CN114502628A - 橡胶组合物和充气轮胎 - Google Patents

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Abstract

提供了橡胶组合物，所述橡胶组合物能提供具有改进的强度和湿抓地性能的自修复橡胶，以及包含所述橡胶组合物的充气轮胎。本发明涉及橡胶组合物，所述橡胶组合物包含橡胶组分、填料和硫，所述橡胶组分具有官能团，所述官能团包含阳离子官能团和/或阴离子官能团，所述填料能够产生与所述官能团配对的电荷。

Description

橡胶组合物和充气轮胎
技术领域
本发明涉及橡胶组合物和充气轮胎。
背景技术
人们日益关注能够自修复的橡胶以实现更长的橡胶寿命，并且已经进行了各种研究(参见例如非专利文献1)。
引用列表
非专利文献
非专利文献1：Aladdin Sallat等，“Viscoelastic and self-healing behaviorof silica filled ionically modified poly(isobutylene-co-isoprene)rubber”，RSCAdvances，2018，8，26793-26803
发明内容
技术问题
本发明人进行了研究，并发现能够自修复的橡胶可提供良好的强度和良好的湿抓地性能。然而，作为进一步研究的结果，发现还存在进一步改进的空间。
本发明旨在解决上述问题并提供橡胶组合物，其提供强度和湿抓地性能改进的自修复橡胶，以及包含该橡胶组合物的充气轮胎。
解决问题的方案
为了使橡胶根据预期用途具有适当的强度，需要将分子链连接在一起。然而，如果发生超出连接强度的输入，则分子链之间的连接可能会被破坏。因此，认为随着变形的不断重复，整个橡胶的强度将会降低。为了克服这个问题，本发明人研究了一种自修复橡胶组合物，该橡胶组合物将具有阳离子官能团和/或阴离子官能团的橡胶(聚合物)与能够产生与之配对的电荷的填料结合以形成可逆键，例如金属配位键、氢键或离子键，从而可以减少由于橡胶的反复变形而导致的强度下降。
然而，虽然可逆键具有自修复能力并在基质中具有一定的强度，但其强度低于共价键。于是，本发明人进行了进一步研究，并发现通过在含有聚合物和填料的组合物中添加硫，具有自修复键的橡胶组合物可以表现出显著提高的强度和湿抓地性能。该发现导致了本发明。
具体地，本发明涉及橡胶组合物，所述橡胶组合物包含：橡胶组分，所述橡胶组分具有官能团，所述官能团包含阳离子官能团或阴离子官能团中的至少一种；填料，所述填料能够产生与所述官能团配对的电荷；以及硫。
优选地，官能团包含阳离子官能团和阴离子官能团。
优选地，填料包含阳离子官能团或阴离子官能团中的至少一种。
优选地，橡胶组分包含选自丁基橡胶、苯乙烯-丁二烯橡胶和聚丁二烯橡胶中的至少一种。
优选地，填料包含选自二氧化硅和炭黑中的至少一种。
优选地，阳离子官能团包含选自吡啶基、咪唑基、噻唑基和氨基中的至少一种，阴离子官能团包含选自卤素基团和羧酸基中的至少一种。
优选地，阳离子官能团包含咪唑基，阴离子官能团包含卤素基团。
优选地，橡胶组分的阳离子官能团含量为0.5至30质量％，填料的阴离子官能团含量为5至70质量％。
优选地，橡胶组分的阴离子官能团含量为0.5至30质量％，填料的阳离子官能团含量优选为10至70质量％。
优选地，相对于橡胶组合物中100质量份的橡胶组分，橡胶组合物的硫含量为0.3至6质量份。
优选地，橡胶组分包含选自如下中的至少一种：具有1-丁基咪唑基和溴基的丁基橡胶、具有溴基的丁基橡胶、具有羧酸基的苯乙烯-丁二烯橡胶以及具有氨基的苯乙烯-丁二烯橡胶；填料包含选自如下中的至少一种：具有羟基的二氧化硅、具有1-丁基咪唑基和溴基的二氧化硅、具有溴基的二氧化硅以及具有氨基的二氧化硅。
优选地，橡胶组合物满足如下关系式：
填料含量/硫含量×100≤40。
优选地，橡胶组合物用于轮胎的胎面。
本发明还涉及充气轮胎，其具有胎面，所述胎面包含橡胶组合物。
本发明的有益效果
本发明的橡胶组合物包含橡胶组分、填料和硫，所述橡胶组分具有官能团，所述官能团包含阳离子官能团和/或阴离子官能团，所述填料能够产生与所述官能团配对的电荷。因此，为具有自修复键的橡胶组合物提供了优异的强度和湿抓地性能。
具体实施方式
本发明提供了橡胶组合物，所述橡胶组合物包含橡胶组分、填料和硫，所述橡胶组分具有官能团，所述官能团包含阳离子官能团和/或阴离子官能团，所述填料能够产生与橡胶组分中的官能团配对的电荷。
在橡胶组合物中，橡胶组分中的官能团产生的电荷与填料中产生的配对电荷之间可以形成可逆键，同时可以通过硫交联形成共价键。因此，在聚合物分子之间形成强共价键，同时在聚合物和填料之间形成可逆键。这使得弱可逆键在橡胶组分变形时能选择性地断裂以吸收变形能量，而共价键能确保足够的强度。因此，认为可以显著提高整个橡胶组合物的强度。
此外，在橡胶组合物中，聚合物和填料之间的键在一定程度上在捏合过程中形成，使得聚合物分子受到它们之间的距离的限制。因此，认为在随后的硫交联中更可能形成多硫键而不是单硫键。因此，增加了聚合物分子的流动性，同时由于可逆键在橡胶变形时断裂，会发生更多的能量损失。因此，认为可以显著提高湿抓地性能。
橡胶组分中的官能团包含阳离子官能团和/或阴离子官能团，填料能够产生与之配对的电荷。例如，当橡胶组分的官能团含有阳离子官能团时，填料可以至少能够产生负电荷，而当橡胶组分的官能团含有阴离子官能团时，填料可以至少能够产生正电荷。当橡胶组分的官能团包含阳离子官能团和阴离子官能团时，填料可以能够产生单独的正电荷、产生单独的负电荷或正电荷和负电荷两者。
阳离子官能团的实例包括碱性官能团。碱性官能团的实例包括氨基、亚氨基(＝NH)、铵盐基和具有碱性氮原子的杂环基。氨基可以为伯氨基(-NH2)、仲氨基(-NHR1)或叔氨基(-NR1R2)。R1和R2各自为例如烷基、苯基或芳烷基，并且碳原子数优选为1至8。铵盐基的实例包括叔铵盐基和季铵盐基。具有碱性氮原子的杂环基的实例包括含氮杂环基，例如吡啶基、嘧啶基、吡嗪基、咪唑基、含硫醇的咪唑基、***基和噻唑基。杂环基具有双键，因此可以容易地分散在橡胶中。在这些中，优选吡啶基、咪唑基、噻唑基和氨基(胺基)，更优选咪唑基，因为例如它们可以容易地与填料相互作用以提供良好的强度。
阴离子官能团的实例包括卤素基团和酸性官能团。卤素基团的实例包括氟基、氯基、溴基和碘基。酸性官能团的实例包括羟基、羧酸基、磺酸基、硫酸基、膦酸基、磷酸基、次膦酸基、马来酸基、酸酐基(例如，马来酸酐基)、富马酸基、衣康酸基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基和巯基。在这些中，从自修复能力的角度，优选卤素基团或羧酸基，更优选卤素基团(特别是溴基)。
官能团可以包含阳离子官能团和阴离子官能团。换言之，官能团可以为两性(双性)离子官能团。当各官能团为两性离子官能团时，认为在捏合期间，官能团中的正电荷与填料中的负电荷形成离子键，官能团中的负电荷与填料中的正电荷形成离子键。此类实施方式的实例包括例如其中含氮杂环基(阳离子官能团)(例如噻唑基)与卤素基团(阴离子官能团)形成离子键的实施方式，所述离子键优选为由下式表示的基团：
Figure BDA0003572894340000041
式中，X表示Br或Cl、优选Br，R表示C1-C10烷基、优选C1-C4烷基。
当官能团含有阳离子官能团时，橡胶组分的阳离子官能团含量优选为0.5质量％以上，更优选为1.0质量％以上，进一步更优选为1.5质量％以上，但优选为30质量％以下，更优选为25质量％以下，进一步更优选为20质量％以下。当阳离子官能团的含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。类似地，当官能团含有阴离子官能团时，阴离子官能团的含量优选为0.5质量％以上，更优选为1.0质量％以上，进一步更优选为1.5质量％以上，但优选为30质量％以下，更优选为25质量％以下，进一步更优选为20质量％以下。
橡胶组分的各官能团含量(质量％)可以由对应于通过NMR测定的各官能团的峰确定。
橡胶组分的非限制性实例包括：二烯系橡胶，例如异戊二烯系橡胶、聚丁二烯橡胶(BR)、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、苯乙烯-异戊二烯-丁二烯橡胶(SIBR)、乙烯-丙烯-二烯橡胶(EPDM)、氯丁二烯橡胶(CR)和丙烯腈-丁二烯橡胶(NBR)；丙烯酸橡胶，例如丙烯酸丁酯橡胶、丙烯酸乙酯橡胶和丙烯酸辛酯橡胶；丁腈橡胶、异丁烯橡胶、甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯嵌段共聚物、乙烯-丙烯共聚物(EPR)、氯磺化聚乙烯、硅橡胶(混炼型(millable)、室温硫化型)、丁基橡胶、氟橡胶、烯烃系热塑性弹性体、苯乙烯系热塑性弹性体、氯乙烯系热塑性弹性体、聚氨酯系热塑性弹性体、聚酰胺系热塑性弹性体、聚酯系热塑性弹性体、氟系热塑性弹性体、苯乙烯-异丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIBS)、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)、苯乙烯-异丁烯嵌段共聚物(SIB)、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)、苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)、苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEPS)、苯乙烯-乙烯/乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEEPS)和苯乙烯-丁二烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBBS)，当基本骨架中没有官能团时，可以向上述中的每一种中添加适当的官能团。这些可以单独使用或两种以上组合使用。在这些中，从轮胎性能的角度，优选丁基橡胶、SBR和BR，更优选丁基橡胶。此外，当组合使用两种以上的橡胶组分时，它们中的任何一种都可以具有官能团。
可以使用任何丁基橡胶、任何SBR和任何BR，包括橡胶工业中常用的那些。可用的商品可以购自住友化学株式会社、JSR株式会社、旭化成株式会社、瑞翁株式会社等。
以橡胶组分为100质量％计，具有官能团的橡胶组分的量优选为80质量％以上，更优选为90质量％以上，进一步更优选为95质量％以上，并且可以为100质量％。当该量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
以橡胶组分为100质量％计，丁基橡胶、SBR和BR的合计量优选为80质量％以上，更优选为90质量％以上，进一步更优选为95质量％以上，并且可以为100质量％。当该合计量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
以橡胶组分为100质量％计，丁基橡胶的量优选为80质量％以上，更优选为90质量％以上，进一步更优选为95质量％以上，并且可以为100质量％。当该量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
以橡胶组分为100质量％计，SBR的含量优选为80质量％以上，更优选为90质量％以上，进一步更优选为95质量％以上，并且可以为100质量％。当该量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
能够产生与橡胶组分中的官能团配对的电荷的填料的实例包括：橡胶增强剂，例如二氧化硅和炭黑；金属氧化物，例如氧化锌、氧化镁、氧化铝和氧化钛；氢氧化物，例如氢氧化铝和氢氧化镁；碱土金属盐，例如碳酸钙和硫酸镁；碱金属盐，例如氯化钠和氯化钾；以及硅酸盐矿物，例如蒙脱石、膨润土、锂皂石(hectorite)、皂石和其他蒙皂石(smectite)、海泡石、蛭石、绿泥石、高岭石、滑石、云母和粘土。这些可以单独使用或两种以上组合使用。在这些中，从轮胎性能的角度，优选二氧化硅或炭黑，更优选二氧化硅。
当填料为二氧化硅或炭黑时，认为其表面的羟基用作负电荷与橡胶组分形成可逆键。此外，当填料为金属氧化物时，认为金属离子被橡胶组分中的官能团解离而产生正电荷，从而与橡胶组分形成可逆键。当填料为盐时，认为盐被离子化以产生正电荷和负电荷，它们中的一种或两种与橡胶组分中的官能团形成可逆键。
填料还可以具有用上述阳离子官能团和/或阴离子官能团部分改性的结构以增加与橡胶组分中的官能团的键合。优选二氧化硅或炭黑作为以此种方式改性的填料，因为其还有助于优异的轮胎性能。
当填料具有用上述阳离子官能团和/或阴离子官能团部分改性的结构时，填料的阳离子官能团的含量优选为10质量％以上，更优选为15质量％以上，进一步更优选为20质量％以上，但优选为70质量％以下，更优选为60质量％以下，进一步更优选为50质量％以下。当阳离子官能团的含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。类似地，当填料含有阴离子官能团时，阴离子官能团的含量优选为5质量％以上，更优选为10质量％以上，进一步更优选为15质量％以上，特别优选为20质量％以上，但优选为70质量％以下，更优选为60质量％以下，进一步更优选为50质量％以下。
此外，填料的各官能团含量可以由TGA测定的重量(质量)减少率来确定。
可以使用任何二氧化硅和任何炭黑，包括橡胶工业中常用的那些。二氧化硅可以购自赢创、东曹硅化工株式会社、索尔维日本、德山株式会社等。炭黑可以购自旭碳株式会社、卡博特日本株式会社、东海碳素株式会社、三菱化学株式会社、狮王株式会社、新日化碳株式会社、哥伦比亚碳等。
二氧化硅的氮吸附比表面积(N2SA)优选为100m2/g以上，更优选为150m2/g以上，进一步更优选为180m2/g以上，但优选为250m2/g以下，更优选为220m2/g以下，进一步更优选为200m2/g以下。当N2SA在上述范围内时，认为二氧化硅易于与聚合物相互作用，同时易于形成离子键，因此趋于很好地实现有益效果。二氧化硅的氮吸附比表面积根据ASTM D3037-81通过BET法测量。
相对于100质量份的橡胶组分，填料的含量优选为10质量份以上，更优选为20质量份以上，进一步更优选为30质量份以上，但优选为100质量份以下，更优选为60质量份以下，进一步更优选为45质量份以下。当填料含量不低于下限时，趋于很好地实现离子键的增强效果。当填料的含量不高于上限时，填料更容易形成良好的离子键，趋于很好地实现有益效果。
二氧化硅可以与硅烷偶联剂一起使用。
硅烷偶联剂的非限制性实例包括：硫化物系硅烷偶联剂，例如双(3-三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物、双(2-三乙氧基甲硅烷基乙基)四硫化物、双(4-三乙氧基甲硅烷基丁基)四硫化物、双(3-三甲氧基甲硅烷基丙基)四硫化物、双(2-三甲氧基甲硅烷基乙基)四硫化物、双(2-三乙氧基甲硅烷基乙基)三硫化物、双(4-三甲氧基甲硅烷基丁基)三硫化物、双(3-三乙氧基甲硅烷基丙基)二硫化物、双(2-三乙氧基甲硅烷基乙基)二硫化物、双(4-三乙氧基甲硅烷基丁基)二硫化物、双(3-三甲氧基甲硅烷基丙基)二硫化物、双(2-三甲氧基甲硅烷基乙基)二硫化物、双(4-三甲氧基甲硅烷基丁基)二硫化物、3-三甲氧基甲硅烷基丙基-N，N-二甲基硫代氨基甲酰基四硫化物、2-三乙氧基甲硅烷基乙基-N，N-二甲基硫代氨基甲酰基四硫化物和3-三乙氧基甲硅烷基丙基甲基丙烯酸单硫化物；巯基系硅烷偶联剂，例如3-巯基丙基三甲氧基硅烷、2-巯基乙基三乙氧基硅烷、NXT和NXT-Z(二者可以购自迈图)；乙烯基系硅烷偶联剂，例如乙烯基三乙氧基硅烷和乙烯基三甲氧基硅烷；氨基系硅烷偶联剂，例如3-氨基丙基三乙氧基硅烷和3-氨基丙基三甲氧基硅烷；环氧丙氧基系硅烷偶联剂，例如γ-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷和γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷；硝基系硅烷偶联剂，例如3-硝基丙基三甲氧基硅烷和3-硝基丙基三乙氧基硅烷；以及氯基系硅烷偶联剂，例如3-氯丙基三甲氧基硅烷和3-氯丙基三乙氧基硅烷。可用的商品可以购自赢创、德固赛、迈图、信越有机硅、东京化成工业株式会社、AZmax公司、道康宁东丽株式会社等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。
相对于100质量份的二氧化硅，硅烷偶联剂的含量优选为3质量份以上，更优选为6质量份以上，但优选为12质量份以下，更优选为8质量份以下。当硅烷偶联剂的含量不低于下限时，由于橡胶的疏水主链，趋于防止二氧化硅疏水化失败，从而导致良好的分散性和优异的强度。当硅烷偶联剂的含量不高于上限时，认为可以防止二氧化硅表面的羟基与硅烷偶联剂反应，可以形成良好的离子键。
橡胶组合物包含硫。
硫的实例包括橡胶工业中常用的那些，例如粉末硫、沉淀硫、胶体硫、不溶性硫、高分散性硫和可溶性硫。可用的商品可以购自鹤见化学工业株式会社、轻井泽硫磺株式会社、四国化学株式会社、富莱克斯、日本乾溜工业株式会社、细井化学工业株式会社等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。
相对于100质量份的橡胶组分，硫的含量优选为0.3质量份以上，更优选为0.5质量份以上，进一步更优选为1质量份以上，但优选为6质量份以下，更优选为4质量份以下，进一步更优选为3质量份以下。当硫含量不低于下限时，硫趋于形成足够的网络，从而产生良好的强度。当硫含量不高于上限时，趋于防止过强的共价键网络，实现良好的聚合物流动性。此处，术语“硫含量”是指基于橡胶组分的硫元素的净含量，因为除了作为硫化剂而含有的粉末硫之外，认为硫化促进剂(若存在)中含有的硫元素等也可能会参与通过硫的网络形成。
此外，硫的净含量可以根据JIS K6233：2016通过氧瓶燃烧法测定，或通过红外吸附光谱法定量氧燃烧后产生的二氧化硫来测定。
橡胶组合物可以含有硫化促进剂。
硫化促进剂的实例包括：噻唑系硫化促进剂，例如2-巯基苯并噻唑和二-2-苯并噻唑二硫化物；秋兰姆系硫化促进剂，例如四甲基秋兰姆二硫化物(TMTD)、四苄基秋兰姆二硫化物(TBzTD)和四(2-乙基己基)秋兰姆二硫化物(TOT-N)；次磺酰胺系硫化促进剂，例如N-环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺(CBS)、N-叔丁基-2-苯并噻唑次磺酰胺(TBBS)、N-氧乙烯-2-苯并噻唑次磺酰胺和N，N′-二异丙基-2-苯并噻唑次磺酰胺；以及胍系硫化促进剂，例如二苯胍、二邻甲苯胍和邻甲苯双胍。可用的商品可以购自住友化学株式会社、大内新兴化学工业株式会社等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。
相对于100质量份的橡胶组分，硫化促进剂的含量优选为0.1质量份以上，更优选为0.5质量份以上，但优选为4质量份以下，更优选为2质量份以下。当硫化促进剂的含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
橡胶组合物可以包含氧化锌。
氧化锌可以为常规氧化锌，可用的商品可以购自三井金属矿业株式会社、东邦锌业有限公司、白水科技株式会社、正同化学工业株式会社、堺化学工业株式会社等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。在本发明中，如通常已知的，氧化锌被认为能够活化橡胶的硫化反应，还可与橡胶组分的官能团形成可逆键。
相对于100质量份的橡胶组分，氧化锌的含量优选为0.5质量份以上，更优选为0.8质量份以上，进一步更优选为1质量份以上，但优选为5质量份以下，更优选为3质量份以下。当氧化锌含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
橡胶组合物可以包含增塑剂。术语“增塑剂”是指可以赋予橡胶组分塑性的材料，或可用丙酮萃取的组分。实例包括：液体增塑剂(在室温(25℃)下为液体的增塑剂)和树脂(在室温(25℃)下为固体的树脂)。
液体增塑剂的实例包括油。
油的实例包括操作油、植物油及它们的混合物。操作油的实例包括石蜡操作油、芳香族操作油和环烷操作油。植物油的实例包括蓖麻油、棉籽油、亚麻籽油、菜籽油、豆油、棕榈油、椰子油、花生油、松香、松树油、松焦油、妥尔油、玉米油、米糠油、红花油、芝麻油、橄榄油、葵花油、棕榈仁油、山茶油、荷荷巴油、澳洲坚果油和桐油。可用的商品可以购自出光兴产株式会社、三共油化工业株式会社、JXTG日本石油能源株式会社、欧丽松、H&R、丰国制油株式会社、昭和壳牌石油株式会社、富士兴产株式会社等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。
相对于100质量份的橡胶组分，油的含量优选为5质量份以上，更优选为10质量份以上，进一步更优选为20质量份以上，但优选为40质量份以下，更优选为30质量份以下。当油含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
树脂的实例包括粘合树脂。
粘合树脂的实例包括轮胎工业中常用的那些，包括：芳香烃树脂，例如酚醛树脂、烷基酚醛树脂、萜烯树脂、香豆酮树脂、茚树脂、香豆酮-茚树脂、苯乙烯树脂、丙烯酸树脂、松香树脂和双环戊二烯树脂(DCPD树脂)；脂肪烃树脂，例如C5树脂、C8树脂、C9树脂、C5/C9树脂；以及上述树脂的氢化产物。可用的商品可以购自丸善石油化学株式会社、住友电木株式会社、安原化学株式会社、东曹株式会社、罗格斯化学、巴斯夫、亚利桑那化学、日涂化学株式会社、日本触媒株式会社、JXTG日本石油能源株式会社、瑞翁株式会社、哈利玛化成集团株式会社、东亚合成株式会社、荒川化学工业株式会社、田冈化学工业株式会社等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。
相对于100质量份的橡胶组分，粘合树脂含量优选为1质量份以上，更优选为5质量份以上，但优选为30质量份以下，更优选为20质量份以下。当粘合树脂的含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
橡胶组合物可以包含蜡。
蜡的非限制性实例包括：石油蜡，例如石蜡和微晶蜡；天然存在的蜡，例如植物蜡和动物蜡；以及合成蜡，例如乙烯、丙烯或其他类似单体的聚合物。可用的商品可以购自大内新兴化学工业株式会社、日本精蜡株式会社、精工化学株式会社等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。
相对于100质量份的橡胶组分，蜡的含量优选为0.5质量份以上，更优选为1质量份以上，但优选为5质量份以下，更优选为3质量份以下。当蜡含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
橡胶组合物可以包含抗氧化剂。
抗氧化剂的实例包括：萘胺系抗氧化剂，例如苯基-α-萘胺；二苯胺系抗氧化剂，例如辛基化二苯胺和4，4′-双(α，α′-二甲基苄基)二苯胺；对苯二胺系抗氧化剂，例如N-异丙基-N′-苯基-对苯二胺、N-(1，3-二甲基丁基)-N′-苯基-对苯二胺和N，N′-二-2-萘基-对苯二胺；喹啉系抗氧化剂，例如聚合的2，2，4-三甲基-1，2-二氢喹啉；单酚系抗氧化剂，例如2，6-二叔丁基-4-甲基苯酚和苯乙烯化酚；以及双酚系抗氧化剂、三酚系抗氧化剂或多酚系抗氧化剂，例如四[亚甲基-3-(3′，5′-二叔丁基-4′-羟基苯基)丙酸酯]甲烷。可用的商品可以购自精工化学株式会社、住友化学株式会社、大内新兴化学工业株式会社、富莱克斯等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。
相对于100质量份的橡胶组分，抗氧化剂的含量优选为0.5质量份以上，更优选为1质量份以上，但优选为6质量份以下，更优选为3质量份以下。当抗氧化剂含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
橡胶组合物可以包含硬脂酸。
硬脂酸可以为常规硬脂酸。可用的商品可以购自日油株式会社、花王株式会社、和光纯药株式会社、千叶脂肪酸株式会社等。这些可以单独使用或两种以上组合使用。
相对于100质量份的橡胶组分，硬脂酸的含量优选为1质量份以上，更优选为2质量份以上，但优选为10质量份以下，更优选为5质量份以下。当硬脂酸含量在上述范围内时，趋于更好地实现有益效果。
除了上述组分之外，橡胶组合物还可以含有橡胶工业中常用的添加剂，例如有机过氧化物。相对于100质量份的橡胶组分，相应的添加剂含量各自优选为0.1至200质量份。
为了适当地实现有利的效果，相对于100质量份的橡胶组分，橡胶组合物中的填料含量(质量份)和硫含量(质量份)优选满足如下关系式：
填料含量/硫含量×100≤40。
“填料含量/硫含量”的值的上限优选为35以下，更优选为25以下。下限没有限制，但优选为10以上，更优选为15以上。当该值在上述范围内时，认为自修复键和硫共价键更容易同时形成，还能促进多交联形式的硫键的形成，从而实现良好的湿抓地性能和良好的强度。
橡胶组合物可以通过例如在橡胶捏合机器(例如开放式辊轧机或班伯里密炼机)中捏合组分、然后将捏合的混合物硫化来制备。
捏合条件如下。在捏合除硫和硫化促进剂之外的添加剂的基础捏合步骤中，捏合温度通常为100至180℃、优选为120至170℃。在捏合硫和硫化促进剂的最终捏合步骤中，捏合温度通常为120℃以下、优选为85至110℃。然后，在捏合硫和硫化促进剂之后获得的组合物通常通过例如加压硫化来硫化。硫化温度通常为140至190℃、优选为150至185℃。硫化时间通常为5至15分钟。
橡胶组合物适用于轮胎的胎面(胎面行驶面)。
本发明的充气轮胎可以由上述橡胶组合物通过常规方法制造。
具体地，可以将硫化前的橡胶组合物挤出成胎面形状，并在轮胎成型机上以常规方式与其他轮胎部件组装在一起，产生未硫化轮胎，然后将其在硫化机中加热加压，生产轮胎。
充气轮胎可以用作乘用车辆用轮胎、重型车辆(例如卡车和公共汽车)用轮胎、轻型卡车用轮胎或摩托车用轮胎，或赛车轮胎(高性能轮胎)等。轮胎还可以用作全季轮胎、夏季轮胎或无钉冬季轮胎(冬季轮胎)等。
“乘用车辆用轮胎”是指可以安装在四轮车辆上的轮胎，其正常荷载为1000公斤以下。
术语“正常荷载”是指包括提供轮胎所依据标准的标准体系中的标准针对每个轮胎所规定的荷载，它可以为JATMA中的“最大荷载能力”、TRA中表格“各种冷膨胀压力下的轮胎荷载极限”中所显示的最大值或ETRTO中的“荷载能力”。
实施例
参考实施例来具体描述本发明，但本发明不限于实施例。
实施例和比较例中使用的化学品如下所示。
橡胶1：下述制造例1(具有阳离子官能团(1-丁基咪唑基)和阴离子官能团(溴基)的丁基橡胶；阳离子官能团：1.0质量％；阴离子官能团：1.0质量％)
橡胶2：BROMOBUTYL2255(具有阴离子官能团(溴基)的丁基橡胶；阴离子官能团：1.0质量％)，购自埃克森美孚化学
橡胶3：胶乳(具有阴离子官能团(羧酸基)的SBR；阴离子官能团：30质量％)，购自瑞翁株式会社
橡胶4：下述制造例2(具有阳离子官能团(胺基)的SBR；阳离子官能团：30质量％)
填料1：ULTRASIL VN3(具有阴离子官能团(羟基)的二氧化硅；阴离子官能团：5质量％；N2SA：180m2/g)，购自赢创
填料2：下述制造例3(具有阳离子官能团(1-丁基咪唑基)和阴离子官能团(溴基)的二氧化硅；阳离子官能团：10质量％；阴离子官能团：10质量％)
填料3：下述制造例4(具有阴离子官能团(溴基)的二氧化硅；阴离子官能团：10质量％)
填充剂4：下述制造例5(具有阳离子官能团(氨基)的二氧化硅；阳离子官能团：10质量％)
填料5：粘土，购自Southeastern Clay Company的Hard Clay Crown(平均粒径：0.6μm)
填料6：氢氧化铝，购自纳博特的APYRAL200SM(平均粒径：0.6μm)
填料7：炭黑，购自卡博特日本株式会社的SHOBLACK N220(N2SA：114m2/g)
填料8：碳酸钙，购自白石工业株式会社的HAKUENKA CC(平均粒径：1μm)
填料9：氧化镁，购自协和化学工业株式会社的Kyowamag 150
氧化锌：氧化锌#2，购自三井金属矿业株式会社
硫：粉末硫，购自鹤见化学工业株式会社
硫化促进剂：NOCCELER NS(N-叔丁基-2-苯并噻唑次磺酰胺，TBBS)，购自大内新兴化学工业株式会社
<制造例1>
将100质量份的溴化丁基橡胶(橡胶2)和3质量份的1-丁基咪唑在1.7L班伯里密炼机(神户制钢所)中在130℃下捏合3分钟，得到橡胶1。
<制造例2>
将1,500mL的正己烷、100mmol的苯乙烯、800mmol的1，3-丁二烯、5mmol的对甲氧基苯乙烯、0.2mmol的四甲基乙二胺、0.12mmol的二甲胺(改性剂)和0.12mmol的正丁基锂加入氮气充分吹扫的耐热釜中，然后在0℃下搅拌48小时。然后，通过加入醇来终止反应，向反应溶液中加入1g 2，6-叔丁基-对甲酚，随后通过再沉淀来进行纯化。由此，得到橡胶4。
<制造例3>
将40mL的3-溴丙基三甲氧基硅烷和20mL的1-咪唑在干燥烧瓶中在室温下搅拌5天，得到1-丁基-3-三甲氧基甲硅烷基丙基咪唑溴化物。
接着，将120g二氧化硅(填料1)和700mL甲苯添加到配备有回流冷凝器的烧瓶中。在搅拌下向其中加入过量的溴化1-丁基-3-三甲氧基甲硅烷基丙基咪唑溴化物，将混合物在120℃加热回流24小时。然后，除去反应生成的甲醇，随后进行冷却。
随后，通过离心收集二氧化硅颗粒，用甲醇进行充分洗涤，然后在110℃下干燥12小时，得到填料2。
<制造例4>
将40g二氧化硅(填料1)和700mL甲苯添加到配备有回流冷凝器的烧瓶中。在搅拌下向其中加入过量的3-溴丙基三甲氧基硅烷，将混合物在120℃加热回流24小时。然后，除去反应生成的甲醇，随后进行冷却。
随后，通过离心收集二氧化硅颗粒，用甲醇进行充分洗涤，然后在110℃下干燥12小时，得到填料3。
<制造例5>
将40g二氧化硅(填料1)和700mL甲苯添加到配备有回流冷凝器的烧瓶中。在搅拌下向其中加入过量的[3-(N，N-二甲基氨基)丙基]三甲氧基硅烷，将混合物在120℃加热回流24小时。然后，除去反应生成的甲醇，随后进行冷却。
随后，通过离心收集二氧化硅颗粒，用甲醇进行充分洗涤，然后在110℃下干燥12小时，得到填料4。
<实施例和比较例>
根据表中所示的配方，使用1.7L班伯里密炼机(神户制钢所)在150℃下捏合除硫和硫化促进剂以外的材料5分钟，得到捏合混合物。然后，将捏合混合物与硫和硫化促进剂在开放式辊轧机中在80℃捏合5分钟，得到未硫化橡胶组合物(弹性体组合物)。
将该未硫化橡胶组合物在2mm厚的模具中在170℃下加压硫化10分钟，得到硫化橡胶组合物。
对如上制备的硫化橡胶组合物进行以下评价。表1至4显示了结果。在评价中，表1、2、3和4中的参考例分别为比较例A1、B1、C1、D1。针对表1至4中的“填料含量/硫含量”，各试样(硫化橡胶组合物)的硫含量(质量％)根据JIS K6233：2016通过氧瓶燃烧法来确定。
(强度指数)
根据JIS K 6251“硫化橡胶或热塑性塑料-拉伸应力-应变性能的测定”，通过对每种硫化橡胶组合物的5号哑铃形试样进行拉伸试验来测量断裂拉伸强度(TB)。然后，将各配方例的TB表示为相对于参考例的指数，其中参考例被取为100。指数越高，表示TB越高，强度越好。
(湿抓地性能指数)
各硫化橡胶组合物的tanδ使用粘弹性光谱仪VES(岩本制作所)在测量温度0℃、初始应变10％、动态应变2.5％和频率10Hz下测量，将其表示为相对于参考例的指数，其中参考例被取为100。指数越高，表示0℃下的tanδ越高，湿抓地性能越好。
Figure BDA0003572894340000151
[表2]
Figure BDA0003572894340000161
[表3]
Figure BDA0003572894340000162
[表4]
Figure BDA0003572894340000171
如表1至4所示，实施例(包含橡胶组分、填料和硫，所述橡胶组分具有官能团，所述官能团包含阳离子官能团和/或阴离子官能团，所述填料能够产生与官能团配对的电荷)显示出优异的强度和湿抓地性能。

Claims (14)

1.橡胶组合物，其中，所述橡胶组合物包含：
橡胶组分，所述橡胶组分具有官能团，所述官能团包含阳离子官能团或阴离子官能团中的至少一种；
填料，所述填料能够产生与所述官能团配对的电荷；以及
硫。
2.根据权利要求1所述的橡胶组合物，
其中，所述官能团包含阳离子官能团和阴离子官能团。
3.根据权利要求1或2所述的橡胶组合物，
其中，所述填料包含阳离子官能团或阴离子官能团中的至少一种。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述橡胶组分包含选自丁基橡胶、苯乙烯-丁二烯橡胶和聚丁二烯橡胶中的至少一种。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述填料包含选自二氧化硅和炭黑中的至少一种。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述阳离子官能团包含选自吡啶基、咪唑基、噻唑基和氨基中的至少一种，所述阴离子官能团包含选自卤素基团和羧酸基中的至少一种。
7.根据权利要求1至5任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述阳离子官能团包含咪唑基，所述阴离子官能团包含卤素基团。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述橡胶组分的阳离子官能团含量为0.5至30质量％，所述填料的阴离子官能团含量为5至70质量％。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述橡胶组分的阴离子官能团含量为0.5至30质量％，所述填料的阳离子官能团含量为10至70质量％。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的橡胶组合物，
其中，相对于橡胶组合物中100质量份的橡胶组分，所述橡胶组合物的硫含量为0.3至6质量份。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述橡胶组分包含选自如下中的至少一种：具有1-丁基咪唑基和溴基的丁基橡胶、具有溴基的丁基橡胶、具有羧酸基的苯乙烯-丁二烯橡胶以及具有氨基的苯乙烯-丁二烯橡胶；所述填料包含选自如下中的至少一种：具有羟基的二氧化硅、具有1-丁基咪唑基和溴基的二氧化硅、具有溴基的二氧化硅以及具有氨基的二氧化硅。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述橡胶组合物满足如下关系式：
填料含量/硫含量×100≤40。
13.根据权利要求1至12中任一项所述的橡胶组合物，
其中，所述橡胶组合物用于轮胎的胎面。
14.充气轮胎，所述充气轮胎具有胎面，所述胎面包含权利要求1至13中任一项所述的橡胶组合物。
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