CN114551935B - 一种锌溴单液流电池的性能恢复方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种在锌溴液流电池电解液中稳定且具有还原性的添加剂在锌溴单液流电池中的应用,属于液流电池领域。该添加剂由水合肼、盐酸肼等肼类化合物的一种或两种以上组成。该添加剂具有在锌溴电池电解液中性质稳定、在电池充放电过程中不参与充放电反应、具有还原性可以还原溴单质,且还原产物具有氧化性可以氧化负极累积的锌单质。电池长期运行后,将正负极电解液互混,在电解液储罐中加入该添加剂,可以使电池负极性能大幅恢复,提高电池寿命。且本恢复剂,反应迅速,放入电解液中可以瞬间与电解液中残留的活性物质反应,大大提高了恢复效率。相比于传统锌溴电池电解液恢复剂,无需使用循环泵来循环电解液,节省能耗,节约时间。
Description
技术领域
本发明涉及一种锌溴单液流电池的性能恢复剂。
技术背景
锌溴单液流储能电池是一种新型的低成本、高效率、环境友好型的液流储能电池,具有能量密度和电流效率高、装置简单易操纵、使用寿命长、成本低廉等优点,主要应用于电网调峰、风能和太阳能等可再生能源发电、电动汽车等领域。
对于锌体系液流电池,锌负极稳定性差一直制约该类电池发展的重要因素。在电池充电过程中,锌负极的枝晶生长难以控制,导致负极锌单质在放电过程中出现脱落、积累等问题,使得电池稳定性变差。电池放电过程中,因电池极化以及锌沉积不均匀等因素会导致电池在每次充放电完毕之后,充电生成的活性物质不能完全被消耗,导致活性物质累积,影响电池性能。
一种锌溴单液流电池的性能恢复剂利用肼类化合物在发生氧化还原反应时,只生成氮气和水的原理,在锌溴单液流电池放电结束时,向电解液中加入水合肼、盐酸肼等肼类化合物的一种或两种以上,利用肼类化合物强还原性,将电解液中残留的溴单质还原成溴离子,生成的产物氢溴酸会随着电解液循环泵被打入电池负极,氢溴酸可以与负极累积的锌反应,去除负极上多余的锌。从而恢复电池至初始状态,恢复电池性能。
发明内容
本发明结合锌溴单液流电池的结构特点,通过在电池互混电解进行恢复时,向电解液中加入水合肼、盐酸肼等肼类化合物的一种或两种以上,来使电池恢复至初始状态,从而恢复电池性能。
为实现上述目的,本发明采用的技术方案如下:
在电池运行一段时间至电池性能有大幅下降时(能量效率下降5%以上),在电池放电完全后,停止充放电,打开正极电解液进液阀,将电池正负极电解液进行互混,于电解液储罐中添加水合肼、盐酸肼等肼类化合物的一种或两种以上;向电解液储罐内滴加的溶液为水合肼液体或摩尔浓度为0.5mol/L~1mol/L的水合肼水溶液,饱和的盐酸肼水溶液0.8mol/L~1.2mol/L。溶液的滴加速度为电解液储罐内每升电解液5ml/min~10ml/min,优选5ml/min。边滴加边将电解液储罐内的电解液通过泵导入正极和负极所在腔室中流动,直至电解液储罐中的电解液变为无色停止;使添加物与正负极上累积的活性物质反应。其添加终浓度为0.1mol/L~0.5mol/L,优选0.02mol/L~0.03mol/L;电解液通过泵导入正负极所在腔室中流动1分钟以上;使添加物与正负极上累积的活性物质反应。利用肼类化合物强还原性,将电解液中残留的溴单质还原成溴离子,生成的产物氢溴酸会随着电解液循环泵被打入电池负极,氢溴酸可以与负极累积的锌反应,去除负极上多余的锌。从而恢复电池至初始状态,恢复电池性能。电池正极进液口经泵通过管路与电解液储罐相连,电池正极出液口通过管路与电解液储罐相连,电池正极进液口和出液口处设有管路阀门,电池运行时,将正极电解液进出液口处的阀门关闭,电池互混恢复时,将正极电解液进液阀门打开。
锌溴单液流电池正负极电解液均为含锌离子的中性水溶液,锌、溴原料为溴化锌,电池正负极电解液中的锌离子浓度相同、且支持电解质KCl浓度相同,电解液中锌离子浓度为:2-4mol/L,KCl浓度为2-5mol/L。锌溴单液流电池的电解液储罐内的负极电解液通过泵于负极一端流动,正负极之间设置有离子交换膜;电池负极进液口经泵通过管路与电解液储罐相连,电池负极出液口通过管路与电解液储罐相连。
溶液的滴加速度为电解液储罐内每升电解液5ml/min~10ml/min,优选5ml/min。
本发明的有益效果:
本发明针对锌溴单液流电池,在电池运行过程中,性能衰减问题,通过对电池进行互混,且在互混过程中向电解液中加入水合肼、盐酸肼等肼类化合物的一种或两种以上等物质,来去除电解液中残留的溴单质,同时反应完的氧化产物氢溴酸,会随着电解液循环泵被打入电池负极,氢溴酸可以与负极累积的锌反应,去除负极上多余的锌。从而恢复电池至初始状态,恢复电池性能。
由于肼类物质具有强还原性,且肼被氧化之后的氧化产物只有氮气与水,氧化产物对电解液不造成任何污染,(盐酸肼与溴反生反应之后,生成产物有氮气、水和氯离子,因锌溴单液流电池电解中有KCl作为支持电解质,添加剂的氧化产物中有氯离子不会对电解液物质组成产生影响)。肼与溴单质反应速率极快,将肼类物质加入电解液之后,电解液中的溴在极短的时间内就可以被肼类物质还原,无需长时间使用电解液循环泵将电解液与添加剂充分混合,因此,可以使用向电解液中缓慢滴加的方法来对电解液进行恢复,通过电解液颜色变化(由红色到无色)来控制添加剂量,避免添加剂过量。此举减少了泵耗,节约了电能。该方法成本低,见效快,操作简单。短时高效的解决了锌溴单液流电池循环稳定性差的问题,助推了锌溴液流电池的发展。
附图说明
图1为使用无何添加剂的电解液来锌溴单液流电堆(对比例1),电堆充放电循环性能。充电60mins@电流密度40mA/cm2放电@电流密度40mA/cm2
图2为使用实施例1中的运行策略以及恢复方法来运行锌溴单液流电堆,电堆充放电循环性能。充电60mins@电流密度40mA/cm2放电@电流密度40mA/cm2
表1为使用对比例2中的甲酸恢复剂来恢复锌溴单液流电堆,在第一次恢复操作后,电堆的性能变化。充电60mins@电流密度40mA/cm2放电@电流密度40mA/cm2
表2为使用实施例2中的水合肼溶液恢复剂来恢复锌溴单液流电堆,在第一次恢复操作后,电堆的性能变化。充电60mins@电流密度40mA/cm2放电@电流密度40mA/cm2
对比例1
电池电解液为2mol/LZnBr2+3mol/LKCl+0.8M MEP,单电池依次正极端板、正极6x6cm2石墨板、正极电极框、碳毡、隔膜、碳毡、负极电极框、负极6x6cm2石墨板、负极端板。正极电解液密封在正极电极框、正极集流体(石墨板)以及电池隔膜围成的封闭腔体中,且正极电解液不流动。充放电电流密度40mA/cm2。充电容量为40mAh/cm2。对该电池采用恒电流(@电流密度40mA/cm2)充电一小时的方式进行充电,放电采用恒电流(@电流密度40mA/cm2)截止电压至0.8V的方法进行放电。
由图1可知,电堆稳定性较差,电堆性能衰减较严重,电堆均匀性差,电堆循环稳定性相对差,电堆寿命低。
实施例1
电池电解液为2mol/LZnBr2+3mol/LKCl+0.8M MEP,单电池依次正极端板、正极6x6cm2石墨板、正极电极框、碳毡、隔膜、碳毡、负极电极框、负极6x6cm2石墨板、负极端板。正极电解液密封在正极电极框、正极集流体(石墨板)以及电池隔膜围成的封闭腔体中,且正极电解液不流动。充放电电流密度40mA/cm2。充电容量为40mAh/cm2。
电池负极进液口经负极电解液循环泵通过管路与电解液储罐相连,电池负极出液口通过管路与电解液储罐相连。
电池正极进液口经正极电解液循环泵通过管路与电解液储罐相连,电池正极出液口通过管路与电解液储罐相连,电池正极进液口和出液口处设有管路阀门,电池运行时,将正极电解液进出液口处的阀门关闭,电池互混恢复时,将正极电解液进液阀门打开。
当电堆运行过程中,性能明显下降时(库伦效率衰减5%以上),使用本专利发明的方法,对电堆进行恢复,即让电池放电完全,使用0.5mol/L的水合肼溶液,以5ml/min的速度向电解液中滴加,同时打开电池正负极进液阀门,打开正极电解液循环泵。当电解液变为无色时,停止滴加。使用该方法对电解液进行恢复,电堆性能可以保持稳定。
由图2可见,电堆循环性能稳定,相比于不使用添加剂的电堆,电堆循环性能有了大幅提高,电堆寿命也得到了延长。该添加及性能优异,效果显著。
对比例2
电池电解液为2mol/LZnBr2+3mol/LKCl+0.8M MEP,单电池依次正极端板、正极6x6cm2石墨板、正极电极框、碳毡、隔膜、碳毡、负极电极框、负极6x6cm2石墨板、负极端板。正极电解液密封在正极电极框、正极集流体(石墨板)以及电池隔膜围成的封闭腔体中,且正极电解液不流动。充放电电流密度40mA/cm2。充电容量为40mAh/cm2。对该电池采用恒电流(@电流密度40mA/cm2)充电一小时的方式进行充电,放电采用恒电流(@电流密度40mA/cm2)截止电压至0.8V的方法进行放电。
电池负极进液口经负极电解液循环泵通过管路与电解液储罐相连,电池负极出液口通过管路与电解液储罐相连。
电池正极进液口经正极电解液循环泵通过管路与电解液储罐相连,电池正极出液口通过管路与电解液储罐相连,电池正极进液口和出液口处设有管路阀门,电池运行时,将正极电解液进出液口处的阀门关闭,电池互混恢复时,将正极电解液进液阀门打开。
当电堆运行至第29循环时,对电堆进行恢复,将电堆完全放电后,打开正极电解液流通阀,将锌溴单液流电池正极中的正极电解液导入电解液储罐,将电池正负极电解液进行互混,向电解液中加入质量分数为99%的甲酸溶液50ml,使用电解液循环泵将电解液导入正负极腔室中,使电解液在正负极以及储液罐中循环流动4小时以上。操作完成后,关闭正极电解液进液阀,继续运行电堆。
因无法确定甲酸的添加剂量,本实验中,采用过量甲酸来恢复电解液,这导致电解液恢复完毕后,电解液中有部分甲酸残留,在之后的充电过程中,电解液中的甲酸会与负极生成的锌单质反应,影响电堆性能(库伦效率下降),电堆在恢复完毕后的第4个循环性能才恢复正常,使得恢复过程过于麻烦且时间较长。
实施例2
电池电解液为2mol/LZnBr2+3mol/LKCl+0.8M MEP,单电池依次正极端板、正极6x6cm2石墨板、正极电极框、碳毡、隔膜、碳毡、负极电极框、负极6x6cm2石墨板、负极端板。正极电解液密封在正极电极框、正极集流体(石墨板)以及电池隔膜围成的封闭腔体中,且正极电解液不流动。充放电电流密度40mA/cm2。充电容量为40mAh/cm2。对该电池采用恒电流(@电流密度40mA/cm2)充电一小时的方式进行充电,放电采用恒电流(@电流密度40mA/cm2)截止电压至0.8V的方法进行放电。
电池负极进液口经负极电解液循环泵通过管路与电解液储罐相连,电池负极出液口通过管路与电解液储罐相连。
电池正极进液口经正极电解液循环泵通过管路与电解液储罐相连,电池正极出液口通过管路与电解液储罐相连,电池正极进液口和出液口处设有管路阀门,电池运行时,将正极电解液进出液口处的阀门关闭,电池互混恢复时,将正极电解液进液阀门打开。
当电堆运行至第29循环时,对电堆进行恢复,将电堆完全放电后,打开正极电解液流通阀,将锌溴单液流电池正极中的正极电解液导入电解液储罐,将电池正负极电解液进行互混,同时向电解液中滴加浓度为0.5mol/L的水合肼水溶液,边滴加边将电解液储罐内的电解液通过泵导入正极和负极所在腔室中流动,直至电解液储罐中的电解液变为无色停止,使添加物与正负极上累积的活性物质反应。操作完成后,关闭正极电解液进液阀,继续运行电堆。
由表2可知,使用实施例2中的方法恢复电堆,电堆在恢复后的充电过程中,性能迅速恢复(相比于对比例1)。且肼类化合物还原性强,使用滴加的方式将电解液中残余的溴单质还原,反应时间短,且可以根据电解液颜色(由红色变成无色)来确定滴加剂量,避免了过量滴加。这样使得电堆再次运行时,电解液中没有多余的还原性添加剂,电堆负极锌单质不会被消耗,电堆性能可以迅速恢(由表2可知,电堆在恢复完毕后,仅用两个循环就恢复了初始性能)。相比其他添加剂,本专利使用的添加剂,恢复效率更高,性能更优异,效果显著。且可以精准控制添加剂量。
表1
电堆运行循环次数 | CE/% | VE/% | EE/% |
29 | 92 | 81 | 75 |
30 | 70 | 76 | 53 |
31 | 81 | 77 | 62 |
32 | 86 | 79 | 68 |
33 | 91 | 80 | 73 |
表2
电堆运行循环次数 | CE/% | VE/% | EE/% |
29 | 92 | 81 | 75 |
30 | 82 | 77 | 63 |
31 | 88 | 79 | 70 |
32 | 92 | 80 | 74 |
33 | 92 | 80 | 74 |
Claims (6)
1.一种锌溴单液流电池的性能恢复方法,锌溴单液流电池包括电解液储罐,电解液储罐内的电解液在锌溴单液流电池的负极所在腔室中循环流动,其特征在于:
1)当电池运行后库仑效率下降时,将电池放电完全;
2)打开正极电解液进出液口的阀门,将锌溴单液流电池正极中的正极电解液导入电解液储罐,将电池正负极电解液进行互混,于电解液储罐中滴加水合肼、盐酸肼等肼类化合物中的一种或两种以上的溶液,边滴加边将电解液储罐内的电解液通过泵导入正极和负极所在腔室中流动,直至电解液储罐中的电解液变为无色停止;使添加物与正负极上累积的活性物质反应;
3)关闭正极电解液进出液口的阀门,进行锌溴单液流电池的运行。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:锌溴单液流电池正负极电解液均为含锌离子的中性水溶液,锌、溴原料为溴化锌,电池正负极电解液中的锌离子浓度相同、且支持电解质KCl浓度相同,电解液中锌离子浓度为:2-4mol/L, KCl浓度为2-5mol/L。
3.根据权利要求1或2所述的方法,其特征在于,锌溴单液流电池的电解液储罐内的负极电解液通过泵于负极一端流动,正负极之间设置有离子交换膜;电池负极进液口经泵通过管路与电解液储罐相连,电池负极出液口通过管路与电解液储罐相连。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:向电解液储罐内滴加的溶液为水合肼液体,或摩尔浓度为0.5mol/L~1mol/L的水合肼水溶液,或摩尔浓度为0.8mol/L~1.2mol/L的盐酸肼水溶液;
溶液的滴加速度为电解液储罐内每升电解液5ml/min~10ml/min。
5.根据权利要求4所述的方法,其特征在于,溶液的滴加速度为电解液储罐内每升电解液5ml/min。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,电池正极进液口经泵通过管路与电解液储罐相连,电池正极出液口通过管路与电解液储罐相连,电池正极进液口和出液口处设有管路阀门,电池运行时,将正极电解液进出液口处的阀门关闭,电池互混恢复时,将正极电解液进液阀门打开。
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