接剂层没有推荐固化条件或不明的情况下，也可将例如以160℃、1小时的固化条件而得到的固化物作为比介电常数(α)的测定试样。
比介电常数(α)可按照实施例中记载的方法进行测定。
固化性粘接剂层的固化物的在23℃、频率1GHz下的介质损耗角正切(以下，有时将该介质损耗角正切记载为“介质损耗角正切(β)”)优选为0.0050以下、更优选为0.0020以下、进一步优选为0.0015以下。
对介质损耗角正切(β)的下限没有特别限定，但通常为0.0001以上。
可形成介质损耗角正切(β)为0.0050以下的固化物的固化性粘接剂层，适合用作柔性印刷布线板关联用的粘接剂。
介质损耗角正切(β)可按照实施例中记载的方法进行测定。
如上所述，构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层的贴附适应性优异，其固化物在高频区域具有低介电特性。
因此，构成本发明的器件用粘接片的固化性粘接剂层，适合在形成要求低介电特性的器件中的部件时使用。
例如，通过使用本发明的器件用粘接片，可有效地形成构成电路基板的粘接剂固化物层。作为电路基板，例如可举出：柔性印刷布线板等。
实施例
以下，列举实施例以更详细地说明本发明。但本发明并不受以下实施例的任何限定。
[实施例或比较例中使用的化合物]
・固化性化合物(A1)：氢化双酚A型环氧树脂[三菱Chemical公司制造、商品名：YX8000、环氧当量：205g/eq、在25℃下为液体]；
・固化性化合物(A2)：具有异氰脲酸酯骨架的二烯丙基化合物(四国化成工业公司制造、商品名：L-DAIC)；
・固化性化合物(AX1)：双酚A型环氧树脂[三菱Chemical公司制造、商品名：jER828、环氧当量：184～194g/eq、在25℃下为液体]；
・聚苯醚树脂(B1)：乙烯基苄基改性聚苯醚[三菱GAS化学公司制造、商品名：OPE-2St 1200、数均分子量：1200]；
・粘合剂树脂(C1)：酸改性α-烯烃聚合物[三井化学公司制造、商品名：UnistoleH-200、数均分子量：47,000]；
・阳离子聚合引发剂(D1)：热阳离子聚合引发剂[三新化学公司制造、商品名：San-Aid SI-B3]；
・硅烷偶联剂(E1)：8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷[信越化学工业公司制造、商品名：KBM4803]。
[实施例1]
将3质量份的液态固化性化合物(A1)、50质量份的聚苯醚树脂(B1)、100质量份的粘合剂树脂(C1)、0.15质量份的阳离子聚合引发剂(D1)、0.2质量份的硅烷偶联剂(E1)溶解于甲苯，调制了粘接剂组合物。
将该粘接剂组合物涂布于剥离片(第1剥离片、Lintec公司制造、商品名：SP-PET752150)的剥离处理面上，将所得的涂膜在100℃下干燥2分钟，形成了厚度为15μm的粘接剂层。在该粘接剂层上贴合将另1张的剥离片(第2剥离片、Lintec公司制造、商品名：SP-PET381130)的剥离处理面，得到了粘接片。
[实施例1～4、比较例1～3]
除了将构成粘接剂组合物的各有效成分的种类和量变更为表1中记载的种类和量以外，与实施例1同样地进行操作，得到了粘接剂组合物和粘接片。
针对实施例1～4、比较例1～3中得到的粘接片，进行了以下的试验。结果见表1。
[比介电常数、介质损耗角正切]
以实施例或比较例中得到的粘接片的粘接剂层成为1mm厚度的方式，使用加热至100℃的热层合机进行多张层叠，得到了剥离片/1mm厚度的粘接剂层/剥离片的结构的层叠体。将该层叠体在160℃下加热1小时，使1mm厚度的粘接剂层固化之后，剥离两侧的剥离片，得到了测定用试样。
针对所得的测定用试样，使用RF阻抗/材料分析仪(Keysight公司制造、E4991A)，测定了在23℃、1GHz下的比介电常数和介质损耗角正切。实施例或比较例中，采用1GHz作为高频区域的一个例子。
[贴附适应性]
将实施例、比较例中得到的粘接片进行裁剪，得到了宽度50mm长度150mm的试验片。将剥离所得试验片的第2剥离膜而暴露的粘接剂层，在温度23℃、相对湿度50％的条件下重叠至无碱玻璃上，再使用压接辊，施加了0.5MPa的压力。该贴附试验在不加热压接辊的情况和设定为60℃的情况这两种条件下来进行。观察粘接剂层由无碱玻璃浮起的状态，将没有浮起者评价为A，将发生浮起者评价为B。
[表1]
Figure 544389DEST_PATH_IMAGE012
由表1可知以下结果。
实施例1～4中得到的固化性粘接剂层的固化物在高频区域具有低介电特性。而且，这些固化性粘接剂层具有良好的贴附适应性。
另一方面，比较例1中得到的固化性粘接剂层是含有芳族的固化性化合物来替代本申请发明的(A)成分的层，贴附适应性差，而且其固化物的比介电常数、介质损耗角正切成为较大的值。
如比较例2所示，通过含有多于比较例1的芳族的固化性化合物，虽然固化性粘接剂层的贴附适应性得到改善，但低介电特性恶化。
另外，如比较例3所示，即使是含有(A)成分和(B)成分的情况，(A)成分的含量为小于3.0质量%的固化性粘接剂层，也不具有充分的贴附适应性。

Claims (7)

1.器件用粘接片，其具有含有下述(A)成分和(B)成分的固化性粘接剂层，且(A)成分的含量相对于固化性粘接剂层整体为3.0质量%以上，
(A)成分：在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物；
(B)成分：改性聚苯醚树脂。
2.权利要求1所述的器件用粘接片，其中，所述在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物是具有2个以上环氧基的脂环式环氧化合物、或是具有2个以上的在末端具有双键的烃基的化合物。
3.权利要求2所述的器件用粘接片，其中，所述在25℃下为液体的非芳族的固化性化合物是具有2个环氧基的脂环式环氧化合物、或是具有2个在末端具有双键的烃基的化合物。
4.权利要求3所述的器件用粘接片，其中，所述脂环式环氧化合物为脂环式二缩水甘油醚化合物。
5.权利要求1～4中任一项所述的器件用粘接片，其进一步含有下述(C)成分，
(C)成分：具有反应性基团的粘合剂树脂。
6.权利要求1～5中任一项所述的器件用粘接片，其进一步含有下述(D)成分，
(D)成分：阳离子聚合引发剂。
7.权利要求1～6中任一项所述的器件用粘接片，其中，固化性粘接剂层的固化物的在23℃、频率1GHz下的介质损耗角正切为小于0.0050。
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